（材料学专业论文）二元合金定向凝固过程的相场模拟.pdf

硕士学位论文 摘要 金属凝固过程中形成的微观组织决定着铸件的性能和使用寿命，控制微观组 织的形成显得尤其重要。用相场法进行合金凝固时微观组织形成过程的模拟，对 优化工艺参数、提高铸件质量，不仅具有重要的理论学术意义，而且也具有重要 的工程应用价值。 本文在k a m a 模型的基础上，建立了耦合温度场的纯物质枝晶生长的相场 模型；进一步耦合溶质场，建立了相场、溶质场、温度场三场耦合的二元合金定 向凝固的相场模型。选用基于均匀网格的显式有限差分对控制方程进行离散，应 用c 语言实现相关程序的编制，对过冷熔体中纯物质枝晶生长过程和定向凝固界 面形态的演化过程进行了模拟。采用t e c p l o t 软件实现模拟结果的可视化。 在过冷熔体纯物质枝晶生长过程中，相场和温度场的耦合系数a 、热扩散系 数d7 、界面原子运动的时间参数功对纯物质过冷熔体中的枝晶生长形貌有重要影 响。研究结果表明：随着耦合系数的增加，晶粒形态由紧实枝晶_ 光滑枝晶- 海 藻状形态；随着热扩散系数的增加，晶粒形态由光滑枝晶_ 紧实枝晶；随着界面 原子运动时间变量的增加，晶粒形貌由复杂枝晶一光滑枝晶_ 紧实枝晶一球状形 态。还发现，纯物质枝晶生长过程中的界面动力学系数取值由相场和温度场的耦 合系数a 、热扩散系数d r 、界面厚度、界面原子运动时间变量功等参数综合 决定；随着界面动力学系数d 的增加，枝晶尖端生长速度k 场减小，枝晶尖端半 径月印增大。 利用相场法可以准确的对二元合金定向凝固过程中的界面形态、晶粒生长进 行模拟，成功再现胞晶间竞争生长过程。在二元合金定向凝固过程中，各向异性 系数扎界面能盯、界面厚度6 对定向凝固过程中固液界面的形态及微观组织演化 有重要影响，竞争淘汰是胞状生长过程中的主要生长方式。研究结果表明：在各 向同性的情况下，晶体生长为浅胞状枝晶生长；当引入各向异性后，随着各向异 性系数的增大，晶体生长由浅胞状枝晶向深胞状枝晶生长转变；随着界面能和界 面厚度的增加，胞晶间的凹坑变浅，晶体生长由深胞状枝晶向浅胞状枝晶转变。 在无扰动时，界面处产生的自扰动不能被很快的放大，表面张力的反扰动特 性使扰动最终消失，固液界面为平界面；引入界面扰动，使得固液界面的稳定性 受到破坏，界面形态由初始平面转变为胞晶：随着扰动强度的增加，晶粒的生长 速度加快，胞状晶粒明显细化，界面前沿的溶质扩散层变薄，微观偏析程度减小， 溶质截留现象明显。 为了验证模拟结果的正确性，对a 1 4 5 c u 二元合金的定向凝固组织进行实 二元合金定向凝固过程的相场模拟 验研究，将定向凝固过程中的横纵界面与模拟结果进行比较分析。结果表明，模 拟结果与实验结果一致，从而验证了相场模型和模拟结果的正确性。 关键词：相场法；微观组织；定向凝固；枝晶生长；界面形貌 i i 硕士学位论文 a bs t r a c t t h em e c h a n i c a lp r o p e r t i e sa n dd u r a l b i l i t yp r o p e r t yo ft h ea l l o yl i eo nt h e s o l i d i f i c a t i o nm i c r o s t r u c t u r e s ，c o n t r o lt h ef o m l a t i o no ft h em i c r o s t n l c t l l r ei nt h e c a s t i n gp r o c e s s i s p a r t i c u l a r l yi m p o r t a n t m o d e l i n go ft h ea l l o ym i c r o s t m c t u r e f b m a t i o nu s i n gp h a s e - f i e l dm o d e lw i l lh e l ptc e v a l u a t ea n do p t i m i z et h ec a s t i n g s p r o c e s s i n gt e c h n o l o g ys oa st oi m p r o v e t h e i rq u a l i t y i n t h i sp a p e r ，t h ed e n d r i t i cg r o w t hp h a s e - f i e l dm o d e lo fp u r em e t a lb a s i n go n k a m am o d e lw h i c hc o u p l et h et e m p e r a n l r ef i e l di st op r e s e n t ；向r t h e rc o u p l e dt h e c o n c e n t r a t i o nf i e l d ，t h ep r e s e n tap h a s e - f i e l dm o d e lo fb i n a r ya l l o yd u r i n gd i r e c t i o n a l s 0 1 i d i f i c a t i o nw h i c hc o u p l i n go fp h a s ef l e l d ，c o n c e n t r a t i o nf i e l d ，t e m p e r a t u r ef i e l d u s i n gt h ef i n i t ed i f 佗r e n c ef o m u l a so nu n i f o mm e s ht os o l v et h ec o n t r 0 1e q u t i o n ，a n d t h ecc o d ei st a k e nt oc o m p l e t et h ep h a s e - f i e l ds i m u l a t i o np r o g r a m ，s i m u l a t et h e d e n d r i t eg r o w t ho fp u r em e t a li nu n d e r c o o l e dm e l ta n dm i c r o s t m c t u r ee v o l u t i o ni n d i r e c t i o n a ls o l i d i f i c a t i o no fb i n a r ya l l o y t h et e c p l o t9 ow a su s e dt oa c h i e v et h e v i s i o no fr e s u l t s 。 d u r i n gt h ed e n d r i t eg r o w t ho fp u r em e t a li nu n d e r c o o l e dm e l t ，t h ec o n n e c t i o n b e t w e e nt h ed e n d r i t em o r p h 0 1 0 9 i e sa n ds o m ep a r a m e t e r si np h a s e - 丘e l dm o d e li sv e r y i m p o r t a n t ，w h i c hi n c l u d et h ec o u p l i n gc o e m c i e n tb e t w e e nt h et e m p e r a t u r ef i e l da n d t h ep h a s ef i e l d 五，t h et h e m a id i f 如s i v i t yd 乃t h et i m ep a r a m e t e ro fi n t e r f a c ea t o m i c m o t i o nt o t h er e s u l t ss h o wt h a tw i t ht h ei n c r e a s i n go ft h ec o u p l i n gc o e 佑c i e n t b e t w e e nt h et e m p e r a t u r ef i e l da n dt h ep h a s ef i e l da ，t h eg r a i nm o r p h 0 1 0 9 i e s t r a n s f o m e df r o mc o m p a c td e n d r i t et os e a w e e dm o r p h o l o g i e s ；w i t ht h ei n c r e a s i n go f t h e m a ld i f 如s i v i t yd ra n dt h et i m ep a r a m e t e ro fi n t e r f a c ea t o m i cm o t i o n 勒，t h e 。 d e n d f i t em o r p h o l o g i e st r a n s f o r m e dt oc o m p a c tm o r p h 0 1 0 9 yf r o ms h md e n d r i t e f u r t h e m o r e ，t h ev a l u eo fi n t e r f a c ek i n e t i cc o e 艏c i e n t 口i sd e t e n n i n e ds y n t h e t i c a l l yb y t h ec o u p l i n gc o e f 矗c i e n tb e t w e e nt h et e m p e r a t u r ef i e l da n dt h ep h a s ef i e l da ，t h e t h e m a ld i f f u s i v i t yd 乃t h ei n t e r f a c ew i d t h ，t h et i m ep a r 锄e t e ro fi n t e r f a c ea t o m i c m o t i o nt o ，a n dt h el a r g e ri n t e r f a c ek i n e t i cc o e f 6 c i e n t d ，t h el a r g e ri sd e n d r i t et i pr a d i u s r f 咖，t h el e s si sd e n d r i t et i pv e l o c i t y 形咖 p h a s ef i e l dm e t h o dc a nb ea c c u r a t e l ys i m u l a t e di nt h ep r o c e s so ft h eb i n a r ya l l o y d i r e c t i o n a ls 0 1 i d i f i c a t i o ni n t e r f a c em o r p h 0 1 0 9 ya n dg r a i ng r o w t h ，t h es u c c e s s 如l r e p r o d u c t i o nc o m p e t i t i o nb e t w e e nt h ec e l l u l a rg r o w t hd u r i n gd i r e c t i o n a ls o l i d i f i c a t i o n p r o c e s s 。t h ec o n n e c t i o nb e t w e e nt h ei n t e r f a c em o r p h o l o g ym i c r o s t r u c t u r ee v o l u t i o n i i i 二兀合金定向凝固过程的相场模拟 a n ds o m ep a r a n l e t e r si np h a s e - f i e l dm o d e li s v e r yi m p o t a n t ， w h i c hi n c l u d et h e a i l i s o t r o p yc o e m c i e n ty ，i n t e r f a c ee n e r g y 盯a n di n t e r f a c et h i c k n e s s6 ，t h e c o m p e t i t i v e s e l e c t i o ni st h ed o m i n a t e dm o d ei nt h ep r o c e s so ft h ec e l l u l a r g r o w t h t h er e s u l t s s h o wt h a t ，d e n d r i t eg r o w t h b ys h a l l o wc e l l u l a ri ni s o t r o p i cc i r c u m s t a n c e s ；a r e r i n t r o d u c t i o no ft h ea n i s o t r o p i c ，w i t ht h ei n c r e a s i n go f t h e a n i s o t r o p yc o e f n c i e n t ， t h ec r y s t a l 铲o w t ht r a n s f o m e dt o d e e pc e l lf r o ms h a l l o wc e l l ；w i t ht h ei n c r e a s eo f i n t e r f a c ee n e r g ya n di n t e r f a c et h i c k n e s s ，t h ec r y s t a l 鲈o w t ht r a n s f o m e dt o s h a l l o w c e l lf r o md e e pc e l l t h es t a b i l i t yo fi n t e r f a c ew e r ed e s t r o y e db ye m p l o y i n gn o i s e ，t h e p l a n e c e l l t r a n s i t i o na n dc o m p e t i t i o ns e l e c t i o ni st h ed o m i n a t e dm o d ei n t h ep r o c e s so ft h e c e l l u a rg r o w t h ；w i t ht h ei n c r e a s i n go fn o i s ea m p l i t u d e ，c e l l u l a r 鲈a i n s a r ef i n e d ，t h e t h i c k n e s so ft h es o l u t ed i f f u s i o n1 a y e ra h e a do ft h ei n t e r f a c eb e c o m e ss m a l l e r t h e s e v e r i t yo fm i c r o s e g r e g a t i o nr e d u c e s ，t h es o l u t et r a p p i n gi so b v i o u s i no r d e rt o c o n f i r mt h er e s u l tf r o m c o m p u t e rs i m u l a t i o n ，t h ed i r e c t i o n a l s o l i d i f i c a t i o np r o c e s so fa l 一4 5 c u a 1 1 0 yi sc a r r i e do ne x p e r i m e n t a l ly c o m p a r a t i v e t h ec r o s ss e c t i o na n dv e r t i c a ls e c t i o no ft e s t i n gs a m p l ew i t hs i m u l a t i o nr e s u l t s t h e r e s u l t ss h o wt h a tt h es i m u l a t i o nr e s u l t sa ss a m ea st h ee x p e r i m e n t a lr e s u l t s ，w h i c h l n d l c a t e st h a tt h ec o n c l u s i o nr e s u l t sf r o mt h ep h a s e f i e l dm o d e la n d t h es i m u l a t i o ni s 8 u c c e s s n l l 1 ( e yw o r d s ：p h a s e - f i e l dm e t h o d ；m i c r 0 8 t r u c t u r e ；d i r e c t i o n a ls o l i d i f l c a t i o n ；d e n d r i t e g r o w t h ；i n t e r f a c i a lm o 叩h o l o g y 兰州理工大学学位论文原创性声明和使用授权说明 原创性声明 本人郑重声明：所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所取得 的研究成果。除了文中特别加以标注引用的内容外，本论文不包含任何其他个 人或集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡献的个人和集 体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律后果由本人承 担。 作者签名：袁讪1 镑 日期沏黔乡月力日 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，即：学校 有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查 阅和借阅。本人授权兰州理工大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有 关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位 论文。同时授权中国科学技术信息研究所将本学位论文收录到中国学位论文 全文数据库，并通过网络向社会公众提供信息服务。 日期枯歹月j 2 ，日 日期：劢好多月历 簪| 洲迥袁劾 r 0 r 编 1 ， 名名， 签签者师怍导 硕+ 学位论文 1 1 选题目的和意义 第1 章绪论 1 1 1 研究目的 金属凝固后的微观组织决定着铸件的性能和使用寿命，控制微观组织的形成 具有非常现实和重要的意义。枝晶生长是大多数金属凝固过程中基本的生长方式 之一，枝晶的形貌直接影响金属材料的性能，掌握凝固过程热物性参数对枝晶生 长规律的影响并了解枝晶的形貌，对控制枝晶的生长提高材料的性能至关重要。 本课题的研究目标是在耦合相场和温度场模拟纯物质枝晶生长的基础上，建 立相场、溶质场和温度场等多场耦合的模型对a 1 c u 合金的定向凝固过程进行微 观模拟，并在计算机上动态显示出微观组织的演化过程。分析自由参数对相场模 型稳定性的影响，为合理匹配工艺参数提供理论依据。 1 1 2 研究意义 定向凝固技术是指利用一定的设备，在一定的工艺条件下使材料的组织具有 特殊取向从而获得优异性能的工艺过程。定向凝固技术是伴随着高温合金的发展 而逐步发展起来的，该技术最初用来消除结晶过程中生成的横向晶界，从而提高 材料的单向力学性能【l 】。由于定向凝固技术能得到一些具有特殊组织取向和优异 性能的材料，因而自它诞生以来得到了迅速发展【2 】，目前已广泛应用于半导体材 料、磁性材料【3 】、复合材料【4 】的生产中。将定向凝固技术应用于燃汽涡轮发动机 叶片的生产，所获得的具有柱状晶组织的材料具有优良的抗热冲击性能、较长的 疲劳寿命、较高的蠕变抗力和中温塑性，提高了叶片的使用寿命和温度，成为当 时震动冶金界乃至工业界的重大事件之一。 铸造铝合金以其密度小、比强度高等特点，广泛用于航空、航天、汽车、机 械等行业。随着现代工业及铸造新技术的发展，用具有高强度或较高机械性能的 铸造铝铜系合金取代部分铸钢件和铝锻件已成为一种趋势。定向凝固技术的关键 是获得单向热流，使液态金属在与热流相反的方向稳定结晶，得到较长的单向柱 晶。热流方向与传热条件和固液界面形状有关。而传热条件和固液界面形状则是 由许多工艺参数的匹配来控制的，如温度梯度、生长速度等。这些工艺参数对定 向凝固的组织演化影响，目前采用反复实验的方法进行研究以获到组织形成的规 律。这样就存在耗费大量人力、物力和财力，占用设备周期长，且具有一定的盲 目性等一些缺点。 二元合金定向凝固过程的微观数值模拟就是采用计算机模拟技术，在晶粒尺 二元合金定向凝同过程的相场模拟 度上对定向凝固过程中的微观组织的形成及演化过程进行数值模拟。同时与宏观 温度场的计算机模拟相结合，以全面反映凝固过程。这样可以减少反复实验方法 的无为劳动，节省大量的人力、物力和财力，做少量的实验即可达到预测微观组 织的演化过程，并获得各种工艺参数与组织演化的定量关系，为通过各种工艺参 数的合理匹配提供可靠依据，为智能化控制提供依据。 1 2 凝固过程数值模拟的研究与发展 一般来说，铸件凝固过程的计算机数值模拟包括宏观模拟和微观模拟。宏观 模拟是从传热、传质及动量传输( 即三传) 的基本原理出发，采用有限元法( f e m ) 、 有限差分法( f d m ) 和直接差分法( d d m ) 等在宏观尺度上模拟凝固过程中的温度 场、浓度场、流场和应力场( 即四场) 。目前宏观模拟已可模拟复杂二维或三维几 何形状的温度场、流场、浓度场和应力场，并且相互耦合得到更接近实际的结果。 特别是温度场和流场的耦合模拟，可直接在计算机屏幕上显示液态金属充型和凝 固的动态过程，已在铸造工艺的优化，铸造缺陷的预测等方面达到实用化的程度。 但是凝固过程的宏观模拟通常均假定凝固始于液相线温度，结束于固相线温度( 或 共晶温度) ，在处理凝固区域中的凝固现象时过于简单，不能反映微观组织的形成 过程。因此微观组织形成的计算机模拟得到了大家的重视。 凝固微观组织数值模拟的设想源于1 9 6 6 年，0 l d f i e l dw 【5 j 首次提出了在凝固 过程温度场数值模拟的基础上将导热方程中的热源项表示为形核率与生长速度的 函数，从而获得粗略反映凝固组织形成过程的模拟结果。把形核与生长动力学模 型引入宏观模型中来处理微观组织的形成和潜热的释放，是凝固模拟历史上的一 次飞跃，但鉴于当时计算条件及宏观模拟技术本身的局限性，这方面的发展很缓 慢。 1 2 1 凝固过程数值模拟的研究方法 随着计算机技术的飞速发展，凝固及相关理论的不断完善，人们开始将宏观 的热流计算与微观组织的模拟计算联系起来。要逼真地再现凝固过程中微观组织 的形貌，就是要找到一种可靠的模拟方法来准确预测晶粒的形核、生长、吞并、 阻碍等过程，就必须将晶粒的形核、生长及溶质扩散的各种机理引入到数值模拟 中，通过将形核模型、生长模型以及在形核、生长过程的影响因素与基本导热方 程的耦合，建立比较完善的微观宏观模型，进行比较精确的微观组织模拟。目前， 常用的微观组织数值模拟方法主要有三种类型：确定性方法( d e t e m i n i s t i c m e t h o d ) 、随机性方法( s t o c h s t i cm e t h o d ) 和相场法( p h a s ef i e l dm e t h o d ) 【缸。不管是 确定性模型还是概率模型，模拟晶粒生长时都需要跟踪固液界面，用它们模拟枝 晶的形貌有一定的困难【8 1 。相场是一种计算技术，它能使研究者直接模拟微观组 织的形成，相场方法也称为直接的微观组织模拟。 2 硕士学位论文 1 确定性方法 确定性方法又称分子动力学方法吲( m o l e c u l a rd y n a m i c s ，简称m d ) 。其出发 点是物理系统确定的微观描述，用运动方程来计算系统的物质。确定性模型是指 在给定时刻，一定体积熔体内晶粒的形核密度和生长速度是确定的函数。 微观组织模拟的关键在于如何建立微观晶体形核、生长模型。无论哪一种 m t - t k 模型，对于t k ( 动力学) 部分都要建立形核和生长模型【1 0 1 1 1 。确定性模型 到目前为止已发展形成了许多形核和生长模型。其中形核模型有瞬时形核和连续 形核两类。晶粒生长模型的建立主要是为了计算晶粒的生长速率。由于共晶合金 和枝晶合金的晶粒结构不同，使得晶粒生长模型分成两种不同的生长模型。生长 模型模拟适用范围一般分为共晶合金和枝晶合金两类。与共晶合金相比，枝晶合 金更为复杂。 最初的形核模型大都采用确定模型，主要是o l d f i e l d 在模拟灰铸铁共晶时所 提出的连续形核模型和h u n t 所提出的瞬时形核模型。o l d f i e l d 在6 0 年代末提出 了共晶合金晶粒长大速率模型，推出枝晶长大速率的计算式，r a p p a z 和t h e o v z 建立了等轴枝晶溶质扩散模型，推出了枝晶长大速率的计算式。r a p p a z 和k u r z 等人基于k g t 模型研究了枝晶尖端生长动力学，得到枝晶尖端半径尺和生长速 率y 的关系。 晶粒生长的确定模型以凝固动力学为基础，理论明确，符合晶粒生长物理背 景，具有实际意义。但由于它不能反映晶粒生长过程中的一些随机现象，如随机 形核分布、随机晶向取向等。确定模型不能预测柱状晶到等轴晶的转变过程，也 不能再现凝固时枝晶的生长、竞争和淘汰过程，更不能预测每个晶粒的具体形貌。 2 随机方法 凝固过程中主要存在传热和传质两个过程，传质过程是一个随机过程，另外， 晶粒生长时能量和结构起伏也是一个随机过程，因此，采用随机性方法更接近实 际。随机性方法是指主要采用概率方法来研究晶粒的形核和长大，包括形核位置 的随机分布和晶粒晶向的随机取向。随机性方法考虑了晶粒生长过程中的随机过 程，采用概率理论研究晶粒的形核和长大，适用于柱状晶组织的形成及柱状晶与 等轴晶相互转变的模拟。目前，应用与晶粒生长的概率模型主要有m c ( m o n t e c a r l o ) 法和c a ( c e l l u l a ra u t o m a t o n ) 模型。 m o n t ec a r l o 法也称为随机模拟法，它以概率统计理论为其主要理论基础，以 随机抽样为其主要手段。认识到凝固的确定模型的局限后，英国s w a n s e a 大学的 b r o w n 和s p i t t l e 【1 2 。1 4 】最先采用了a n d e r s o n 等发展起来的m o n t ec a r l o 过程来处理 晶粒的生长。b r o w n 和s p i t t l e 的方法是基于界面能减小原则进行的。他们通过考 虑最近网格之间的相互作用处理同晶粒边界或液固界面联系的能量。 m c 凝固模型没有精确地结合固一液界面的生长动力学，即枝晶端部的生长 3 二元合金定向凝固过程的相场模拟 速率和它们的过程之间的关系。而且，用于计算的m c 时间步长和实际的时间步 长之间的对应关系不清楚。模拟结果具有网格依赖性。总之m o n t ec a r l o 凝固模 型介绍的生长机理缺乏枝晶生长和共晶生长的物理机制，无法实现定量模拟。 在z h u 和s m i t h 对b r o w e n 和s p i t l l e 的方法进行改进的同时，瑞士联邦洛桑 理工学院的r a p p a z 【1 5 以8 】等人提出了模拟晶粒生长的c a ( c e l l u l a r a u t o m a t o n ) 模型。 在他们的模型中，考虑了枝晶尖端的生长动力学，建立了一种具有物理基础的晶粒 生长模型，在该模型中r a p p a z 等利用概率方法，提出了一种基于高斯分布的准瞬 时形核模型，在处理形核过程中他们采用了m o n t ec a r o l e 过程，他们认为形核率 的变化与过冷度之间满足概率密度分布，强调形核行为发生在一系列连续分布( 如 高斯分布) 的形核位置上，而不是间断分布。 图1 1r a p p a z 的形核模型 f i g 1 1t h em o d e lo fr a p p a z sn u c l e a t i o n r a p p a z 等的形核模型认为，对于给定过冷度4r ，晶粒密度n ( 4 乃可以通过 对此分布积分求得： 郴耻f r 务 ( 1 1 ) 式中 羔= 志e x p ( - 掣) ( 1 2 ) d r 7 2 万乃 、 2 霉 、 刀陋乃一一给定过冷度下的晶粒密度 刍一一形核分布函数 卜一过冷度 4 乃广一最大形核过冷度 4 乃一一形核分布标准方差过冷度 以历口广一最大形核数 4 硕士学位论文 在每一时间步长内，随着温度的降低，过冷度增加万r 4 刀，晶粒密度增加万一为 万。：，z 丁+ 占( r ) 卜九( 丁) ：r n m n 鱼d ( 丁) 以= 啦丁+ 占( r 帅( 丁) 2 茧r 一意d ( n ( 1 3 ) 万靠与铸件体积矿的乘积即为一时间步长内的形核数万，这些新晶粒位置的 选择，是根据在时间步长内网格单元形核的概率来随机决定的。此概率为： p 。= 等= 艿。，。 v 【1 4 ) 式中：一一网格单元数 圪一一网格单元的体积 扫描所有的网格单元，如果该单元为液态( 其状态值为零) ，计算其胁值，并与一 随机数n ( o 以冬1 ) 比较，如果胁 以，此单元形核凝固，其状态值赋予一大于零的整数。 c a 生长模型认为，形核以后，晶粒的生长按照优先生长方向( 对于立方晶系 为( 1 0 0 ) 方向) 进行。如图1 2 ( a ) 所示，彳为网格单元中的一个形核单元，它在“ 时刻形核。随机选取长大方向与z 轴的夹角p ( 4 5 0 删粼d ( a ) 1 1 = 0 5 ( b ) 1 1 = 1 5 ( c ) 1 1 = 4 5 图1 7 不同的热噪声幅值得到的界面形态 f i g 1 7e f f e c to ft h ec o n c e n t r a t i o nn o i s el e v e l 叩o nt h eb a n d e ds t r u c t u r e ：( a ) f o r 叩= 0 5 ，( b ) ，7 21 5 a n d ( c ) 玎2 4 5 t h ei s o t h e mv e l o c i t yw a sn x e da t = 5 m s 2 0 0 5 年t o m o h i r ot a k a k i 等l ”】以一定生长速度，不同的温度梯度，利用相场 模型模拟n i 4 0 c u 二元合金定向凝固的固液界面形态。结果表明，n i 4 0 c u 二 硕士学位论文 元合金定向凝固的微观组织形态在温度梯度较小的情况下，得到树枝晶；在温度 梯度较大的情况下，固液界面开始出向稳定状态的平面晶( 如图1 6 ) 。 基于k k s 的相场模型也有一定的发展。2 0 0 1 年，k i msg 和k i mw t 【4 9 】采 用k k s 模型，模拟了在常温度梯度条件下a 1 c u 二元合金定向凝固的界面形态演 化，展示了定向凝固过程中的条带状结构；研究结果表明，热噪声幅值对于定向 凝固界面形态转变起了决定性作用，随着热噪声的增加，晶体生长形态由光滑的 胞晶结构转变为产生侧向分支的胞状枝晶结构，条带状结构不规则( 如图1 7 ) 。 图1 8 合金定向凝固不同速度下的准稳态结果 f i g 1 8a l l o yd i r e c t i o n a ls o l i d i f i c a t i o nw i t hd i f 伯r e n ts p e e d st ot h eq u a s i - s t e a d y s t a t e s i m u l a t i o nf e s u l t s 嘲黪嗍嬲嬲嬲嬲嬲 ( b ) ，时1 l m 5 ( d ) ，罩o 4 4 m 曩扣) f = d 弱m ，( f ，= i ，4 m s 图1 9 二元合金定向凝固的界面形态演化过程 f i g 1 9i n t e r f a c em o r p h o l o g yi nd i r e c t i o n a ls 0 1 i d i f i c a t i o no fb i n a r ya l l o y 在国内，近年来定向凝固的相场法模拟也取得了长足的进展。于艳梅等【5 2 j 采用w b m 模型模拟了n i c u 二元合金等温近似定向凝固以及非等温定向凝固的 界面形态演化。研究结果表明，当初始过冷度超过2 5 k 时放大了界面生长速度， 二元合金定向凝固过程的相场模拟 从而降低了绝对平衡界面临界速度。李梅娥等【5 3 j 采用w b m 模型耦合抽拉速度模 拟了n i c u 合金定向凝固的界面形态演化，为简化计算，采用了温度冻结近似( 如 图1 8 所示) 。郭景杰等【“】采用相场法模拟了t i s 5 a 1 4 s 二元合金定向凝固的界面 形态演化过程。肖荣振等【5 5 】采用相场模型模拟了n i c u 二元合金定向凝固过程， 研究了界面厚度参数、各向异性系数、热扰动幅值对模拟结果的影响以及溶质截 留效应( 如图1 9 所示) 。龙文元等对k k s 模型进行了拓展并应用到a 1 c u 合金 定向凝固的模拟过程中【5 引。 从2 0 世纪末到2 1 世纪初，定向凝固工艺微观组织数值模拟在很多研究者孜 孜不断的努力中取得了重要的进步和很大的突破。但还存在着许多问题。例如， 理论模型大多数都建立在稳定生长的基础上，没有考虑对流、偏析等因素的影响。 2 1 世纪初，科研工作者运用相场模型模拟合金定向凝固，通过理论分析和模拟结 果两方面说明温度梯度冻结近似是可以应用在合金定向凝固数值模拟中，以简化 计算。 1 4 本文研究的主要内容 本文利用相场法建立了过冷熔体中纯物质枝晶生长和定向凝固胞晶枝晶生 长的数学模型，对过冷熔体中纯物质枝晶生长过程和定向凝固界面形态的演化过 程进行了模拟。具体研究内容如下： ( 1 ) 在k a m a 模型的基础上，建立了耦合温度场的纯物质枝晶生长模型；进 一步耦合溶质场，建立了相场、溶质场、温度场三场耦合的二元合金定向凝固的 相场模型。 ( 2 ) 对相场模型中相场、溶质场、温度场控制方程采用显式差分格式进行离 散，并根据相场模型的限制条件分别确定时间步长和空间步长；为了保证模拟结 果的真实性和可靠性，在离散控制方程过程中采用求解的稳定性条件，即：时间 步长t ( x ) 2 4 d l ，一般取t = ( x ) 2 5 d l 。采用t e c p l o t 软件来实现相场和溶质场 形貌的可视化。 ( 3 ) 对过冷熔体中纯物质枝晶生长过程进行了模拟，系统研究相场模型中相 场和温度场耦合系数，热扩散系数以及界面原子运动时间参数对枝晶形貌的影响。 ( 4 ) 以a 1 c u 合金为例，利用耦合溶质场的相场模型在温度冻结近似条件下 对二元合金的定向凝固过程进行了模拟，研究了扰动强度、各向异性系数、界面 能、界面厚度对固液界面的形态及微观组织演化的影响。 ( 5 ) 从实验验证研究出发，对a 1 4 5 c u 二元合金的定向凝固界面形态进行 了金相分析，以验证模拟结果。 1 2 硕士学位论文 2 1 两种界面模型 第2 章相场模型 凝固过程中晶粒形貌的形成主要取决于凝固过程中固液界面的形态及其演 化，包括单相材料凝固过程中形成的平界面、胞状和树枝状界面，以及多相材料， 如共晶、偏晶和包晶材料的凝固界面形态。凝固界面形态学是典型的非平衡自组 织结构，是一个涉及到热量、质量和动量传输以及界面动力学和毛细作用相耦合 的自由边界问题。目前，自由边界问题的界面模型主要分两类：一类是尖锐界面 ( s h a 叩i n t e r f a c e ) 模型，一类是扩散界面( d i f m s i o ni n t e r f a c e ) 模型。在尖锐界面模型 中，界面是尖锐的( 数学上表现为厚度无限小) ，固、液相在界面两侧锐变。在扩 散界面模型中，固相、液相和界面作为不同的相态用一个标量统一表示，这个标 量与其它变量构成一组偏微分方程。在凝固过程枝晶生长的模拟中多采用扩散界 面模型。相场模型属于扩散界面模型，尖锐界面模型是扩散界面模型的基础。 2 1 1 尖锐界面模型 尖锐界面模型如图2 1 所示，其最大特点是固液界面被处理为无厚度的几何 曲线，数学上表现为无限小，固相和液相在界面两侧锐变。这样处理带来了界面 两侧温度以及材料性能参数的不连续变化。针对这些问题，人们多采用界面跟踪 方法来表征界面。 尖锐界面模型的一个重要例子是描述凝固过程的s t e f a n 模型。通常所采用 s t e f a n 方程或修正的s t e f a n 方程。( 2 1 2 3 ) 式是修正s t e f a n 方程【5 7 1 的一般形式。 a ，丁= d v 2 丁z q ( f ) ( 2 1 ) 国a 。丁i + = 一“ x 1 1 ( f ) ( 2 2 ) h 一华一南艚 亿3 ， 式中，c 为比热，d 为热扩散率，l 为潜热，。为界面速度，刀为界面法向。 ( 2 1 ) 式描述了固相和液相区域的热量传输情况，( 2 2 ) 式描述了固相和液相之间界 面迁移速率的情况，( 2 3 ) 式则是界面处的温度关系，也就是g i b b s t o m s o n 条件。 s t e 胁模型给出了凝固过程精确的数理描述。基于s t e f a n 模型求解凝固过程 需要跟踪固液界面，而利用相场模型则可以避免这个复杂的步骤。 二元合金定向凝固过程的相场模拟 忸。 卅 砷 x 轴 图2 1 尖锐界面示意图 f i g 2 1s h a r pi n t e r f a c em o d e l 2 1 2 扩散界面模型 在扩散界面模型中，如图2 2 所示，固液界面不像尖锐界面模型那样被处理 为无厚度的几何曲线，而是具有一定的厚度区域，各种传输现象都通过该界面区 域完成的。依照金兹堡一朗道理论，将液相看成是有序度较低、对称度较高的相， 固相为有序度较高、对称度较低的相，那么扩散界面就是介乎有序和无序之间的 中间状态。这样对于凝固枝晶生长体系，可以按照上述的性质将其分为三个区域， 同时定义一个序参量来描述这样的体系。相场模型属于扩散界面模型，在相场模 型中，相场变量就是序参量，通过相场变量对凝固系统进行划分。 由图2 2 可以看出，通过序参量的定义，可以将过冷熔体划分为三个序参量 值不同的区域，即固相( q ( f ) ) 、液相( q + ( f ) ) 和界面糊状区域( 厂( f ) ) 。相场变量在这 三个区域的值可以定义如下： c x ，r ，= 釜 涪质场变量 图2 2 扩散界面模型示意图 f i g 2 2d i f f l l s i o ni n t e r f a c em o d e l 在扩散界面模型中，固相、液相和界面通过序参量统一表示，这个序参量与 其它变量构成一组偏微分方程。因此，它不需要跟踪界面将液相和固相分开处理 而是用一个标量跟踪系统中的相，这样在整个求解域中采用相同的数值计算方法， 克服了原有跟踪界面模拟方法带来的形状误差，也就可以大大提高计算模拟结果 的精度。相对尖锐界面模型而言，由于扩散界面模型更接近问题的物理实质，所 以在处理各种相变问题中得到了越来越广泛的应用。 2 2 相场模型的原理 2 2 1 基本原理 相场方法是建立在统计物理学基础上，以金兹堡一朗道相变理论【5 8 ，5 9 1 为基 础，通过微分方程反映凝固过程中扩散、有序化势及热力学驱动力的综合作用， 其解用来描述界面的形态、曲率以及界面的移动。相场方法又是一种计算技术， 主要基于l a n g e r 【6 0 j 提出的相场理论，关键是引入一个表示系统在时间和空间上物 理状态的标量场( 即序参量) 来区分固相和液相，通常称之为相场。在相场中，痧 在固液界面的一侧从一个常值逐渐过渡至界面另一侧的某一常值，将这个扩散界 面层定义为界面，因此，在相场法中的固液界面为扩散界面。函的主要目的是跟 踪两相不同的热力学状态，可以不严格地将其理解为结晶度的度量。图2 3 表示 ：一 芷 相披液医 二元合金定向凝固过程的相场模拟 痧的物理含义。 相场法通过引入相场变量驴，来表示系统在时间和空间上的物理状态( 庐1 表 示固相；啦1 或o 时表示液相；在固液界面上中的值在o 1 之间连续变化) 。可 见，相场模型中固液界面属于扩散型界面。根据西的定义，对应于图2 3 ，有 西o ，f ) = 1x q - ( t )( 2 5 ) 西o ，d = 一lx q + ( t )( 2 6 ) i【中 一w 、 。r 、 x 8 0 l i d l iq i u i d 、l ，。- - 一 f i 1中 ( a ) 界面两侧的相场 ( b ) 弘及f 时的自由能密度6 1 1 图2 3 驴的物理含义示意图 f i g 2 3s c h e m a t i cr e p r e s e n t a t i o no f 痧( a ) t h ep h a s ef i e l dp r o f i l ea c