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第二章 非线性电极化过程的基础知识 很多典型而又重要的非线性光学效应，均可采用光学介质在强光作用下非线性电极化过程的理论加以解释和处理，这样处理后的结果简单、清晰，所以先讲电极化理论的相关知识。本章内容如下：（1）介绍介质在强单色相干光场作用下产生非线性电极化效应的基本物理图象。（2）给出非线性电极化系数的引入方式和张量表达式。（3）导出不同频率的单色强相干光场在非线性介质内产生耦合作用的方程-耦合波方程。参量作用过程：在本章中主要研究强光场与非共振光学介质之间的相互作用，即假设（1） 介质对参与作用的光场频率而言不存在准确的共振吸收（2） 作用过程始末，组成介质的分子或原子体系内部能量与动量状态均不发生改变，这个作用过程一般称为参量作用过程。而（1）强光场与共振光学介质间的相互作用，（2）受激散射过程不满足上述条件，所以不是参量作用过程。2.1光学介质的非线性感应电极化效应一、电极化强度任何介质原子与分子构成带正电的原子实（包括满壳层电子）和外壳层的价电子。非共振吸收透明光学介质在单色光场的作用下（不发生量子力学本征能级跃迁）介质中的电荷移动感应电偶极矩辐射新的电磁波（电偶极矩成为新电磁波的辐射源）所以描述这样一个过程必须引入介质的电极化强度矢量 （由于光场为时间的函数，所以和都是时间的函数）由此，介质的电极化强度由两个因素决定：（1） 组成介质的单个原子或分子在光场作用下的感应电偶极矩特性（2） 不同原子或分子之间感应电偶极矩矢量的统计叠加性在外界入射光场给定条件下，介质内单个原子或分子的感应电偶极矩主要由原子或分子的微观结构或量子力学波函数的特性所决定。而对矢量求和，则主要决定于光学介质的空间结构的宏观对称性。二、和的关系既然介质内的感应电极化效应是由入射光场作用引起的，一般意义上来说，可建立和之间的关系1、 介质极化响应函数（时间域）（1） 讨论线性响应 首先光在传播的时候，时刻的极化强度不仅与有关，而还与前所有的光电场有关。即时刻的与光电场的历史有关。假定时刻前时刻的光电场，它对时间间隔以后的的贡献，且有 为介质的线性响应函数，二阶张量，则时刻做变量代换用代替考虑到积分变量的任意性 由因果性原理，时，对没有贡献 则和可实际测量，所以必须是实函数，因此也必须是实函数。（2） 讨论非线性响应 与成二次方关系 三阶张量，称为介质的二阶极化响应函数。同理，对于n阶非线性极化强度，有 （1）是阶张量，称为介质的阶极化响应函数。2、 上面我们是在时间域讨论和之间的关系，引入极化响应函数，原则上，已知，可以对介质的光学性质给出完整的描述。事实上，在非线性光学中经常讨论介质在频域内的极化，因此经常采用的不是，而是极化率张量。（1）极化率张量：通过傅立叶变换引入介质的极化率张量 （2）接下来给出与之间的普遍关系将（2）代入（1）得其中称为光学介质的第阶电极化率或电极化系数，为阶张量。（2）采用极化率张量是非常必要的，因为通过它可建立与作用光场的各有关傅立叶分量之间的简单关系，下面以为例进行说明作积分变换 ，上式变为 （3）在物理上表示中心频率为而线宽又足够窄的单色相干辐射的场强振幅函数，它可以表示为 将它代入（3），并对积分得 （4）另一方面，由（2）式 （5）比较（4）和（5），可得 令，则上式重新写为 二阶电极化率，三阶张量。同理 由此可见，参与作用的光场频率与它们新产生的电极化强度单色分量频率之间应满足 结论：我们即可通过电极化响应函数讨论与之间的关系，也可通过极化率讨论与之间的关系。强调两点：（1）满足稳态（准稳态）条件下，与时间无关。（2）满足非共振作用条件下，介质中原子或分子按不同本征能级上的粒子数分布变化可忽略，那么与入射光波场强高低无关。满足以上两个条件，我们说是与介质本身特性有关的物理量。2.2 光学介质非线性电极化率的基本性质 非线性光学主要研究强激光场与物质之间的相互作用，而大多数情况下，入射激光场都可看成是有单一频率或有限几个频率的单色波组成，而他们之间在介质内通过相互耦合作用而产生电极化强度，也可由有限单色分量组成。因此，只要利用各阶电极化率来描述耦合过程就可以了。 关于介质的极化率，无法用宏观的理论来给出描述。但利用量子力学原理，原则上可以求出组成介质的原子或分子的感应电耦极矩，然后利用物质结构的具体知识或统计物理的方法，进一步求出给定介质的宏观电极化特性，最后在理论上确定各阶极化率。 可以肯定的是，介质极化率在理论上的可解决性，但存在巨大困难-数学处理上的繁冗和复杂，所以，一般根据讨论的介质与作用光场之间的具体作用特点，采用大为简化的物理和数学模型，使理论分析变得容易。一、光场在介质中引起感应电极化效应的物理机制是多种的虽然对于不同的介质，非线性极化的宏观描述是相同的，但产生这些极化的微观机制却可以很不相同，大致有以下五种：、电子云畸变 光场的作用可以引起原子、分子及固体等介质中电子云分布的畸变。当光波频率与介质中的能级发生共振时，还会引起能级布居的重新分布，从而产生二阶、三阶或更高阶的非线性光学效应，在量子处理中，通常采用相应阶次的微扰理论来计算，并且采用密度矩阵法最为方便。该过程响应时间极快，约小于10-1510-16秒。2）核运动的贡献 在光场作用下，介质内部原子核之间的相对运动（振动、扭曲或键角变化）引起的附加贡献，也包括晶格振动，最主要的方面是通过拉曼过程，亦即使拉曼振动模或弹性声波受到激发而产生非线性极化。该过程响应时间约为10-110-1秒。3）再取向贡献 （分子的重新取向与重新分布）组成介质（液体、液晶或某些高分子材料）的各向异性分子在外界光场作用下，分子倾向于按光场的偏振方向重新取向。与此同时，在光场的作用区，也会引起分子在空间的重新分布，这些变化均会导致折射率随光强的改变，重新作规则再取向运动而导致的感应电极化的附加贡献。该过程响应时间约为10-1210-13秒，依赖液体分子转动阻尼的大小。4）介质感应声学运动的贡献 电场作用于介质，改变了作用区的自由能，为了使自由能最小，作用区介质的密度要发生改变。这种现象称为电致伸缩作用。由于光场的自由能与电场的自由能相当，在外界光场作用下，光学介质内部可通过电致伸缩机制产生宏观声学振动，进而可对介质感应电极化产生附加的贡献。： 该过程响应时间约为10-810-10秒（由介质的状态决定）。5）粒子数按能级分布变化的贡献 介质的电极化效应与粒子在不同能级上的分布状态有关，在强共振情况，电场可使粒子数在不同能级上的分布变化，导致感应电极化的附加变化。该过程响应时间慢于1）、2）两种贡献。在不同实验条件下，对于不同类非线性效应，各种机制贡献的相对大小有很大差别。a电子云畸变存在各类效应中，特别是二次、三次谐波产生过程，该机制是唯一需要的，因为只有该机制的响应时间跟得上光子频率的变化。b当脉冲时间远大于分子内部运动的变化周期，第二种贡献成为主要的。c当脉冲时间远大于液体介质内各向异性分子的感应再取向的时间，第三种贡献成为主要的，如受激克尔散射。d当脉冲时间远大于透明光学介质内通过电致伸缩效应产生的感应的超声波的变化周期，第四种机制成为主要贡献。如SBS,自聚焦等。e最后一个机制，对于非共振或弱共振的情况可忽略。对于具体的极化过程，怎样区分各机制贡献的大小以及不同的时间响应特性，这是研究工作者需要解决的实际问题。二、各阶电极化率的数学表达式和基本运算规则1、介质线性电极化强度 物理意义：一级近似下，的频率分量与光场的频率分量之间成简单的线性关系，即频率为的光只能引起同样频率的光波辐射，因此可解释普通光的反射、折射以及散射等现象。对各向异性介质为二阶张量，具有=9个张量元。利用张量的矩阵表达式，极化强度写成 也可写成分量的形式 （）对各向同性介质不为0的独立张量元只有1个，为一标量系数。、 介质二阶非线性电极化强度 （）物理意义：二阶近似下，频率为的两个单色光场可在介质内引起新的频率的相干波辐射。这是产生非线性效应的根本原因，后续理论都是基于这个原理。为三阶张量，具有个张量元。利用张量的矩阵表达式，极化强度写成 分量的形式为 （）3、 介质的三阶非线性电极化强度（付里叶分量） （）物理意义：三阶近似下，频率分别为和的三种单色相干光场在介质内相互作用，可产生新频率的相干波辐射。为四阶张量，有个张量元。利用张量的矩阵表达式，极化强度写成分量的形式为 （）综上，表征不同频率的单色相干光场在介质中相互作用，通过感应电极化效应引起新的相干次波辐射的关键物理量是光学介质的各阶极化率。 三、各阶电极化率的基本性质1、 各阶电极化率的相对大小 如果电极化效应主要是由电子云畸变导致，则相邻阶次电极化率的相对比值可近似表为 或：原子内部场强（）1） 对于普通弱光作用，那么对于介质内的二阶极化来说，因为，则二阶以上的非线性电极化强度的贡献可忽略。2） 对于单色强激光作用，的大小接近或更高，则二阶或三阶电极化强度的贡献不能忽略，这也是许多非线性光学效应出现的物理根源。2、空间对称性对各阶电极化率的约束 作为介质的宏观物理量，非共振条件下，它是介质本身的一种属性，满足本身允许的对称操作。一般情况下，晶体结构具有空间对称性，对对称操作，各阶电极化率保持不变，这使得介质的各阶电极化率不为0且彼此独立的张量元的数目大为减少。的非零元素少于9个，的非零元素少于27个，的非零元素少于81个，其独立元素的数目可能更少。 非零元素、独立元素的多少与晶体的对称类型有关，对称性越高，它们越少。下面从具有对称中心的晶体和各向同性介质没有偶数阶极化率张量这个事实出发，说明空间对称性对极化率张量的限制。 对于具有对称中心的晶体，当时，和都改变了方向，此时上述的第一、三个式子保持关系式不变，而变为 根据中心对称要求，不应改变，所以=0。而，所以只有=0，类似地可证明其他偶数阶非线性极化率为0。3、各阶电极化率的共振增强特性参与作用的多种单色光场的某一频率或多种频率的代数组合与介质的某种形式的共振跃迁频率相等或足够接近时，使介质的适当阶次的电极化率的数值大为增加，该情况称为共振增强。利用该效应时1）共振作用导致参与作用的光场强度严重减弱（通过单光子，最强或双光子吸收，多光子吸收微乎其微），这是不利的。2）共振吸收足够强时，导致不同本征能级的原子或分子数分布变化很大，导致不再是介质常数，而是变化量（依赖光波场强变化）。基于以上两点，共振增强效应的利用是有条件的，必须利用时需折中选择入射光波减弱和电极化率增强。4、非线性电极化率张量元的互换对称性光学介质的各阶非线性电极化率张量元是其下角标以及作用光波频率的函数。它们具有以下的对称性：固有互换对称性一般情况下（包括共振和非共振）二阶、三阶极化率张量元具有以下互换对称性。 物理意义：对于非线性电极化率张量元，除第一个角标i外，对于角标和相应频率位置的同时互换保持不变。这种特性称为固有互换对称性。全对称互换性（仅在非共振时成立）引入新作为的隐参量，除了上两式成立外，还有以下互换对称性： 物理意义：在非共振的条件下，张量元相对于其等和对应的频率组分等的位置同时互换大小保持不变。这种特性称为全对称互换性。、 各阶电极化率的复共轭性质理论上可以证明一般情况下表现为复数形式，因此可计算它的复共轭形式。由公式这里是实数，则对的复数共轭运算得下式 进一步可证明在非共振作用的前提下，近似认为是实数，有 由以上两式可推出，在非共振的情况下 称上式为时间反演对称性。即非线性电极化率相对于所有频率组分同时反号，大小保持不变。总之，利用张量元的互换对称性、复共轭对称以及时间反演对称性，进一步减少独立的不为零的非线性电极化率张量元的个数，大大地简化分析和计算。2.3 非线性作用的耦合波方程一、非线性介质的麦克斯韦方程 作为电磁波的光波在非线性介质中传播时服从麦克斯韦方程所决定的规律。介质中的麦克斯韦方程组为 （1） （2） （3） （4）物质方程为 （5） （6） （7）式中分别为电场强度和电感应强度；分别为磁场强度和磁感应强度；分别为介质的电极化强度和磁极化强度。对于非铁磁性材料，；分别为介质的真空介电常数和真空磁导率，为电导率。为传导电流密度，为介质中的自由电荷密度，他们的关系为 对于金属和半导体，和是有意义的，但对于绝缘介质，其中不存在自由电荷。这样，当介质为透明时（对光波没有吸收），即理想电介质，则，非线性介质麦克斯韦方程简化为 （8） （9） 在一般情况下，为任意形式的时空函数。写出他们的傅立叶分量形式（由许多单色波叠加的结果） （10）物理意义：任意可以写成无数多的单色简谐波叠加，为单色简谐分量的振幅函数。 将（10）代入（8）、（9）式后，得简谐分量满足的方程 （11）式中 由（11），用第二个方程，且将第一个方程代入得 （12） 是介质在频率处的线性介电常数。（12）式可重新写为: (13) 该方程为介质内的单色傅立叶分量满足的方程-电磁场的非线性波动方程。式中 非线性波动方程的物理意义：普通弱光入射的情况，上式称为线性波动方程。 光场作用到介质上，电极化响应由介质的反映出来。其他频率的光场如，对不产生影响。强激光光场辐照，中的二阶、三阶极化效应不能忽略，耦合波方程为的非线性方程。 物理意义：初始时刻，入射光场没有的单色傅里叶分量，但如果存在其他频率，等去激发介质，在介质内产生非线性极化效应，组合满足或，因此可理解是产生辐射的驱动源。 考虑二阶非线性电极化效应，波动方程包含三个未知场函数，且。因此要求出他们的解必须同时写出和满足的波动方程。 考虑三阶非线性电极化效应，耦合波动方程包含四个未知场函数，只有写出四个方程，联立求解，才能对过程给出完备的描述。 总之，（13）式实质上确定了一组联立或耦合的非线性波动方程组，简称耦合波方程。三、化简慢变振幅近似条件下，这是各向同性非线性介质的单色平面波的波方程，是一个非齐次二阶微分方程，难于求解，一般都要做近似简化处理，慢变振幅近似是一种常用的方法。 考虑一个沿z方向传播的稳态单色平面波，振幅随z变化，但不随时间变化，线偏振光（前提条件）。 即 ：电场偏振方向的单位矢量，：标量振幅函数，是平面波波矢，：介质在频率处的折射率。在慢变振幅近似的情况下，即假设在波长量级的距离内，参与非线性相互作用的各单色波场的振幅，变化非常缓慢，满足以下条件 该情况称为光场的慢变振幅近似（耦合波方程）。 将代入（13）式，采用慢变振幅近似后得 在这个过程中，采