（核技术及应用专业论文）基于pgnaa多探测器法铅的检测方法对比研究.pdf

1 1 r 、 独创性声明 本人郑重声明：所提交的学位论文是本人在导师指导下独立进行研究工作 所取得的成果。掘我所知，除了特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含 其他人已经发表或撰写过的研究成果。对本人的研究做出重要贡献的个人和集 体，均己在文中作了明确的说明。本声明的法律结果由本人承担。 学位论文作者签名：f 垒宴墅 同期： 学位论文使用授权书 本学位论文作者完全了解东：l k l j l 范大学有关保留、使用学位论文的规定， 即：东：i l ! j o 范大学有权保留并向国家有关部门或机构送交学位论文的复印件和 电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权东：l k i j i l 范大学可以将学位论文的全 部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或其它复制手段 保存、汇编本学位论文。 ( 保密的学位论文在解密后适用本授权书) 学位论文作者签名：丝短 日 期：垂垒丛垒：旦星 学位论文作者毕业后去向： 工作单位： 通讯地址： 指导教师签名： 日期： 电话： 邮编： 摘要 利用中子发生器作为源，采用中子感生瞬发y 射线分析技术，使用碘化钠探 测器和锗酸铋探测器进行能谱测量，研究了铅元素瞬发伽玛射线在不同探测器条 件下的计数谱线。 对闪烁探测器的探测原理进行了介绍，以及中子感生瞬发y 射线分析技术， 并以土壤为载体，通过大量实验，研究了铅元素瞬发伽玛射线在不同探测器条件 下的计数谱线，对比分析两种探测器所测得的铅元素特征全能峰面积，研究结果 表明：不同探测器所测得的铅元素特征全能峰面积是不同的，虽然碘化钠探测器 的探测范围在6 0 k e v 3 5 m e v ，无法和锗酸铋探测器在铅的高能y 射线 ( 7 3 6 8 m e v ) 相比较，但是在2 6 0 6 m e v 处其测得的铅元素特征全能峰面积比锗 酸铋探测器的铅元素特征全能峰面积要少很多，又由于铅的反应截面较低，适合 采用b g o 探测器这样的计数率高的探测器，以增加铅的反应概率，而n a i ( t 1 ) 探 测器的分辨率较好，但适合测量能量较低、反应截面较高的元素，与锗酸铋探测 器相比不适合进行铅元素的分析。 关键词：p g n a a ：探测器：特征全能峰 a b s t r a c t w eu s en e u t r o n g e n e r a t o ra st h es o u r c e ，a d o p tp r o m p t n e u t r o ni n d u c e d r a d i o a c t i v i t yn u c l i d et os e n d7r a ya n a l y t i c a lt e c h n i q u e ，u s e i o d i n a t i o ns o d i u m d e t e c t o ra n dg e r m a n i u ms o u l b i s m u t hd e t e c t o rt oc a r r yo nt h em e a s u r e m e n to ft h e e n e r g ys p e c t r u m ，a n dr e c o r dc o u n t i n gs p e c t r u mu n d e rd i f f e r e n td e t e c t o rc o n d i t i o n so f p r o m p tyr a ya f t e rs t u d y i n gt h el e a de l e m e n t t h i sa r t i c l ei n t r o d u c e st h ep r i n c i p l es u r v e y e do fs c i n t i l l a t i o nd e t e c t o r a n d p r o m p tn e u t r o ni n d u c e dr a d i o a c t i v i t yn u c l i d et os e n d 丫r a ya n a l y t i c a lt e c h n i q u e w e r e c o r dc o u n t i n gs p e c t r u mu n d e rd i f f e r e n td e t e c t o rc o n d i t i o n so fp r o m p t 丫r a ya f t e r s t u d y i n gt h el e a de l e m e n t ，c o m p a r ea n da n a l y z et w ok i n d so fa l l - r o u n dp e a ka r e ao f e l e m e n tc h a r a c t e r i s t i c6 fl e a dw h i c hd e t e c t sm e a s u r e sb yr e g a r d i n gs o i l 嬲c a r r i e r s a f t e rp a s s i n gal a r g en u m b e ro fe x p e r i m e n t s t h er e s u l to fs t u d ys h o w st h a t ，a l l - r o u n d p e a ka r e ao fe l e m e n tc h a r a c t e r i s t i co fl c a dt h a td i f f e r e n td e t e c t o r sm e a s u r ei sd i f f e r e n t t h o u g ht h es u r v e yr a n g eo ft h ei o d i n a t i o ns o d i u md e t e c t o r ，i n6 0 k e v - 3 5 m e v ， u n a b l ei np l u m b o u sh i g h - e n e r g y 丫r a y ( 7 3 6 8 m e v ) w i t ht h eg e r m a n i u ms o u rb i s m u t h d e t e c t o rc o m p a r e a 1 1 r o u n dp e a ka r e ao fe l e m e n tc h a r a c t e r i s t i co fl e a dw h i c hd e t e c t s m e a s u r e so fs o d it u ni o d i d ei nt h ei n t e r s e c t i o no f2 6 0 6 m e vi sm u c hl e s st h a nt h a to f g e r m a n i u ms o u r b i s m u t hd e t e c t o r a d d i t i o n a l l yb e c a u s et h ep l u m b o u sr e s p o n s e s e c t i o ni sr e l a t i v e l yl o w ，i ti ss u i t a b l ef o ra d o p t i n gt h ed e t e c t o ro fh i g hc o u n tr a t es u c h a sb g od e t e c t o r ，i no r d e rt oi n c r e a s ep l u m b o u sr e a c t i o np r o b a b i l i t y t h o u g hn a i ( t 1 ) w h i c ht h er e s o l u t i o nr a t i oo ft h ed e t e c t o ri sb e t t e r i ti ss u i t a b l ef o rm e a s u r i n ge n e r g y t ob el o wr e a c t i n gt h ei n t e r s e c t i o no fs e c t i o na n dr e l a t i v e l yh i g he l e m e n t a sar e s u l t 。 n a i ( t i ) d e t e c t o rc o m p a r e st h eu n s u i t a b l ea n a l y s i so fg o i n go nt h el e a de l e m e n tw i t h t h eb g od e t e c t o r k e yw o r d s ：p g n a a ；d e t e c t o r ；f u l l - e n e r g yp e a k 目录 摘雪要1 a b s t r a c t i i 目录1 第一章引 言1 1 1 铅检测方法研究背景1 1 1 1 舣硫腙比色法1 1 i 2 原子吸收光谱法l 1 1 3 溶出伏安法2 1 1 4 微分电位溶出法( d p s a ) 2 1 1 5 生物传感器法3 1 2 探测器发展现状3 第二章闪烁探测器概述5 2 1 闪烁探洲器的组成5 2 1 1 闪烁计数器i ：作原理6 2 2 闪烁体的选择6 2 3 闪烁探测器应用举例6 2 3 1n a l ( t i ) 单晶y 谱仪组成单元6 2 3 2 响府问题7 2 3 3 一个典型的n a l ( t i ) 谱仪测剑的：c s 源的0 6 6 2 m e vy 能谱8 2 3 4y 射线能带比较高的情况8 2 3 5 碘化钠闪烁谱仪的能量分辨率1 0 2 3 6b g o 探测器的制作1 1 2 3 7b g 0 探测器全能峰面积的确定1 1 2 3 8b g o 探洲器能昔刻度的确定1 2 第三章p g n 认基本原理和方法1 3 3 1p g n 从基本原理1 3 3 i 1 瞬发y 中子活化分析1 3 3 1 2y 射线与物质相互作h j 的过程1 3 3 2 元素的含草与特征峰计数的关系1 6 第四章实验装置介绍及实验结果分析18 4 1 实验装置介绍1 8 4 1 1 实验装置介绍1 8 4 1 2 实验过稃1 9 4 1 3 探测结果2 0 4 2y 能谱数据处理方法2 2 4 2 1 剁谱法2 3 4 2 2 基底扣除法2 3 4 2 3 逆矩阵法2 4 4 2 4 最小_ 二乘法2 5 4 3 实验结果分析2 6 4 3 1 全能峰面积计算2 6 4 3 2 铅含晕结果2 7 4 3 3 实验结果分析2 7 第五章结论2 9 5 1j 1 ：作的主要结论2 9 5 2 今后工作展望2 9 参考文献3 0 致谢3 2 东北师范大学硕士学位论文 第一章引言 1 1 铅检测方法研究背景 铅是危害人体健康的重会属元素，其污染源很多，例如含铅废液、汽车尾气等，且 具有不可降解性，在环境中能长期存在。人们大都采用摄取食物、饮用自来水等方式把 铅带入人体，进入人体的铅有9 0 储存于骨骼中，1 0 随血液循环而分布到全身各组织和 器官中，并影响血红细胞和脑、肾、神经系统功能，尤其是婴幼儿吸收铅后，将有超 过3 0 保留在其体内心j ，影响婴幼儿的生长和智力发育，并损伤认知功能、神经行为和 学习记忆等脑功能，严重者造成痴呆n 。因此，建立准确有效的铅测定方法具有重要的 实际意义和应用价值。目前有关铅浓度的检测方法已经很多，有双硫腙比色法、原子荧 光法、原子吸收光谱法、阳极溶出伏安法、微分电位溶出法和生物传感器法等。 1 1 1 双硫腙比色法 在弱碱性p h 值( 8 5 1 1 0 ) 条件下，铅离子与双硫腙生成络合物，其溶于四氯化碳 呈红色，而过量的双硫腙，其深绿色会隐蔽双硫腙铅的粉红色，需要有物质除去或掩蔽， 然后依色深程度在5 1 0 n m 波长处进行比色定量，这是迄今沿用的铅检测的经典方法。适 用生产作业环境( 空气，气溶胶) 、生物材料( 血，尿，毛发与组织器官) 中铅含量的测定 【4 0 双硫腙对水中少量铅颜色的变化非常灵敏，双硫腙比色法可用于对水体中铅离子的 检测。但该方法操作比较繁琐，稍有操作不当就会造成试验失败，试剂成本较高，检测 元素种类受到限制，并且灵敏度较低，重复性差。 近年来，在提高双硫腙比色法的灵敏度及准确度等方面，研究者做了大量的工作并 有诸多改进的方法。例如王欣等人用苯作萃取剂，p b 争- 2 0 k i - 2 抗坏血醛- 4 m l 罗丹明 b 为显色体系，研究茶叶微量铅含量的测定方法，结果表明，用3m 16m o l l 的磷酸作 介质，在一小时内可准确测定0 - - 0 8 l ig m l 的铅，回收率达到9 9 - - 1 0 3 ，并且重现性 好：徐茂军利用表面活性剂2 t w e e n2 0 的胶束增溶作用，建立以双硫腙水相反应体系 直接比色测定食品铅的新方法。该方法不需要使用有机溶剂萃取，同时避免氰化钾等有 毒物质的带入，可用于食品检测，样品回收率为9 6 4 - - 1 0 2 7 ，相对标准差为1 3 5 4 ，取得了满意的效果。 1 1 2 原子吸收光谱法 原子吸收光谱法是基于待测元素的基态原子在蒸气状态下对其原子共振辐射的吸 收进行元素定量分析的方法。原子吸收法根据原子化的技术不同而分为火焰原子吸收法 和非火焰原子吸收法。 火焰原子吸收光谱法( f a a s ) 是最常用的检测微量铅的分析方法之一，测铅的最低检 测浓度为1 0 0m g l ，而经络合萃取后火焰原子吸收法测铅的最低检测浓度可达到0 0 2 5 l 东北师范大学硕士学位论文 m g l 。f a a s 是基于被测元素的基态原子能吸收来自同种元素空心阴极灯发出的共振线， 并且其吸收强度与样品中该元素的含量成正比，就可在其他条件不变的情况下，根据测 得的吸收强度与标准比较进行定量。目前普遍采用络合萃取火焰原子吸收法，美国国立 职业安全与卫生研究所将该法列为血、尿铅检测的推荐方法瞄二，即尿样和血样不经消解， 直接用a p d c 络合，并用m i b k 萃取，操作简便，检出限分别为2 m l0 5 l ag m 和2 90 0 5 l ag g ，适合大批样本的常规筛选。近来有在常规火焰原子吸收方法基础上进行改进而 得到新方法的报道。方克鸣等提出了浊点萃取火焰原子吸收测量痕量铅的方法，即在最 佳测定条件下，富集5 0 m 样品溶液，用该法进行测定，铅的检测限为0 8 2l ag l ，富集 倍数为6 6 倍，并且该方法可用于自来水、井水及河水，痕量铅的测定：蒋皎梅等设计 了石英缝管装置，用以辅助火焰原子吸收法测定茶叶的痕量铅，该法装置简单、方法简 便，灵敏度较常规原子火焰吸收光谱法提高了9 倍以上，检出限低达0 0 2l ag m l 。现在 有些实验室采用氢化物发生原子吸收法( h g a a s ) ，它是利用铅元素与还原性物质体系作 用中形成易挥发的氢化物，这些氢化物用载气经石英管导入火焰或电加热环境，使其原 子化，从而对其进行分离。由于这种方法可以从大量的溶液中分离出铅元素，因而其灵 敏度比常规火焰原子吸收法高数个数量级，而且干扰小，但是其操作比较复杂，需要预 处理。沈志武等用v a - 9 0 氢化物发生原子吸收光谱法测定食品中的痕量铅，该法简便、 快速，扩大了火焰原子吸收的分析范围，其相对标准偏差仅为2 3 9 ，平均回收率为 9 2 4 6 ，并具有良好的精密度和准确度。 1 1 3 溶出伏安法 溶出伏安法是以表面不能更新的液体或固体电极为工作电极，使被测组分预先富集 在工作电极上，逐步改变电极的电位，使富集在工作电极上的物质重新溶出，根据溶出 时的伏安曲线的峰高进行定量分析的方法，其可分为阳极溶出伏安法( a s v ) 和阴极溶出 伏安法( c s v ) 。 阳极溶出伏安法( a s v ) 是检测铅最灵敏的方法之一。该方法用于鉴定血、尿中铅的 浓度，并与a s s 做了对比，结果表明，a s v 更灵敏、精确、样品量微、操作简便、重现 性好，益于推广，并且测定仪器较a s s 经济，测定的结果与a s s 一致。不过，测定过程 中预处理和测定时间较长。李筱薇等用阳极溶出伏安法与石墨炉原子吸收法进行血铅检 测。临床血液样品测定结果经统计学处理，t 检验，p o 0 5 ：线性回归分析，r _ 0 9 7 4 ， 说明两种测定方法具有较高的符合度( 9 7 4 ) 。黄振侬等利用阳极溶出伏安法经混合酸 消化后测定头发中检测铅，其结果表明，铅回收率为9 3 4 ，精密度5 2 。完全符合质 量控制标准。 1 1 4 微分电位溶出法( d p s a ) 微分电位溶出分析法j ，是在溶出伏安法的基础上提出的一种新型电化学分析方法。 该方法是新的测试分析方法，可广泛应用于尿血样及其环境样品中铅测定，并取得理想 的检测效果。尹亦清对微分电位溶出( d p s a ) 法、石墨炉原子吸收光谱法、氢化物发生原 子荧光法进行方法进行比较，得出微分电位溶出( d p s a ) 法在血铅测定中精密度高( c v 5 ，、准确度好( 9 5 一- 1 0 5 ) 、标本用量少( 4 0u1 ) 、操作简便、应用安全，是目前血铅 2 东北师范大学硕士学位论文 测定最好的方法；马戈等利用微分电位溶出法对水中铅进行测定，研究表明，该方法精 密度高( r s d 为3 4 6 ) 、准确度好( 9 0 - - 1 0 3 ) ，检出限低( 0 8ug l ) ，是一种便于 推广应用的超痕量铅的分析方法。 1 1 5 生物传感器法 生物传感器法是根据铅离子可以与酶或其他物质发生酶抑制或络合等现象从而引 起原物质中的显色剂颜色、p h 值、电导率和吸光度等发生改变，再借助电信号、光信号 等加以识别，进而可以定性定量分析样品中的铅含量。孟祥明等综述了能与p b p 选择性 结合的如官醚、杯芳烃、多肽核糖酸等化合物，用于p b p 识别的系列传感器：s e r e n e r l a s c h i 等研制了一种以金为导体材料的丝网印刷生物传感器，以会为工作电极、银为参 比电极、石墨为辅助电极三部分组成，并与阳极溶出方波伏安法相结合，对铅的检测限 达0 5ug l 【- ：。 生物传感器法具有操作快速、简便、检测成本低、响应快、灵敏度高选择性强等优 点，并且可以通过选择不同的缓冲液以减少干扰。 1 2 探测器发展现状 电离室探测器是最基本的探测器，它具有测量的能量范围宽、能量响应好和工作稳 定可靠等优点，在国际和国家x 或y 辐射照射量的基准就是一种精心设计与制作的“自 由空气电离室”。 正比计数器常常用于电离能力弱的b 粒子和y 射线的能谱测量。由于它的坪曲线特 性好、分辨时间短、能够在大气压或流气情况下上作，所以在制成薄窗或无窗的情况下 用于q 放射源，b 放射源，x 射线源活度的测量。 g m 计数管气体的放大倍数极高、对于带电粒子的本征效率接近1 0 0 ，所需要的测 量仪器相对简单，能够有效的在强y 本底下测量中子或在强b 本底下测量q 粒子。但是 它的缺点主要是分辨时间太长，不能够用于高计数率测量，对于y 射线的探测效率较低。 它常常用于中子、x 射线、低能y 射线、电子的探测中以及精确的放射性活度绝对测量 中。 热释光剂量( t l d ) 计常见的有l i f ，它的原子序数低，与空气和人体组织的平均原 子序数相差不多，其能量响应较好。t l d 在q1l ag y i o o g y 的范围内有较好的线性、稳 定性和测量精度。t l d 主要用于个人剂量、低能x 射线和，中子剂量检测。 有机闪烁体探测器主要有塑料、液体、蒽晶体等。塑料闪烁体探测器最突出的优点 在于可以加工成各种所需要的形状，而且其体积也可以作的很大。液体c i j 烁探测器由于 可以4 测量样品，所以探测效率极高，主要适合测量3 h 、h c 等低能b 放射性，也可以 用于中子探测，由于其体积可以做的非常大，在高能粒子物理中有着广泛的应用。葸晶 体闪烁探测器是目f ； 已知的有机闪烁体中发光效率最高的，常常将其作为标准来比较其 它闪烁体的发光效率。它可以用做测量b 及快中子的好材料，也可以用于a 及y 射线。 无机闪烁探测器主要有n a ( t 1 ) 、c s l ( t 1 ) 、z n s ( h g ) 。h a l ( t 1 ) 具有密度大原子序 东北师范大学硕士学位论文 数高，对于y 射线探测效率高，能量分辨率也较好等优点，但是它容易潮解，可以做成 x 、y 射线强度、能谱的测量。c s i ( t 1 ) 探测器相比n a i ( t 1 ) 原子序数更大，对于y 射线 探测效率更高，而且不易潮解，加工性更好，但是其主要的缺点是光输出比较低，原材 料的价格比较贵。z n s ( a g ) 探测器则对于q 粒子的发光效率高，而对于y 射线和电子不 灵敏，适合在强y 场中探测q 粒子，而且它可以作成大面积的探测器，可以大大提高对 q 粒子的探测效率。 半导体探测器是六十年代迅速发展起来的探测器，其工作原理和电离室是相似的， 都是通过收集射线所产生的电离电荷达到探测射线的目的。不同的是气体电离室以气体 为介质，半导体探测器的介质是固体。当y 射线打到半导体探测器灵敏区时，由于光电 效应、康普顿效应和电子偶效应产生次级电子。次级电子损失能量后产生电子空穴对， 在强电场作用下，电子和空穴向两电极漂移而被记录j 。 4 东北师范大学硕士学位论文 第二章闪烁探测器概述 2 1 闪烁探测器的组成 辐射与某些透明物质的相互作用，会使其电离、激发而发射荧光，闪烁探测器是利 用这一性质工作的。 闪烁探测器由闪烁体、光电倍增管和相应的电子仪器组成阳：。 如图2 1 是闪烁探测器组成的示意图。最左边的是一个对射线灵敏并能产生i n 烁光 的i n 烁体。当射线进入闪烁体后，在某一地点产生次级电子，使闪烁体分子电离和激发， 退激时发出大量光子。一般光谱范围从可见光到紫外光，并且光子向四面八方发射出去。 在闪烁体周围包以反射物质( 但一面要透光) ，这样能使光子集中向光电倍增管方向射 出去。光电倍增管是一个电真空器件。它由光阴极、打拿极和阳极组成。光阴极自i 有一 个玻璃或者石英制成的窗，整个器件外壳为玻璃，各电极由针脚引出。通过高压电源和 分压电阻，使阳极一打拿极一阴极之间建立从高到低的电势差。闪烁光子入射到光阴极上 时，由于光电效应产生光电子，这些光电子受到极间电场加速、聚焦，打在第一个打拿 极上，产生3 - - 6 个二次电子，这些二次电子在以后的各级打拿极上又发生同样的倍增 过程，直到最后在阳极上可接受到1 0 4 1 0 ”个电子。 大量的电子会在阳极负载上建立起电信号，通常为电流脉冲或电压脉冲，然后通过 起阻抗匹配作用的射极跟随器，由电缆将信号传输到电子学仪器中去。 荧光先手乡蠢 反射警1 尹哆明t 夕拿号多压鼻多盒 鳢性 簋大 j l ll 一1 毒压电舅i 锌似辟囊光龟予阳饭f 量玉强矗二i 一 图2 1 闪烁探测器组成示意图 实用上常将闪烁体、光电倍增管和分压器射极跟随器都安装在一个暗盒中，统称探 头。探头中有时在光电倍增管周围包以起磁屏蔽作用的坡莫合金，防止环境中磁场透入 管子中去。电子仪器的组成单元则根据闪烁探测器的用途而异，常用的有高( 低) 压电 源、线性放大器、单道或多道脉冲幅度分析器，有时也可包括门电路、定时电路、符合 电路、定标器、计数率仪以及其它辅助电子学单元，还有国产n i m 系统标准插件，可方 便而灵活搭配。 东北师范大学硕士学位论文 通常闪烁体透光一面由玻璃封装，如果它与光电倍增管窗之间存在空气层就会使i 人】 烁光子经受全反射，不易到达光阴极，其间填充折射系数和玻璃一样的硅油，就能使光 子损失减少。 2 1 1 闪烁计数器工作原理 在y 射线进入闪烁体发生相互作用后，闪烁体吸收y 射线能量而使闪烁体的原子和 分子产生电离和激发，受激发的原子和分子在退激发时发射光子，这些光子被反射物和 光导收集到光电倍增管的阴极上，产生光电效应，光子在光阴极上产生光电子。产生的 光电子在光电倍增管中倍增，其数量由初始的一个增加到1 0 4 1 0 9 个? ，形成的电子流 在阳极负载上产生电信号，而此信号由电子学仪器记录和分析。 2 2 闪烁体的选择 在实际使用中，选择闪烁体时主要考虑以下几个方面的问题： 首先所选闪烁体的种类和尺寸应适应于所探测射线的能量、种类及强度，使选用的 闪烁体在测量一种射线时能排除其它射线的干扰。一般测量低能y 射线用n a i ( t 1 ) 晶 体，对低能x 射线或高能y 则可用b g o n 剁。其次闪烁体的发射光谱应和所用光电倍增管 的光谱响应配合，以获得高的光电子产额。第三闪烁体对所测的粒子有大的阻止本领， 能让入射粒子在闪烁体中损耗较多的能量。第四闪烁体的发光效率要高，有小折射率和 好的透明度以使闪烁体发射的光子全部收集到光电倍增管的光阴极上瓢。第五在作短寿 命放射性活度或时间分辨率计数测量中，选取能量转换效率高及发光衰减时间短的闪烁 体。最后作能谱测量时，要考虑发光效率对能量响应的线性范围。闪烁体的能量响应包 括两个含义：一个是闪烁体的能量转换效率与入射粒子能量的关系，另一个是i 人j 烁体的 探测效率( 或灵敏度) 与入射粒子能量的关系。 2 3 闪烁探测器应用举例 n a i ( t 1 ) 晶体密度( p = 3 6 7 9 c m 3 ) 较大n 引，而且高原子序数的碘( z = 5 3 ) u4 占重量的 8 5 ，所以对y 射线探测效率特别高，相对发光效率大，约为蒽晶体的两倍多。它的发 射光谱最强波长为4 1 5 r i m 5 l ，能与光电倍增管的光谱响应匹配，晶体透明性好。测量y 射线能量的分辨率也是闪烁探测器中较好的一种。 与光电倍增管耦合的一面是透明性好的硬质光学玻璃。圆柱形的n a i ( t 1 ) 晶体和硬 质玻璃之间使用硅油作光学耦合剂。晶体的四周和底面用干燥的白色氧化镁粉末均匀填 满，作反射层，使晶体向中四面发射的光经氧化镁反射后都能透过玻璃进入光电倍增管。 外壳为金属铝，外壳底与晶体之间用薄海绵垫衬，外壳接合处涂环氧树脂，起密封作用。 当核辐射的能量耗尽在闪烁体时，探测器输出脉冲幅度与入射粒子能量成正比，因 此可以根据对脉冲幅度谱的分析来测定核粒子的能量。 2 3 1n a i ( t 1 ) 单晶y 谱仪组成单元 n a i ( t 1 ) 单晶y 谱仪包括闪烁探头、高压电源、线性放大器和脉冲幅度分析器四部 6 东北师范大学硕士学位论文 分。 闪烁探头包括n a i ( t 1 ) 晶体和光电倍增管。外壳一般用薄铝做成，分压器和射极跟 随器也装在铝壳中。有时有倒相器，以使探头同时可有正、负二种极性脉冲输出。外壳 对光密封。在强磁场附近工作时需要内衬坡莫合金作磁屏蔽，以防止外磁场漏入光电倍 增管而影响输出脉冲幅度和分辨率。；供光电倍增管用的高压电源，一般要求在2 0 0 - - 2 5 0 0 v 之间可调，供给电流在l m h 左右。高压稳定性v v 。应在0 0 5 左右：一般光电 倍增管阳极负载上电压脉冲幅度为十毫伏至数百毫伏，故需经放大，以和脉冲幅度分析 器的分析电压范围相匹配。一般分析器工作范围为o 1 1 0 v ，所以应适当地调节放大倍 数，使脉冲幅度能充分利用这一工作区域，放大倍数过小或过大都是不利的。为了与 n a ( t 1 ) 的发光衰减时间相配合，放大器的上升时间应优于0 1us 。另外要求放大器的 线性良好，即输出和输入脉冲幅度能成正比地放大；脉冲幅度分析器分为单道分析器和 多道分析器。单道分析器是逐点改变甄别电压进行计数，测量既不方便，又费时。多道 分析器则相当于数百个单道分析器同时对不同幅度的脉冲进行计数，因此一次测量可得 到整个一条能谱曲线，既可靠方便，又省时。道宽的选择必须适当，过大会使谱畸变， 分辨率变坏，能谱曲线上实验点过少；道宽过d , n 使每道的计数减少，统计涨落增大， 或者使测量时间响应增加。若使用微机多道系统，则不仅可以测量y 谱，还可以方便地 对谱进行分析和处理“。 作为整套n a i ( t 1 ) 单晶能谱仪，在j 下式测谱前必须在加上工作电压后有一段“预热” 时间，才能稳定工作。预热时间至少半小时，在比较精确的测谱工作中，预热时间往往 需要二个小时以上。 2 3 2 响应问题 下面介绍n a i ( t 1 ) 闪烁y 射线能谱仪对1 3 s 的单能y 射线( e 、= 0 6 6 2 m e v ) 的响应问 题，即对测得的脉冲幅度谱的形状进行分析6 。 y 射线与物质相互作用时可能产生三种效应：光电效应、康普顿散射效应和电子对 效应。这三种效应产生的次级电子在h a i ( t 1 ) 晶体中产生闪烁发光。由于单能y 射线所 产生的这三种次级电子能量各不相同，甚至对康普顿散射效应是连续的，因此相应一种 单能y 射线，闪烁探头输出的脉冲幅度谱也是连续的r 。 在y 射线与闪烁体发生光电效应时，y 射线产生的光电子动能给出为： e 。= e b 。( 2 1 ) 其中，b 。为k 、l 、m 等壳层中电子的结合能。 在y 射线能区，光电效应主要发生在k 壳层。k 壳层留下的空穴将为外层电子填补， 跃迁后放出x 射线，其能量为e x 。这种x 射线在i 人j 烁晶体内再产生一次新的光电效应， 将能量又转移给光电子。 因此c j j 烁体得到的能量将是两次光电效应产生的光电子能量和： e = ( e 。一b 。) + e 。= e 、( 2 2 ) 所以，由光电效应形成的脉冲幅度就直接代表了y 射线的能量。 在康普顿散射效应中，y 光子把部分能鼍传递给次级电子，而自身则被散射，电子 一 东北师范大学硕士学位论文 前冲且获得反冲最大，此时 e - - 、e 、( i + i 4 e 、) ( 2 3 ) 综上所述，当初始y 光子在n a l ( t 1 ) 晶体中，首先发生的效应是康普顿散射效应时， 散射光子有两种可能性：或者逃逸出晶体，或者继续在晶体中产生次级效应( 光电效应 及康普顿散射效应) 。如果逃逸出晶体，则留下的反冲电子形成能谱；如果留在晶体中， 则所有后次效应产生的光电子能量与首次康普顿散射效应产生的光电子能量之和正好 等于原始y 射线能量，相应于y 光子的全部能量“。 2 3 3 一个典型的n a i ( t 1 ) 谱仪测到的饼c s 源的0 6 6 2 m e v y 能谱 图2 - 2n a i ( t 1 ) 闪烁谱仪测得的1 3 c sy 能谱 图2 - 2 上有三个峰和一个平台。最右边的峰a 称为全能峰。这一脉冲幅度直接反映 y 射线的能量，这一峰中包含光电效应及多次效应的贡献。能量分辨率为8 。平台状曲 线b 就是康普顿散射效应的贡献，它的特征是散射光子逃逸后留下一个能量从0 到e 、 ( i + 4 e 。) 的连续的电子谱。峰c 是反散射峰。当y 射线射向闪烁体时，总有一部分y 射 线没有被闪烁体吸收而逸出。当它与闪烁体周围的物质发生康普顿散射效应时，反散射 光子返回闪烁体，通常光电效应被记录，这就构成反散射峰引。当然，在放射源衬底材 料中，以及探头的屏蔽材料中产生的反散射光子同样有可能对反散射峰作出贡献，反散 射光子能量总是在2 0 0 k e v 左右，因此在能谱图上较易识别。峰d 是x 射线峰，它是由 旧：b a 的k 层特征x 射线贡献的，1 3 i c s 的b 衰变子体1 3 i b a 的0 6 6 2 m e vy 激发态，在放出 内转换电子后，造成k 空位，外层电子跃迁后产生此x 光子。 2 3 4y 射线能量比较高的情况 此时y 和物质相互作用会出现电子对效应，这时能谱更加复杂。以2 1 n a 源为例，它 放出两种能量y 射线，即e 、= 1 3 8 m e v 和e 、= 2 7 6 m e v 。图2 3 为实验测得的能谱图汹。 东北师范大学硕士学位论文 ： 乞“ 畸 善“ 一蛾 i 墨to 、 ： _ ： 一- ： ! ， ： - 图2 - 3n a i ( t 1 ) 闪烁谱仪测得的2 4 n a 源y 能谱 图2 - 3 中最右边的峰为2 7 6 m e v 的y 射线在n a i ( t 1 ) 晶体产生的全能峰。能量为e 、 = 2 7 6 m e v 的y 射线在n a i ( t 1 ) 晶体中主要产生电子对效应，这时正负电子对具有的总动 能为 e 。+ e ，= e 、- 2 m o c ? = e 、- 1 0 2 m e v ( 2 4 ) 它比e 、少去一对j 下负电子的静止能量，这一电子对动能消耗在n a i ( t 1 ) 中用于闪烁 发光。另外，当j 下电子动能消耗殆尽时，它就与碘化钠晶体原子中的电子产生湮灭作用， 转化为二个光子 其中hv = 0 5 11 m e v 。 这两个能量为0 5 11 m e v 的光子称为湮灭光子，它们在n a i ( t 1 ) 晶体中有三种可能趋 向2 ： 第一种可能是两个湮灭光子能量全部消耗在晶体中，它们的总能量1 0 2 m e v 加到 e 。+ e ，产生的闪烁过程中。所以谱仪记录到的能量为 ( e 。+ + e ，) + 1 0 2 m e v = e 、= 2 7 6 m e v ( 2 6 ) 这就是图1 3 上的全能峰。 第二种可能是两个湮灭光子中有一个逃逸出闪烁晶体，于是谱仪记录到的能量比全 能峰少去0 5 11 m e v ，这就是图卜3 上的单逃逸峰。它对应的能量为 第三种可能是两个湮灭光子全部逃逸，对应的能量为 相应于图1 3 上的双逃逸峰。 单能y 射线在探测器中形成这么复杂的能谱图像，给y 能峰的分析工作带来较大困 难。可以想象，多能量的y 射线情况就会更加复杂。幸而全能峰与入射y 射线的能量对 应关系比较简单，形状比较规则，所以它在y 射线的能谱分析幢2 3 工作中占有极重要的地 位。 9 东北师范大学硕士学位论文 2 3 5 碘化钠闪烁谱仪的能量分辨率 y 谱仪的质量优劣最重要的指标是对y 的全能峰的分辨率t 1 ，可得 n = ae e = av i , v ，= f w h m 峰处道址 ( 2 9 ) 由于全能峰上计数随道数( 脉冲幅度v ，或能量e ) 的变化近似服从正态分布慨，即 ：0e x p ( - 掣) ( 2 1 0 ) k 为相应圪= k ( 峰处) 时的计数 0 为服从j 下态分布的脉冲振幅的绝对标准偏差并且 n = 2 3 6 ( o v r ) ( 2 11 ) n ! = 5 5 6 ( o v ，) 2 已知= q c ，q = n p h t m e ，得 = - 7 ( n p h t m ) ( 2 1 2 ) 布列顿伯格根据级联事件的统计理论算出闪烁探头输出脉冲振幅分布的相对方差 由下式决定憎4 1 ： ( 争) ：兰掣+ ( 争) ：+ 1 + ( 争) 2 】 ( 垒) ：一土 ( 2 1 3 ) ( 号) 2 = 老笋“争) 2 + h ( 争) 2 】 c 詈) 2 一去 心坞， 其中o - 和o ，“分别为光电倍增管放大倍数m 和闪烁光子数n 曲由统计引起的绝对偏 差，0 ，为光电转换效率t 的绝对偏差。 若暂不考虑0 。、0 ，和第三项的贡献，则上式 c 毋，2 = 丽1 = 击一c 詈，2 c 2 4 ， 它正好是光电倍增管第一打拿极上收集到光电子数n 。的相对方差。相应所引起的能 量分辨率贡献可写成 轳2 3 6 c 2 3 6 击2 志2 3 6 居e 刀r 、，门，力，曲y 曲 v 其中q = 昕，= 矽= l 于，它的物理意义为： 打拿极上每接收到一个光电子所消耗核辐射的能量：。 若考虑光电倍增管m 涨落的贡献 ( 丝) ：旦一1 ( 2 1 5 ) 核辐射进入闪烁探头后，第一 若第一打拿极二次发射系数6 ，和后面各级二次发射系数相同，则 1 0 ( 2 1 6 ) 东北师范大学硕士学位论文 ( 尘) ：= 二 ( 2 1 7 ) m d - 1 于是第一项对能量分辨率的贡献为 力毛= 若c ，+ 鲁六，= 丽5 5 6c ，+ 鲁击， 汜 这就是早期给出l n 烁探测器能量分辨率的莫尔登公式j 。 第二项贡献为 h ；= 5 5 6 ( s7 i v ) ： ( 2 1 9 ) 第三项产生的能量展宽n 。与闪烁体发光效率c 。对能量关系的非线性有关。 可以看出n a i ( t 1 ) 探头能量分辨率与y 能量e 的关系为 h ， ，l 每 ( 2 2 0 ) 即随着y 能量增加，分辨率越来越好，两边取对数得 l nr l 洲= - l 2 1 n e 、+ 常数( 2 2 1 ) 实验上发现总分辨率对数i nr l 和l n e 、仍保持线性关系。 锗酸铋单晶体为1 9 7 5 年开发的一种性能优良的闪烁体。分子式b i 。g e 。0 简称b g o ， 它的最大特点是原子序数高( b i 的z = 8 3 ) 密度大，p = 7 1 3 9 c m 3 ，因此对x 光和y 射线 的线性吸收系数比n a l ( t 1 ) 还大得多，对低能x 射线和高能y 有特别高的效率。是目前 探测y 效率最高的一种闪烁体。荧光光谱范围在3 5 0 - - 6 5 0 n m ，峰值在4 8 0 n m 左右，能与 光电倍增管很好匹配。b g o 晶体透明性极好。发光衰减时间t 。o 3l as 。缺点是发光效 率仅为n a i ( t 1 ) 的8 1 4 ，对y 能量分辨率( - c s ) 为2 6 ，但对高能y 分辨率优于 n a i ( t 1 ) 。此外b g o 机械和化学性能都优于n a i ( t 1 ) ，例如易加工，不潮解；热膨胀系数 小，环境温度剧变不易引起损裂心钉。 2 3 6b c , o 探测器的制作 选用1 0 1 6 c m x1 0 1 6 c m b g 0 晶体和光电倍增管组成b g 0 探测器。为使b g o 晶体有较 好的光传导性能，晶体的侧面和前端面( 粒子入射面) 都包裹反射层。反射层的材料有很 多，可以利用白纸、铝箔、聚四氟乙烯薄膜、氧化镁粉等，我们所用的是聚四氟乙烯。 b g 0 闪烁体阻止本领高，闪烁衰减时i 日j 短，余辉小，光输出小，且化学性能稳定，很适合测 量能量高、计数率高的y 射线。 2 3 71 3 6 0