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颗粒复合材料中光学舣稳的温度和界面效应 摘要 摘要 本文主要研究了宏观非均匀颗粒复合介质中光学双稳的温度和界面效应。 1 研究了金属一电介质颗粒复合体线性和弱非线性的温度效应。考虑等离子频率、 共振频率与温度关系，分析了其他物理量与温度有关的关系，并着重讨论了在不同入 射频率时有效介电常数随温度变化的情况，进而以两模型为例分别研究了折射系数、 消光系数等随温度的变化。结果表明温度增加时等离子共振频率发生红移，金属颗粒 的介电常数实部和虚部数值分别减小和增加；复合体系的有效三阶非线性极化率随温 度的增加而减小，当入射频率接近金属颗粒的表面等离子频率时温度效应较为明显； 不同的微结构模型预测的消光系数和折射系数随温度的变化不同。 2 在谱表示和自洽平均场近似基础上，用m a x w e l l g a r n e r 模型研究了在稀释极 限下的金属- 电介质颗粒复合体在强场作用下的双稳结构的温度效应。数值结果表明， 颗粒复合体的双稳受到温度影响，温度升高会导致体系的非线性响应降低，使得双稳 的宽度减小，甚至消失；在表面共振频率附近，非线性得到增强，使得闽值降低；在 双稳区域内折射系数和消光系数对应两个数值，且随温度升高分别增加和降低。据此， 我们可以根据需要通过调节外场的相关物理量和环境温度来调制双稳结构。 3 采用了b r u g g e m a n 模型研究了二组分无规分布颗粒复合体双稳的温度效应。 结果表明，颗粒复合体的双稳不仅与入射频率有关，还与金属颗粒的浓度有关，提高 颗粒浓度，可以降低出现双稳所需的外场强度：但由于颗粒间的耦合作用，存在临界 的体积分数，该值与入射频率有关，频率越大，临界值越小。在体积分数临界值内， 双稳的闽值宽度均随温度升高而减小，因此可以通过调节温度来调节双稳阈值。当体 积分数很小时，b r u g g e m a n 模型和m a x w e l l g a m e t t 模型的双稳特征总体相似，略有 差异，说明体系的物理性质依赖于微几何结构；在高体积分数下，双稳对应的外场强 度降低双稳阈值宽度降低。另外，由于考虑了温度对等离子频率的影响，光学双稳 的上阈值随温度而降低。 4 考虑到弥散颗粒与基质问存在着界面层，研究了二维三组分非线性复合体系 的有效非线性响应和光学双稳现象。通过l a p l a c e 方程找出外场作用下圆柱壳的响应 电场，从而求出复合体系的有效非线性极化率以及在强场下的双稳特征，着重分析了 颗粒复合材料中光学双稳的温度和界面效应摘要 结构参数x 对复合材料的有效非线性响应、双稳曲线以及双稳阈值的影响。结果表明， 在不同结构参数下，复合体的有效非线性响应不同，存在个 c ，在该数值附近非 线性响应得到极大增强；当x 介于( o ，丸) 时，复合体在强场作用下可以出现双稳，双 稳的阚值和阈值宽度分别随 增大降低和减小；当x 大于九c 时，有效介电常数的实 部变为正值，使得双稳消失。对比有损耗和无损耗两种情形还可以发现，降低损耗可 以增大双稳阂值宽度，便于双稳现象出现和观察。这些结论与三维带壳模型相应的结 果一致，不同的是二维结构中出现双稳的结构参数阈值比后者大得多。 基质 关键词：颗粒复合体系、非线性光学晌应、谱表示理论、自洽平均场近似、光学双稳 l l 作者：陆兴中 导师：高雷 颗粒复合材料中光学舣稳的温度和界面效麻摘要 a b s t r a c t t h ee f f e c t so ft e m p e r a t u r ea n di n t e r f a c eo no p t i c a lb i s t a b i l i t yo ft h em a c r o s c o p i c i n h o m o g e n e o u sg r a n u l a rc o m p o s i t e a r ei n v e s t i g a t e di nt h i sp a p e r , f i r s t l y , w es t u d yt h ei n f l u e n c eo ft e m p e r a t u r eo nl i n e a ra n dw e a kn o n l i n e a rr e s p o n s e o fm e t a l d i e l e c t r i cg r a n u l a rc o m p o s i t e w ea n a l y z et h er e l a t i o n sb e t w e e nt h ee f f e c t i v e o p t i c a lr e s p o n s ea n dt e m p e r a t u r eb yc o n s i d e r i n gt h ep l a s m af r e q u e n c ya n dt h er e s o n a n t f r e q u e n c yw h i c hd e p e n do nt h ec h a n g eo ft e m p e r a t u r e w i t h i nm ga n db rm o d e l s ，w e d i s c u s sna n dkw i t hi n c r e a s i n gt e m p e r a t u r e o u rr e s u l t ss h o wt h a ta st h et e m p e r a t u r e i n c r e a s e s ，t h er e a la n di m a g i n a r yp a r to ft h ed i e l e c t r i cc o n s t a n to ft h em e t a lp a r t i c l e s d e c r e a s e sa n di n c r e a s e sr e s p e c t i v e l y , a n dt h e3 - o r d e rn o n l i n e a re f f e c t i v e r e s p o n s e d e c r e a s e s w h e n 6 0 a p p r o a c hp l a s m af r e q u e n c y ，t h et e m p e r a t u r ee f f e c ti so b v i o u s l y , a n d na n dkc h a n g e sd i f f e r e n t l yf o rd i f f e r e n tm i c r o s t r u c t u r e sw h e nt e m p e r a t u r ec h a n g e s s e c o n d l y , b a s e do ns p e c t r a lr e p r e s e n t a t i o nt h e o r ya n ds e l f - c o n s i s t e n tm e a nf i e l d a p p r o x i m a t i o n ，w es t u d yt e m p e r a t u r ee f f e c t o no p t i c a l b i s t a b i l i t yo fm e t a l d i e l e c t r i c g r a n u l a rc o m p o s i t eu n d e rs t r o n ge x t e r n a lf i e l di nt h ed i l u t el i m i tb yi nm g m o d e l t h e n u m b e r i c a lr e s u l ts h o wt h a tt h en o n l i n e a rr e s p o n s ed e c r e a s e s ，a n db i s t a b i l i t yw i d t hb e c o m e s m a l l e r , t h en o n l i n e a rr e s p o n s ei se n h a n c e da n dt h et h r e s h o l dd e c r e a s e s i nb i s t a b i l i t y r e g i o n ，b o t hn a n dkh a st w ov a l u e sw h i c hi n c r e a s e sa n dd e c r e a s e sr e s p e c t i v e l yw i t ht h e i n c r e a s i n gt e m p e r a t u r e t h i r d l y , w ei n v e s t i g a t et e m p e r a t u r ee f f e c to no p t i c a lb i s t a b i l i t y o ft w o c o m p o n e n t s y s t e m ，i nw h i c ht h eg r a n u l a rr a n d o m l ye m b e d d e di nt h eh o s tm a t r i x w en u m e r i c a l l y d e m o n s t r a t et h a tb o t hi n c i d e n tf r e q u e n c ya n dv o l u m ef r a c t i o ne f f e c t st h eb i s t a b i l i t y s t r u c t u r e t h ei n t e n s i t yo fe x t e r n a la p p l i e df i e l do fb i s t a b i l i t yg o e sd o w na st h ev o l u m e f r a c t i o nr e d u c e s o bc o u l db eo b s e r v e do n l yw h e nfi ss a m l l e rt h a nt h ec r i t i c a lv a l u e 工 w h i c hd e p e n d so ni n c i d e n tf r e q u e n c y t h e s e sl i a l ed i f f e r e n c eo nb i s t a b i l i t yb e t w e e nm g m o d e la n db rm o d e li nt h ed i l u t el i m i t b o t hi n t e n s i t yo fe x t e r n a la p p l i e df i e l d a n d i i i 塑些堑垒盟坚! 堂堂型璺塑塑堕塑墨耍垫窒 塑垩 t h r e s h o l dw i d t hc o r r e s p o n d i n gb i s t a b i l i t yd e c r e a s ea sv o l u m ef r a c t i o n 。b e c o m e sl a r g e l f u r t h e r m o r e ，t h eu p p e rt h r e s h o l di n t e n s i t yd e c r e a s ea th i 曲t e m p e r a t u r e f i n a l l y , t h e e f f e c t i v en o n l i n e a r r e s p o n s e a n db i s t a b i l i t yo fat w o d i m e n s i o n a l t h r e e c o m p o n e n ts y s t e mi s s t u d i e db yc o n s i d e r i n gt h ei n t e r f a c i a ll a y e rb e t w e e nt h e g r a n u l a e a n dt h es u r r o u n d i n gm e d i u m w ee m p h a s i z et h ee f f e c t so ft h ei n t e r f a c i a l p a r a m e t e r o nt h ee f f e c t i v en o n l i n e a rr e s p o n s e sa n do bb e h a v i o r i ti ss h o w nt h a tt h e r ei sa ac r i t i c a lo n e 五，t h ee f f e c t i v en o n l i n e a rr e s p o n s e sa r es t r o n g l ye n h a n c e dn e a r 九a n d t h eo bb e h a v i o rc a nb eo b s e r v e do n l yw h e n i ss m a l l e rt h a n 以t h et h r e s h o l di n t e n s i t y i sr e d u c ea sw e l la sf i l ew i d t ho fo br e g i o n i na d d i t i o n t h ec o m p o s i t em e d i u mw i t h d i e l e c t r i cl o s si sa l s od i s c u s s e d k e y w o r d s ：c o m p o s i t em a t e r i a l s ，n o n l i n e a ro p t i c a lr e s p o n s e ，s p e c t r a lr e p r e s e n t a t i o n t h e o r y , s e l f - c o n s i s t e n tm e a l f i e l da p p r o x i m a t i o n ，o p t i c a lb i s t a b i l i t y ， t e m p e r a t u r ee f f e c t w r i t t e nb yx i n g z h o n gl u s u p e r v i s e db yl e i g a o 苏州大学学位论文独创性声明及使用授权声明 学位论文独创性声明 本人郑重声明：所提交的学位论文是本人在导师的指导下，独立 进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文 不含其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果，也不含为获得苏 州大学或其它教育机构的学位证书而使用过的材料。对本文的研究作 出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人承担本 声明的法律责任。 研究生签名：骅期：屹苎垃 学位论文使用授权声明 苏州大学、中国科学技术信息研究所、国家图书馆、清华大学论 文合作部、中国社科院文献信息情报中心有权保留本人所送交学位论 文的复印件和电子文档，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论 文。本人电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。除在保密期内的 保密论文外，允许论文被查阅和借阅，可以公布( 包括刊登) 论文的 全部或部分内容。论文的公布( 包括刊登) 授权苏州大学学位办办理。 研究生签名： 隧耋；出日期：z 翌垡：笸：f 望 导师签名：辑臼期：盘丛巴红么l 颗粒复合材料中光学般稳的温度和界面效应h u 再 第一章前言 复合材料是指人们运用材料制备技术将不同性质的材料组分优化而成的新材料， 它一般由两种或两种以上的化学、物理性质不同的材料组成，按照所设计的形式、比 例分布组合而成，各组分间有界面存在，能保持各组分材料性能优点，并增加单一组 分材料所不能达到的综合性能。通常我们感兴趣是由金属纳米颗粒任意无规嵌入或绝 缘基质中的复合系统。由于颗粒复合介质具有与组分材料有很大差异的物理性质，例 如光学双稳，渗流阈值等，从而成为人i n 造特殊材料性能和用途的新一代材料，受 到了广泛的重视，成为凝聚态和材料科学的前沿课题之一。 1 1颗粒复合体非线性光学研究概述 对颗粒复合材料复合体系性质的研究历史，最早追溯到十九世纪末，m a x w e l l 计算了在稀释极限下绝缘的纳米颗粒小球任意无规地嵌入导体基质系统中的有限电 导率。在此基础上，1 9 0 4 年m a x w e l l ( 3 a r n e t t 研究了一些纳米颗粒导体球无规嵌在绝 缘基质体系中的光学性质，该理论被称为m a x w e l l g a r n e r ( m g ) 理论，所研究系统 的微结构可以描述为：纳米颗粒小球杂质的周围总是基质，而基质的周围则不全是颗 厂_ 。 氲 如 9 固 ( a ) ( b ) 图( 1 - 1 )二组分的颗粒复合体 粒小球杂质。因此，我们称这种结构为拓扑反对称微结构。图( 1 - 1 - a ) 所示即为稀释 极限下的颗粒复合体系。后来，m g 理论被广泛应用到颗粒复合体系的宏观物理性质 研究中。当两种或两种以上的组分任意无规分布时，其中每个组元互补被包容，且所 处的基质环境是相同的这种微结构称为拓扑微结构( 图1 一l - b ) 。b r u g g e m a n 和 颗粒复合材料中光学舣稳的温度和界面效应前言 l a n d a u e r 分别发展了有效媒质理论，来计算具有该种微结构的复合体系的有效电导 率。在第一届非均匀宏观复合介质的电学与光学性质研究会议上l a n d a u e r 1 作了一 个较为完美的综述报告。 自从2 0 世纪8 0 年代以来，人们对组分具有非线性的电位移矢量西一电场豆关系 的复合体引起了科学工作者的浓厚兴趣，因为该复合体中即使颗粒组分只具备弱非线 性响应，整个复合体系却展现很强的光学非线性。在入射光场作用下，组成介质的原 子、分子或离子的运动状态和电荷分布都要发生一定的变化，形成电偶极子，产生f = 包 偶极矩并进而辐射出新的光波。在此过程中，介质的电极化强度矢量p 是一个重要的 物理量。对于非线性光学问题，当光学通过介质中引起介质极化的极化强度p 除了f 比于光学的电场e 之外，还与它的二次方、三次方有关。研究表明介质的一阶( 线 性) 、二阶、三阶( 非线性) 极化率依次减弱，在普通光入射的情况下，二阶以上的 电极化强度均可忽略，介质只表现出线性光学性质。而当用单色强激光入射，光场强 度的数量级可与之相比或者接近，二阶或三阶电极化强度的贡献不可忽略，就会产生 非线性光学效应。假定体系具有中心对称，从而二阶非线性光学极化率z ( 2 】为0 ，则 电位移矢量和入射光的电场强度有如下关系：西= 占( o 墟十z 叫剧2 五+ ，其中占( o 是 颗粒组元的线性介电常数，z ( 3 ) 为三阶非线性光学极化率。 实验表明，当半导体或金属微粒散布于胶状基质时，由于电致伸缩机制，体系中 的有效三阶非线性系数被极大增强 2 8 。另外研究也表明，当a u 和a g 纳米球形颗 粒浸在线性基质中，表面的p l a s m o n 谐振能够使体系的非线性响应极大增强，实验中 也观察到在金属颗粒表面等离子共振频率附近有三次非线性增强现象 9 1 2 。通过实 验物理学家的努力，还可用各种方法 1 2 1 5 制备出纳米金属颗粒复合体系，并进一 步制备出具有较高体积分数金属颗粒材料从而获得了较大的三次非线性光学系数。 在实验发展的同时，物理学家也加强了理论的研究和探索，并提出了多种方法和理论 模型。如对具有不同介电常数的两组分颗粒复合体系有7 1 一矩阵 1 6 一1 9 、微扰展丌 2 0 和谱表示 2 卜2 2 等方法，可对e f f e c t i v e m e d i u ma p p r o x i m a t i o n ( e m a ) 和 m a x w e l 卜g a r n e t ta p p r o x i m a t i o n ( m g a ) 模型体系进行了讨论，且将在探讨线性问题 颗粒复台材料中光学烈稳的温度和界面效应 时提出的m g a 和e m a 理论推广应用到非线性系统的研究中。在一般情况下，由于复合 体系内的局域场不均匀，不能被精确求解，谱表示法被推广应用到非线性颗粒复合材 料体系中，获得了相关的局域场的谱表示，并结合退耦近似【2 3 】，将有效三次非线性 系数用谱密度函数m ( x ) 给出。现在已逐渐形成了利用谱表示结合e m a 和m g a 来研究 一般微结构复合体系( 非均匀局域场) 的有效非线性响应 2 4 。 1 2 颗粒复合体的光学双稳研究概况 在电子学中，双稳态是一个单元电路，它对于同一个输入电信号具有高低不同 的两个电阻值；在光子学中，双稳态则是个光学元件，它对于同一个入射光强具有 高低不同的两个透射率，成为光学双稳态。它对于理解光信息的存储、运算和逻辑处 理等具有重要意义。在非线性光学系统中，当输入光强较小时，系统输出光强也较小， 当输入光强增至某一临界光强值时，系统输出光强会跃变到某一高光强状态，系统不 再在原来临界值处回到低光强状态，而在更低光强处有另一i 临界值，使系统从高态跃 变回低态。这一过程中，光学系统的输入一输出转移关系中出现“滞后”现象，类似 于电磁学中的磁滞回线( 如图l 一2 所示) 。 局域场 场 图( 1 2 ) 光学双稳态 自光学双稳态发现以来，关于光学双稳态的研究在近3 0 年中有很大进展，各种 光学双稳态器件的材料和结构不断发展，使光学双稳态作为一种以光控光的器件更接 近实际应用。同一个光双稳器件或者几个光双稳器件的组合在不同的工作状态下可能 具有不同的输出一输入特性，则可以获得不同的光学信息处理功能，可以广泛用于光 颗粒复合材料中光学烈稳的温度和界面效应前言 通信、光计算、光传感、以及激光的控制和光学精密计量技术中，是实现光信息处理 的基本单元 2 5 2 6 1 。 由于光学双稳在这些方面的潜在应用，近年来，具有光学双稳态的材料受到人们 的日益重视，特别是具有本征双稳态的非线性复合介质。理论和实验表r 蝈 2 7 3 4 1 ，颗 粒复合体表面的p l a s m o n 谐振效应使得整个体系能够产生内禀的光学双稳行为 ( 1 0 b ) 。因为该双稳行为不需要外部共振腔，所以响应速度很快，能够实现快速转换， 在制备光学存储器、高速全光学信息处理器方面有着广阔的应用前景。关于光学双 稳方面的研究，光学双稳现象被认为在一个介电组分及一个金属或半导体组分( 其介 电常数由负的实部和一个小的正的虚部组成) 而构成的复合介质中观察到。由于获得 光学双稳需要很高的外场，一般通过金属颗粒组分表面的p l a s m o n 谐振来获得较低的 双稳闽值强度，以更有利于实际的运用。在理论上，通常采用求解局域场和外场间的 关系来研究光学双稳，因此众多的理论工作致力于复合体系局域场的求解和双稳外场 闽值的降低。 人们对光学双稳的研究开始主要集中在些可精确求解的微几何结构 3 5 1 。后来， b e r g m a n 小组 3 6 发展了变分的方法，研究线性的金属颗粒无规或周期地嵌入非线性 绝缘基质的复合体系中的光学双稳行为。但双稳的出现往往需要很强的外场，因此变 分法显得很粗糙，存在一定的局限性。最近，g a o 等人建立在自洽的平均场近似 3 7 1 和谱表示理论 3 8 3 9 的基础上展开了对颗粒复合介质的非线性光学性质的研究 2 6 、 4 0 ，并提出了一般的理论研究了光学踟g 4 1 】。不过，人们对金属颗粒复合材料线性 和非线性光学性质的研究大都局限在室温条件。丽在许多场合下，环境工作的温度往 往很高，此时金属组分的介电常数将随温度发生显著变化，随之影响体系的有效物理 性质。例如，c h i a n g 等人报告了颗粒复合体系在高温下的线性光学性质 4 2 4 3 ，g a o 等人首次研讨了在弱非线性条件下金属颗粒复合体系的非线性光学性质随环境温度 的变化关系 4 4 4 5 。但是这些研究忽略了自由电子数密度随温度的变化，并且局限于 弱非线性条件，当外加电场很强时，弱非线性条件不再成立，金属颗粒复合体系可展 现出光学双稳行为，因此很有必要研究金属颗粒复合体系中的光学双稳性质对环境温 度的依赖。 颗粒复台材料中光学双稳的温度和界面效应前言 在实际的颗粒复合体中，因为颗粒表面粗糙且电子在界面上可以散射，使得颗粒 与基质之间存在界面层，其物理特性既不同于颗粒杂质也不同于基质。这些界面层的 形成通常有三种情形：( 1 ) 两种组分之间可能存在空气间隙h 6 ：( 2 ) 金属颗粒容易 被氧化从而形成氧化膜 4 7 】；( 3 ) 根据需要可以在颗粒表面覆盖一层新材料以增加颗 粒和基质之间的亲和度 4 8 4 9 。因此讨论复合体的界面效应有着重要的现实意义。 由于谱表示还不能应用于三组分的带壳颗粒复合体系，理论工作者们采用自洽平均场 近似来研究这类问题。以往的工作忽略了壳层的非线性，局限于局域场可精确求解的 复合体系。但是当壳具有非线性时，则局域场不均匀。文献【5 0 】对壳层为非线性的带 壳金属球颗粒在基质中的双稳特性作了分析，得到了三维模型中三组分双稳特性的一 些规律。对于不同维度非线性壳层的颗粒复合体也有必要对比分析。 1 3 本文的主要工作 一研究金属电介质颗粒复合体线性和弱非线性的温度效应 温度是影响有效线性和非线性响应的重要参数，以往的工作中假定温度不改变体 系的构型而只影响颗粒组分的物理参数，忽略温度对等离子频率的影响。本文我们考 虑这一因素，采用谱表示方法，通过引入描述不同微结构参数的谱密度函数，对比分 析了不同微结构中折射系数、消光系数及非线性极化率随温度变化的关系。我们发现 温度升高可以改变有效非线性极化率，可以使共振频率降低、共振峰红移。 二利用谱表示和自洽平均场，采用m g 模型研究了稀释极限下颗粒弥散 于基质的双稳特性。 研究表明，当外场不太大时，该复合体系呈现弱非线性，但当外场很强时，弱非 线性条件不再成立，体系的非线性也相应增强，这时金属颗粒复合体可展现出光学双 稳行为。由于温度对介电常数、非线性极化率的影响，使得该体系的双稳行为也与温 度相关。我们在谱表示和自洽平均场近似基础上，用m g 模型研究了在稀释极限下的 金属一电介质颗粒复合体在强场作用下的双稳结构的温度效应。结果表明颗粒复合体 的双稳受到温度影响，温度升高会导致体系的非线性响应降低，使得双稳的宽度减小， 颗粒复合材料中光学舣稳的温度利界面效应i 衙吉 甚至消失：在表面共振频率附近，非线性得到增强，使得阈值降低；在双稳区域内折 射系数和消光系数对应两个数值，且随温度升高分别增加和降低。据此，我们可以根 据需要通过调节外场的相关物理量和环境温度来调制双稳结构。 三利用谱表示和自洽平均场，采用b r u g g e m a n 模型研究了高体积分数 下，两组分颗粒任意无规分布时的双稳特性。 在二组分复合介质系统中，无规模型也较为常见，有必要对该类型也进行相同的 研究，为此我们采用了b r u g g e m a n 模型研究了二组分无规分布颗粒复合体双稳的温 度效应。结果表明，颗粒复合体的双稳不仅与入射频率有关，还与金属颗粒的浓度有 关，提高颗粒浓度，可以降低出现双稳所需的外场强度；但由于颗粒间的耦合作用， 存在临界的体积分数，该值与入射频率有关，频率越大，临界值越小。在体积分数临 界值内，双稳的阈值宽度均随温度升高而减小，因此可以通过调节温度来调节双稳闽 值。当体积分数很小时，b r u g g e m a n 模型和m a x w e l l g a m e t t 模型的双稳特征总体相 似，略有差异，说明体系的物理性质依赖于微几何结构：在高体积分数下，双稳对应 的外场强度降低，双稳阈值宽度降低。另外，由于考虑了温度对等离子频率的影响， 光学双稳的上阈值随温度而降低。 四利用自洽平均场近似研究带有非线性的壳圆柱体弥散于基质的三组 分颗粒复合体系。 由于诸多原因，使得界面层在颗粒表面客观存在，所以复合体可以看作是三组 分系统，该复合体的光学双稳特性呈现出不同于二组分的特征。以往的工作中，往往 忽略壳层的非线性来研究体系的有效响应。现在，我们以具有一定界面层的二维无规 分布的复合体系为研究对象，考虑壳层的非线性，研究了二维三组分非线性复合体系 的有效非线性响应和光学双稳现象。通过l a p l a c e 方程找出外场作用下圆柱壳的响应 电场从而求出复合体系的有效非线性极化率以及在强场下的双稳特征，着重分析了 结构参数 对复合材料的有效非线性响应、双稳曲线以及双稳闽值的影响。结果表明， 在不同结构参数下，复合体的有效非线性响应不同，存在一个 c ，在该数值附近非 线性响应得到极大增强；当x 介于( o ，以时，复合体在强场作用下可以出现双稳，双 颗粒复合材料中光学般稳的温度和界面效麻 前言 稳的阈值和阂值宽度分别随x 增大降低和减小：当x 大于xc 时，有效介电常数的实 部变为正值，使得双稳消失。对比有损耗和无损耗两种情形还可以发现，降低损耗可 以增大双稳闽值宽度，便于双稳现象出现和观察。这些结论与三维带壳模型相应的结 果一致不同的是二维结构中出现双稳的结构参数阈值比后者大得多，这对我们进一 步的应用和研究具有一定的指导意义。 7 颗粒复合材料中光学般稳的温度和界面效应温度对弱非线性复合材料有效响戍的影响 第二章温度对弱非线性复合材料有效晌应的影响 由于复合材料的潜在应用价值，所以越来越受到众多学者的关注，其中金属颗粒 浸入于电介质而形成的的复合村料的非线性特性引起人们广泛的兴趣。人们对该材料 的研究大都局限于室温条件，对其在高温条件下的非线性光学行为鲜有报道，而在实 际应用中，材料往往又处在高温环境下，因此研究温度对复合材料的影响很重要。文 献4 2 4 3 研究了复合材料在高温下的线性折射系数、消光系数、非线性极化率随入射 频率、体积分数的变化规律，但忽略温度对材料表面等离子频率的影响。实际上，当 温度升高时，材料表面的电子数会减小，使锝等离子频率降低，进而材料的有效响应 发生变化。本文考虑温度对表面等离子频率的影响，对上述物理量进行分析。 2 1理论模型 一金属一电介质复合体的线性介电函数与温度的关系 为了研究温度对有效介电函数的影响，我们主要考虑金属组分的介电函数随温度 变化的关系，而绝缘介质的介电函数几乎不随温度变化。金属组分的线性介电函数采 用德鲁特模型( d r u d em o d e l ) ，即 砰小啦一2 ， 瓯是考虑束缚电子对介电函数的贡献【5 1 】；街，是等离子碰撞频率( p l a s m a o s c i l l a t i o n f r e q u e n c y ) ，数值由下式给出 ( 2 ) 其中p ) 和m + 分别表示电子数密度及电子的有效质量，岛是真空介电常数。其中 m 随温度变化非常微弱，可以忽略不计，而仃) 与温度的关系表达为下式 霉 f，v 颗粒复合材料中光学戕稳的温度和界面效应温度对弱非线性复合材料有效响应的影响 n ( t ) n ( v o ) 1 + a ( 7 1 一t o ) 式中l ( = 3 0 0 k ) 为参考温度，口为展开系数。 ( 3 ) 因此温度对介电常数的影响主要来源于与温度有关的等离子碰撞频率和碰撞频 率q 口) 。考虑电子一声子散射及电子一电子散射【5 2 - 5 3 1 ，q 可分为两部分 础f = 脚邙+ 彩钟 ( 4 ) 式( 4 ) 中c o 。代表电子声子散射的贡献，采用德拜模型可以表述为 5 4 5 5 ( 5 ) 其中8 是德拜温度( d e b y et e m p e r a t u r e ) ，盯( o ) 是当t = 0 时的直流导电率。而脚。仃) 代表电子电子的相互作用而对碰撞频率的贡献，它与金属的费密能( f e r m ie n e r g y ) 的关系是【2 3 ，4 3 】 铲耖嚣忡2 + ( 等) 2l， 其中r 和分别表示费米面的平均散射( t h ea v e r g e ds c a t t e r i n gp r o b a b i l i t yo v e rt h e f e r m is u r f a c e ) 几率和倒逆散射( t h ef r a c t i o n a lu m k l a p ps c a t t e r i n g