（凝聚态物理专业论文）zncdse量子阱cdse量子点复合结构中激子过程的研究.pdf

摘要 摘要 激子概念自上世纪三十年代f r a n k e l 、w a n n i e r 等提出后，激子效应的研究一 直倍受关注。特别是i i v i 族半导体低维结构由于较大的激子束缚能和强的室温 激子效应，使它有希望成为制备室温激子非线性器件和蓝绿光器件的理想候选材 料之一，为此i i - v i 族半导体量子阱和非对称双量子阱的激子效应己被很深入地 研究。而自组装c d s e 量子点与量子阱的复合结构中的激子过程方面的研究近年来 才开始开展。由于其特殊的结构组合，该类结构呈现出不同的性质。 本论文用我们自己建立的泵浦一探测系统研究了c d s e 量子点c d z n s e 量予阱结 构的激子隧穿和激子复合过程，以及c d s e 量子点中激子与声子的耦合。论文的主 要内容如下： 1 建立了飞秒时域的单色光与白光泵浦一探测系统。单色光探测波长调谐范围在 3 5 0 h m 一6 5 0 n m 。白光泵浦一探测的泵浦光为4 0 0 n m 。 2 用飞秒脉冲泵浦探测方法研究了c d s e 量子点z n s e c d z n s e 量子阱结构在对 c d z n s e 量子阱的激子共振激发条件下激子在量子阱与量子点之问的隧穿。在 z n s e 隔离层厚度l o n m 时，阱中的激子寿命为1 8 p s 。在薄隔离层时，量子阱 与量子点之间的激子转移过程由激子隧穿过程决定。随着隔离层厚度的增加， 激子转移过程的机理发生变化。 3 从c d s e 量子点的r a m a n 谱研究了量子点的l 0 声子的振动模式，获得c d s e 量 子点的l o 声子能量分布在2 15 c m 一2 3 5 c m 。1 范围内。利用变温实验研究了在量 子点与其浸润层中激子与声子耦合现象。发现量子点中的激子一声子耦合强度 与浸润层相比，明显地减弱。而量子点发射峰的线型的非均匀宽化比浸润层 的大近5 0 。 4 通过c d s e 量子点g n s e c d z n s e 量子阱结构在不同垒层厚度情况下的发射潜 和变温激子发射谱，研究了激子隧穿过程对量子点和量子阱中激子复合的影 响。并研究了量子阱和量子点中激子辐射跃迁随温度的变化。 关键词：c d s e 量子点，c d s e 量子点c d z n s e 量子阱结构，泵浦一探测方法，激子 激予隧穿，激子一声子耦合 张立功：博士论文 z n c d s e 量子阱c d s e 量子点中激子过程研究 a b s t r a c t l o wd i m e n s i o n a li i - v is e m i c o n d u c t o rs t r u c t u r ei so n eo fi d e a lm a t e r i a lf o re x c i t o n n o n l i n e a ro p t i c a ld e v i c e sa tr o o m - t e m p e r a t u r ea n dg r e e m - b l u ee m i s s i o nd e v i c e sd u et o i t sl a r g ee x c i t o nb i n d i n ge n e r g ya n ds t r o n gr o o m - t e m p e r a t u r ee x c i t o ne f f e c t t h u st h e e x c i t o n i ce f f e c t si ni i v is e m i c o n d u c t o rq u a n t u mw e l l sa n da s y m m e t r i cd o u b l e q u a n t u mw e l l sh a v eb e e ns t u d i e dd e e p l ya n dw i d e l y h o w e v e r ，t h es t u d i e so nt h e e x c i t o np r o c e s si ns e l f - a s s e m b l yq u a n t u m - d o t s q u a n t u mw e l lc o m p l e xs t r u c t u r eh a v e b e e nc a r r i e do u t j u s ti nr e c e n ty e a r s s u c hn o v e ls t r u c t u r er e v e a lp e c u l i a rp r o p e r t i e s i nt h i s t h e s i s ，t h ef e m t o s e c o n dp u m p - p r o b ee x p e r i m e n ts y s t e mw a ss e tu pt o i n v e s t i g a t et h ee x c i t o na m n e l i n gb e t w e e nc d z n s eq u t a n t u mw e l la n dc d s eq u a n t u m d o t s ，m i c r o r a m a n ，r a n q a ua n dp h o t o l u m i n e s c e n c ew i t ht e m p e r a t u r ew e r em e a s u r e do n t h ec d s eq u a n t u md o ta n dc d z n s eq w s c d s eq d sc o m p l e xs t r u c t u r e t h em a i n e x p e r i m e n t a lr e s u l t sa n dc o n c l u s i o n sp r e s e n t e di nt h i st h e s i sa r es u m m a r i z e da sf o l l o w s 1 f e m t o s e c o n dp u l s ep u m p p r o b ee x p e r i m e n ts y s t e mw a se s t a b l i s h e dw i t ht w om o d e ( m o n o c h r o m a t i ct r a n s m i s s i o n ， w h i t e l i g h tt r a n s m i s s i o n ) w a v e l e n g t h f o r m o n o c h r o m a t i cm o d ec a l lb ea d j u s t e d r a n g i n g f r o m3 5 0 h mt o6 5 0 n m t h e w a v e l e n g t ho f p u m pl i g h t i nw h i t el i g h tm o d ei s4 0 0 n m 2 t h ee x c i t o n i ct u n n e l i n gf r o mc d z n s eq wt oc d s eq u a n t u md o t su n d e rr e s o n a n t e x c i t a t i o nw a si n v e s t i g a t e du s i n gf e m t o s e c o n dp u m p p r o b et e c h n o l o g yo nt h e c d z n s eq u a n t u mw e l l c d s eq u a n t u md o t ss t r u c t u r e t h ee x c i t o nl i f e t i m ei n q u a n t u mw e l li su pt o 1 8p su n d e rt h et h i c k n e s so fz n s eb a r r i e rl a y e r1 0 n m w e f o u n dt h a tt h ee x c i t o nt r a n s f e r e n c eb e t w e e nc d z n s eq u a n t u mw e l la n dc d s e q u a n t u md o t si sd o m i n a t e db ye x c i t o nt u n n e l i n ga tat h i nz n s eb a r r i e rl a y e r h o w e v e r ，w i t ht h i c k n e s so fz n s eb a r r i e ri n c r e a s i n g ，m e c h a n i s mo f t h ee x c i t o n t r a n s f e r e n c ep r o c e s sc h a n g e d 3 m i c r o r a m a na n dp h o t o l u m i n e s c e n c es t u d i e so fc d s eq u a n t u md o t sh a v eb e e n c a r r i e do u tu n d e rd i f f e r e n tt e m p e r a t u r e w es t u d i e dt h ep h o n o nm o d eo fc d s eq d s b yr a r t l a ns p e c t r a ，a n de s t i m a t e dt h ee n e r g yo fl op h o n o ni nc d s eq d s l o c a t e di n t h er a n g ef r o m215 - 2 3 5 c m n l ce x c i t o n p h o n o nc o u p l i n gi nc d s eq d sa n di t s w e t t i n gl a y e rw e r ei n v e s t i g a t e db yp ld e p e n d e n to ft e m p e r a t u r e f r o mc o m p a r i s o n o fc o u p l i n gi nt h et w op a r t s w ef o u n dt h a tt h ee x c i t o n l 0p h o n o nc o u p l i n gw a s r e s t r a i n e di nc d s eq d s 4 p h o t o l u m e s c e n c ea n dm i c r o p h o t o l m n i n s c e n c eo fc d z n s eq w z n s e c d s eq d s w i t hd i f f e r e n tz n s eb a r r i e rt h i c k n e s sw a ss t u d i e dt oi n v e s t i g a t et h ei n f l u e n c eo f 2 张立功：博士论文摘受 t u n n e l i n go ne x c i t o n i cc o m b i n a t i o ni nq u a n t u mw e l la n dq u a n t u md o t s w es t u d i e d t h et e m p e r a t u r ed e p e n d e n to f t h ee x c i t o n i cr e c o m b i n a t i o n k e y w o r d s ：c d s eq u a n t u md o t s ，c d s eq d s c d z n s eq ws t r u c t u r e ，f e m t o s e c o n d p u m p - p r o b et e c h n o l o g y ，e x c i t o nt u n n e l i n g ，e x c i t o n p h o n o nc o u p l i n g 张立功：博士论文 z n c d s e 量子阱c d s e 量子点中激子过程研究 第一章引言 半导体低维结构材料包括半导体量子阱、超晶格、量子线和量子点等的特性研 究，不论从半导体物理的基础问题研究方面还是新型光电器件应用研制方面都有 极其重要的意义和价值。这一领域的开拓性的成果极大丰富了半导体物理和材料 科学以及相关的光电学科的内涵 1 ，2 】。在这诸多半导体研究方向中，涉及激子现 象和过程的一系列问题一直是人们重点关注的课题之一。由于i i v i 族半导体材料 的激子束缚能较i i i v 族的大很多，相应的激子效应也更强烈，甚至在室温都可以 观察到。i i v i 族半导体材料这方面的研究对于研制新型的室温激子效应器件有其 特殊的价值。 激子和载流子在半导体低维复合结构中的转移过程，特别是隧穿过程为高速光 电响应提供了基础。在非对称双量子阱结构上开展的激子隧穿现象的研究使我们 更清晰地了解到半导体结构中的激子隧穿机制，以及影响隧穿的各种因素 3 ，1 0 。 粒子隧穿得以发生必须满足定的条件，如耦合的阱之间必需有匹配的子能级， 或一定条件的子能级 3 ，5 ；耦合阱间的隔离势垒层的厚度也是决定隧穿的参量 6 】： 纵光学声子在粒子隧穿中的辅助 7 ，9 。在对称结构中，当势垒层小于某一阈值时， 相邻的阱相互耦合，电子态已不是局域态，阱中的粒子间存在共振隧穿。在非对 称结构中，相邻阱的能级彼此错开。目前比较统一的观点认为，当耦合阱中的子 能级的能差接近势垒层的光学声子能量时，可以在光学声子的辅助下实现粒子的 隧穿过程。在i i i v 族半导体材料中，激子在耦合结构问的转移是以电子和空穴独 立的隧穿到达邻阱后再结合形成激子的形式完成的 1 0 - 1 2 1 。这里空穴隧穿是一个 慢过程。而i i v i 族半导体的低维结构由于量子效应，激子束缚能进一步增强，材 料表现出强的激子特征，电子空穴的强库仑势导致激子作为整体在光学声子的辅 助下发生隧穿 1 3 ，1 4 。 在z n s e 基的非对称z n c d s e 量子阱【1 3 和z n t e 基的复合量子阱 1 4 1 9 ，激子 在声子的辅助下实现快速的整体隧穿，激子隧穿时间达到皮秒乃至飞秒量级，这 特性为快速光开关提供基础。而且激子的隧穿会在其中的某些阱中形成高密度 的激子积累，这也为设计新型的光电器件提供了一种新思路。 激予与声子的耦合影响激子的隧穿过程，而且在激子的复合、形成等过程中也 都起到很重要的作用。由于材料的能带结构和各种守恒定则的要求，在激子辐射 复合和激子形成过程中往往伴随着一个或多个声子的发射和吸收。激子与声子耦 合主要体现在激子的发射线的均匀宽化上【1 5 1 9 】。u v i 族低维半导体的激子束缚 能大，激子与声予的耦合的强度也表现的十分强烈 2 0 1 。低维半导体中的激子由于 空间限制的不同和量子效应的影响，激子的极化和激子中的电子与空穴波函数分 布会发生戏剧性的变化，激子与声子的耦合强度也相应产生改变 2 1 1 。 6 张立功：博上论文 第一章引言 近几年来，量子点结构的研究方兴未艾，涉及量子点的诸多性质和现象人们还 未远形成统一的认识。本论文对自组装c d s e 量子点结构中涉及激子一些问题从以 下几个方面进行了研究。 1 c d s e 量子点结构中的激子与声子耦合 2 c d s e 量子点与c d z n s e 量子阱复合结构中的激子辐射复合 3 c d s e 量子点与c d z n s e 量子阱复合结构的激子隧穿。 第二章主要针对半导体材料，特别是i i v i 族半导体低维结构中涉及的激子现 象和一些基本概念以及相关的研究和应用发展作简单的介绍。 第三章提供了有关激子光学特性研究所涉及的技术和方法。 第四章从激子与声子耦合的角度，研究了z n s e c d s e 量子点中声子散射( 包 括l o 声子和声学声子) 对激子的影响，并比较了空间维数对这种散射的作用。同 时利用r a m a n 谱研究了量子点中l o 声子模式。 在第五章中，研究了z n c d s e 量子阱z n s e c d s e 量子点结构的激子在量子阱 与量子点之间的隧穿过程。在近共振激发z n c d s e 量子阱的激子吸收情况下，利用 泵浦探测方法研究激子隧穿。 第六章利用变温激子发光和势垒宽度对发光的影响，研究了z n c d s e 量子阱 和c d s e 量子点中激子复合过程。 参考文献： 1 l e s a k i ，r t u s ，i b mr e s n o t e ，r c 一2 4 1 8 ，1 9 6 9m a r 2 h m g i b b s ，s ，l m c c a l l ，t n c v e n k a t e s a n ，p h y s r e vl e t t ，l9 7 5 ，6 5 ，118 4 3m f k r o l ，s t e n ，b p m c g i n n i s ，m a de t a l ，v h y s r e x , b1 9 9 5 ，5 2 ，1 4 3 4 4 4 s t e n ，m f k r o l ，b p m c g i n n i s ，m j h a y d u k ，g k h i t r o v a ，n ，p e y g h a r n b a n i e m ， j a p p l p h y s 1 9 9 6 ，7 9 ，1 5 2 6 5 ，n s a w a k i ，r a h o p f e l ，e g o m i k ，h k a n o ，a p p l p h y s l e t t ，5 5 ，1 9 9 6 ( 1 9 8 9 ) 6 s h a a c k e ，n + t p e l e k a n o s ，h m a r i e t t e ，a p h e b e r l e ，w w r u h l e ，m z i g o n e ，j , c r y s t a l g r o w t h ，19 9 4 ，l3 8 ，8 31 7 d y o b e r l i ，j s h a h ，t c d a m e n ，e t a l ，a p p l p h y s l e t t ，1 9 9 0 ，5 6 ，1 2 3 9 8r s a u e r ，k t h o n k e ，w t t s a n g ，p h y s r e v l e t t ，1 9 8 8 ，6 1 ，6 0 9 9 k k u r o y a n a g i ，n s a w a k i ，t ，t a k a t s u k a ，i a k a s a k i ，e t a l ，s e m i c o n d ，s c i t e c h ，1 9 9 2 ， 7 ，b 4 2 4 1 0 a p h e b e d e ，w w r u h l e ，m g w a l e x a n d e r ，k k o h l e r ，s e m i c o n d s c i t e c h ，1 9 9 2 ， 7 ，b 4 2 1 11 a p h e b e r l e ，x q z h o u ，a t a c k e u c h i ，w w r u b l e ，k k o h l e r ，s e m i c o n d ，s c i t e c h ， 1 9 9 4 9 5 1 9 张立功：博士论文z n c d s e 量子阱c d s e 量子点中激子过程研究 1 2 m f i l o o n m x 一射线光刻最小线宽8 0 n m ，接触暴光l o n m l 电子束刻蚀束斑直径 l n m ，可实现8 n m 图形制作 离子束刻蚀束斑直径 1 一r 2 2 2 其中0 c 是对应激子吸收的介质吸收系数，r 是腔镜的反射系数，d 是介质的有 效长度。 在微腔中可能存在的模式的带宽为 a ：塑二旦 2 2 3 比酊 1 张立功：博士论文z n c d s e 量子阱c d s e 量子点中激子过程研究 这里n 是微腔介质的折射率，l 。是有效腔长。 由于光子存在微腔镜面的散射，使得可能存在的光子模式的轴向波矢与腔矢 一致。因此腔内光子的能量近似为： e ：堑j ：h _ c l ( 马2 十砖 i z 2 - 2 4 门nl， ”j 这是腔内光子的色散关系。k 。是面向波矢，它对应腔模式光场行为。 当量子阱中的激子能量接近或达到腔模式的能量时，激子态和腔模式之间产 生显著的相互作用。这种耦合的强度取决于激子的振子强度和量子阱位置处的腔 场大小。它可以用r a b i 劈裂 q 来衡量 2 9 。 5 ，10 505 1 0 52 0 c a v i t yd e t u n i n g 【m e v 图2 一1 3 ，在5 k 下，反射峰位置随微腔失调能量的变化，微腔 中存在5 阱的o a a s 量子阱。 q ：2 f 2 f o c n ”1 2 - 2 5 n 切 这里n 。是多量子阱的阱数目，f 。是激子辐射的线宽。激子线宽主要有单位面 积的激子振子强度f 。、决定： h f o = 急厶 2 - 2 6 趵 幅 仲 5 o 巧 佰 一e一西cc3一d co|l一o皿工田正 张立功：博士论文 第二章半导体低维系统的激子现象 激子和光子的强耦合的结果使得在微腔中形成新的光模式和模式劈裂。如图 2 1 3 2 9 。激予一光子耦合产生的光子带隙，以及对光子带隙的调制将提供研究 新型光电器件的潜力。 2 3ii v i 族半导体低维体系的激子研究及应用 i i v i 族半导体材料具有大的激子束缚能、较宽的禁带宽度和较强非线性系 数，为激子特性的研究和短波长、高效光电器件的研制提供了良好的研发平台， 因此一+ 直倍受关注。自1 9 8 4 年f u j i y a s u 3 0 等人成功地用热壁外延方法首次置 备出z n s e z n s g a a s 应变超晶格，i i v i 族低维半导体的研究取得了很大的进展。 主要的研究方向集中在l i - v i 族宽带半导体的蓝绿色发光与激光特性研究及其器 件的研制和i i v i 族半导体中室温激子效应及激子非线性的应用研究。 2 3 1i i v i 族半导体低维结构中的激子效应 与i i i v 族材料相比，i i v i 族半导体材料本身具有较大的激子束缚能，一 般在2 0 3 0 m e v 之间。在半导体量子阱和量子线体系中，由于量子效应和空问限 制作用，其激子束缚能与体材料激子相比又显著地增大2 - 3 倍。在i i v i 族半导 体低维结构中激子的束缚能可以大于材料声子能量和室温热激发能量。所以该类 结构中激子效应会明显地增强，在室温弱激发条件下，便可以观察到激子效应。 低维结构的能带态密度、载流子的波函数分布与体材料的大相径庭。在能带 底电子和空穴的布居数激增。在强激发下，形成较高的激子浓度。激子猝涅与饱 和吸收效应，激子与光子、电子、声子的耦合，激子一激予耦合以及激予引起的 晶格畸变等成为低维材料研究的重要对象。在弱激发下，激子的共振隧穿，激子 的量子限制斯塔克效应等也受到了较多的研究。 i i v i 族半导体低维结构中激子的这些物理特性，可以用于研制高效、低功 耗的光电子器件和高速响应器件，如量子阱激光器，电光效应器件及光双稳器件 等。 1 ，激子的饱和吸收 在强光的作用下，激子的吸收出现可饱和特性。在量子阱和量子线结构中激 子效应显著增强，其可饱和吸收效应也比较强。半导体激子的可饱和吸收过程可 以解释为两种吸收饱和过程共同造成的，( i ) 激子“漂白”产生的饱和及( i i ) 相空间填充效应产生的吸收饱和。 在强激发下，载流子的密度增大，由于电子库与空穴之间或电子与空穴库之 间形成了强的库仑作用，使激子被屏蔽，甚至完全失去振动强度 3 1 ，导致激子 吸收的减少，这既是激子“漂白”。 相空间填充效应：当大量的激子产生并占据了激子态能级中较低的能态。使 张立功：博士论文 z n c d s e 量予阱c d s e 量子点中激子过程研究 得激子跃迁的终态只能是较高的激子态能级，引起带边吸收蓝移，激子带吸收系 数发生变化。 f e h r e n b a c h 等人 3 2 在g a a s 体材料上的研究表明由于激子作用产生的激子 屏蔽效果比自由自由载流子产生的激子屏蔽效应小。但k n o x 3 3 等通过飞秒时间 分辨直接比较了激予与载流子的吸收“漂白”强度，在g a h s 多量子阱中激子的 漂白作用比同密度的自由载流子强。在该量子阱中激子通过l 0 声子散射在3 0 0 f s 内电离为电子和空穴。i i v i 族半导体量子阱的激子束缚能要高于l o 声子能