




已阅读5页,还剩70页未读, 继续免费阅读
(物理电子学专业论文)cu掺杂gan基稀磁半导体的第一性原理研究.pdf.pdf 免费下载
版权说明:本文档由用户提供并上传,收益归属内容提供方,若内容存在侵权,请进行举报或认领
文档简介
2 0 1 1m a s t e r sd e g r e et h e s i ss c h 0 0 1c o d e :1 0 2 6 9 s t u d e n tn u m b e r : 510 812 0 2 0 0 7 e a s tc h i n an o r m a l u n i v e r s i t y f i r s t - p r i n c i p l e ss t u d i e s f o rc u d o p e dg a n d e p a r t m e n t : 基! 曼煦壁i 曼壁垒g 也曼星西坠g m a j o r :旦h y 墅壁垒! 基! 曼鱼:q 堕i 鱼墨 f i e l d : 毯! 丛! 鳗丛垒髓曼! i 殳s 曼逝堡q 丛盘曼! q ! 丛丛西垒! 曼 s u p e n 唷s o r :! ! 煦i :! 亟n g 圣h l 塑g m a s t e r ss t u d e n t : y 垦坠g g i 塾 m a y2 0 1 1 r 一 郑重声明 师范大学攻读 果。除文中已 华东师范大学学位论文原创性声明 的学位论文厶捣圳稻,镶钳狮睇- 恒商熏韧稻,是在华东 ( 请勾选) 学位期问,在导师的指导下进行的研究工作及取得的研究成 的内容外,奉论文不包含其他个人已经发表或撰写过的研究成果。对本 文的研究做出重要贡献的个人和集体,均己在文中作了明确说明并表示谢意。 作者签名: 日期:7 0 i 年岁月,;日 华东师范大学学位论文著作权使用声明 携禾厶犏为数将铸殄雾。临砖鸪砷移 系本人在华东师范大学攻读学位期间 在导师指导卜完成的硕掣博士( 请勾选) 学位论文,本论文的研究成果归华东师范大学所有。本 人同意华东师范大学根据相关规定保留和使用此学位论文,并向主管部门和相关机构如同家图书 馆、中信所和“知网”送交学位论文的印刷版和电子版;允许学位论文进入华东师范大学图书馆 及数据库被查阅、借阅;同意学校将学位论文加入全国博上、硕士学位论文共建单位数据库进行 检索,将学位论文的标题和摘要汇编出版,采用影印、缩印或者其它方式合理复制学位论文。 本学位论文属于( 请勾选) ( ) 1 经华东师范大学相关部门审查核定的“内部”或“涉密”学位论文木,于 年月日解密,解密后适用上述授权。 ( 奶2 不保密,适用上述授权。 导师签名 本人签名杨劳 加l f 年岁月,多日 毒“涉密”学位论文应是已经华东师范大学学位评定委员会办公室或保密委员会审定过的学 位论文( 需附获批的华东师范大学研究生申请学位论文“涉密”审批表方为有效) ,未经上 述部门审定的学位论文均为公开学位论文。此声明栏不填写的,默认为公开学位论文,均适用上 述授权) 。 拯茎硕士学位论文答辩委员会成员名单 姓名职称单位备注 褚君浩研究员华东师范大学 主席 信息科学技术学院 薛永祺研究员中国科学院 上海技术物理所 戴宁研究员中国科学院 上海技术物理所 摘要 稀磁半导体材料可以同时利用电子的电荷和自旋这两个自由度作为信息载体,是自旋 电子器件的关键材料,拥有广阔的应用前景。目前稀磁半导体材料面临的两个关键问题是 磁性的产生机理和寻找高居里温度的稀磁半导体材料。宽禁带氮化物半导体g a n 是一种理 想的稀磁半导体材料。本论文采用基于密度泛函理论( d f t ) 的第一性原理方法,计算了 c u 掺杂g a n 体系的电子结构并分析其铁磁性起源。利用第一性原理结合平均场理论方法 计算,研究了c u 掺杂g a n 体系的磁性以及居里温度。主要研究结果如下: 首先,采用基于密度泛函理论( d f t ) 的第一性原理方法,计算了c u 掺杂g a n 体系的 磁矩分布,结果表明,c u 原子和n 原子之间存在铁磁序耦合,使得体系具有明显的铁磁 性。对于掺杂浓度为f 6 2 5 的( g a l u 茹) n ,通过计算体系的电子结构分析其磁性起源, c u 原子的d 电子轨道和近邻的n 原子的p 电子轨道杂化产生自旋交换劈裂,c u 的3 d 轨道 被部分占据,因而具有净磁矩。 其次,利用第一性原理结合平均场理论,研究了c u 掺杂的g a n 体系中空穴载流子和 掺杂原子c u 的s p d 交换作用以及c u c u 之间的直接交换作用,计算了体系与温度相关的 磁性,得到其居里温度z 随c u 掺杂浓度及空穴载流子密度变化的函数关系。结果显示非 磁性的c l l 掺杂的g a n 能具有室温铁磁性。计算表明这一系统的铁磁性可以通过控制c u 掺杂浓度及空穴载流子密度来调控,且预测的体系居里温度与实验结果基本一致。 总之,第一性原理计算结果表明:c u 掺杂g a n 宽禁带半导体具有明显的铁磁性,其 铁磁性与掺杂浓度和空穴载流子密度相关,可以通过调节掺杂浓度和空穴载流子密度提高 居里温度。 关键词:稀磁半导体、c u 掺杂、g a n 、第一性原理 a b s t r a c t d i i u t e dm a g n e t i cs e 碰c o n d u c t o r s ( d m s s ) h a v eab f o a da p p l i c a t i o np r o s p c c t sa sac m c i a l m a t 嘶a lf 研s p 砷慨i c s ,b c c a u s et 1 1 e yc 锄u t i l i z eb o ln l ec h a 略e 锄dt l l e s p i no fe l e c t l l d l l s s 豳【u l t a l l e o u s l y h o w e v m em a i l lp 曲l 锄so fd m sa r et 0 觚a l y s e 廿l em e c h 觚i s mo f m a g n e t i s mi l l 廿l e s es 锄i c o n d u c t o r sa n ds ee ! k 廿l ed m sm a t e r i a l sw i t l lh i 曲c 谢et 唧e r a t u r c 1 1 1 ew i d e - b 锄dg a ps 锄i c o n d u c t o rg a ni sa p r o m i s i n gd i l u t em a 驴e t i cs e m i c o n d u c t o rm a t 甜a l s i i lt l l i sp a p e r l ee l e c 协o n i cb a i l d 舭t u r e s 锄dd e i l s i t ) ro fs t a t e so ft l l ec u d o p 。dg a :nw e 化 c a l c u l a t e db yl l s i l l gt i l ef i r s tp 血c i p l e sm 甜姒lb 鹤e d0 nd e i l s 时缸1 c t i o n a lt i l e o 叮( d f t ) m e 删h i l e 也e 嘶g i no ft l l em a 印e t i s mw 弱锄a 1 ) ,s e d a 6ar e s l j l t ,t l l em a 印e t i z a t i o n 锄dt l l e c u r i et 锄p e f a :t u r co ft l l ec u - d o p e dg a nw e r ci n v e s t i g a t e db yl l s i n gm en l e o r e t i c a l h e m e c o m b i i l i l l g 圮f i r s t - p m c i p l e sc a l c u l a t i o n s 锄dt l l es 蜥cm e 锄一f i e l dm c 0 可t h em a i l lr e s u l t so f t l l e p a p e r a r c 嬲f 0 i l o w s f i 酬y ,w ec a l c u l a t e dm em a g n e t i z a t i o nd i 鲥b u t i o ni nc u - d 叩c dg a nb ya d 叩t i n g 恤f i r s t p 血c i p l e sm e 也o db 嬲e do nd e i l s i t y c t i o n a lt l l e o 巧t h er e s u l t ss h o w e dm a taf a m 孵1 e t i c c o u p l i i l g 锄o n gc u a i l dna t o ml e a d st 0a 僦l a d ( c df 锄m a 弘e t i s mo f 也es y s t 锄1 1 1 eo r i g i no f m a g n e t i s mw 鹤孤a l y s e da c c o r d i n gt ot h ee l e c t m l l i cb a r l ds c m c t i h 髑卸dd 饥s i t ) ro fs t a t 鼯o f ( g a l m ) n 防= 6 2 5 ) ,a n di sm a i l l l ya “舶u t i 甜t 0t l l ei n t e r a c t i o nb e 铆e c :u - dd e c 仃i m 弛d 玳:躺t n - pc l e c 们n 1 1 1 e3 ds h e uo f t l l ec ui so i l l yp a n l yo c c u p i c d 心a 碳湖t t l l e r ei san e tm a 驴鲥c m o m c n t i n t l l e c u d o p a n t s c c o n d l y ,t 1 1 es p - di n t e r a c t i o nb e 咐e 锄h o l ec a r t i e r 趾dc u - 3 d t o g e t l l e rw i 也d i 即c c tc ! u c u 缸e r a c t i o n ,、张猩i n v 懿t i g a o di no d o p 嗣g a nb 弱e do nt h et h e o r e t i c a ls c h e m ec o m b i n i n g 血e f i r s t 埘n c i p l e sc a l c u l a t i o 璐a n dm es t a t i cm e 觚f i e l dt 1 1 。0 哆n ,也et e l n p 娟l t u r c 司印i l e n t m a 驴e t i z a 主i i nc u 司o p e dg a nw 鹬m e s t i g a t e d 1 kc 谢et e i n p 咖( 码o f 也i sd i l u t c m a 印e i cs e m i c 彻d u c t o ri s0 _ 比l i l l e d 勰a 缸1 c t i 册o ft h ec ud o p 锄tc o n c 锄缸嘶0 n 锄dm eh o l e t t c 硎e rd e l l s i t y i ti sd 锄o n s t r a t e dt l l a tn o 啪a 印e t i cc ud o p e dg a nc 弛b eo f 啪m - t e i i l p e 舳鹏 f 町o m a g n e t i s m t h er e s u l t sa r ei ng o o da g r e 锄e mw i t i le x p l e r i m e n t a lo b s e r v a t i o n s 锄di i l d i c a t e t 1 1 a tf e 盯0 m a g n 鲥s mi 1 1t l l i ss y s t 锄sj st i l :n a b j eb yc o n t r d l i l l gt 1 1 eq lc o n c e n 姒i o n 锄dt 1 1 eh o l e d e i 】【s i 够 舡a 陀s u l t ,i ti sp r e d i c t e d 也a tr o o m t 锄p e r 抓鹏触t o m a 驴e t i s 仃ic 锄b ea c h i e v e di i lc u d o p e dg a n b 豁e do nt l l ef i r s t - p r i n c i p l e sc a l c u l a t i o n s t l l ef i e n d m a g n 甜湖i sr e l a t e dt 0t l l ed o p a l l t c o n c c i 】似i o n 锄dt t l eh o l ed e n s i 哆,a n dc u r i et e m p e 咖c a l lb ei m p m v e db yc o r n r o l l i n gt l l ec u c o n c e n 位a l i o na n d 也eh o l ed e n s i t y k e y w o r d s :d i i u t c dm a 盟c t i cs 锄i c o n d u c t o r ,c “0 p e d ,g a n ,f i r s t 巾血c i p l 懿 i i i 目录 摘要i 第一章绪论l 1 1 引言1 1 2 稀磁半导体简介2 1 2 1 稀磁半导体的概念2 1 2 2 稀磁半导体的性质3 1 2 3 稀磁半导体的研究进展4 1 3g a n 基稀磁半导体1 0 1 3 1g a n 的基本性质1 0 1 3 2g a n 基稀磁半导体的研究进展1 2 1 3 选题的依据和研究内容1 6 第二章计算的理论基础1 7 2 1 引言1 7 2 2 密度泛函理论1 7 2 2 1h o h e n b e r g k o h n 定理1 8 2 2 2k o h n s h 锄方程1 9 2 2 3 交换关联泛函2 l 2 2 4 自洽计算2 2 2 3 计算软件介绍2 4 2 4 本章小结2 5 第三章c u 掺杂g a n 的电子结构和磁性计算2 6 3 1 引言2 6 3 2 模犁和计算方法2 7 3 2 1 理论模型2 7 3 2 2 计算方法2 8 3 3 结果与分析2 9 3 3 1 纯g a n 的能带结构和态密度2 9 3 3 2c u 掺杂g a n 的电:f 结构和磁性分析3 2 3 4 本章小结3 6 第四章c u 掺杂g a n 的肼里温度及其调控方法3 7 4 1 引言3 7 4 。2 模型和计算方法3 8 4 2 1 理论模型3 8 4 2 2 计算方法3 9 4 3 结果与讨论4 0 4 3 1 s p d 交换作用4 0 4 3 2c u - c u 直接交换作用4 2 4 3 3 居里温度与载流子浓度的关系4 3 4 3 4 居里温度与掺杂浓度的关系4 5 4 4 本章小结4 5 五章全文总结4 6 攻读硕士学位期间发表的学术论文4 7 参考文献4 8 致谢5 2 v 1 1 引言 第一章绪论 早在几个世纪以前,磁性就引起了人类的兴趣。最初人们是通过磁石吸铁的现象发 现磁性的,此后人们为真正认识磁现象经历了漫长的探索。随着科技的发展,磁性材料制 成的器件如硬盘、磁带、光盘等现在已经投入商业化生产了。目前,磁性器件只是利用了 电子的自旋,而传统的电子器件则仅仅利用了电子的电荷。如果能集成控制电子的电荷和 自旋这两个自由度,我们将会得到能实现更多功能的新器件,这就是最近兴起的一门新的 科学技术自旋电子学( s p i n t r o n i c s ) 【1 】。运用自旋电子学可以设计出低能耗、高 速处理和对信息“非易失性”的自旋电子器件如自旋l e d 、自旋晶体管、新的磁性存储器 件( 基于巨磁阻效应,g i a n tm a g n e t o r e s i s t a n c ee f f e c t ,简称g m r ) 【2 】等。制造自 旋电子器件的前提是能否向半导体中高效地注入自旋极化的电子。起初,人们尝试以铁磁 材料为源向半导体中注入自旋极化的电子,但这种方法的注入效率很低。人们也试图用传 统铁磁半导体为源,但由于其居里温度太低( 不到2 0 k ) 不能实现室温下注入自旋电子。 要实现同时控制材料中电子的自旋和电荷,一个有效的办法便是合成一种材料,使 之同时具有半导体性和磁性。因为传统的半导体如硅和砷化镓都没有磁性且g 因子很小, 所以需找到融合半导体性和磁性于一种材料的方法。这种情况下,稀磁半导体( d i l u t e m a g n e t i cs e m i c o n d u c t o r s ,简称d m s s ) 便应运而生了。 1 2 稀磁半导体简介 1 2 1 稀磁半导体的概念 从磁性的角度,半导体材料可以分为三类:磁性半导体、非磁性半导体和稀磁半导体 ( d m s s ) ,如图卜1 所示【3 】。 图卜l 三类半导体材料:( a ) 磁性半导体;( b ) 非磁性半导体;( c ) 稀磁半导体 在非磁性的导体中掺杂过渡金属或稀土金属等磁性离子,由于磁性离子与半导体导带 中电子的s p d 交换作用以及过渡金属离子之间的d d 交换作用,可使这类材料产生自发 磁性,与本征磁性有一定的区别,人们称之为“稀磁”,所形成的新型半导体材料被称为 稀磁半导体( d m s s ) 。d m s s 可以同时利用电子的电荷和自旋这两个自由度,因而兼具半 导体材料和磁性材料的性质,可应用于新型的自旋电子器件,已成为当今国际上电子学的 研究热点【1 】 2 、。 。, ;黪甲 , 一 、 , 审气艺缀 一 、j 貉叁甲 , , , “ ,;缀懋, |; 、 耷盒甲盒甲盒甲耷叁甲耷土甲全甲 矿, 1 2 2 稀磁半导体的性质 在稀磁半导体中,由于基体中的原子被磁性原子替代后,局域磁矩和导带电子自旋之 间存在交换作用,这会直接影响材料的g 因子、能带结构、杂质能级等从而影响材料的相 关性质,从而会产生很多与自旋相关的光学性质和输运性质,如巨z e e 腿n 效应、巨 f a r a d a y 旋转、反常霍尔效应、巨负磁阻效应等。 d s m s 中由于磁性原子的替代,磁离子与载流子之问存在的s p d 交换相互作用引起电 子和窄穴的巨大自旋劈裂效应【4 】,这就是巨z e e m a n 效应。巨z e e 腿n 效应常被用来调 节d m s s 的光学性质和输运性质。巨z e e m a n 效应会随着半导体结构的维度和尺寸变化而变 化,意味着s p d 交换相互作用强度随维度和尺寸变化,这个问题已引起人们的重视,因 为它牵涉到未来纳米尺度自旋电子器件的应用。 当线偏振光透过材料后其偏振面会发生偏转,对应的偏转角称为f a r a d a y 角。若材料 是d m s 时,f a r a d a y 角要比非磁性半导体材料大卜2 个数量级,这种现象被称为巨 f a r a d a y 旋转。利用f a r a d a y 旋转可以探测材料中载流了自旋极化程度和弛豫过程 【l 】。 对于材料的输运性质,研究者在d m s s 中发现了反常霍尔效应【5 】【6 】。反常霍尔 效应是南自旋一轨道相互作用产生,正比于材料的磁化强度( m ) ,可以反映出关于磁性 半导体薄膜载流子自旋极化和散射机制的信息。一般对于i i v i 族d m s s 的m 相当小,不 过由于反常霍尔效应的灵敏度很高,因而可以间接反映m 的大小,甚至可以确定居里温 度,并且与直接测量磁矩的实验结果相吻合。 3 1 2 3 稀磁半导体的研究进展 1 实验进展 自2 0 世纪6 0 年代,研究者在掺杂铕和铬的硫化物半导体中发现了铁磁性和半导体 特性共存的现象后,人们便开始了对d m s 的研究,其巾研究最多的是m n 掺杂i i v i 族体 系【7 ,8 ,9 】。到2 0 世纪8 0 年代,人们对m n 掺杂的块状半导体如c d s e 、c d t e 、z n s e 、 z n t e 等做了大量的研究工作。最初人们对这个领域的研究的是材料的一些独特的性质, 如控制晶格常数、能带和电学性质,接着是源白过渡金属替代基体原子的磁性产生的磁输 运和磁光性质,然后是束缚磁极子的形成【1 0 】和依赖于磁场的金属一绝缘体相变。随着 自旋电子学的发展,稀磁半导体的研究领域扩展到化合物半导体如不同过渡元素掺杂的 g a a s 、g a n 和z n o 体系。 如前文所述,d m s 材料最初的研究重点是块状m n 掺杂i i v i 族化合物。当意识到任 何器件的应用都需要外延生长的薄膜时,人们的视线开始进入薄膜状的d m s 材料。实验证 实2 0 0 生长的i i i v 族i n a s 薄膜是均匀但顺磁的,然而,当沉积温度提高到3 0 0 后, 体系出现相分离,材料呈铁磁态【1 1 】。自g a a s 材料被提出可以制造d m s ,因此前g a a s 已被深入研究并广泛用来制造半导体激光器、光盘和微波晶体管等,与i i i v 族异质结技 术有很好的兼容性,因此g a a s 材料具有独特的吸引力。1 9 9 6 年o h n o 利用l t m b e 技术首 次制备了离子浓度达到1 0 c m - 1 数量级的g a ;一。m n 。a s 薄膜【1 2 】,g a m n a s 材料被认为是 最有前景的d m s 材料之一此后涌现了一大批的生长i i i v 族和i i v i 族d m s 材料的文献 【1 3 】【1 4 】。最近,新的d m s 材料像宽禁带的氮化物和氧化物引起了人们的关注,尤其 是过渡金属掺杂的g a n 和z n o 薄膜,因为已经发现它们有高于室温的居里温度。 目前实验室中已制备出自旋电子学的部分原型器件,如自旋场发射晶体管、自旋发光 二极管、自旋隧穿器件( 图1 3 所示) 等。遗憾的是这些器件只能在低温下工作,部分器件 甚至需要施加磁场,这些苛刻的条件限制了半导体自旋电子学器件的应用。因此如何制备 4 出具有窄温铁磁性的稀磁半导体材料,以及电予自旋在半导体结构中输运、寿命和臼旋的 操纵已成为目前自旋电子学领域中的热点课题。 霸囊l 量_ 鞠k t 鞠嘲 蝴 絮、门避忍静 蠢饲黧黧潮一嘲 暨,葱函 黛囊囊螂 鼻a 嘲c m 擘 qm i m 谰融射c 一疆“ d -一l-l 图卜2 自旋场效应晶体管的应用 萎健 秘搿秘辫蝴稿 除了寻找新的稀磁半导体材料外,还有很多工作是关于这些材料特殊性质的主要机制 的研究。对于这些稀磁半导体材料,一些解释常规磁性材料性质的基本原理同样适用,不 过国际上的各个研究团队也提出了大量的新猜想。如果我们想要随意调整这种材料使之适 用于不同器件,那么理解这些性质的根源确实非常重要。 2 理论发展 磁性材料的相互作用大致可以分为两类:( 1 ) 直接交换作用,( 2 ) 间接交换作用。直 接交换相互作用的原理是在阐述传统材料如f e 、c o 和n i 的磁现象的基础上形成的。这种 直接交换作用源自两个相邻原子波函数的重叠产生的相互作用。由h e i s e n b e r g 模型,直 接交换作用可以最简单的形式表示为: h i ,j = 一j i js i s j ( 1 1 ) 5 很快人们意识到只有直接交换作用完全不足以解释哪怕简单金属的所有性质,所以提出了 第二个理论间接相互作用,但是即使结合间接交换作用和直接交换作用,对于磁性材 料很多已观察到的现象依然解释不了。随着科技的发展,我们可以用计算机建立不同磁性 材料的性质和交换相互作用的模型。以下是用来解释d m s 巾磁性的几种理论。 ( a ) 载流予引起的交换作用和r k k y 交换理论 r k k y 理论几乎同时由r u d d e 瑚a n 、k i t t e l 、k a s u y a 和y o s h i d a 【1 5 ,1 6 ,1 7 】在各自 的著作中提出,其基本思想是导带电子空穴与磁性离子局域电子进行交换藕合作片j 。这 种交换作用可以导致自旋平行( 铁磁态) 也可以导致自旋反平行( 反铁磁态) ,由两个磁交换 离子的具体情况决定( 如图1 4 ) 。经改进,d i e t l 【1 8 】等提出了适用于 c a m e r n c e n t 隅t i o nf , 图卜3r k k y 理论模型 半导体系统的z e n e r 平均场理论,z e n e r 模型主要是基于三种可能的磁相互作用: i ) 相邻原子不满的d 壳层之间的直接交换作用产生的能量, e d i r e c t = as d i s 越 ( 1 2 ) 6 一一oocmjm一可擎oc眦 上式中s 。是每个离子原予的净磁矩,a 总是正数,大小与波函数的重叠成比例。 i i ) 第- 种交换作用机制源自导带电子与局域d 电子之间的自旋耦合作用,可以表 示为: e ps a s 。 ( 1 3 ) 上式中s c 是传导电子的净磁化,p 总是正数( 这个能量对以载流子为媒介的铁磁性尤其 重要) 。 “i ) 第三种耦合是来自电子的费米动能,可以表示为: e k 觚;。= ,2 ( 1 4 ) 式巾y = 2 3 n ,占是顶端费米散射的动能,n 为每个原子的导带电子数。可以证明材料呈 铁磁或反铁磁态的条件是: b2 ay 时是铁磁性, ( 1 5 ) 而b2 = 5 3 2 锄1 :e l c r o 产5 c m 1 ; e 严1 4 4 5 6 9 彻。1 ; a l 皿o 产7 1 0c m 1 ; e 1 皿0 产7 4 lc m 1 1 l n = 2 5 3 1 9 6 e v 3 2 6 2 e v 7 4 0 a n 。i 4 0 3 锄i 作为第三代宽禁带半导体材料,g a n 具有很宽的带隙( 室温下3 4 e v ) ,本征导电的 温度高,可以直接在高温下工作;其次击穿场强更大( 约4 m v c m ) ,远高于s i 和g a a s :此 外还有很高的饱和速度,导热性能更好,化学性质更稳定、耐高温、耐腐蚀等特点,因此 非常适合于制作抗辐射、高频、大功率和高密度集成的电子器件以及蓝、绿光和紫外光电 子器件。 1 3 2g a n 基稀磁半导体的研究进展 1 理论研究 2 0 0 0 年t d i e t l 等人基于z e n e r 模型提出平均场理论【1 8 】,并利用该理论计算得出 基于g a n 的稀磁半导体具有高于室温的居里温度,如图卜7 所示。 一繁i 锄 嬲势l 擞; ; j 黪妒 漱i 翻铀l 燃l 辘躲l 翻o 麓 孙翰l 一 。? ii 弱瞒n _ 约 撕翮辨蝴l 獬 图卜7 理论预测稀磁半导体的居里温度 1 2 图中竖线位置为室温3 0 0 k 。d a l p i 锄【2 3 】等人利用带结构和能级排斥模型解释了m n 掺杂g a n 半导体中的磁有序,这种模型的主要思想是m n 离子与基体元素之间存在p d 和 d d 能级排斥。2 0 0 1 年k s a t o 、h k a t a y 锄a y o s h i d a 【2 4 】等人利用第一性原理计算纤 锌矿结构g a n 中掺入v 、c r 、m n 时具有稳定的铁磁念;若掺入f e 、c o 、n i 则呈自旋玻璃 ( s p i n 9 1 a s s ) 态。l e e 【2 5 】等人利用f i r s t p r i n c i p l e s 研究了过渡金属掺杂的g a n 基 d m s 的价带分裂,结果表明f e 、c o 、n i 和c u 掺杂的g a n 价带具有长程自旋分裂,掺杂的 磁性离子之间是长程相互作用,这说明g a n 是很好的d m s 材料。2 0 0 6 年w u 【2 6 】等人基 于自旋密度泛函理论利用第一性原理研究了c u 掺杂的g a n ,他们的研究表明6 2 5 c u 掺 杂g a n 基态是铁磁态,含一个c u 原子超胞的总磁矩为2 0 詹,居里温度大约3 5 0 k 。 2 实验进展 g a n 材料在早期由于没有合适的单晶衬底材料、位错密度大和很难实现p 型掺杂等问 题,发展非常缓慢。进入9 0 年代后,随着外延技术的发展和材料生长水平的不断提高, g a n 材料的发展异常迅速,目前已成为最有潜质的稀磁半导体材料。表卜2 列出了g a n 基 材料研究所取得的重要进展【2 7 4 0 】 表卜2g a n 基材料研究实验进展 掺杂元素时间研究进展作者 m o c v d 生长l m n 掺杂g a n 薄膜,居里温度 在3 1 0 k 、4 0 0 k 之间,首次证实( g a ,m n ) n 薄 2 0 0 lr e e de ta 1 膜具有室温铁磁性。 2 0 0 2m b e 生长5 m n 掺g a n 薄膜,居里温度高达h i d e n o b ue t 9 4 0 k a 1 1 3 m n 用m b e 方法发现( g a ,m n ) n 在低温下表现出 k h p 1 0 0 9e t 反铁磁, a 1 2 0 0 3 用s q u i d 探测到m n 离子间反铁磁耦合m z a j a ce t a 1 用m o c v d 生长2 7 m n 掺g a n 薄膜,没有检 x g c u ie t 测到第二相,发现m n 2 + 替代g a 3 + ,呈顺磁 a 1 2 0 0 8 性。 2 0 0 l c r 注入m o c v d 生长m g 掺杂g a n 观察到铁 l e ee t a l 磁有序。 2 0 0 2 制成室温铁磁( t c 2 8 0 k ) 的( g a ,c r ) n 单 s e p a r ke t c r 晶块体。 a 1 用e r c m b e 制成t c 4 0 0 k 的( g a ,c r ) n 薄 m h a s h i m o t o 膜。 e ta 1 n i2 0 0 5 用c v d 制成( g a ,n i ) n 薄膜,有明显铁磁h u a n ge ta 1 ( t c 3 2 0 k ) ,无第二相或团簇形成。 2 0 0 7 用离子注入发制备了( g a ,c u ) n 薄膜,显示 l e ee ta 1 室温铁磁,得到o 2 7 b c u ,证实理论预 测。 c u 合成c u 掺杂g a n 纳米线,显示室温铁磁 s e o n ge ta 1 性。 2 0 0 9m o c v d 制各c u 掺杂g a n 薄膜,居里温度高 y a n ge ta 1 于3 8 5 k 。 1 4 2 0 0 0 用固相源分子束制备高f e 掺杂g a n 薄膜, a k i n a g 课题组 有铁磁性( t c 1 0 0 k ) ,但起源不清楚。 用m o c v d 制备f e 掺杂g a n 薄膜,得出磁性 起源:f e 浓度 d i e t le ta 1 固溶度时,生长的是( g a ,f e ) n 薄膜,为铁 磁性,是旋节线分解形成了富f e 的纳米晶 导致的铁磁性。 1 5 1 3 选题的依据和研究内容 符合自旋流的产生、注入和输运要求的,具有高重复性、高稳定度和易于集成的室温 ( 3 0 0 k ) 以上铁磁性半导体材料,是可实用的自旋电子学器件的基础。因此,研究和开发 高性能、高居早温度的稀磁半导体材料是半导体自旋电子学至关重要的问题之一。目前, 稀磁半导体领域主要面临两个问题:稀磁半导体铁磁性的起源和开发高居里温度的稀磁半 导体材料。对于稀磁? 卜导体材料的磁性起源,研究者提出了多种理论解释,主要是基于平 均场理论近似或磁性原子的团簇,尚未形成统一认识。 过渡金属掺杂g a n 稀磁半导体材料存实验上己观察到室温铁磁性,但由于掺杂元素本 身具有磁性,它们在g a n 中的沉积会产生能宏观的铁磁,且实验上确实已观察到磁性第二 相和团簇,不利于g a n 基稀磁半导体的实际应用。非磁性元素c u 可以克服以上问题,所 以吸引了人们广泛的研究。 本论文论文主要围绕以下两个方面展开对c u 掺杂g a n 基稀磁半导体进行了系统的研 究: 1 基于密度泛函理论第一性原理计算,研究了c u 掺杂g a n 稀磁半导体的电子结构 和基本的磁性,讨论了磁性起源和交换作用的关系。 2 结合静态平均场理论,运用第一性原理的方法研究了c u 掺杂的g a n 中由载流子 驱动的磁性,得出这个体系居里温度的调控方法。 1 6 2 1 引言 第二章计算的理论基础 第一性原理计算( 也称为从头计算) 是指从所研究材料的原子组分出发,利用量子力 学的基本理论通过自洽计算来确定材料的电子结构、物理和化学性质。第一性原理计算只 用到5 个物理常量i i l 0 、e 、h 、c 、k b 和各组分元素的原子序数,而不需要任何经验参数就 可以合理的预测材料的很多性质。 第一性原理方法是从s c h r 6 d i n g e r 方程出发,利用合理的近似进行模拟计算,其求 解系统基态的基本思路如下:将实际的多原子系统理解为由电子和原子核组成的多粒子体 系;利用b o r n o p p e n h a i m e r 绝热近似将多粒子问题转化为多电子问题,电子运动与原子 核运动分离;利用密度泛函理论把多电子问题转化为单电子问题;利用自洽迭代方法求解 单电子方程得到系统基态和其他性质。 2 2 密度泛函理论 为了正确求解多电子体系量子力学的薛定谔方程,1 9 6 4 年h o h e n b e r g 和k o h n 两人提 出了密度泛函理论( d f t ) ,1 9 6 5 年由k o h n 和s h 硼引入局域密度近似确定了其表达形 式。d f l - 是一种完全基于量子力学的从头算,其中心思想是用电子密度函数来描述和确定 体系的性质,而不用求助体系波函数,显著地降低了计算的复杂度。自上个世纪八十年代 以来,d f t 在固体物理学的计算中得到了广泛的应用,现在,它已成为研究固体基态性质 的最有力的工具之一。 1 7 2 2 1h o h e n b e r g k o h n 定理 密度泛函理论的关键之处是将电子密度分布作为试探函数,其基本想法是原子、分子 和固体的基态物理性质可以用粒了密度的函数来描述,这源于1 9 2 7 年t h o m a s 和f e r m i 提 出的体系的动能可以通过体系的电子密度表达出来【4 l 】。d t f 是建立在h o h e n b e r g 和 k o h n 的关于非均匀电子气理论基础一卜的,可以归纳为两个基本定理【4 2 】: ( 1 ) h o h e n b e r g k o h n 第一定理:不计自旋的全同费密子系统的基态能量是粒子数密度 函数p ( r ) 的唯一泛函。 ( 2 ) h o h e n b e r g k o h n 第二定理:能量泛函研r 在粒子数不变的条件下,对正确的粒子 数密度函数p ( r ) 取极小值,并等于基态能量。 此处所处理的基态是不简并的,不计自旋的全同费密子系统的哈密顿量分开写为动能 部分、多电子系统相互作用部分和外场部分: 日= 丁+ u + y( 2 1 ) 由以上两个定理,对于给定的局域势 ,( r ) ,可以定义与外场有关的总能量泛函为: 研纠= ( 矽阿+ 叫) + p ( r ) 以r ) ( 2 2 ) 定义一未知的、与外场无关的泛函研纠: f p 】= ( p + 【厂眵) ( 2 3 ) 泛函研纠是未知的,将其写成两部分泛函之和: 研纠= 丌纠+ 圪【纠 ( 2 4 ) 其中是丌p 】动能泛函,圪【纠是电子相互作用能泛函。这样就可以得到体系的基态性质: 研纠= 研纠+ j v ( r ) 厦r ) d r ( 2 5 ) 1 8 2 2 2 k o h n s h 锄方程 虽然h o h e n b e r g k o h n 定理说明粒子数密度函数是确定多粒子系统基态物理性质的基 本变量以及能量泛函对粒子数密度函数的变分是确定系统基态的途径,但是总能泛函 研夕】中的动能泛函丌纠和电子相互作用能泛函吃【纠的具体形式,h o h e n b e r g k o h n 定理 并没有给出回答。1 9 6 5 年,k o h n 和s h a m 提出的k o h n s h a m 方案【4 3 】:用已知的无相互 作用参考体系的动能来代替实际体系动能的主要部分,把动能的误差部分和相互作用能与 库仑作用能之差并为一项,再寻求其近似形式,最终将密度泛函理论引入了实际应用。 无相互作用体系的哈密顿量是: 只= 私v 沙舡, q 6 上式中k ( r ) 是外势。 假设无相互作用参考体系基态粒子密度p 与实际体系的基态粒子密度相同,可定义 普适的泛函形式: 研纠= 正【纠+ 以p 】+ k 【纠 ( 2 7 ) 其中z 【纠为无相互作用体系的动能泛函。引入一组单电子波函数的基底仍( r ) 构成 密度函数: p ( r ) :羔够( r ) 西( r ) ( 2 8 ) 这样, 9 1 霉【p 】:兰( 够( r ) i 昙v 引仍( r ) ) ( 2 9 ) 以纠是库伦作用泛函,可表示为: 1 9 ( 2 1 0 ) & 【纠称为交换关联能泛函,由两部分组成:( 1 ) 真实体系动能与无相互作用体系的动能 之差;( 2 ) 真实体系电子间相互作用能与经典库仑作用能之差。 总能量泛函可表示为: 印】= 脚心m 善( 删抑删畦晖等吲纠q 1 1 总能量泛函对p 变分: 坐竺堑塑竺拦璺竺2 万 p ( r ) y ( r ) 出+ 乏( 纪( r ) i 吉v 拟r ) ) + 吉孵+ k 础 ,= l | i l1 2 l 6 p 、。4 变分的结果得到k o h n s h 锄方程: 坷。+ 【以r ) 】) 仍( r ) = 互够( r ) 其中, 嘶( r ) 却( r ) + 肛高+ 鬻 , p ( r ) = 仍( r ) 订( r ) ( 2 1 3 ) ( 2 1 4 ) ( 2 1 5 ) 式中 吃【p 】= 错称为交换关联势,k 。h n s h 锄方程的核心是用 圪 纠泛函来解决相互作用的全部复杂性,如果能给出其具体形式,则可以通过解式 ( 2 1 3 ) 得到体系波函数,进而构造下步的基态电子密度,重复这一过程直到自治。自洽得 到的粒子数密度函数即精确地确定了该系统基态的性质。 2 2 3 交换关联泛函 在h o h e n b e r g k o h n s h a m 理论的框架下,多电子系统问题在形式卜转化成单电子问 题,然而这只有在找出了k 【纠的准确且便于表达的形式才有实际的意义。虽然在理论上 已证明了交换相关能泛函的存在,但是精确的如【纠无法得到。在实际应用中只有通过拟 合已经被精确求解系统的结果,将k 【纠以参数化的形式表示出来。显然,k o h n s h 锄方 程所能达到的最高精确度,取决于交换关联势的选取。因而,提高k 【纠的精度的一直是 密度泛函理论研究的重点。 最早由s l a t e r 【4 4 】提出的局域密度近似( l d a ,l o c a ld e n s i t ya p p r o x i m a t i o n ) 是 简单而有效的一种近似。局域密度近似假定空间某点的k 【纠只与该点的电荷密度有关: 互=
温馨提示
- 1. 本站所有资源如无特殊说明,都需要本地电脑安装OFFICE2007和PDF阅读器。图纸软件为CAD,CAXA,PROE,UG,SolidWorks等.压缩文件请下载最新的WinRAR软件解压。
- 2. 本站的文档不包含任何第三方提供的附件图纸等,如果需要附件,请联系上传者。文件的所有权益归上传用户所有。
- 3. 本站RAR压缩包中若带图纸,网页内容里面会有图纸预览,若没有图纸预览就没有图纸。
- 4. 未经权益所有人同意不得将文件中的内容挪作商业或盈利用途。
- 5. 人人文库网仅提供信息存储空间,仅对用户上传内容的表现方式做保护处理,对用户上传分享的文档内容本身不做任何修改或编辑,并不能对任何下载内容负责。
- 6. 下载文件中如有侵权或不适当内容,请与我们联系,我们立即纠正。
- 7. 本站不保证下载资源的准确性、安全性和完整性, 同时也不承担用户因使用这些下载资源对自己和他人造成任何形式的伤害或损失。
最新文档
- 《机械设计基础》课件-课件模版
- 预防甲流班会课件
- 预防儿童肥胖课件
- 预防中暑主题班会课件
- 预制厂安全教育课件
- 大学诚信文明主题教育
- 公务接待培训
- 项痹中医诊疗课件
- 钢笔画技能培训课件视频
- 健康饮食产业园项目环境影响报告书
- 2025至2030全球及中国厨房显示系统(KDS)行业项目调研及市场前景预测评估报告
- 2025年北京市高考语文试卷(含答案)
- 2025年高考湖北卷物理真题(解析版)
- 专题:任务型阅读30篇 中考英语高分提升之最 新题速递第三辑(答案+解析)
- 中国隐身材料行业发展分析及发展前景与投资研究报告2025-2028版
- 2025年浙江省中考数学试卷真题(含官方标准答案及解析)
- 译林版(2024)七年级下册英语期末复习综合练习试卷(含答案)
- 汽车构造试题及答案
- 2025至2030中国摩擦材料及制动产品行业市场现状分析及竞争格局与投资发展报告
- 11人制足球竞赛规则
- 放射职业卫生培训课件
评论
0/150
提交评论