（凝聚态物理专业论文）fexpd1x合金的结构与磁性研究.pdf

论文独创性声明 本论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。论文中除 了特别加以标注和致谢的地方外，不包含其他人或其它机构已经发表或撰写过的 研究成果。其他同志对本研究的启发和所做的贡献均已在论文中作了明确的声明 并表示了谢意。 作者签名：互lj 豳 论文使用授权声明 本人完全了解复旦大学有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保留 送交论文的复印件，允许论文被查阅和借阅；学校可以公布论文的全部或部分内 容，可以采用影印、缩印或其它复制手段保存论文。保密的论文在解密后遵守此 规定。 作者签名：盈! 幽导师期 摘要( 中文) 近十几年来，薄膜磁学的研究取得了巨大的进展。当然实验上薄膜制备技 术的不断成熟和相关理论的并行发展为其发展和繁荣提供了先决条件。分子束外 延技术制备的薄膜样品对于我们更好的研究低维金属磁性提供了广阔的空间。本 论文利用分子束外延技术针对f e p d 合金体系的结构与磁性等问题展丌了研究， 得到以下结果。 研究了超薄f e i p d l 。a u ( 1 0 0 ) 及f b p d l 帕a a s ( 0 0 1 ) 体系的结构及其磁学性 质。 发现对于f e p d a u ( 1 0 0 ) 合金体系，随着f e ，p d 组分的变化分别呈现出b c c f e x p d l 。( x 艺o 7 5 ) 和非常好的单晶f c c 结构的f p d i x ( x s o 5 ) 合会。 在g 如唧1 ) 表面外延f e 。p d l 。合金，得到b c t 单晶结构的f e ，p d l x 合余 ( x 2o 7 5 ) ，而随着p d 比例的不断增大，得到f b p d h ( x o 5 ) 合会均为多晶。 利用r o t m o k e 进行磁性测量发现单晶结构的f e x p d l _ x 合会始终表现为铁 磁性，并且定量的给出了不同衬底上外延的f e ，p d 。合金样品的各向异性场的大 小和方向随不同组分和厚度的变化关系，利用p p m s 之v s m 测量出f e p d 合 金的平均原子磁矩，给出了平均原子有效磁矩的大小随f e 、p d 组分的变化趋势。 关键词：f e i p d l 。合金磁性薄膜各向异性 a b s t r a c t t h er e s e a r c hw o f k0 ft h i nf i l mm a 窨田e t i s mh a sa c h i e v e dg r e a tp r o 舒e s s e sd u r i i l g t h ep 勰td e c a d e s b 0 t ht h ed e v e i o p m e n t so ft h ep r e p a 血gt e c i l i l o l o g ya n dt h c s i d e - b y s i d ea c h i c v e m e n t so ft h er e l a t e dt h e o r i c s 缸dc o m p u t a 曲a lc a p a b i l i t i e sl e a d t o 也e p r o f e s s e s n l i nf i l m sp 陀p 盯e db yt h em b et e c h n o l o g yp r o v i d eu saw i d e 印a c ef o rt h es t i l d yo fl o wd i i i l e n s i o 曲lm a 印c t i cp f o p e 而e so ft h em e t a i s i i lt h i sp a p e r w es t i l d i e dt h es t r u c t i l r e s 柚dm a 驴e t i cp r o p e n i e so ft h ef e p da u o y sb a s e do nt h e m b es y s t e m 柚do b t a i l l e dt h ef o l l o w i i l gr e s u l t s w bs t i l d i e dt h es t m c t i i r e s 柚dt h em a g n e t i cp r o p e n i e so ft h ef b p d l xl l l t r a f h i i l 丘l m s 鲫、no nt h ea u ( 1 0 0 ) 卸dg a a 5 ( 0 0 1 ) 蛐r f a c e sa n do b t a i l l e dt h er e s u l t s 越 f o u o w i l l g w ef 0 皿dt h a tf e 。p d l ，f l l i n s 孕o w no nt h ea u ( 1 0 0 ) w e r eb c cs t m c t i l r e s ( x o 7 5 ) 柚d 丘i l ef & c r y s t a ls t n l c t i l r c 啦s0 5 ) c 0 玎e s p o n d i l l gt od i f f e r e n tf e ，p dc o m p o s j t i o n w h n et l l es 们劬l r eo ft h ef e x p d l 唯( x 0 7 5 ) g r o w n g a a s 唧1 ) s u 血c cw a s b c t a n dw eo b t a m e do n l yp o l y q 7 s t a ls t 九l 咖r e s 髂t h ep e r c e n t a g eo fp di n c r e a s e d t bm e m a g n e d cp r o p c n i e s w ef 0 岫dt h a t f e x p d i xe x p r e s s e d s t r o n g f b r f o m a g n e t i s m a n dw em e 髂l l r e dt h em a g n e t i c 蛆i s o t r o p i e so ft h es a m p l e sb y r o t m o k eq u a n t i t a 晰e l y r r e s p o n d i n gt od i 彘r e n tc o m p o s i t i o na j l dd i r e n t t t l i d m e s s p d s 0t h ea l o mm o m e n t 、靶r cm e 硒u r e db yv s mo fm ep p m s k e yw o r d s ：f b p d l xa l l o ym a 弘e t i c ，t l l i n 丘j l n ，锄i s o t r o p y 4 绪论 人们对于磁学的研究始于对磁学材料宏观性质的认识与应用磁性材料的巨 大魔力和它所具有的许多与众不同的性质千百年来始终吸引着人们的目光。人们 在生活中首先认识的是磁性材料的有趣的宏观性质，因此磁学初期的许多实验和 理论研究多为磁性材料在外场下的磁化过程，即对磁滞回线的研究比如软磁 硬磁，磁畴结构永磁体性能等等。显然，这只是磁学发展的第一阶段，人们对 于科学的追求无不经历着从宏观到微观，从现象到本质的基本规律。磁学的研究 也是如此。磁性材料的宏观性质必然将人们引向对于微观物理本质和磁性来源的 探索，在这个层次上涉及到电子的重要内禀属性之一自旋，自旋自旋之自j 的相互 作用，材料的晶体结构与其磁学性质的关联等等。在过去的几十年中随着样品 制备技术磁性测量手段的发展，在传统的体材料磁学性质研究的基础上，出于对 低维体系材料物理性质的兴趣及工业应用的需要，开拓了低维体系磁性研究的新 领域。 现代磁学的研究带动了样品制备和测量技术的巨大发展。新样品制备技术与 超高真空技术的结合和发展使得二维薄膜和一维甚至零维结构体系的研究成为 可能。同时超高真空系统提供的相对清洁的样品生长和研究环境，使得人们对于 磁性样品的研究更为准确和深入。而分子束外延技术获得的单晶样品更有利于人 们清晰地认识磁学现象的物理本质。随着电子，激光等探测技术的r 益发展，表 面分析技术的不断提高以及低维体系材料研究的需要，近年来出现了一系列具有 自旋分辨能力的探测技术，例如：自旋计划的扫描隧道显微镜( s p s n 以) ，磁 园二色( x m c d ) 及其成像技术( p e d 哪，自旋分辨的光电子能谱等等。特别是 s p s 1 m 的出现使得人们在实空间中观测原子及其自旋，对单个原子的测量和控 制成为可能，实现了人们多年以来的梦想，许多物理现象的本质也因此得到了解 释。 目前随着薄膜磁学的日渐发展和繁荣，低维体系的结构与磁性关联；表面界 面的结构和组分对于磁性的影响，输运性质，微磁学对于微磁结构和磁学本质的 物理探索，以及磁畴结构和多层膜的相互作用等等，成为现今磁学研究的几个主 导方向。 本论文旨在分子束外延制备的单晶的f e 。p d l 。超薄膜体系中，用表面分析的 手段结合一些磁性测量手段研究表面结构和组分变化、厚度变化和磁学性质的相 互关联。 第一章实验设备与实验方法 本章主要对本论文实验中所用到的仪器和设备进行介绍，并对实验中所用到 的分析测量手段进行了相应的介绍。 分子束外延( m o l e c u l a rb e a me p i t a x i a l ，m b e ) ： 本论文中所有样品采用分子束外延的方法制备分子束外延方法( m o l e c i l l a r b e 锄e p i t a x i a l ，m b e ) 是被用在超高真空系统中制备能够将样品逐层生长，并通过 衬底与生长样品的钉扎作用影响样品结构的高质量外延生长技术该技术自 1 9 7 0 年来被应用作为生长高纯度薄膜，至今已经被广泛应用于科研和工业领域 用于生长高质量的金属，半导体和绝缘体薄膜这项技术的原理相对简单：用于 生长的固体源从根本上都是由原子和原子团组成的，被加热后这些原子或原子 团将在真空腔中移动至衬底表面，在衬底表面可能发生反射，最后附着并沉积下 来。尽管原理很简单，但是仍需要大量的技术工作才能得到纯净的材料并控制材 料整体的均匀度和表面。 相比较其他制备方法，分子束外延方法制备样品的效率很低，但是具备一些其他 方法无法比拟的优点。由于生长温度和速率都相对较低且保持在一个很稳定的范 围之内，这种方法可以较好的控制样品界面的性质和样品的结构等等：由于生长 环境为超高真空系统，所以制备的样品相比其他生长环境下方法制备得到的样品 纯度高：另外超高真空系统还使得电子散射的探测方法成为可能，更有助于了解 材料的生长机制。 分子束外延系统： 分子束外延设备是由本实验室自行设计，由沈阳科仪厂加工生产的薄膜制备 仪器。整套分子束外延设备可分为进样室( 预各室) 和生长室两部分，配备了四 个真空泵包括：e d w a r d s 的机械泵，v a r i 加的涡轮分子泵，以及离子泵和升华 泵。对于预备室在机械泵和分子泵工作的状态下可达到1 0 。7 帕的量级，通常我 们在好于1 0 击帕的真空度的条件下传样；生长室的真空度可达到1 0 。8 帕的量级， 生长时真空度保持在1 0 1 0 7 帕的量级左右。生长室配备了六个有循环水冷却的 蒸发源，可以生长单晶样品。生长室的腔体还配备了可以原位实时观测样品结构 6 的高能电子衍射( r e n e c t e dh i 曲e n e r g ye i e c 仃o nd e f l e c t i o n ，r h e e d ) 装置，样 品的生长速率可由石英晶体震荡器测量。同时样品架配有灯丝加热装置，可以对 样品进行退火或用于高温生长。此外，生长量腔体还安装了可以生长劈形样品的 装置( 详见吴仪政博士毕业论文) 。因此这套设备可以利用分子束外延的方法来 制备单晶的磁性金属和合金，并原位实时观测晶体表面结构。制备好的样品用金 作覆盖层防止氧化，再拿出真空腔用其他手段进行磁性测量。 m b es y s l e r nf o re s c a l a b 一5 ( t o pv i e w ) 日e。o u r c s ( x 5 ) l l 肿。p 。口渤，。一一：一一 c ，。训，。a 。n 仇b e ， c ，口 t b e r 图1 1 ：分子束外延系统 表面磁光克尔效应( s u r f a c em a g n e t o o p t i ck e r re 仃e c t ， s m o k e ) 磁光效应最早是由跏a d a y 和k c r r 发现的。他们分别研究了磁化介质对透 7 射光和反射光的偏振特性的影响，前者被称为f a r a d a y 效应( 1 8 4 5 年) ，后者 称为i 沁r r 效应2 ( 1 8 7 7 年) 。所谓k 效应指的是当线偏振光入射至磁性介质 表面，反射出的光中的偏振方向和椭偏率相应发生变化的现象。直到1 9 8 5 年， k | e r r 效应首次被用来研究磁性金属超薄膜的磁性；e m o o g 和s d b a d e r 等人利 用这一方法在超高真空系统中测量了在a u ( 0 0 1 ) 表面外延的单层f e 薄膜的磁滞 回线14 。理论计算表明当薄膜比较薄的情况下，k e r r 信号和薄膜的磁矩成丁f 比 关系6 。由于s m o k e 所表现的亚原子单层的磁性探测灵敏度和易于与超高真 空系统相结合的特点使得它在近些年已经发展成为一种重要的和常规的研究薄 膜磁学性质的技术。它被广泛的应用于研究表面超薄膜的磁有序，磁性相变，磁 各向异性，以及层问耦合等多种磁学性质。 磁光效应的微观量子理论以光电场与电子自旋在磁性介质中通过自旋 轨道耦合相互作用为基础。磁光效应的宏观理论指在磁性介质中，由于时阃反演 对称行的破缺，左右旋偏振光具有不同的折射率。当一束线偏振光在磁性介质中 传播时，可以被看成是一对左右园偏振光的叠加，由于这两种圆偏振光的折射率 不同，在介质中传播会有不同的相移。从而引起线偏振光的偏振面的旋转；同时， 介质对这两种模式的吸收率也不同，从而改变出射光的椭偏率。对于透明介质， 由于吸收较弱，以光的偏振面的旋转为主，而金属对光的吸收较强。则以光的椭 偏率的变化为主。通常，这两种效应在磁性介质中同时存在。因此，可以通过测 量偏振光反射或透射后的情况来研究材料的磁性。为了测量磁光效应中偏扳面的 旋转和椭偏率的变化，人们一般在s m o k e 的测量中，采用如图所示的三种测量 构型：极克尔效应，纵克尔效应和横克尔效应。 极向纵向：横向 图l - 2 ：s m o k e 中常用的三种测量构型 极克尔效应是指外磁场h 的方向垂直于样品表面，并且平行于入射面。这 种方法在三种测量构型中信号最大，常用于磁化强度m 垂直于样品表面的分量 测量：纵克尔效应是指外磁场h 的方向平行于样品表面，并且平行于入射面， 常用于磁化强度m 在样品表面沿外磁场方向的分量的测量；横克尔效应是指外 磁场h 的方向平行于样品表面，并且垂直于入射面。在本试验中主要利用的是 纵克尔效应( l o 蟛t u d i r i a lm o k e ) 。 图1 3 ：s m o k e 的测量光路 器 器 一束几毫瓦的激光，经过起偏器后变成线偏振光，一般取为s 光( 电场矢量 e 垂直于入射面) 或口光( 电场矢量e 平行于入射面) ，本实验中取为s 光。经 样品表面反射后，经过检偏器( 检偏器的偏振方向于消光位置相差一个小角度j ) 后被光电探测器所接收到的光强于偏振光的旋转角成j 下比。由于起偏器与检偏器 的偏振方向只相差一个小角度万，所以为了得到好的信噪比，在探测器前加一滤 波片去处杂散光的影响。本实验采取的就是这种大气中普通的表面磁光k e r r 效 应的方法，通过测量偏振面的旋转来探测样品磁性的。 样品的制备 实验中使用的衬底为n 型g a a s ( 0 0 1 ) 。经过抛光处理后的g a a s ，用丙酮，乙 醇和去离子水清洗甩干后，再用体积比为5 ：1 ：l ( h 2 s 0 4 ：h 2 0 2 ：h 2 0 ) 的溶液在6 0 0 c 腐蚀2 3 分钟，用水清洗后甩干，传入真空系统，然后在1 0 。7 帕的真空度下迅速 将样品升温至5 0 0 5 5 0 0 c 退火5 分钟就可得到清洁有序的g a a s 表面。 经过处理后的g 2 a s 用a e s 观察不到c 、o 玷污。如图1 4 所示： 9 星 3 皂 8 鲁 皇 三 用i 强m e d 可以看到清晰的( 6 1 ) ( 4 x 1 ) 再构7 。 图1 - 5 ：g “h r h e e d 图像 蒸发源使用的是纯度为9 9 9 9 的金属材料，合盒是由组成合 ；：的余属源共 蒸发的方法得到，合金的比例通过调节蒸发源的生长速率比来获得。本论文中采 用石英晶体振荡器来确定单质金属源的生长速率，合会的生长速率就是各个蒸发 源的生长速率的和。实验中一般总生长速率低于2 a m i n 。 劈形样品的生长通常是先生长一个几十埃的台阶作为起点，然后以此起点为 劈形的零点，通过样品的淀积速度和带动样品架移动的步进马达的速率就可以确 定各个位置上样品的相应厚度。一般取样品的长度为1 5 m m ，劈形的长度为 1 0 衄，高度为4 j d 5 0 埃。而我们实验中使用的s m o k e 和i t h e e d 等光斑的聚焦 直径都小于0 2 m m ，所以在光斑和电子束斑的测量范围内样品的厚度变化小于 0 1 衄。在我们实验的误差范围内。 1 0 旋转磁场磁光克尔效应方法( r o t m o l ) 旋转磁场磁光克尔效应8 ，顾名思义就是在常规的l o n g i t i l d i a lm o k e 条件下 加可旋转磁场来测量磁性样品各项异性的方法。这样就相当于磁场相对于整个光 路是以样品为中心在样品平面内可连续旋转。该装罨示意图如下： 图1 6 ：旋转磁场磁光克尔效应装置图 d i o d e c t o r 对于比较厚的薄膜样品，其磁晶各项异性可以由转矩法测得，但是对于本论 文实验中所涉及到的较薄的薄膜样品，因为力矩太小其磁晶各项异性的定量测量 一直存在着较大的困难。而r 0 1 m o k e 的方法则可通过实现单畴转动( s t o n e 卜 w o h l f a n h 1 i k e ) 来测量薄膜的各项异性，从而克服了由磁滞引起的困难。为此，实 验中我们采用足够大的外加磁场，在此模型的基础上将外磁场对样品的磁化强度 的作用视作等效的力矩，并利用v 0 i 昏效应，将纵向磁光克尔效应的分量分离丌 来，根据力矩与总能的关系可以得到样品的各项异性场的强度。这种方法多用于 单轴各项异性场的测量。 那么，根据上面的模型，只有一个面内各项异性场的样品在外加磁场大小为h 的情况下的能量密度为： e = e = - m s h c o s ( 口一9 ) + k 。s i 9 其中e 为磁性样品的总能，v 为磁性样品的体积。能量由z e e m a l l 能和单轴 各项异性能两部分组成，m s 为样品的饱和磁化强度，盯为外加磁场与样品易轴 间的夹角，p 为总磁化强度与样品易轴间的夹角。 在特定的外场h 和样品内部各项异性场h k ( h h k ) 的共同作用下，样品 的磁化强度停留在平衡位置妒处，因此可以通过将能量项对于妒求微分得到样品 在平衡位置处其磁化强度和易轴的夹角p ： k u s i n 2 伊= h m s s i ( 口一妒) 根据定义：h k = 2 i 【i n 毛代入上式中可得： 1 h j i s i n 2 p = h s j ( 口一妒) z 上式中h k 是实验需要获得的各项异性场，口为已知量，因此我们只需知道p 的 大小，就能得到h k 根据纵向克尔效应的定义可知，纵向克尔效应的旋转角在高精度的近似下可 写作： 占“( i 旧= 口“m i + f 岫m l 其中口叫为纵向克尔旋转的幅度，m lm 。分别为纵向和横向的磁化强度分量，f 为v o i g t 效应引入的常数。 _ 1 h 暑 y ，。脚 i 嘣 劢? 划茹 删砌铡 一x i h 0 印艮 为了将纵向和横向克尔效应分离开，利用线性项和二次项在对称的四象限中的关 系，可得到如下关系式： m l ( a ) - - m i ( 1 8 0 u + 口) m t ( 口) - - m l ( 3 6 矿口) m t ( 口) = - m l ( 1 8 0 u + 口) m lm t ( 口) = - hm t ( 3 6 矿口) m lm t ( 口) = m lm t ( 1 8 0 ”+ 口) 根据以上各式，可得到以下的关系： 口h ( 口) = 去p ( 口) + 口( 3 6 0 0 一口) j = p “m i 口岫( 口) = 去p ( c r ) 一口( 1 8 0 。一口) j = 口“m i 二 由此二级量“伽f m 。”可以从克尔转角中分离掉，余下对纵向磁化强度的线性量 部分，且有呐= c o s 伊。 同时我们知道力矩的表达式为： l ( 口) = h v m s s i n ( 口一矿) 通过r 0 1 m o k e 可得到等效磁矩i ( 口) = h s j n ( 口) = h k s i n 2 妒，其中i ( 口) = l ( 口) ，y m s ，这样通过l ( 口) - l ( 口( 伊) ) 的关系就可以通过数据拟和得到样品的 各项异性场h k 。 p p m s 之振动样品磁强计( v i b m 6 n gs a m p l em a g n e t o m e t e r v s m ) 测量法： 物理性质测量系统( p p m s ) 的振动样品磁强计部分是一个快速高灵敏度的 直流磁力计。 它的基本测量是通过在探测线圈附近振动样品并同时探测线圈内的感应电压来 实现的。整个系统的探测灵敏度高达1 0 。6 e m u ，。 样品振动磁强计部分包括样品振动线性马达用于振动样品，一个探测线圈，驱动 线性马达振动和探测线圈中电压变化的电子系统以及一份用于自动控制的 m u l t iv u 软件系统。 振动样品磁强计的基本原理是样品振动改变磁通量将会在探测线圈中产生 电压，电压随时间变化的关系可由下式给出： v 训：掣 d f r d 巾、r 出、 l 石儿石j 其中。为探测线圈中的磁通量，z 是样品相对于线圈的垂直位置，t 是时白j 。对 于振动样品，线圈中的感应电压满足如下正旋关系： v 。州= 2 万虻m a s i n ( 2 ，f 动 其中c 是常数，m 是样品磁矩，a 是样品的振幅，f 是振动频率。通过上式我们 看到，只要测得了样品振幅a 和频率f 即可得到我们想要探测的样品磁矩。 图1 7 ：p p m s 之v s m 运行示意图 1 4 第二章f e x p d l 一x 的外延生长结构 i 前言 f e ，c o ，n i 是三种常见的铁磁性金属，其中铁是人们研究最早也最多的铁 磁性金属。铁具有非常丰富的磁性信息。使得人们至今未能完全清楚的了解，而 铁因此也成为了人们最感兴趣的元素之一。在自然界中存在着两种晶相的铁：典 型的铁磁性的b c c 铁是体材料的稳定相：在实验中体材料的舡铁只存在于高 温下( 9 1 0 0 ) ，低温的6 c c 铁以纳米颗粒的形式在c i i 母体中沉积得到9 。元素 蜘、是元素周期表中f e ，c o ，n i 最近邻的元素之一。很久以来会属p d 的性质引 起了人们很大的兴趣，p d 是3 d 过渡族金属中非常特殊的一员。虽然在自然界中 p d 的原子磁矩为零，即不满足铁磁性条件的s t o n e r 判矩的ip p ，) 1 ，但是f & 的p d 由于具有相对很大的i p p ，) 值而表现出很强的顺磁性和易磁化性”。因此 人们总是希望在某些条件下( 例如适度磁性金属的掺杂) 将顺磁性的p d 变为铁 磁性。事实上在过去的几十年中人们也做了许多相关的工作，特别是在f e p d 的 体系中，取得了一定的进展1 q 1 1 ，1 2 ，而因此f e 、p d 合会的性质也相应引起了人 们的兴趣”，14 ”。特别是在过去的二十年中，随着磁存储技术的发展和应用及其 所面临的挑战，f c p d 合金1 6 17 1 8 作为一种新型的材料也吸引了大量科学工作者 的目光。 i i 实验 对于f e p d 合金样品的制备，曾采用多种实验方法旧2 0 。本实验的样品制 备利用分子束外延技术，分别制备了在g a a s ，a - u ( n 0 ) 和a u ( 1 0 0 ) 上的f e p d 合 金。实验采用纯度为9 9 9 9 的单质f e 和p d 经过进一步的清洁和去除表面氧化 的处理后，分别装在两个清洁的高纯度的筒2 0 3 的坩埚中装入真空腔。实验采用 掺t c 的g a a s ( 0 0 1 ) 单晶衬底首先通过常规的机械抛光，清洁去油后，再用 h 2 s 0 4 ：h 2 0 2 ：h 2 0 = 5 ：1 ：1 ( 体积比) 进行化学腐蚀去除表面氧化层。通过会属铟粘在 样品托上，传入真空室。在超高真空条件下，5 0 0 0 c 闪速退火五分钟，最后得到 清洁有序的g a a s ( 0 0 1 ) 表面。详见第一章样品制备部分。本实验通过在衬底上生 长过渡层的方法分别得到三种不同的表面：g a a s ，a u ( 1 1 0 ) 和a u ( 1 0 0 ) 并尝试了 分别在这三种不同的表面上生长f e p d 合金。其生长模式分别如下图2 1 所示： _ _ 圈豳圈盈澄巫盈_ f e 3 p d ，g a a s ( 0 0 1 ) 豳豳豳凌滋匿龆 - f e x p d l - x a i l ( 1 1 0 ) 圈豳滋溺鬣互盈 - f e 。p d i - x a u ( 1 0 0 ) 6 i i i 实验结果和讨论 对于样品的生长，我们首先考虑在现有的g a a 占衬底上生长f e x p d l x 合金。 我们知道f e 在g a a s 上外延可以得到很好的b c c 结构，因此我又在g a a s 上尝试 生长单晶p d ，发现在g a a s 上外延p d 无法得到单晶结构，当然这是由于p d 与 g a a s 的晶格失配过大造成的( p d 稳定相为f 结构，与g a a s 的晶格失配率为 3 7 ) 。 我们考虑在g a a s 上生长f e 。p d l x 的情况。实验证明在g a a s 表面，我们只 能得到好的b c c 结构的f e 。p d l 。合金( x o 7 5 ) ，生长沿 ( 0 0 1 ) 【1 0 0 】脚，( 0 0 1 ) 【1 0 0 】f 模式生长。随着p d 组分的增大，f e 。p d i 。( x o 5 ) 则生长为多晶。因此，下面我们只列出了以f e 3 p d 为例的结构r h e e d 图样，该样 品为稳定的b c c 结构，且晶体结构不随厚度发生变化。 o a s i o n 0 ( h i o n o f e p d i o n b c t f e 3 p d 图2 2 ：b c t f e 3 p d g a a s ( 0 0 1 ) 生长示意图及i m e e d 图像 由上面的结果我们看到，在a s ( 0 0 1 ) 表面上生长是无法得到不同比例的 f c x p d i x 合金的，因此我们考虑，在g a a s ( 0 0 1 ) 面上生长过渡层来减小其与f e x p d i x 合金的晶格失配，以此达到可以得到f e ，p d l x 在整个范围单晶结构的目的。根据 晶格失配率和以往工作的经验发现，p d 在a u ( 1 1 0 ) 上外延可以得到很好的f c c 单 晶结构，而a u ( 1 1 0 ) 面可以通过直接生长在g a a s ( 0 0 1 ) 表面来得到，那么进一步 联想到是否可以在a u ( 1 l o ) 表面上生长来得到好的f & p d l x 单品结构。实验发现， 在州1 1 0 ) 表面上生长确实可以得到f e ，p d l 。单晶结构，并且不同比例下的 f e x p d l x 均为缸晶面结构，其中f e 3 p d的生长模式为 ( 0 0 1 ) u o o h r r ( 1 1 0 ) u o o j a u ( 0 0 1 ) u o o l 讪。 f e p d 和f e p d 3 和金的生长模式为( 1 l o ) 1 0 0 k 。以l l o ) 【l o o 】 。( 0 0 1 ) 【1 0 0 l 合金样品的i m e e d 衍射图样如下图所示： 2 0 a6 0 a6 0 a6 0 a f c ca u f f e 3 p d f c cf e p df c cf e p d 3 图2 - 3 ；f e x p d l x 生长在a u ( 1 1 0 ) 表面r h e e d 图像 由上图我们可以清晰的看到f e j d l 。的f c c 单晶结构遗憾的是f e 3 p d 的晶 格结构不够完美有畸变可能会给它的磁晶各向异性带来影响，同时过渡层 a u ( 1 1 0 ) 表面本身是一个非四度对称的表面，而对于我们的实验来说更希望在一 个具有更好对称性的表面上来外延f e 。p d l x 样品，以最大限度的减小衬底对外样 品的影响更好的研究其各向异性( 详见下一章对磁性的研究) 。因此，在得到 了以上结果的基础上，我们考虑是否可以在四度对称的a 1 0 0 ) 表面上外延 f e x p d l 。合金。我们知道，在b c cf e ( 0 0 1 ) 面上可以外延得到a u ( 1 0 0 ) 面，因此我 们首先在f e ( 0 0 1 ) 面上外延得到了6 xa u ( 1 0 0 ) 面，但是发现当f e 薄膜的厚度大 于4 埃时，可以用s m o k e 探测到磁性信号，这就给今后生长在其上的f e ) ( p d l x 的磁性测量带来了很大的困难；而当f e 的厚度小于4 埃时，无法 ：导到单晶的 g a u ( 1 0 0 ) 表面。实验做到这里遇到了一个巨大的瓶颈l 我们所希望得到的a u ( 1 0 0 ) 表面似乎无法在实验上实现。但由本实验室前面的卫作，f e c u 生长在g a a s ( 0 0 1 ) 上是和f e 极为相似的b c c 结构( 详见田真毕业论文，而f e c u 合会的磁性却弱 很多，因此联想到在这样的f e c “0 0 1 ) 表面上生长a u ( 1 0 0 ) 表面。接下来的实验 表明在f e c u ( 8 埃) 合金上外延确实得到非常平整的a u ( 1 0 0 ) 表面，并且探测不 到样品下面f e c u 合金的磁性信号。到此为止，我们就把这样的a u ( 1 0 0 ) 表面作 为理想的表面并在其上生长f 龋d i x 合金来研究它的结构。我们发现在a u ( 1 0 0 ) 表面外延f e 得到稳定相的b c c 结构，外延单质p d 则得到稳定相的f c c 结构。 8 0 aa u ( 1 0 0 )8 0 ap d 同时实验发现在a u ( 1 0 0 ) 表面上外延生长确实可以得到结构良好的f c x p d l x 在不 同组分下的单晶结构，并且f e 】【p d l 。在不同组分下分别为b c c ( x o 7 5 ) 和f c c 单晶 结构( x o 5 ) 。同时，为了证明f e 3 p d a u ( 0 0 1 ) 上外延确实为b c c 结构，观察了旋 转4 5 0 的耻 e e d 图像。 6 0 af e 3 p d6 0 af e p d 6 0 af e p d 3 a sf c c ua u g af e p d i 图2 4 ：b c c 和旋转4 5 0 6 ：cfe ) ( p d l x 生长在a u ( 1 0 0 ) 表面r h e e d 图像 及结构示意图 2 0 i v 结论 本实验通过分子束外延的方法分别在g a a s ( 0 0 1 ) ，a u ( 1 1 0 ) 和a i u ( 1 0 0 ) 表面外 延得到了f e x p d l x 的单晶结构。其中在g a a s ( 0 0 1 ) 表面得到了b c tf e 3 p d 的单晶 结构，在a i u ( 1 1 0 ) 表面得到了f c cf e 。p d l ，的单晶结构；并且找到了一个具有较好 对称性的表面a i u ( 1 0 0 ) ，在其上外延得到了f e ，p d l - x 的单晶结构：在不同组分下 分别为b c c ( x 0 7 5 ) 和f c c 单晶结构( x s 0 5 ) ，并随厚度增长保持这一结构不变。 2 第三章表面外延生长的f e x p d l x 合金 薄膜的磁性研究 i 引言 一直以来3 d 金属的合金效应是磁学研究中的热门课题，作为典型的铁磁性 金属f e ，和其他的铁磁性或非铁磁性的金属的合金被广泛研究。而p d 作为一个 特殊的过渡族金属，它与铁磁性金属的合金的性质- 直受到人们的关注。人们对 f e p d 合金的磁性研究已经取得了很大的进展。例如对于f e p d 合余垂直各向异 性2 1 的研究，形状各向异性2 2 的研究，以及对f c - p d 合金马氏体相变2 3 2 4 的研究， 等等。 i i 实验结果及讨论 旋转磁场磁光克尔效应( r o t m o k e ) 测量各向异性 将生长完成的f e x p d l 。合金覆盖了3 0 埃的a m 作为保护层防止氧化，然后将 其从真空腔中取出，在大气中的表面磁光克尔效应装簧上对不同组分下的 f e i p d l 。合金的磁性进行了测量。测量结果表明，f e t p d l x 始终表现为铁磁性，随 着p d 组分的增多，即使p d 含量很多的合金样品( f e p d l 6 ) 仍具有铁磁性。 在以往的测量中，我们多采用s m o k e 的方法，：通过转动样品观察磁滞回线 的难易轴变化，定性的来测量样品的各项异性。现在我们则在结合了s m o k e 的 定性测量的基础上，再利用r o 唰o k e 定量的测量f e 。p d h 的各项异性场。 因为f e 外延在g a a s ( 0 0 1 ) 和a u 表面上都为b e c 结构，因此我们着眼于b c c 的f c 来研究其各项异性。关于b c c f e 的各项异性人们已经进行了大量的研究。 以外延在g 拍l s ( 0 0 1 ) 上的b c cf c 为例，以往对f e 在g a a s ( 0 0 1 ) 表面外延的薄膜进 行的各项异性研究表明，纯铁单晶薄膜不仅具有体材料所具备的四度各项异性， 易轴方向为铁材料的f 1 0 0 1 和其等价的轴向【0 1 0 1 和【0 0 1 】方向，由于b c c 铁在g a a s 表面外延按照( 0 0 1 ) 【1 0 0 l n l 。，( 0 0 1 ) 1 1 0 0 l g 山的模式生长，因此外延薄膜中四度 各项异性的易轴方向平行于衬底g a a s ( 0 0 1 ) 的1 1 0 0 i 和1 0 1 0 l 方向；此外由于衬底 的诱导作用，外延的铁薄膜还具有面内的单轴各项异性，根据以前的实验结果， 该易轴方向为平行于g a a 5 ( 0 0 1 ) 衬底的f 1 0 0 1 方向。体材料的f c 四度各项异性 k = 4 2 1 0 。焦耳米3 。 在过去的几十年中，虽然人们对f e p d 合金的磁学性质进行了大量的研究， 但从未系统的测量过f c 。p d l x 在不同组分比例下，不同结构的面内各项异性。单 质f c 在g a a s 和a m 表面均为稳定的b c c 单晶结构j 而p d 单质则为稳定的f c c 结构，因此在不同衬底上外延的砥p d l 。合金必然随f e 和p d 组分的变化，既存 在b c c 结构又存在f & 结构( 实验证明确实如此，详见上一章) ，而不同结构和 组分的f c x p d l 。又会表现出不同的各项异性。 同时为了比较样品磁性随薄膜厚度的增加所产生的变化，在a u ( 1 0 0 ) 衬底上 生长了劈形样品，便于在同样的衬底及生长条件下比较薄膜厚度对磁性的影响。 对劈形样品的测量显示铁钯合金的磁性随外延薄膜的厚度的增加而一直在逐渐 增大，并且样品的四度各项异性随厚度增加线性增强。( 在有限体积效应可忽略 的情况下) 测量结果表明在厚度增加的情况下f e ，p d i _ x 合金始终表现为铁磁性， 没有发生铁磁非磁或者铁磁反铁磁的相变。 下面以f b p d g a a s ( 0 0 1 ) 样品为例，采用第一章的实验装置，实验过程如下： 首先建立普通的纵向磁光克尔效应方法测量样品的光路和磁场等装置，通过 微调找到样品的最易轴使之平行于入射光平面。 然后以样品为中心将磁场固定在样品平面相同的平面内，以固定的步长旋转磁 场，步长通常小于5 0 ( 本实验选定步长为4 5 0 ) 。如果步长取得太大将导致最后 获得的实验数据不足以拟和结果，带来很大误差。在各个角度下测量磁滞回线， 注意扫场范围的最大磁场要大于使样品达到饱和磁化强度时所需的外场大小，以 确保在所选定进行数据分析并拟和的磁场附近满足单畴转动模型。本实验中测量 磁场为1 0 0 0 高斯，在该磁场大小下6 0 埃r 3 p d 薄膜g a a s ( 0 0 1 ) 样品可以满足单 畴转动模型。 按照第一章中对于旋转磁场磁光克尔效应方法原理的分析，当所加外磁场的 方向与样品最易轴方向一致并且平行于测量光平面时，这时使样品中磁化强度达 到饱和状态后磁化强度矢量的方向将平行于测量光平面并和外磁场方向一致，此 时用纵向磁光克尔效应光路测得的饱和磁化强度l s 在光平面上的投影m - 即与饱 和磁化强度方向相同，大小相等。改变外加磁场方向，使其与样品最易轴有一夹 角口时，由于样品内部磁场和外加磁场h 的共同作用，磁化强度矢量将平衡在 角度口，( 即第一章中所述的角度p ) 。在这种情况下测得的磁化强度矢量在测量 光平面的投影m l 的大小与饱和磁化强度的关系可表达为：m 1 = m d c o s 口。由上式 可以得到相应外磁场h 下目的值： 护= a 鲫s ( 堕) m ， 如上所述，根据已知的固定外磁场的大小h ，外加磁场的方向口，和通过计算所 得到的该外加磁场下磁化强度矢量的方向口( 所有角度均为与样品最易轴的央 角) 可以计算得到等效力矩l ( 口) = h s i n ( 口一日) ，并由关系式 h s i i l ( 口口) = 妄h k s i i l 2 口拟和得到各项异性场h k 的大小。 1 o 8 锄 j i 枷 1 1 0 柏1 1 1 1 1 0 a l g b 图3 1 ：f e 3 p d g a a s ( 0 0 1 ) r 0 1 m o k e 拟和数据，其中实点为r 0 1 m o k e 测得的 实验 上图即为处理数据后得到的6 0 af e 3 p d g a a s ( 0 0 1 ) 样品的磁晶各项异性。图 中方点为实验测得数据，我们看到只有同时考虑了圆圈图标线代表的四度各向异 性场和三角图标线代表的单轴各向异性场的实现才能对实验数据准确的拟和。为 了得到确切的各项异性的大小进行了理论拟和，其中体系的总能量密度为： e = e v = m s h c o s ( 口口) + k l s i i l 2 目+ k 2 s i n 2 ( 曰+ 4 5 0 ) c o s 2 ( 曰+ 4 5 0 ) 表达式中第二项为单轴各项异性能，第三项为四度各项异性能。可以看出样品在 g a a s 1 ) 上外延的单轴各项异性场的易轴方向为平行于衬底g a a s ( 0 0 1 ) 的【1 1 0 】 方向，大小为1 5 2 高斯；而四度各项异性场的易轴方向与单轴各项异性场的方向 夹角为4 5 0 ，沿衬底g a a s ( 0 0 1 ) 的【1 0 0 】方向，即沿自身晶格的【0 1 0 】方向，大小为 9 6 高斯。图中分别给出了用纯单轴( 图中圆圈图标) 和纯四度( 图中三角图标) 拟和的数据发现峰形与实验数据都有很大差异，而实线使用单轴加四度的数据进 行拟和，则与实验数据拟和的很好，说明样品的各向异性包含单轴和四度各向异 性场两部分。下面的实验数据均采用以上方法进行拟和。如下图2 2 所示： o 吣i o n o ( h i o n o f e p d i o n 【0 1 0 】m 【 】h u 从r o t m o k e 的数据拟和图中我们可以看到，实验和理论拟和的很好。图 中同时列出了分别只用单轴各项异性和四度各项异性拟和的理论数据，可以看到 这样的拟和结果无论在峰形和峰位上都与实际数据存在很大的差异，而同时包含 了单轴和四度各项异性的理论拟和数据则与实验数据拟和的相当好，这表明在 g a a s ( 0 0 1 ) 上外延生长的f e 3 p d 薄膜同时具有单轴和四度各项异性，其具体数值 可从拟和的结果中读出。 相应的我们采取同样的方法对外延生长在a u ( 0 0 1 ) 表面的f e ，p d l 。薄膜的各 项异性进行了研究。下图2 3 所示分别为b c cf e 3 p d 和f c cf e p d ，f e p d 3 合金的 r 0 1 m o k e 拟和数据。 戛。 啦