（环境工程专业论文）天津市大气颗粒物污染的变化历程.pdf

摘要 摘要 本文对天津市19 8 5 2 010 年大气颗粒物污染变化特征进行较详细的研究， 分析了天津市大气颗粒物特征变化趋势和天津市大气污染类型转变情况，并总 结出不同大气污染类型颗粒物粒径、化学组分、来源的特征；同时分析了大气 颗粒物特征变化的成因，并总结出不同时期天津市所采取的颗粒无污染防治措 施对大气颗粒物特征变化的影响作用。主要获得以下结论： 降尘污染呈现显著下降的趋势，总体看受污染区域明显减少，大部分区县 受污染程度显著改善。t s p 、p m 。年均浓度总体均呈下降趋势，其中2 0 0 8 年浓度 最低。p m z s 呈现出先升后降的变化趋势。采暖期与非采暖期平均浓度基本相同， 说明p m 2 。受冬季燃煤取暖影响较小。 处于不同大气污染类型，颗粒物的特征有明显的变化：煤烟型污染，p m 2 5 在p m l o 中所占比例低于5 0 ，粒径 1 0um 的粒子主要分布于o 0 0 0 3 8um 、 5 7 8 7 9 2um 粒径段。采暖期细粒子占p m l o 比例高于非采暖期。p m l o 的化学组 分中s i 、a 1 、m g 、c a 、c 1 、总烃的含量较高，其中以s i 、a 1 、m g 、c a 等地壳 元素为主。p m l o 分担率最高的为煤烟尘，占4 2 ，其次是土壤风沙尘占2 4 ， 土壤风沙尘和煤烟尘分担率之和高达6 9 。t s p 分担率最高的为煤烟尘，占5 0 ， 其次为建筑尘，占2 1 ，土壤风沙尘占1 2 。可见煤烟型污染时，煤烟尘是大 气颗粒物主要来源，此外，建筑尘和土壤风沙尘也起到很重要的作用。混合型 污染，p m l o 的化学组分中t c 、s i 、s 0 4 二、a 1 、c a 的含量较高，其中t c 占约 2 0 ，s 0 4 2 。、n 0 3 - 等二次粒子占1 0 左右。与煤烟型相比s i 、a 1 、m g 、c a 等 元素所占l v , y d 明显下降。p m l o 分担率最高的仍为煤烟尘，占3 5 ，其次是土壤 风沙尘，占2 8 ，排在第三位的机动车尾气尘占1 3 。t s p 分担率最高的为土 壤风沙尘，占4 0 ，其次为煤烟尘，占2 1 ，机动车尾气尘占1 3 。可见与煤 烟型污染相比，煤烟尘对颗粒物的分担率有所下降，而机动车尾气尘分担率明 显上升。复合型污染，p m 2 5 在p m l o 中所占比例较混合型时期有所增长，其中中 心城区丢冬季p m 2 5 在p m l o 中所占比例高达7 0 。与混合型污染时期相比，化 学组分中s 0 4 2 。、n 0 3 - 浓度分别增长8 0 、6 3 0 ，分别占p m l o 质量分数的1 9 7 、 1 4 9 。p m l 0 分担率最高为土壤风沙尘，占2 6 5 ，煤烟尘分担率较混合型污 摘要 染时期有大幅下降，其分担率为1 6 4 ，二次硫酸盐、二次硝酸盐对p m i o 的分 担率分别为9 6 、1 0 5 ，机动车尾气尘、建筑尘分担率均有所上升，分别占 1 5 2 、8 8 。颗粒物来源呈现出显著的复杂化，各源类分担率趋于相当。 大气颗粒物特征变化是气象因素、社会经济因素及环境管理措施共同影响 的结果。2 0 0 1 2 0 1 0 年间天津市烟尘与工业粉尘排放量的变化趋势与颗粒物浓度 变化趋势基本一直，均呈现出总体下降趋势，说明控制烟尘以及工业粉尘的排 放对缓解大气颗粒物污染至关重要。机动车数量逐年增加使得由机动车排放的 污染物随之增加，这也与大气颗粒物源解析结果相吻合，即机动车尾气尘对颗 粒物分担率呈上升趋势。天津市建筑尘对颗粒物分担率呈上升趋势，这与建筑 施工面积变化情况有一定关系的。钢铁尘对颗粒物分担率下降的影响因素可能 与其他源类贡献增加有关，同时可能受大型钢铁企业迁离市区影响。 关键词：大气颗粒物，大气污染类型，颗粒物特征，颗粒物污染防治 a b s t r a c t a b s t r a c t t h i ss t u d yf o c u s e do nt h ev a r i a t i o no fa t m o s p h e r i cp a r t i c u l a t e m a t t e r ( p m ) i n t i a n j i nf r o m19 8 5t o2 0 10 t h ev a r i a t i o no ft h ep mc h a r a c t e r i s t i c sa n da i rp o l l u t i o n p a t t e r n si nt i a n j i nw e r ea n a l y z e d ，a sw e l la s ，t h ec h a r a c t e r i s t i c so fp a r t i c u l a rs i z e ， c o m p o s i t i o na n ds o u r c ec a t e g o r i e sa te a c ha i rp o l l u t i o np a t t e r nw e r ei n v e s t i g a t e d f u r t h e r m o r e ，t h er e a s o n sf o rv a r i a t i o n so fp mc h a r a c t e r i s t i c sw e r ea n a l y z e da n dt h e i m p a c t so fp o l l u t i o np r e v e n t i o na n dc o n t r o lm e a s u r e si nt i a n j i nw e r es t u d i e d t h e m a i nc o n c l u s i o n sw e r el i s t e da sf o l l o w i n g ： d u s t f a l ls h o w e das i g n i f i c a n t d e c r e a s i n gt r e n da n dt h ep o l l u t i o no fd u s t f a l l b e c a m eb e r e r t h ea n n u a l l ya v e r a g e dc o n c e n t r a t i o n so ft s pd e c r e a s e da 1 1 d t h e l o w e s tc o n c e n t r a t i o no c c u r r e di n2 0 0 8 ，w h i c hm i g h tb el i n k e dt ot h em e a s u r e st a l ( e n f o rt h eb e i j i n go l y m p i cg a m e s t h ec o n c e n t r a t i o n so fp m l os h o w e dag e n e r a l d e c r e a s i n gt r e n da n dt h el o w e s tv a l u ew a so b s e r v e di n2 0 0 8a sw e l l h o w e v e r , t h e c o n c e n t r a t i o n so fp m 2 5s h o w e dat r e n do fi n c r e a s i n gf i r s t l ya n dt h e nd e c r e a s i n g ， w i t hh i g h e rc o n c e n t r a t i o ni n2 010t h a ni n 2 0 0 8 t h ep m 2 5l e v e l sw e r es i m i l a ri n h e a t i n g p e r i o d sa n dn o n h e a t i n g p e r i o d s ，i n d i c a t i n g l i t t l ei n f l u e n c e so fc o a l c o m b u s t i o no np m 2 5 d u r i n gd i f f e r e n ta i rp o l l u t i o nt y p e ，c h a r a c t e r i s t i c so fp ms h o w e do b v i o u sc h a n g e ： i nc o a l - b u r n i n gp o l l u t i o np e r i o d ，p m 2 5a c c o u n t e df o rl e s st h a n5 0 i np m l ot h e p m l ow e r em a i n l ya td i a m e t e ro f0 0 0 0 3 8g ma n d5 7 8 7 9 2g m f i n ep a r t i c u l a r e s a c c o u n t e df o rm o r ef r a c t i o n si np m l oa th e a t i n gp e r i o d st h a nt h a t a tn o n h e a t i n g p e r i o d s f o rt h ec h e m i c a lc o m p o s i t i o n ，s i ，a 1 ，m g , c a , c 1 。，a n dh y d r o c a r b o n s ，a m o n g t h e m ，t h ec r u s t a le l e m e n t s ( 1 i k es i 、a 1 、m g 、c a ) w e r et h ed o m i n a n ts p e c i e so fp m 】o t h ec o a lc o m b u s t i o nw a st h eh i g h e s tc o n t r i b u t o rt o p m l ow i t h4 2 p e r c e n t a g e c o n t r i b u t i o n ，a n df o l l o w e db ys o i ld u s t ( 2 4 ) f o rt s p , c o a lc o m b u s t i o nw a sa l s o t 1 1 e1 l i 曲e s tc o n t r i b u t o r , a n df o l l o w e db yc e m e n td u s t ( 2 1 ) a n ds o i ld u s t ( 12 ) i n c o n c l u s i o n ，a tc o a l - b u r n i n gp o l l u t i o np e r i o d ，c o a lc o m b u s t i o nw a st h em o s t i m p o r t a n tc o n t r i b u t o r , a n dc e m e n td u s ta n ds o i ld u s ta l s op l a y e di m p o r t a n tr o l e s i n i i i a b s t r a c t m i x e dp o l l u t i o np e r i o d ，t h ep r o p o r t i o n so ft c ，s i ，s 0 4 2 。，a 1a n dc aw e r eh i g hi n p m l 0 ，w h e r et ca c c o u n t e df o r2 0 a n dt h es e c o n d a r yp a r t i c l e sa c c o u n t e df o ra b o u t 10 c o m p a r e dw i t hc o a l - b u r n i n gp o l l u t i o np e r i o d ，t h ep r o p o r t i o no fs i 、a 1 、m g 、 c as h o w e da no b v i o u sd e c r e a s i n gt r e n d c o a lc o m b u s t i o nc o n t r i b u t e dt h em o s tl e v e l a sw e l lw i t hac o n t r i b u t i o no f3 5 ，f o l l o w e db ys o i ld u s t ( 2 8 ) a n dv e h i c u l a r e m i s s i o n s ( 13 ) f o rt s p , t h es o i l d u s tc o n t r i b u t e dt h em o s tc o n t r i b u t i o n ( 4 0 ) ， f o l l o w e db yc o a lc o m b u s t i o n ( 2 1 ) a n dv e h i c u l a re m i s s i o n s ( 1 3 ) c o m p a r e dw i t h c o a l - b u r n i n gp o l l u t i o np e r i o d ，t h ec o n t r i b u t i o nf r o mc o a lc o m b u s t i o nd e c r e a s e da n d t h a tf i o mv e h i c u l a re m i s s i o n si n c r e a s e do b v i o u s l y i nc o m p o s i t ep o l l u t i o np e r i o d ，t h e r a d i oo fp m 2 5 p m l 0i n c r e a s e d ，a n dp m 2 5 f p m l 0o fc e n t r a lc i t yi nw i n t e rw a s h i g ha s 7 0 c o m p a r e dw i t hm i x e dp o l l u t i o np e r i o d ，8 0 4 z 。a n dn 0 3 。i n c r e a s e db y8 0 a n d 6 3 0 ，a c c o u n t i n gf o r 19 7 a n d14 9 i np m l 0 s o i ld u s tw a st h e h i g h e s t c o n t r i b u t o rw i t hap e r c e n t a g ec o n t r i b u t i o no f2 6 5 t h ec o n t r i b u t i o nf r o mc o a l c o m b u s t i o ns h o w e da no b v i o u sd e c r e a s e t r e n d ，c o m p a r e dw i t ht h a ti nm i x e d p o l l u t i o np e r i o d t h ep e r c e n t a g ec o n t r i b u t i o n sw e r e9 6 a n d10 5 f o rs u l f a t ea n d n i t r a t ea n d15 2 a sw e l la s8 8 f o rv e h i c l ee m i s s i o n sa n dc e m e n td u s t t h es o u r c e c a t e g o r i e so fp m b e c a m ec o m p l e xa n dt h e i rc o n t r i b u t i o n sb e c a m eq u i t e t h ev a r i a t i o no fp mc h a r a c t e r i s t i c si nt i a n j i nw e r ei n f l u e n c e db ym e t e o r o l o g i c a l f a c t o r s ，s o c i a la n de c o n o m i cf a c t o r s ，a sw e l la se n v i r o n m e n t a lm a n a g e m e n t d u r i n g 2 0 01t o2 010 t h et r e n do fp mi n d u s t r i a le m i s s i o n sa n dt h a to fp mc o n c e n t r a t i o n s w e r es i m i l a r , s h o w i n gd e c r e a s i n gt r e n d s ，w h i c h s u g g e s t e dt h a tt h e c o n t r o l o f i n d u s t r i a le m i s s i o n si sc r i t i c a lf o rt h ep r e v e n t i o no fp mp o l l u t i o n t h ei n c r e a s eo f v e h i c l e sl e a d e dt ot h ei n c r e a s eo ft h e i re m i s s i o n s ，w h i c hi si na g r e e m e n ti nt h e r e s u l t so fs o u r c ea p p o r t i o n m e n t ( t h ep e r c e n t a g ec o n t r i b u t i o no fv e h i c l ee m i s s i o n s i n c r e a s e d ) t h ec o n t r i b u t i o no fc e m e n ta l s os h o w e da ni n c r e a s i n gt r e n dw h i c hw a s a s s o c i a t e dw i t ht h ec o n s t r u c t i o na r e a si n t i a n j i n 1 1 1 ed e c r e a s eo fs t e e l d u s t c o n t r i b u t i o nm i g h tb ei n f l u e n c e db yt h ei n c r e a s eo fo t h e rs o u r c ec o n t r i b u t i o n ，a tt h e s a m et i m eb ea f f e c t e db yt h ee m i g r a t i o no f l a r g e - s c a l ei r o na n d s t e e le n t e r p r i s e sf r o mt h e u r b a na r e a k e yw o r d s ：p a r t i c u l a t em a t t e r , a i rp o l l u t i o np a t t e m ，c h a r a c t e r i s t i c so fp m ，p r e v e n t i o n a n dc o n t r o lo fp m i v 第一章绪论 第一章绪论 自工业革命以来，人类文明不断发展，与此同时人类赖以生存的环境也随 之发生了巨大变化。我国工业化进程起步较晚，由此产生的环境问题也晚于欧 美国家。近几十年，我国城市规模急速扩张，经济、工业的飞速发展，城市人 口与机动车数量迅猛增加，伴随而来的环境问题也日益突出。大气颗粒物不仅 危害人类健康、影响气候变化、降低能见度，而且还造成农业、林业、渔业巨 大的经济损失，在很大程度上制约着我国经济的可持续发展，是目前亟待解决 的环境问题之一。因此，对于大气颗粒物污染的防治工作刻不容缓。大气颗 粒物由于其污染来源复杂、区域特征明显，污染防治工作面临巨大挑战。因此， 研究大气颗粒物的浓度、总量、粒径分布、化学组分特征以及污染源的分布特 征，从而总结颗粒物污染特征的演变规律，对制定科学有效的防治措施有重要 意义。 第一节研究背景 1 1 1 大气颗粒物污染趋于复杂化 我国对大气颗粒物污染的研究尚处于起步阶段，对颗粒物污染的防治工作 始于二十世纪七十年代中期，一直以来对烟尘排放的治理工作相当重视。近年 来不断加大了对大气颗粒物污染的防治力度，相继出台了一系列政策法规及管 理措施，包括加强城市扬尘污染控制力度，优化市内工业布局，调整产业结构， 推广使用清洁能源，以及更新污染源治理技术等，取得了一定成效，但目前我 国大气颗粒物污染问题依然十分严型2 5 】。2 0 1 0 年，虽然我国有8 5 的城市可 吸入颗粒物年均浓度达到国家二级标准，但是我国大气环境质量标准对可吸入 颗粒物的标准限值比发达国家或世界卫生组织推荐的标准宽松很多，如果用更 为严格的标准衡量，我国大部分城市颗粒物污染都较为严重。不仅如此，我国 大气颗粒物污染特点趋于复杂化，首先是颗粒物来源更加复杂，除扬尘等开放 源类排放外，机动车尾气排放对颗粒物污染影响加重。其次，二次转化是大气 第一章绪论 细粒子p m 2 5 的主要来源，而对二次污染的防治更加困难。此外，大气颗粒物 污染呈现出显著的区域性【6 j 。 我国城市颗粒物污染来源由过去一次排放源类为主向多种源类并重的趋势 发展。过去城市空气颗粒物污染是以燃煤、扬尘等为主要污染来源。随着经济 的快速发展、汽车保有量的迅速增加，机动车尾气排放及环境空气中生成的二 次颗粒物等已逐渐成为大气颗粒物重要来源。以天津市为例，1 9 8 5 年p m l o 的 主要贡献源类为煤烟尘、土壤风沙尘，其分担率之和达到7 0 ，而机动车尾气 排放的贡献非常小，仅占3 ；2 0 0 2 年p m 】o 解析结果显示，主要贡献源类是是 燃煤尘( 3 4 ) ，其次是土壤风沙尘( 2 8 ) 、机动车尾气尘( 1 3 ) 、硫酸盐( 9 ) 、建 筑水泥尘( 6 ) ，由此可见，颗粒物来源已经发生较大变化。此外，污染类型也 经历着由单纯的煤烟型污染到多种源类共同作用的混合型污染进而向复合型污 染演变过程。过去大气颗粒物污染主要是粗粒子污染，而近年来细颗粒物污染 加重。2 0 1 0 年天津市细颗粒物在p m l o 中所占比例为较1 9 8 5 年也有显著提高。 说明颗粒物来源以及粒径分布发生了较大变化。这种趋势意味着，以前只需要 对少数的主要源类进行控制，就能达到很好的效果，而现在则需要同时关注更 多的源类及其污染机制。 此外，我国大气颗粒物污染呈现出北方重于南方的分布特点，如图1 1 所 示，大气颗粒物污染较为严重的地区主要集中在华北、西北、东北和中原地区， 而南方只有四川东部、重庆等地污染较为严重。如图1 2 所示，2 0 0 0 2 0 0 7 年我 国城市可吸入颗粒物污染形势加重，受污染区域不断扩张，并呈现出明显的区 域性污染，其中京津冀、长三角、珠三角地区p m l o 污染严重。因此，面对如此 复杂多变的污染趋势，研究大气颗粒物污染变化历程，掌握其变化规律对污染 防治工作有着积极意义【7 1 0 】。 2 第一章绪论 y s p e = ：= ：曩 黪，嚣j 灏 二。；- - ，；二二o 图1 1 我国大气颗粒物污染分布情况 2 0 0 0 t i ： 2 d o 】j | i 焉孳两 ；i ：二# 。 ，r j 型l 2 a ( 毗f 卜2 0 0 3 f 2 0 0 j f 2 0 0 静i - 2 0 0 = 5 i 2 u t 打 i i 图1 22 0 0 0 2 0 0 7 年中国重点城市p m l o 浓度时空变化特征 3 隧 第一章绪论 1 1 2 天津市大气颗粒物污染防治工作面临挑战 天津市地处环渤海经济圈中心，不仅在全国经济格局中占重要地位，更是 我国北方重要的工业基地。其在工业化浪潮中取得了巨大的进步，经济发展突 飞猛进，城市化进程稳步提升，但环境问题也成为制约其持续发展的重要因素， 尤其是大气颗粒物污染问题。天津市大气颗粒物污染特征随着城市的发展也在 不断的变化，大气污染防治工作需要不断调整重点才能应对日益复杂多变的污 染特征。 天津市大气颗粒物污染和北京、杭州等大城市的污染特点有相似之处，受 机动车尾气尘和二次粒子影响较重，然而天津市防治措施却落后于这些大城市 n - 1 3 。天津市与北方诸多城市工业结构也有相似之处，例如太原、沈阳等，这 些城市都是重工业占主要地位，高能耗行业主要集中在黑色金属冶炼及压延加 工化学原料及化学制品制造业、电力热力生产和供应业、石油加工炼焦及核燃 料加工业、石油和天然气开采业、非金属矿物制品等行业。所以，天津市有一 定的代表性，研究其污染特点变化历程，总结污染变化规律，对其他城市从事 相关研究有一定的借鉴意义。 天津市大气颗粒物主要来源于燃料燃烧、生产工艺尾气排放以及风沙扬尘。 其中工业排放占主要地位。能源消费结构中位居前三位的是煤、原油和天然气， 其中煤炭消费一直以来占天津市能源消费量的6 0 以上。虽然近年来比例有所 下降，但仍无法撼动其主导地位。2 0 0 9 年天津市工业原煤消费量为2 9 7 6 2 8 万 吨，原油8 4 4 6 4 万吨，天然气1 0 6 5 亿立方米，工业煤炭使用量占总量的9 6 之多。并且天津市能源消费存在不合理之处，2 0 0 7 年全市工业高耗能行业总产 值占规模以上工业的3 7 4 而能源消耗总量则高达1 2 9 5 8 9 万吨标准煤，占规 模以上工业能源消费总量的8 7 5 。 根据( ( 2 0 1 0 年天津市环境质量公报 1 4 】显示，全市全年空气质量达到或优 于二级良好水平的天数为3 0 8 天，可吸入颗粒物为首要污染物，由颗粒物污染 引起的灰霾天数占全年的3 0 以上。由此可见，尽管天津市近年来空气质量有 所改善，但大气颗粒物尤其是细粒子污染仍未得到良好的控制，市民对空气的 直观感受并不良好，还不能满足生态城市建设的要求。加之2 0 1 2 年起我国城市 陆续实行新修订的环境空气质量标准，并要求京津冀、长三角、珠三角等重 点区域以及直辖市和省会城市2 0 1 2 年开始对细颗粒物监测工作，天津市地处京 4 第一章绪论 津冀，属于第一批实行新标准的地区。根据目前的监测结果，2 0 1 0 年天津市p m l o 年均浓度为9 5 肛g m 3 ，超过新标准3 6 ( 新标准二级浓度限值为7 0 p g m 3 ) 。p m 2 5 年均浓度为5 0 p g m 3 ，超新标准4 3 ( 新标准二级浓度限值为3 5 斗g m 3 ) 。新标 准的施行加严了大气颗粒物浓度限值的要求，这对天津市进一步开展大气颗粒 物污染防治工作是一个严峻的考验。因此，对天津市大气颗粒物污染变化历程 进行研究分析不仅意义重大而且任务紧迫。 1 1 3 颗粒物污染特征变化要求环境管理模式发生转变 近几年，各方面对于城市大气颗粒物污染相当重视，尤其是对p m 2 5 污染 问题高度关注。在可吸入颗粒物的污染问题未得到根本解决的状况下，随着各 地城市化进程的加快以及石化、化工、冶金等产业规模的扩大、机动车保有量 的快速增加，不可避免地带来能源消费的持续增长，致使挥发性有机物、氮氧 化物等臭氧污染前体物排放量增加，地面臭氧浓度升高，大气氧化性增强，细 粒子污染加重，灰霾发生频率增加，新老大气污染问题交织使环境空气质量改 善和达标形势更为复杂和严划”】。 大气颗粒物污染特征的复杂化致使污染防治工作需作出巨大调整。首先， 由于大气颗粒物粒径越来越细，而对于细粒子的防控要明显难于粗粒子。其次， 源类越来越复杂，而且各源类贡献相当，因此不能像过去只针对某一贡献率占 绝对优势的污染源采取防控措施，而需要同时治理多种源类。此外，二次转化 产生的颗粒物污染有加重趋势，然而二次转化过程更是复杂多变，要想对其进 行有效控制必须对其前体物进行控制，这就使得污染防治工作愈发难以开展。 就天津市而言，现阶段p m 2 5 环境浓度的达标十分困难，p m 2 5 污染防控尚 无明确的方向，缺乏环境空气质量持续改善和达标的路线图，p m 2 5 污染的来源 及形成机理复杂，目前采取的污染控制措施和手段主要是针对大气的煤烟型和 混合型污染，而应对日趋严重的大气复合型污染的能力和技术还十分有限，在 控制战略及技术层面均缺乏有力的科技支撑。新形势下，环境管理模式也将发 生重大的转变，由以往控制一次排放源类为主，向一次、二次污染源并重，多 污染协同控制转变。 5 第一章绪论 第二节大气颗粒物特征变化的研究进展 人类早在十八世纪中叶后期就认识到大气污染问题了，发达国家对大气颗 粒的研究始于上世纪七十年代。我国大气颗粒物污染研究滞后于欧美国家，主 要是以大气t s p 和p m l o 为研究对象，小粒径颗粒物研究较少。 1 2 1 大气颗粒物浓度及粒径变化研究 我国学者对大气颗粒物经过长时间的观测分析，取得了一定的研究成果。 大量研究结果表明，随着工业的发展和城市化步伐的加快，大气颗粒物浓度及 粒径都有显著的变化，因此颗粒物污染的评价手段以及防治措施都需要进一步 调整【16 1 。 对于大气颗粒物污染水平的评价主要指标是浓度、粒径分布。颗粒物浓度 的研究不仅是其它相关研究的基础，也是颗粒物重要性质之一，对此国内外学 者进行了大量研究。对于浓度的评价过去大多是基于质量浓度，然而质量浓度 仅仅可以反映环境中大气颗粒物的总体水平，但不能准确反映出对环境影响的 真实情况。有研究表明，往往会出现质量浓度稳定达标，而对环境及人体危害 加重的现象。部分学者提出了以颗粒物的数量浓度和粒径作为污染水平的评价 标准更加合理。越来越多的研究表明，用数量浓度衡量颗粒物的污染情况更好 u 7 - 2 0 。e b e l t 等人分析了德国城市颗粒物浓度年变化情况，结果表明：数量浓度 与质量浓度变化特征并不相同，随着工业的减少，埃尔福特地区p m 2 5 降低近 5 8 ，数量浓度反而增加了1 1 5 【2 1 1 。这说明尽管颗粒物质量浓度得到良好的控 制，但总体污染水平并不一定得到了彻底改善。也有学者对颗粒物数量浓度进 行研究，结果表明：城市机动车排放尾气对颗粒物数量浓度有较强的影响，这 是因为数量浓度峰值出现在交通高峰期 2 2 - 2 4 。冯银厂等人对杭州市空气颗粒物 污染特征的研究结果表明：近十年杭州市的环境空气可吸入颗粒物浓度有所下 降，以细颗粒物污染为主，一类功能区超标明显；颗粒物的二次转化、机动车 尾气尘等产生的二次粒子污染趋势加重；煤烟尘在可吸入颗粒物中的比例有所 下降，城市扬尘和机动车尾气尘所占比重明显上升【2 5 】。刘章现【2 6 】等人通过分析 平顶山市大气p m l o 和p m 2 5 污染情况发现，随季节变化p m l o 、p m 2 5 污染情况 存在明显的差异性，冬、春季高，夏季最低，并且细颗粒物占p m l o 的6 5 之多。 王菊【27 】等人对不同粒径颗粒物的相关性进行研究表明，t s p 、p m l o 和p m 2 5 具 6 第一章绪论 有较好的相关性，说明三者在环境空气污染中有着相似的变化规律。 1 2 2 大气颗粒物来源及化学组成变化研究 通过对大气颗粒物中化学组分含量变化及来源的分析研究，可以了解引起 其变化的主要因素，从而为环境管理提供有效地措施加以控制，对大气颗粒物 污染防治有着积极的意义。 城市大气中颗粒物主要来源于燃烧过程，国内部分城市对大气颗粒物来源 解析研究表明，过去我国大气颗粒物主要来源与煤炭燃烧，以及扬尘等开放源 类。随着城市的发展，交通因素对颗粒物污染贡献起重要作用，汽车尾气已成 为城市大气颗粒物最主要的来源之一。对北京市源解析研究结果表明北京市工 业和机动车尾气排放为主要污染源类，贡献率高达6 0 5 。对于大气颗粒物中 组成元素的研究工作我国很早就开始了，研究表明，大气颗粒物中的重金属主 要来源于交通、燃料燃烧、冶金工业等人为污染，大部分分布在细颗粒物中， 占细颗粒物质量浓度的7 0 9 0 2 8 3 2 1 。不同城市、不同时期大气颗粒物中的元素 含量差异很大。 有学者针对杭州市受体中p m l o 各源类的分担率进行研究，结果表明：以土 壤尘、城市扬尘和建筑尘为代表的开放源类的分担率有小幅波动，而煤烟尘的 贡献值从2 0 0 2 年的2 1 0 6 1 t g m 3 降低到2 0 0 8 年的1 0 7 i _ t g m 3 ，分担率也从1 6 2 降低到1 0 7 。二次粒子( s 0 4 2 。、n 0 3 一、n i - 1 4 + ) 所占比重不断增加。机动车尘 作为另一重要源类所占比例在近几年也有所上升。还指出其在2 0 0 6 年和2 0 0 8 年二次粒子组分以及碳组分在可吸入颗粒物中所占比例有较大波动。南京、无 锡可吸入颗粒物中c a 、a 1 等地壳元素含量比杭州高，说明这两个地方土壤风沙 尘是重要源类。南京、无锡可吸入颗粒物中二次粒子和碳组分含量高于杭州市 【3 3 。王庚辰等【3 4 】人对北京市采暖期前和采暖期大气颗粒物中的化学元素成分进 行了研究，发现s 和k 含量非采暖期比采暖期低2 5 ，而c u 的含量非采暖期 比采暖期增加1 倍，这是由于北京冬季大量使用重油取暖而煤炭使用量大量减 少的原因。此外，国内的相关研究发现 3 5 - 4 0 】，城市大气细颗粒物组成非常复杂， 共检测出几十种金属元素和非金属元素以及几百种有机化合物。颗粒物的化学 组成存在季节性差异。 7 第一章绪论 1 2 3 大气颗粒物污染类型变化研究 对于大气颗粒物污染类型及其特征的研究相对不是很全面。过去普遍认为 我国大气污染类型分为煤烟型污染和复合型污染两种。唐孝炎院士指出由于工 业和经济的迅猛发展，大气颗粒物污染出现了煤烟型与机动车尾气污染共同作 用的特殊污染特征。并指出我国的城市大气污染类型正由煤烟型污染向机动车 尾气型污染转化。 冯银厂教授对我国城市大气颗粒物污染类型提出了新观点，即分为传统煤 烟型污染，煤烟、扬尘和机动车混合型污染，复合型污染三类。传统的煤烟型 污染主要是有煤炭燃烧引起的，颗粒物以煤烟尘为主要来源，其对环境受体的 分担率在所有源类中较高。这类颗粒物污染类型的城市主要集中在我国北部和 西部，尤其以冬季采暖期最为典型。混合型污染是由开放源和燃煤尘等多种源 类共同影响，主要污染物来源为开放源。我国中部、西部和北部的大部分城市 在非采暖期属于这一污染类型。复合型污染颗粒物来源相对较为复杂，是由多 种颗粒物排放源共同作用的结果，一般以机动车尾气排放以及光化学反应二次 生成颗粒物为主要排放源，同时城市扬尘、煤烟尘等对受体浓度的贡献也占有 较大比重。冯教授还指出：目前，我国一半以上的城市颗粒物污染类型属于混 合型和煤烟型污染，这类城市大气颗粒物污染依然比较严重，它突出的特点是 煤炭是主要的能源，城市产业结构和水平落后、工业布局不合理等，同时更重 要的是城市市政环境差，颗粒物污染的水平基本上和城市环境卫生成正比。我 国东南部沿海经济发达地区，由于自然气象条件、城市市政建设管理等原因， 大气颗粒物污染没有前者严重，但由于经济发展水平较高、逐步形成区域城市 群的格局，加上拥有较高的机动车保有量，和石油化工等产业快速增长，使得 颗粒物污染表现为复合型和区域污染。 马雁军等人通过分析1 9 8 7 至2 0 0 2 年辽宁中部城市群六年的大气污染物监 测情况，指出该城镇群主要污染物是二氧化硫和烟尘，冬季污染主要是燃煤加 机动车尾气造成的。该城镇群大气污染属于煤烟机动车尾气复合型污染【4 l 】。朱 坦、冯银厂等人分别对八十年代和现在天津市大气颗粒物来源进行研究，结果 表明，过去天津市颗粒物主要来源于土壤风沙尘、煤烟尘，污染类型属于典型 的煤烟型污染：而目前天津市颗粒物来源复杂，机动车尾气尘及二次粒子占重 要地位，污染类型逐渐由多种源类共同影响的混合型污染模式转变为污染机制 8 第一章绪论 更为复杂的复合型污染。汤乃军等人研究了2 0 0 1 至2 0 0 8 奥运期间天津市大气 污染情况，得出相似的结论：天津市大气污染物分布规律是气象条件和污染源 综合作用的结果，其污染类型正在由煤烟型转向煤烟机动车尾气混合型污染， 进而向着复合型污染发展【4 2 1 。乔童【4 3 】等人基于不同时间段对北京市可吸入颗粒 物污染进行分析，表明北京市空气污染属于非典型性复合型污染，煤烟污染、 机动车污染、工业污染、扬尘污染、生态退化、下垫面裸露地人为扰动等共同 作用。陈添】等人对北京市大气p m l o 进行源解析，研究结果表明北京市仍以 煤烟型污染为主，复合型污染特征日益突出，二次粒子对颗粒物贡献较大。 刘爱民【4 5 】从城市区域大气颗粒物污染物的化学组成、粒径大小、来源三个 方面进行研究，结果表明：以光化学污染为主的复合型污染是目前城市区域大 气颗粒物污染的主要形式和发展趋势。并提出城市大气颗粒物污染经历了三个 阶段( 见表1 1 ) ：第一阶段是以粉尘机械污染为主；随着工业的发展，逐渐转 变为硫酸盐污染为主的第二阶段：随着城市进一步发展以及机动车数量的增多， 导致大气颗粒物污染转变为光化学污染为主的复合型污染。刘志群【4 6 】等人研究 指出煤烟型大气污染的直接原因是原煤散烧，洁净煤技术是控制煤烟型污染的 有效措施之一。徐光、梁元凤【4 7 4 8 】分别对辽宁和沈阳部分城市的大气颗粒物来 源进行解析研究，再一次提到这两个老工业基地大气污染类型主要是煤烟型污 染。李素清等人对太原市p m l o 污染分布规律进行研究结果表明太原市污染为煤 烟、汽车尾气和地面扬尘混合型污染。胡辉【4 9 】等人提出武汉市污染类型也处于 由第一代的煤烟型污染向第二代的混合型污染转化。 表1 1 城市大气颗粒物污染进程和分类 根据近十五年国家环保局发布的环境质量公报，我国城市空气在1 9 9 8 年之 前主要以煤烟型污染为主，主要污染物为二氧化硫和烟尘。1 9 9 9 年以后污染仍 为煤烟型，但由少数特大城市交通污染起到很大作用，处于由燃煤和机动车尾 气共同污染的混合型污染。主要污染物为二氧化硫和总悬浮颗粒物；2 0 0 0 年以 9 第一章绪论 后我国城市空气质量总体来说有所好转，中小城市污染类型基本属于煤烟型， 而大城市、特大城市属于混合型污染。目前，不少城市呈现出复合型污染的特 点，在我国长三角、珠三角、京津等城市尤为突出，典型代表城市主要有北京、 上海、广州、杭州等。 第三节研究目的 尽管我国对颗粒物的研究已有三十多年的历史，各大城市对于颗粒物源解 析工作也开展多年，但不同大气污染类型中颗粒物特征变化对污染防治工作产 生的影响方面的研究相对不够完善，缺乏科学系统的分析。本论文以天津市为 研究对象，预期达到以下目的： 1 掌握天津市大气颗粒物污染特征的变化趋势，并分析其影响因素； 2 掌握天津市大气颗粒物污染类型的转变过程； 3 根据污染特征变化情况评价天津市应对颗粒物污染所采取的污染防治工 作是否有效。 第四节本论文的主要研究内容 本文欲从时间序列上分析天津市大气颗粒物污染状况，总结近3 0 年来大气 颗粒物污染特征及其变化规律，分析天津各时期污染类型及颗粒物特征，评价 大气颗粒物污染防治措施的有效性。本论文的研究内容主要有以下三部分： 1 天津市颗粒物浓度、粒径、成分和来源的变化趋势； 2 天津市大气颗粒物污染类型的变化； 3 天津市针对不同时期所采取的环境管理措施。 1 0 第一章绪论 第五节技术路线 图1 3 技术路线 第二章天津市大气颗粒物污染特征 第二章天津市大气颗粒物污染特征 第一节研究区域背景情况及资料来源介绍 2 1 1 研究区域背景情况介绍 2 1 1 1 地理位置 天津市位于华北平原东北部，环渤海湾的中心，海河下游，北依燕山，东 临渤海，介于北纬3 8 0 3 3 5 7 ”- 4 0 0 1 4 5 7 ”及东经1 1 6 0 4 2 0 5 ”1 1 8 0 0 3 ，3 1 ”之间。北 起黄崖关南至沧浪渠，东起滨海新区洒金坨，西至静海县王进庄。南北长1 8 9 公里，东西宽1 1 7 公里，市域面积1 1 9 1 7 3 平方公里。与首都北京毗邻， 与河北省的唐山、承德、廊坊、沧州等地接壤。 2 1 2 2 气候特征 天津市地处中纬度欧亚大陆，受季风环流支配，属暖温带季风性大陆性气 候。其主要气候特点是：四季分明、冬夏季长，春秋季短。春季多风，干旱少 雨；夏季炎热，高温潮湿；冬季寒冷，干燥少雪。天津市季风盛行，冬季多西 北风，夏季多东南风。春秋多西南风。风速随季节变化，春秋季大于冬季，夏 季最小。近五年年平均风速约为1 7 - 2 6 m s ，平均气温约为1 1 6 - 1 4 1 ，七 月最热，月平均温度2 7 8 度；1 月最冷，月平均温度4 3 度。年平均降水 量在3 6 0 9 7 0 毫米之间，( 1 9 4 9 2 0 1 0 ) 平均值是6 0 0 毫米上下。 2 1 2 3 城市建设和能源结构 天津作为中国的四大