（光学专业论文）原子系统中的绝热布居传输.pdf

摘要 在对微观体系的研究中，比如和原子、分子相关的研究领域，包括量子光 学、量子通信和量子计算、原子物理、原子光学、分子物理、凝聚态物理、高能 物理、材料科学等诸多领域，量子相干叠加态是最基本的物理资源，是微观体系 各种奇怪现象区别于经典宏观世界现象的最本质因素。而把微观体系制备在我 们需要的特定的量子相干叠加态中，无论对我们研究相干叠加态的各种性质还 是把它的某些性质转化成可以应用的技术，比如电磁感应透明( e i t ) ，无反转 激光，反射系数增强，绝热布居传输技术，激光冷却技术，原子干涉仪，受激拉 曼绝热通道技术( s t i r a p ) ，部分受激拉曼绝热通道技术( f r a c t i o n a ls t i r a p ) 等，都具有十分重要的意义。 微观体系中的相干叠加态描述的是微观系统可以同时以一定概率地处于几 个状态，表现为在不同的能级结构上都同时存在小于1 的布居数。制备不同的相 干叠加态实际上就是利用外部驱动力量改变微观体系不同能级的布居数，也就 是布居传输过程。经过几十年的发展，布居传输方法已经从最开始的利用非相 干光源发展到上世纪6 0 年代以后的利用相干光源激光，从开始的非绝热的量子 态制备方法发展到后来的效率几乎1 0 0 的绝热制备方法。微观体系也越来越容 易地被外部驱动场精确调控到特定的相干叠加状态。我们知道原子具有一个个 分裂的能级，如果一束激光的频率与原子某两个分裂能级的跃迁频率共振的时 候，原子就会吸收激光发生跃迁。但是如果原子处于某种特定的相干叠加态，在 某些特殊情况下，即使满足共振跃迁条件，原子却不会发生跃迁，对入射光完全 没有响应，那么这时候原子就处于某个暗态。 第一章将会系统地介绍布居传输方法的发展历程，从一开始非相干的光学 泵浦过程，直到目前广为运用的利用系统暗态的受激拉曼绝热通道技术，布居 传输的效率越来越高，可以调控的程度越来越高。不同的研究领域有很多不同 的布居传输方法，我们这里只介绍一些很常用的原子、分子领域的方法。 第二章介绍一种新的暗态谐振暗态。在一个典型的三能级原子系统中，运 用一定的外部激光场，迫使原子向这个稳定的周期性的相干叠加状态演化。在 原子系统中的绝热布居传输中国科学技术大学博士学位论文 满足绝热演化条件之后，无论系统开始处于什么状态，最后总能被外部激光场 强行演化到谐振暗态之中。利用谐振暗态可以进行变相的受激拉曼绝热通道布 居传输，同样因为没有高能级的布居而不会出现自发辐射所带来的损失。 第三章介绍了利用一种扩展的受激拉曼绝热通道技术用于制各分量的量 子相干叠加态。在绝热近似条件满足后，系统的明态和暗态之间退耦合。如果开 始系统处于某一个暗态，那么只需考虑由暗态作为基矢展开的暗态子空间中不 同暗态之间的非绝热耦合即可。不同于以往任何制备相干叠加态方法，我们采 用逆向思维把需要制备的相干叠加态作为系统演化的起点，逐步运用激光场把 这个叠加态不断演化到系统的某一个单态。这个演化过程是时间上可逆的，完 全相反的激光场序列下出现完全相反的布居传输过程。所以在实际实验中，完 全相反的激光场序列将会把系统从这个单态逆向逐步演化到需要制备的相干叠 加状态。原则上，利用这种布居传输方法可以制备任意大的相干叠加态。同样 因为没有高能级激发态的布居出现，整个传输过程不会有自发辐射损失。 关键词：量子相干叠加态，布居传输，暗态，受激持曼绝热通道，绝热演化务 件，谐振暗态，时间可逆演化 a b s t r a c t l nm a n yr e s e a r c h e so nm i c r o s y s t e m s 。l i k et h e s ec o n n e c t e dw i t ha t o m i co rm o l e c u l a rs y s t e m s ，i n c l u d i n gt h ef i e l d ss u c ha s q u a n t u mo p t i c s ，q u a n t u mi 1 1 f o n n a t i o na n d q u a n t u mc o m p u t a t i o n ，a t o m i cp h y s i c s ，a t o m i co p t i c s ，m o l e c u l a rp h y s i c s ，c o n d e n s e d m a t t e rp h y s i c s ，h i g h e n e r g yp h y s i c s ，m a t e r i a lp h y s i c s ，e t c ，q u a n t u mc o h e r e n t s u p e r - p o s i t i o ns t a t e sa r et h eb a s i cr e s o u r c e s ，w h i c ha r et h ee s s e n c eo fm a n y i n t e r e s t i n gp h e n o m e n a h o wt op r e p a r ea t o m i co rm o l e c u l a rs y s t e m si no u r r e q u i r e dq u a n t u ms u = p e r p o s i t i o ns t a t e si ss i g n i f i c a n tt a s ke i t h e rf o rr e s e a r c h e so nq u a n t u m s u p e r p o s i t i o n i t s e l fo rf o ri t sa p p l i c a t i o n s ，s u c ha s e l e c t r o m a g n e t i c a l l yi n d u c e dt r a n s p a r e n c v ( e i t ) 。 l a s l n gw i t h o u ti n v e r s i o n ，t h ee n h a n c e m e n to ft h er e f r a c t i v ei n d e x ，a d i a b a t i c p o p u l a t i o n t r a n s f e r , s u b r e c o i ll a s e rc o o l i n g ，a n da t o m i n t e r f e r o m e t r y , e t c q u a n t u ms u p e r p o s i t i o ns t a t e si n d i c a t et h a ta t o m i co rm o l e c u l a rs y s t e m sc a n b e md i f f e r e n ts i n g l es t a t e sa tt h es a m et i m ew i t hr e s p e c t i v ep r o b a b i l i t yl e s st h a n 1 i n f a c t ，p r e p a r i n gd i f f e r e n tq u a n t u ms u p e r p o s i t i o ni sa l s oa p r o c e s so fp o p u l a t i o nt r a n s f e r d i f f e r e n tp o p u l a t i o nt r a n s f e rm e t h o d sa r el i s t e di nc h a p t e r1 ，f r o mt h e d e c o h e i e n t o p t i c a lp u m p i n gt ow i d e l yu s e ds t i m u l a t e dr a m a n a d i a b a t i cp a s s a g e ( s t i r a p ) t e c h t u q u eb a s e do nd a r ks t a t e s ，f r o md i a b a t i ct r a n s f e rp r o c e s s e st or e c e n ta d i a l b a t i co n e s r e c e n t l yw ec a nu s ec o h e r e n tl a s e rf i e l d si n s t e a do fd e c o h e r e n tl a m pl i g h t a n du s e a d i a b a t i cp o p u l a t i o nt r a n s f e rm e t h o d sw i t he f f i c i e n c ya l m o s t1 0 0 i n s t e a do ff o 珊e r l o w e f f i c i e n c yd i a b a t i co n e s m o r ea n dm o r ee f f e c t i v em e t h o d sa l ea d o p t e d a nm e t h o df o ra d i a b a t i cp o p u l a t i o nt r a n s f e ra n dt h ep r e p a r a t i o no fa n a r b i t r a r y q u a n t u ms u p e r p o s m o ns t a t eu s i n gt h eo s c i l l a t i n gd a r ks t a t e s ( o d s ) i na t o m i cs y s t e m i sp r e s e n t e di nc h a p t e r 2 q u a n t u ms t a t eo fat h r e e l e v e lac o n f i g u r a t i o na t o m i cs y s t e m f i n a l l ye v o l v e si n t ot h es a m et i m e d e p e n d e n ts t a t e ，a n do s c i l l a t e sp e r i o d i c a l l yb e t w e e n t w og r o u n dl e v e l su n d e re v o l v i n ga d i a b a t i cc o n d i t i o n sw h e nt w op a i r so fc l a s s i c a l d e t u n i n gl a s e rf i e l d sd r i v et h es y s t e mi n t ot h eo d s f o r c e d l y , w h a t e v e rt h ei n i t i a ls t a t e s o ft h es y s t e ma r e t h ed e c o h e r e n c eo ft h eo d s e v o l u t i o ni sg r e a t l ys u p p r e s s e da n dt h e o s c i l l a t i o ni sv e r ys t a b l e ，t h e r e f o r ea d i a b a t i cp o p u l a t i o nt r a n s f e ra n dt h e p r e p a r a t i o no f a na r b i t r a r yq u a n t u ms u p e r p o s i t i o ns t a t eo fa t o m i cs y s t e mc a nb ec o m p l e t e d a c c u r a t e l y a n dc o n v e n i e n t l y i nc h a p t e r3 ，w ep r o p o s eam e t h o df o rt h ec r e a t i o no fa r b i t r a r ys u p e r p o s i t i o n o fna t o m i cs t a t e su s i n gg e n e r a l i z e ds t i m u l a t e dr a m a na d i a b a t i cp a s s a g e ( s t i r a p ) t e c h n i q u e sw i t hl a s e rf i e l d sc o u p l i n ge a c ho n eo fnl o w e rs t a t e st oas i n g l eu p p e r s t a t ei na ( + 1 ) 一l e v e la t o m i cs y s t e m ( n 一1 ) d a r ks t a t e st h a ta r e c o m p o s e do fn l o w e r s t a t e ss p a nad a r ks u b s p a c e i nt h ea d i a b a t i cl i m i t ，t h ed a r ka n db r i g h ts u b s p a c e s a r ed e c o u p l e d ，t h u st h en o n a d i a b a t i ci n t e r a c t i o nw i t h i nt h i sd a r k s u b s p a c ed o m i n a t e s t h ee v o l u t i o no ft h es y s t e m d i f f e r e r n tf r o mg e n e r a lm e t h o d st oc r e a t eo u r r e q u i r e d c o h e r e n ts u p e r p o s i t i o ns t a t e ，i na r e v e r s ew a y ，w eh e r ec o n s i d e rt h er e q u i r e ds t a t ea s t h es t a r t i n gp o i n to fe v o l u t i o nd y n a m i c s ，a n du t i l i z el a s e rf i e l d st od r i v ei ti n t oa s i n g l e l o w e rs t a t es t e pb ys t e p t i m er e v e r s ep u l s e so fl a s e rf i e l d sr e t u r nt h e s i n g l el o w e rs t a t e b a c kt oo u r r e q u i r e dc o h e r e n ts u p e r p o s i t i o ns t a t eb a s e do nt i m er e v e r s a ls y m m e t r y i n p r i n c i p l e ，t h ec o m p u t a t i o n a l l ys i m p l cm e t h o da l l o w st h ec a s ew i 出! 缸萨v a l u eo fn b a s e do nt h es t i r a p t e c h n i q u e s ，i ti sr o b u s ta g a i n s ts m a l lv a r i a t i o n so fp a r a m e t e r so f l a s e rp u l s e sa n di si m m u n et os p o n t a n e o u sr a d i a t i o n k e y w o r d s ：q u a n t u mc o h e r e n ts u p e r p o s i t i o ns t a t e ，p o p u l a t i o nt r a n s f e r ，d a r ks t a t e s ， a d i a b a t i cc o n d i t i o n ，s t i r a p ，o s c i l l a t i n gd a r ks t a t e s ，t i m er e v e r s a ls y m m e t r y 中国科学技术大学学位论文原创性和授权使用声明 本人声明所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工 作所取得的成果。除已特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包 含任何他人已经发表或撰写过的研究成果。与我一同工作的同志对 本研究所做的贡献均已在论文中作了明确的说明。 本人授权中国科学技术大学拥有学位论文的部分使用权，即： 学校有权按有关规定向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电 子版，允许论文被查阅和借阅，可以将学位论文编入有关数据库进 行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论 文。 保密的学位论文在解密后也遵守此规定。 作者签名： 么垡 2 o i o 年r 月岁p 日 第一章原子、分子系统中常见的布居传输方法 在微观物理系统，例如原子、分子系统，无论是研究这类系统的物理性质 还是把某些物理性质转化成可以运用的技术，很多时候都需要原子、分子系统 处于某一些特定的量子状态，这些状态可能是单一能级态，也可以是处于某一 个确定的量子相干叠加态【1 - 5 】。 如何做到高效、可控的布居传输从而使原子、分子处于某一个我们需要的 量子状态，无论在激光光谱学、碰撞力学，还是在新兴学科如原子光学、量子光 学、量子信息领域都有广阔的应用前景。布居传输方法通常要求原子、分子系 统开始处于某一个分裂的能级态上，经过外部辐射场( 非相干光源或者激光) 作 用，迫使该系统向我们需要的某个量子状态演化。经过几十年的发展，布居传 输方法也在不断完善，从最初的非相干光源到相干光源( 激光) ，从最初的非绝 热传输到后来的绝热传输过程，效率不断提高，原子、分子系统也越来越容易 被外部作用精确地调控到特定的量子状态。 本章将会按照先后顺序简单介绍一些常见的布居传输方法，从非相干光源 到相干光源，从非绝热过程到绝热过程。在对这些技术有所了解之后，试图寻 找更高效、更精确的布居传输方法。 1 1非相干的布居传输方法 1 1 1非相干光源近共振激发 很早以前，爱因斯坦就提出利用非相干光源近共振激发一个两能级原子或 者分子系统的理论模型。他认为，处于黑体腔内的原子的布居转换速率正比于 辐射能量密度【6 】，用爱因斯坦b 系数刻画。当然，速率方程【7 】不仅仅包括外部 辐射场的贡献，还应该有原子系统本身的自发辐射影响。自发辐射的影响一般 用爱因斯坦a 系数( 1 a 是系统的自发辐射寿命) 描述。 如果外部辐射场强度足够强以致原子处于饱和吸收状态，则能很好地抑制 自发辐射的影响。如果原子系统开始处于低能级态，那么高能级激发态的布居 原子系统中的绝热布居传输中国科学技术大学博士学位论文 数随时间的变化就是 跳) = 三 1 - - e - b f ( 0 ， 其中f ( t ) 是和外部辐射场能量密度相关的一个量。从这个表达式可以看出，如 果没有辐射场作用，高能级激发态便没有布居，即使开始有布居，也会因为 自发辐射等因素而不再被占据。如果辐射场作用很强，表现为e - b f ( t ) 一0 ，那 么r e - - - , 1 2 ，也就是说，在极限条件( 饱和吸收) 下，应用这种方法，从低能级向 高能级激发态的布居传输效率的上限就是5 0 。 1 1 2 光学泵浦 原子、分子系统的自发辐射也可以被用来进行布居传输。光学泵浦现 象( o p t i c a lp u m p i n g ) 就是利用原子、分子系统本身的自发辐射现象实现布居的 传输 8 - - 1 4 1 。如图1 1 所示的能级结构中，开始时系统处于单态1 1 ) ，系统在与相 应能级共振的辐射场q p 作用下被激发到高能级1 3 ) 。处于高能级的系统在其自身 的自发辐射作用下将会衰减到低能级，可以是原先的1 1 ) ，也可能是1 2 ) ( 在典型 的三能级人结构中，这个能级一般可以是亚稳态，由于选择定则和辐射场非共 振条件，这个能级不会因为辐射场作用而直接被占据) 。也就是说，如果系统吸 收一个光子从1 1 ) 跃迁到1 3 ) ，那么就有可能由于自发辐射从1 3 ) 衰减! t ! u 1 2 ) 。并且一 旦占据 2 ) ，就不再吸收光子了。一般情况下，能级1 2 ) 到低能级1 1 ) 的衰减速率要 比高能级1 3 篚j 自发辐射速率小好几个数量级，这样系统就能长时间处于1 2 ) 。这 就是一个完整的利用光学泵浦现象，实现由初始态1 1 ) 到最终态1 2 ) 布居传输的过 程。 光学泵浦现象运用很广，能够很好地制备原子、分子系统的基态、亚稳态 等，且需要的辐射场可以不是相干光源( 激光) 。但也有其不足之处，系统被激 发到高能级1 3 ) 之后，向低能级的自发辐射可以是任意方向的，既可以衰减到低 能级1 1 ) ，也可以是亚稳态能级1 2 ) ，还可以是所有其他的符合跃迁条件的低能级 上。所以一般情况下，系统最终往往不是处于一个单态，而是处于一个混合态， 传输效率不高。 2 中国科学技术大学博士学位论文第一章原子、分子系统中常见的布居传输方法 1 3 ) 图1 1 ：光学泵浦。泵浦光激发系统暂时处于高能级1 3 ) ，在自发辐射作用下， 高能级的布居将会衰减到低能级1 1 ) ，或者亚稳态1 2 ) ，或者所有其他的符合跃迁 条件的低能级上。 1 1 3 受激辐射泵浦 上小节提到的光学泵浦采用一个辐射场，系统吸收一个光子然后再放出一 个光子，这个两光子过程很容易让人联想到拉曼过程【1 5 1 8 】。受激拉曼过程采 用两个外部辐射场，可以得到一个单态而不是一个统计平均的态分布。受激辐 射泵浦( s t i m u l a t e de m i s s i o np u m p i n g ) 【1 9 - 2 1 】就是先使用一个外部泵浦辐射 场激发初始低能级1 1 ) 向高能级1 3 ) 的跃迁，一段时间之后，再使用另一个外部 斯托克斯( s t o k e s ) 辐射场瓯把布居从高能级1 3 ) 向特定的亚稳态能级1 2 ) 传输，如 图1 2 所示。 根据( 1 1 ) ，如果外部的泵浦辐射场q 口足够强，从而使系统处于饱和吸收的 状态，那么低能级1 1 ) 可以有一半的布居将传输到高能级1 3 ) 上。再者，如果斯托 克斯光q 。也足够强使得系统1 2 ) 和1 3 ) 之间的跃迁处于饱和状态，那么也会有一半 的布居从1 3 ) 传输至 j 1 2 ) 。也就是说，如果两个外部辐射场都足够强，那么最多会 有i 4 的布居从低能级1 1 ) 传输到另一个亚稳态能级1 2 ) ，有一半布居仍然留在原 先的低能级1 1 ) ，还有1 4 m 高能级1 3 ) 向其他符合跃迁条件的低能级自发辐射衰 减损失了。我们知道在运用外部泵浦辐射场q 口之后间隔了段时间才运用斯托 克斯辐射场q 。，在这个间隔的时间段内，必然会伴随高能级1 3 ) 的衰减过程。如 3 原子系统中的绝热布居传输中国科学技术大学博士学位论文 1 2 ) 图1 2 ：受激辐射泵浦。首先由于泵浦辐射场的激发，布居从1 1 ) 传输到1 3 ) ，之 后再用一束斯托克斯辐射场q 。诱导1 3 ) 到1 2 ) 的布居传输。 果两个外部辐射场能够同时运用，其效率将会提高，但即使这样其效率依然不 是很高。实际实验中一般情况下效率不会超过1 0 ，但这对于一般的光谱分析 已经足够了。 1 2 相干光源的共振激发 前一节提到的几种非相干布居传输方法都是运用非相干光源，但是自从相 干光源一激光得到广泛运用后，出现很多利用激光源的布居传输方法。原子、分 子系统对于激光场的响应与对于一个哪怕近乎单色的非相干光源的响应有很大 不同。把激光场运用到原子、分子系统通常会产生随时间振荡的布居变化，而 非相干光源则不会产生这样的效果，只会引起共振激发。下面开始考虑利用相 干光源激光进行原子、分子系统中的布居传输。 1 2 1两能级体系拉比振荡 首先考虑两能级体系，如图1 3 ( a ) 所示，当一束激光场q 1 3 共振激发这个 两能级体系( 假设系统开始处于低能级1 1 ) ) ，那么高能级( 激发态能级) 1 3 ) 随时 4 中国科学技术大学博士学位论文第一章原子、分子系统中常见的布居传输方法 间变化的布居数就表示为 只。( ) = 三 1 - c o s ( f 2 彬) 】， ( 1 2 ) 其中布居振荡的频率q 。3 被称为拉比频率，是和外部运用的激光场参数相关的物 理量。这个物理过程也就是拉比振荡( r a b io s c i l l a t i o n s ) 【2 2 。如果激光场的振 幅随时间变化，那么q 1 3 不再是常数，上式中的( q 1 3 ) 就要被替换成激光脉冲面 积a x s ( t ) ， q 1 3 t _ a 1 3 ( t ) = q 1 3 ( t 7 ) d r 7 ，i ，一 ( 1 3 ) 从( 1 2 ) 可以看出，高能级1 3 ) 在一束激光场的共振作用下，其布居呈现周期性 的振荡，有时候被全部占据，有时候没有任何布居。如果脉冲面积a 1 3 ( ) 是7 r 的 奇数倍时，布居从低能级1 1 ) 完全传输到高能级1 3 ) 。而当脉冲面积a 1 3 ( ) 是7 r 的偶 数倍时，布居又重新返回到低能级1 1 ) 。 通常实验条件下，实验对象常常是包含很多个原子或者分子的系综，不同 的原子或者分子具有不同的运动速度，从而需要考虑多普勒频移的影响。正因 为存在多普勒频移，有些原子或者分子刚好共振，而必然有另外一些就肯定不 满足共振条件，这样就导致系综中原子或分子的布居数随时间演化的步调不一 致。对于单个原子或分子来说，完美的传输过程得以实现，但是对于原子、分子 系综来说，其传输效率大打折扣，这也是单束外部激光场作用原子或分子系综 时不可避免的问题。 1 2 2 三能级体系 上小节的拉比振荡并不局限于两能级体系，多能级体系同样有这样的振荡 现象，本小节简单介绍三能级情况。和上面提到受激辐射泵浦过程有些相似， 只是我们这里采用两束激光场代替非相干光源。假定系统开始处于低能级1 1 ) ， 首先运用一束激光q 1 3 使之与系统低能级1 1 ) 和高能级1 3 ) 共振耦合，在特定的时 刻点，布居完全从1 1 ) 传输到1 3 ) 之后，再运用一束共振耦合低能级1 2 ) 和高能级j 3 ) 5 原子系统中的绝热布居传输中国科学技术大学博士学位论文 ( a ) 1 3 ) j i q 1 3 1r 1 3 ) 图1 3 ：利用拉比振荡过程进行布居传输。( a ) 、二能级体系中，一束激光场q 1 3 可 以使布居在低能级1 1 ) 和高能级1 3 ) 之间周期性振荡。( b ) 、三能级体系中，两束激 光场q 1 3 和q 3 2 分别耦合相应的高、低能级，在特定时刻，可以使布居由开始的低 能级1 1 ) 经由高能级1 3 ) 传输到1 2 ) 。 的激光场s 1 3 2 完成布屏从1 3 ) 到i 2 ) 的完全传输。布居数随时间变化分别是 尸1 3 ( ) b 2 ( t ) 其中，a ，3 和a 3 ：分别是两束激光场的脉冲面积。如果开始系统处于低能级1 1 ) ， 那么经过这个传输过程之后，另一个低能级1 2 ) 的布居是 p 1 2 ( ) = 二【j l1 一c o s ( a , 3 ) 】【1 一c o s ( a 3 2 ) 】 ( 1 5 ) 通过上式看出，选择脉冲面积可以同时满足c o s ( a 1 3 ) = 一1 和c o s ( a 3 2 ) = 一1 。那么 就完成了布居从低能级1 1 ) 到另一个低能级1 2 ) 的完全传输。 上面考虑两束激光q 1 3 和q 3 2 在时间上没有重叠的情况，即一束激光场作用 完之后才会有另一束激光场作用于系统。如果两激光场发生重叠( 假定和时 间t 的函数关系相同，只是激光场幅度不同) ，那么两个分开的布居传输过程不 再是相互无关联的。同样也能得到这个过程的布居数随时间的变化， 蹦归下a 1 z a 3 21 1 一s ( 三a ) 1 ( 1 6 ) 6 月叶l ，l 、i，、， 3 2 l 3 a a s 5 d d c c 一 一 1 l ，_【r【 1 2 l 一2 | l l i 中国科学技术大学博士学位论文 第一章原子、分子系统中常见的布居传输方法 2 ) ji q 1 2 r 1 1 ) 图1 4 ：两能级体系里的快速布居传输。 其中a = v a 2 3 + a 2 2 。这里完全的1 1 ) 到1 2 ) 布居传输发生在当c d s ( a ) = 一1 及a 1 3 = a 3 2 时。无论是时间上重叠还是不重叠的情况，最终的布居传输效率很大程度上 都依赖激光脉冲面积。对于上小节两能级体系，多普勒频移的影响无法避免。在 这里的三能级体系中，高能级不断被占据，必然存在自发辐射等耗散因素，所以 传输效率也不会很高，除非外部激光场的作用时间远小于高能级的寿命。 1 3 通过能级交叉的绝热布居传输 上面提到的各种方法总的来说，因为系统的哈密顿量随时间的变化比较快， 不能满足所谓的绝热条件。下面两节将要介绍一类利用激光场并满足绝热演化 条件的布居传输方法，这里的系统哈密顿量变化非常慢，同样可以很好地实现 能级间布居传输。本节着重利用系统能级交叉来实现布居传输。 1 3 1快速绝热通道布居传输 考虑简单的两能级结构如图1 4 ，对于相干激光场的激发过程，用含时的薛 定谔方程描述， i 危d c ( t ) = i - i ( ) c ( t ) ， ( 1 7 ) 式中，c ( t ) = q ( t ) ，q ( t ) 】? 是一个分别含有系统处于低能级1 1 ) 和高能级1 2 ) 几率 幅q ( ) 和q ( ) 的列向量。随时间变化的h ( ) 是原子激光场这个系统的哈密顿 7 原子系统中的绝热布居传输中国科学技术大学博士学位论文 量，其对角项分别是两个能级的本征能量e ，和e 2 ，非对角项反应的是原子和激 光场的偶极相互作用，通常是和外部激光场以及原子系统两个能级间偶极矩相 关的物理量。对于上述哈密顿量，系统的本征能量( 比如易) 通常作为一个参考 的基准能量，在求解这个方程时，总是可以引入一个含有基准能量的相位因子。 非对角项则可以表示成除正弦或者余弦的激光场外，还包括一个和两个能级之 间本征能量间距相关的相位因子。假设原子的波尔跃迁频率是u o = ( 易一e 1 ) l h ， 外部激光场的频率是u 。在近共振( u o u ) 时，哈密顿量的非对角项就会存在和 频( 蛐m ) 和差频( = u o 叫) 两项。对于和频项，振荡速度更快，通常也称为高 频项。除非激光脉冲非常短( 比如飞秒激光) 或者强度很强，否则一般情况下可 以被忽略，高频项很多时候是不符合能量守恒的项。旋转波近似( r o t a t i n gw a v e a p p r o x i m a t i o n ) 2 2 ，2 3 就是忽略这个高频项，从而只考虑包含差频的项，本 文讨论内容涉及到的外部条件均可以采取旋转波近似从而忽略高频项。这样得 到的系统哈密顿量是， 即b 针 f 1 8 ) 其中对角项0 和a ( t ) n 以被理解成两个能级1 1 ) 和1 2 ) 经过一定的坐标旋转变换后 所对应的能量。非对角项的q 是系统的拉比频率，刻画的是原子系统和外部 激光场的相互作用，它正比于高、低两个能级之间的偶极矩d 1 2 和外部激光场的 振幅f ( ) 的乘积，即q ( ) = d 1 2 ( ) 脆。通常为了方便，都是假定拉比频率q ( ) 是个 实数，它的相位全部被吸收到一个单独的相位因子中。 对于一个含时演化的系统，我们可以根据( 1 8 ) 得到一组同样含时的瞬时 本征态( 有时也被称为绝热态，相对而言，1 1 ) 和f 2 ) 被称为非绝热态) ，这些正交 的瞬时本征态可以构成一个完备的演化空间【2 4 ， 西+ ( ) = s i no ( t ) 1 1 ) + c o so ( t ) 1 2 ) ， 圣一( t ) = c o s o ( t ) 1 1 ) 一s i n e ( ) 1 2 ) ( 1 9 ) 其中混合角e ( ) 被定义成t a n 【2 e ( t ) 】- q ( 亡) ( t ) 。此时两个绝热态对应的能量也 就是系统哈密顿量的本征能量 艇( 归丢危) 士舡丽1 8 ( 1 1 0 ) 中国科学技术大学博士学位论文 第章 原子、分子系统中常见的布居传输方法 要想做到两个绝热态之间没有任何跃迁，必须要考虑绝热条件【2 5 ，2 6 。绝热条 件要求两个绝热态之间的耦合要远小于其能量差，从而两个绝热态之间耦合很 小，可以被忽略，即 l ( 杀圣+ ( t ) i 西一( t ) ) i l + 一一i ( 1 11 ) 把( 1 9 ) 带入上式，可以得到两能级结构中两个绝热态相互独立演化的绝热条 件 去i 百d r y ( t ) 邸) 一掣q ( f ) l ( f 1 2 + 2 ( 啪3 2 ( 1 1 2 ) 上式中可以看到，绝热条件需要缓变的外部激光场，尽可能长的相互作用时间， 尽可能大的拉比频率q 或者单光子失谐尽可能大( 大失谐情况) 。如果上述绝 热条件很好地满足，那么西+ ( t ) 和圣一( t ) 相互之间发生跃迁的概率很小，一旦系统 态开始处于其中一个，那么系统将会跟随这一个绝热态缓慢演化，这个过程也 被称为绝热跟随【2 7 】。西+ ( 芒) 和c i , 一( 亡) 中都含有非绝热态1 1 ) 和1 2 ) 的项，且是随时 间变化的，那么只要上述绝熟条件满足，系统便可以处于绝热态圣+ ( ) 和圣一( t ) 中 任何一个在非绝热态| 1 ) 和1 2 ) 之间演化，这就是两能级结构中快速布居传输的理 论基础。 如图1 5 所示，这个系统存在两种不同的随时间变化的布居数传输方式。首 先我们考虑如果激光场失谐f t ) 不随时间变化，是个常数项，即图1 5 ( a ) 的 情况。这还要分两种情况：( 1 ) 、如果没有外部激光场的作用，那么式( 1 9 ) 中 的绝热态西+ ( 芒) 和c i , 一( 芒) 也就分别是两个绝热态1 2 ) 和1 1 ) ，并一直保持不变。绝热 态对应的能量也就是非绝热态对应的能量( 1 1 0 ) 分别就是0 和h a ，也不随时 间变化，且相互平行相差一个常数值，正如图1 5 ( a ) 上图中虚线所指示的那 样。( 2 ) 、如果有外部激光场q ( t ) 的作用，如图1 5 ( a ) 上图中实线所示的那样， 两个绝热态能量被外部所加的激光场强行拉开，但是随着激光场的撤离，还是 恢复到原先平行的状态。从( 1 9 ) 可知，在激光场运用的前后( 亡一4 - 0 0 ) ，两 个绝热态分别趋向于非绝熟态，西+ ( ) _ 1 2 ) 和量一( t ) _ 1 1 ) 。在演化的中间时刻， 系统处于1 1 ) 和1 2 ) 的叠加状态。也就是说，开始时完全占据1 1 ) 的布居，会在外 部激光场的作用下，变成1 1 ) 和1 2 ) 的叠加状态( 图1 5 ( a ) 下图) ，最后由于激 光场的撤离重新回到开始的1 1 ) 。这个过程虽然也是绝热跟随过程，但并不能 9 原子系统中的绝热布居传输中国科学技术大学博士学位论文 c ， 竺 留 警 幽 图1 5 ：两能级结构中随时间变化的能量以及布居数。( a ) 、激光场失谐( t ) 是常 数时，不会导致两个绝热态相对应的能量交叉，也就不能实现从1 1 ) 到1 2 ) 完全的 布居传输；c o ) 、当激光场失谐( ) 从一个较大的负值变成一个较大的正值( 或 者反过来) ，导致两个本征能级交叉，可以实现从1 1 ) 到f 2 ) 完全的布居传输。图中 的虚线表示没有外部激光场作用时的情形。 实现从1 1 ) n 1 2 ) 完全的布居传输。而对于另外一种特殊情况，也就是激光场失 谐( t ) 不再是一个常数量，而是从一个很大的负值变成一个很大的正值( 这里 的很大是和拉比频率相比而言) ，或者反过来也成立，如图1 5 ( b ) 那样，这个 过程可以实现从i i n 1 2 完全的布居传输。激光场扫频可以实现激光失谐从一个 方向向另一个方向的连续变化。由于激光场失谐随时间变化了( 假设从一个大 的负值变成一个大的正值) ，系统的哈密顿量开始和结束时候也因此而不同。当 激光失谐变成0 ，假如在特定的时刻幻，a ( t o ) = 0 ，此时两个非绝热态能量相互 交叉，如图1 5 ( b ) 上图中的虚线。在运用外部激光场前后( 亡一士o 。) ，激光 失谐( ) 都足够大时( q ( ) l ( ) 1 ) ，两个绝热态能量分别是0 和h a ，这和非绝 l o 中国科学技术大学博士学位论文 第一章 原子、分子系统中常见的布居传输方法 热态能量完全一样。在演化的中间阶段，由于外部激光场的作用，使得两个绝 热态能量避免了交叉。绝热态能级的分裂艇+ ( t ) 一舷一( t ) = 危 2 ( t ) + q 2 ( t ) 。可 以看出，在t o 时刻，也就是非绝热态能量发生交叉的时候，两个绝热态的能级 分裂就等于施( o ) 。如果q ( ) 不随时间变化，那么这就是能级分裂的最小值。如 果q ( t ) 随时间变化，那么就会在t o 时刻附近存在两个能级分裂的最小值。从混合 角上看，e ( t ) 从e ( 一o o ) = 7 r 2 变化到e ( + o 。) = o 。渐进条件下的布居变化如下 i1 ) 一- - o o - - - - * t 圣+ ( 亡) 三驾1 2 一1 2 一- - o o - - - * t 垂一( ) 旦驾i i ( 1 1 3 ) ( 1 1 4 ) 假设系统开始处于1 1 ) ，满足绝热条件之后，系统后跟随圣+ ( ) 进行演化，直 至完成完全的布居传输到1 2 ) ，这个过程被称为绝热通道。需要注意的是，这整 个过程必须发生在很短的时间间隔内，必须在高能级自发辐射寿命范围内，这 也就是为什么称之为“快速”绝热通道布居传输的原因。一开始已经提到，不论 激光场失谐是从较大的负值变到较大的正值还是反过来，都能够达到同样的完 全的布居传输的效果。 快速绝热通道布居传输相比于前面提到的拉比振荡过程，还有一些优点。 对于激光场振幅、失谐以及相互作用时间上的没有拉比振荡布居传输要求的那 么苛刻，同时可以少受多普勒频移的影响。 1 3 2 基于激光诱导s t a r k 效应的快速绝热通道( s c r a p ) 纳秒激光源通常有很广泛的运用，因为它可以同时兼顾足够的强度以及比 较长的相互作用时间。利用原子与激光场的相互作用进行绝热布居传输通常都 需要上述两个物理参数。对纳秒时间尺度上的激光源进行主动的相位调制在实 际的实验中十分困难，因为调制装置的工作频率在g h z 。并且纳秒激光源的谱 宽也比较小不太容易进行空间离散。本节介绍基于激光诱导的s t a r k 效应的快速 绝热布居传输方法。 应用于两能级原子系统的激光诱导s t a r k 效应的快速绝热通道( s c r a p ) ， 通常运用两束激光场，如图1 6 。其中一束泵浦激光是中等强度且和相应的 共振跃迁频率只有很小的失谐，它负责把原子从低能级1 1 ) 激发到高能级1 2 ) 。 原子系统中的绝热布居传输中国科学技术大学博士学位论文 1 2 ) jl q p 1，i 见 图1 6 ：两能级结构原子系统在激光诱导的s t a r k 效应下可以实现快速绝热布居传 输。中等强度的近共振耦合高、低两个能级，大失谐的强激光q 。使高、低能级 发生s t a r k 偏移从而改变它们之间的跃迁频率。 另外一束很强的大失谐s t a r k 激光q 。用来在两个能级之间诱导出s t a r k 偏移从 而改变高低能级之间的跃迁频率。因为通常情况下，低能级和高能级之间 的s t a r k 偏移s 1 ( 7 ：) 和( t ) 是不同的，通常商能级的偏移要大于低能级的偏移， 即l 岛( t ) l a s l ( ) i 。这样高、低能级之间就存在一个净的偏移s ( t ) = 岛( t ) 一s 1 ( t ) 。 如果能够很好地选择泵浦光q 口的失谐，我们总是可以产生非绝热态j 1 ) 和1 2 ) 的 能级交叉。如图1 7 ( a ) 中的a 和b 点就是对称的两个能级交叉处，分别位于诱 导激光q 。的两翼，q 。增大和减小时各产生一次。在这两个非绝热态的能级交叉 处，由于泵浦光的强度不是很强，绝热条件不能很好地满足，会导致布居在高、 低能级之间( 即两个非绝热态之间) 非绝热传输。经过两次完全的布居传输过 程之后，原子系统还是回到了原先的低能级态1 1 ) ，所以这样同时