爱尔兰近海Porcupine盆地中的油气运移：流体包裹体研究中的证据.doc

爱尔兰近海Porcupine盆地中的油气运移：流体包裹体研究中的证据摘要：对爱尔兰近海Porcupine盆地侏罗和白垩系地层中的流体包裹体的岩相学、显微测温研究与对含烃流体包裹体的改进性的荧光寿命的测定结合起来研究与成岩、后成岩过程中流体运移有关的流体的成分以及烃类和水的运移路径的范围。岩相学分析表明侏罗系地层是烃类流体运移的主要路径，烃类的运移发生在砂岩成岩作用的晚期。紫外线荧光以及荧光寿命的测定发现至少存在两组具有不同寿命波长分布（-）的化学成分不同的烃类（1a和1b），这表明至少存在两种具有不同烃源岩的烃类。自生胶结物中的第一期含水包裹体表明白垩系中的胶结作用发生的深度较浅、作用温度较低（50），而侏罗系地层中的胶结作用发生的深度较深、作用温度较高（70-120）。粒间空隙中的含水流体包裹体表明胶结作用后的流体运移发生的温度较高（可达175）。人们认为这些高温状态的流体运移与北大西洋活动过程中的地幔活动有关。关键词：Porcupine盆地，流体包裹体，荧光寿命，烃类运移前言Porcupin盆地是沿北大西洋大陆边缘分布的中生代沉积盆地的一部分，从挪威中部近海一直到纽芬兰的近海。由于潜在烃源岩和储层的存在以及与北大西洋其他产油盆地的相似性，Porcupine盆地在油气勘探上有很重要的意义。尽管在侏罗系、白垩系以及新生界各地层中发现过油气的证据(Croker & Shannon 1995)，但大多数烃类和水流体的运移的信息大多是建立在间接证据上的，比如数学建模、地震数据以及远处的井数据(Naeth et al. 2005; Shannon et al. 2007)。这些研究表明烃类在白垩纪生成于上侏罗系地层中，紧接其后的油气运移由于Porcupine盆地中普遍存在的横向与纵向运移路径而较为容易实现。流体包裹体是沉积盆地中流体运移过程中被捕获的微观流体样品。对流体包裹体的分析可以研究成岩过程和成岩后流体活动中的流体成分。对流体包裹体进行特殊研究可以用于研究古含油气系统。在本次研究中，对选定的白垩系和侏罗系的砂岩中的流体包裹的的岩相学研究和显微测温分析，以重建爱尔兰西部的Porcupine盆地的流体运移史并研究油气的横向与纵向运移路径。另外，应用烃类包裹体（HCFI）的改进型的荧光寿命显微测定技术（FLIM）以分析烃类流体的组成及具有不同成熟度和烃源岩的油气在运移上的不同特征。传统的大视域的荧光显微测试技术是基于明显的荧光颜色（有时候是主观评价）的不同来区分流体包裹体，而FLIM是一种用于测量荧光射线寿命的更好的定量方法。在紫外线的刺激下，芳香族化合物能够产生荧光，而烃源岩和温压史（PT）能够对HCFI中的芳香族化合物的类型产生强烈的影响，这些影响能够反映在荧光寿命的测定上。用FLIM可以区分来自不同源岩的油气(Blamey & Ryder 2009)。地质背景 爱尔兰西部大西洋大陆边缘下伏多个沉积盆地，主要有Rockall, Slyne, Erris and Porcupine 盆地。这些盆地的沉积历史很长，可以追溯到晚古生代(Shannon 1991)，它们组成了一系列共同演化的中生代盆地的一部分，这些中生代盆地从挪威大陆边缘延伸到英国西部和爱尔兰，从格陵兰岛延伸到纽芬兰岛。这些盆地有很多地质相似性，它们代表了早于始新世北大西洋开裂的周期性拉伸的很长一段历史(Spencer & MacTiernan 2001)。人们已经在6个不同的盆地中找到了含油气系统：爱尔西部的Porcupine盆地,靠近FaroeShetland盆地的Slyne盆地位于大不列颠西部和北部的北海西北部的Erris盆地,挪威海岸的Halten台地以及纽芬兰大陆架的Jeanne dArc 盆地(Spencer & MacTiernan 2001)。除Slyne-Erris盆地外，这些含油气系统的特征是以侏罗系地层为源岩，以侏罗系、白垩系、晚第三系的砂岩为储层(Spencer & MacTiernan 2001)。Porcupine盆地位于爱尔兰西南大陆架的深水中（200-3500m）（图1）。这个盆地经历了一系列的断陷活动以及活动间歇期的热沉降，形成了厚达13km的上古生代到新生代的沉积物(Shannon 1991;Shannon & Naylor 1998;图2)。Porcu -pine盆地的沉积从上石炭系断陷三角洲开始直至浅海沉积系列（包括砂岩、泥岩以及薄层煤系地层）。紧接着形成小裂陷盆地二叠-三叠纪的断陷，这个盆地在中到上侏罗纪经历了E-W方向的拉张(Shannon1991)。这次断陷中形成了中侏罗纪德三角洲砂岩沉积。在上侏罗纪，海底扇砂岩以及偶尔出现的湖相粉砂岩、泥岩构成了一个向北进积的海侵层序。地壳拉张的后期，热沉降过程中形成了白垩系和第三系沉积物（不整合上覆于侏罗系之上）包括泥岩、膏灰岩和三角洲砂岩（Moore & Shannon 1995）。 Porcupine盆地中大约已经钻探了30口井，发现了Connemara油田并在大量其他井中发现了油气显示。尽管潜在烃源岩可能分布在石炭系到新生界，但可能的烃源岩应该是上侏罗纪海相页岩（TOC含量达3-4%；Croker & Shannon 1995）和中侏罗纪泥岩（平均TOC含量达1.8%）。这些烃源岩与纽芬兰大陆架的Jeanne dArc 盆地的烃源岩类似。Naeth 等 (2005)对油气的生成和运移进行了数学模拟，模拟表明油气于晚白垩纪开始在侏罗纪烃源岩中生成，盆地翼部的油气生成至今仍在继续。作为油气潜在运移路径和储层的砂岩在中生代和新生代井段中广泛分布。本次研究以侏罗和白垩纪储层砂岩段作为研究对象以确定油气运移路径。方法用岩心和岩屑样品制取双面磨光的薄片用于本次研究。从15口井中共研究了33块侏罗纪的砂岩与15块白垩纪的砂岩。岩相学研究确定了流体包裹体的分类方案及其共生特征（表1）。流体包裹体岩相学研究采用了Goldstein（2003）年提出的流体包裹体群（FIA）的概念-一种将流体包裹按照形成时间的相似性将其分为一群的方法。用奥林巴斯BX51显微镜和随带的奥林巴斯DP71相机以及可见光源与紫外线光源观察确定烃类包裹体。紫外线有高压贡灯提供，波长大约为365nm。一个波长高达420 nm的荧光阻碍装置是的只有长波荧光能到达接收器。实验要进行仔细检查以防止人工产物比如假的油气包裹体的混入影响实验结果（cf. Dutkiewicz & Ridley 2003）。为了客观的测定油气包裹体的荧光颜色，实验中采用JPEG图像格式，它们的光谱响应由基于1931年CIE (Commission Internationale de lclairage 1971; 1986)色度图的三原色值X和Y描述，并且绘制成二元图。( McLimans 1987; Blanchet et al. 2003; Alderton et al. 2004; Schubert et al.2007)。流体包裹体的显微测温用经过标定（用合成水与CO2标准，在-56时误差在0.2左右，在300时误差为0.5）的Linkam THMS600冷热台实现。水包裹体的流体盐度用冰全部融化时的温度测算(Bodnar 1993)。一定数量的油包裹体的荧光寿命的测定用于区分被捕获的油气的来源和成熟度的不同。阿尔法荧光寿命成像显微镜（FLIM）系统(ISS股份有限公司，美国伊利诺州)基于一个竖直的奥林巴斯BX51显微镜之上并装有一个可调的（1-200MHZ）405nm的激光二极管振源，荧光寿命正是采用基于该系统调相技术测定（Lakowicz 2006）。检测模块装有一个直径18mm的尼康立方支架过滤器和二元检测器，该模块可以同时产生不同波长的脉冲信号。选择带有不同滤光片的滤光器以使不同波长的脉冲信号通过。Ryder在2005年重新解释了油气荧光寿命的测定原理，Blamey和Ryder在2009年重新解释了测定结果的运用。用一个50倍的物镜可以产生一个小圆点使得单个流体包裹体的分析成为可能。应该通过测量仪器对一系列的已知的标准荧光寿命产生的相和相变的频率对仪器进行调整(Owens et al. 2008)。最后产生的所有的寿命数据都是通过测量单个的多次幂衰变的相态变化数据计算的平均数(Owens et al. 2008)。在这项工作中，用了两类不同的寿命数据进行油气的分析。第一种是装有允许长波（420-835nm）通过的滤光器的仪器发射出的所有可探测的波的平均寿用于快速识别油气的不同。平均荧光寿命（FE-AFL）较短的表示高成熟度原油，较长的表示低成熟度石油（Ryder et al. 2002; Ryder 2005）。第二类平均寿命是用孤立的荧光波长数据（between c. 420 nm and 650 nm）测定的，由此产生寿命-波长（-）图用于区分不同成熟度和来源的油气流体之间的更细微的差别。样品描述一共收集了11块岩心样品和38块岩屑样品，代表了可能的砂岩储层井段。这些砂岩主要含有石英、长石及岩屑，可以被划分为岩屑砂岩或钙质岩屑砂岩。石英颗粒边缘常见作为加大边的石英胶结物。在一些样品中见有碳酸盐胶结物，这种胶结作用晚于石英颗粒的沉淀，并通过占据空间的方式减小了孔隙度。另外，34/15-1 and 35/19-1井中侏罗纪和白垩纪的样品中见有钙质胶结。流体包裹体研究含烃流体包裹体在22块侏罗系样品和一块白垩系样品中发现了第一种类型的含烃流体包裹体（表2）。这种类型的包裹体大部分都是次生的，主要分布于颗粒内与颗粒间（图3a）。胶结过程出现的包裹体可以在26/27-1B和26/28-2井中发现。总体来说，含烃流体包裹体较小（5m）,但是也有相对较大的包裹体（大约20m）。无论单相包裹体还是两相包裹体，包裹体充满度的变化时非常普遍的，但是，流体包裹体群（比如沿封闭的微裂隙分布的包裹体群）的气液比是相对恒定的，这说明包裹体形成后没有经过重大的改造作用。另外，在26/29-1井中的少量包裹体同时包含烃类和水（第2种类型）。当用紫外线照射含烃流体包裹体时，荧光的颜色可以表示油气流体的成分（George et al. 2001）,也可以反映烃流体的成熟的（短波、蓝色的荧光代表低密度、高成熟度的油；Bodnar 1990; Oxtoby 2002）。或者是，荧光的颜色谱石油源岩控制的(Allan & Wiggins 1993)，无论成熟度如何，在缺少荧光制冷聚集的源岩的排烃处具有蓝色的荧光。图4、图5是把来自八口井的111个样品的紫外荧光颜色点在CIE-1931色品图的x与y坐标上的得到的图件。它们表示含烃流体包裹体的荧光颜色谱很宽，可以从蓝色到黄色。26/29-1, 35/2-1, 62/7-1井均含有绿色（1a类型）和蓝色（1b）的荧光，在同时出现绿色和蓝色荧光的样品中绿色荧光的包裹体出现时间早于蓝色荧光包裹体时间。对5口井(26/28-1, 26/28-2, 26/29-1, 35/8-2 and 62/7-1；见表2)的8个样品的72个两相（L烃+V烃）含烃流体包裹体进行了显微测温。含烃流体包裹体表现出了很宽的均一化温度谱（从65.4到166.8）。另外，其他井中的单相流体包裹体的均一化温度小于50。均一化温度的变化可能反应了Porcupine盆地包裹体形成时眼里的变化:高均一化温度代表低压，单相的含烃流体包裹体表示超压（Brruss 2003)。水包裹体 在所有的砂岩样品中都发现了水包裹体，可以划分为类型3与类型4。类型3包裹体存在于硅质与钙质胶结物中，最大可大于5m。白垩纪砂岩胶结物中的类型3包裹体椎间盘每个主要是单相流体，且形成温度较低（50，Goldstein & Reynolds 1994）。侏罗纪砂岩胶结物种的类型3包裹体是两相的（气相+液相），均一温度在70-120（图6）。硅质胶结物和钙质胶结物中的类型3流体包裹体的均一温度（TH）没有明显的区别。颗粒完全融化时的温度（TLM）用于计算流体的盐度，发现类型3包裹体流体盐度的范围是0.71到19.8个eq. wt% NaCl（图7）。在5块白垩纪砂岩样品及侏罗纪10块样品中发现了两相的（L+V）类型4包裹体。它们出现在切过碎裂颗粒边缘的退火微裂缝中或自生胶结物中（图3d），大小从2m到10m。显微测温学显示它们的均一温度从57.1到174.6（平均110；图6）。TLM值从-0.2到-13，与之对应的盐度为0.53到16.89个eq. wt% NaCl（图7）。荧光寿命显微技术目前，研究含烃流体包裹体的最主要的荧光方法还是基于对紫外线照射产生的荧光的颜色的各种观察，这些方法最多是定性的。荧光寿命测量法是定量的、没有破坏性的、可以重复的，因此为油气充注历史的研究和勘探提供了一个强有力的方法（(Blamey等，2007）.荧光寿命的确定是通过4个侏罗纪砂岩样品的14个含烃流体包裹体的一系列的波长（420650 nm）数据和FE-AFL数据得到的。包裹体的FE-AFL数据在表3中给出，包裹体的寿命-波长（-）关系有图8显示。因为FE-AFL的测量需要波长在420-830 nm的发射物产生的所有能够影响寿命值的荧光谱系，所以给出的数据只是组成发生变化的一个粗略的表征，并且不同的HCFI会出现重叠（图3）。如果要获得对不同烃类的精确的表述，必须使用分散波长发射物产生的寿命数据以及由此产生的-图。类型1a HCFI的不同波长的荧光寿命显示，随着波长的增加，荧光寿命在增加（图8c,d,e）。相反的，1b类型的HCFI（蓝色荧光）的-图显示随着波长的增加，荧光寿命保持平稳或微量的变短（图8a,b）。-分布图与发射的荧光团（特别是多环的芳香族化合物）的数量-石油组成的一个影响因素-有关。特别地，油气中链烃、环烷烃和芳香烃的比例决定了放射物的特征（Ryder 2005）。因为HCFI群的-分布特征不同，它们的荧光团数量也肯定不同，这反映了组成的不同。来自相同源岩的油气有相似的荧光团并且产生相似的-分布图，而不同来源的油气，比如来自湖相和海相源岩原油则不会有相似的组成。诸如水洗等其他因素的影响不在本次研究范围之内，它们不会对研究结果产生重要影响。讨论油气运移的相对时期油气包裹体提供了相对于侏罗纪砂岩成岩历史的油气运移的相对时期。成岩作用早期，26/27-1B和26/28-2井中侏罗纪砂岩的HCFI形成于砂岩自生胶结物中，这两口井都位于北Porcupine盆地，这个盆地中近期打的井都位于还没有开发的Connemara油田。另外，Porcupine盆地中的HCFI限定在退火裂缝中，这表明油气的运移主要发生在成岩作用后。已经公开的35/8-2井的成岩作用序列表明大部分油气的运移发生在成岩作用的后期（Robinson & Canham 2001）。包裹体岩相学研究表明大量的HCFI沿着切断胶结物的退火微裂缝分布。这两者的研究结果是一致的，这表明在Porcupine盆地中沿着微裂缝进行的油气运移是重要的一种方式。有微裂缝破裂作用控制的油气运移可以在压力达到几个MPa时发生（Zhang等 1990），最近的研究在北大西洋陆架的其他砂岩中也发现了类似的油气运移(Parnell等 1999; 2001)。然而，正如Parnell等（2001）年所说，HCFI的丰度可能反映了微裂缝封闭过程中烃类的优先封堵，而粒间空隙中的油气没有保存下来。油气运移路径HCFI基本上在侏罗纪砂岩中出现，并且在胶结作用过程中或之后。除了在Porcupine盆地南部的Goban Spur的62/7-1井白垩纪砂岩中发现了沿裂缝的包裹体外，其他白垩纪砂岩没有发现烃类包裹体。另外，在对该盆地的研究中，也没有在石炭纪、三叠纪及新生代的砂岩中发现烃类包裹体（作者未发表数据），这表明侏罗纪砂岩是优势运移通道。同时期的水包裹体、油包裹体以及类型2三相含烃包裹体的存在表明这个系统可能是水湿的，并且代表了运移路径（Parnell等，2001）。这些数据对该盆地未来油气勘探是很重要的，因为以前对预期运移路径的研究都是通过间接性数据，比如数值模拟(Naeth等，2005)和地震数据(Shannon等， 2007). Naeth等（2005）的油气生成与运移模型表明，晚白垩纪油气在盆地的中心部位的侏罗系生成，然后被运移到盆地的边部。Shannon等(2007)用3D地震数据（井数据约束）表明该盆地的运移路径穿过了中生代和新生代的地层。水平运移路径（厚层渗透性砂岩相）和纵向运移路径（断层和构造滑脱面）都是这样。正如研究中所言，侏罗纪地层中发育的良好的水平运载层促进了油气从中上侏罗纪烃源灶运移到侏罗纪砂岩中。但是，纵向运移路径很少是联通的，这限制了纵向运移的有效性，这也是白垩纪砂岩中缺少HCFI的原因。Porcupine盆地油气多次充注的证据Feely & Parnell (2003)首次在深埋（3000m）的侏罗系砂岩中发现了蓝白荧光的HCFI并在较浅层的侏罗纪砂岩中发现了黄到绿色荧光的HCFI。此次研究至少确定了两期HCFI的存在，即绿色荧光（1a类型）和蓝色荧光（1b类型）的包裹体（图5）。当两类包裹体同时存在时，1a类型包裹体早于1b类型的包裹体，比如井26/28-2中，1a类型包裹体在硅质胶结物中发育而1b类型的包裹体发育在切断胶结物的裂缝中。荧光颜色的改变可能是同一烃源岩的油气在运移过程中的演化（1a类型代表较低成熟度，1b类型代表较高成熟度），也可能是由于来自不同烃源灶造成的。为了确定1a类型与1b类型HCFI源自于不同的烃源岩，对流体包裹体岩相学和UV荧光与显微荧光寿命测定数据一起进行研究。1a类型与1b类型的HCFI的平均荧光寿命是重叠的(表3)，这表明两者可能有相似的成熟度（Ryder等，2002）。所有荧光谱的寿命对于区分组成的不同只能提供一个粗略的指导，更精确的区分需要进行寿命-波长分析（-）。但是，两种类型的HCFI的-表现出了明显不同的特征（图8）。类型1aHCFI显示寿命随波长的增加而增加（图8c,d,e）而类型1bHCFI显示随波长的增加荧光寿命静止或下降（图8a,b）。这反映了两种类型HCFI的荧光团（可以代表油气组成）在分布上的更大的不同。这种荧光团数量的不同大多被解释为油气产生于不同的源岩造成的。如果还有后来的油气从该烃源灶中排放，那么我们设想它的-分布图与类型1a和类型1b可能十分相似。这是一种不大可能的情况，因此最可能的解释是来自不同的烃源岩。油气来自不同烃源岩的证据通过早期对潜在烃源岩和来自侏罗纪地层石油的地球化学研究得到了验证。Scotchman (2001)运用气相色谱技术、色谱质谱技术以及碳同位素技术进行了分析，这些技术促进了油气和潜在烃源岩联系的研究。分析数据表明来自Connemara油田的原油表现出混源-中侏罗纪湖相成分以及来自早中侏罗纪的海相原油（Scotchman 2001）。数据表明这些原油有不同的运移历史，油气的混合是在进入圈闭之后发生的。另外，1b类型HCFI的蓝色荧光可能代表了中侏罗纪的湖相组分因为蓝色荧光不会代表湖相源岩。水流体和盆地演化白垩纪和侏罗纪砂岩胶结物中获得的类型3包裹体的流体包裹体数据表明了该盆地胶结作用时间和起点的变化。这对说明这些地层是潜在的油气和水流体的运移路径是很重要的证据，因为体积增长的胶结物可能阻碍流体通过粒间空隙。在侏罗纪砂岩样品中，大部分类型3包裹体是单相流体。并且充注温度较低（50，Goldstein & Reynolds 1994。因此，砂岩中的胶结作用可能发生在成岩作用早期。尽管Shannon等（2007）称白垩纪地层也可以作为运移通道，这些砂岩早期的胶结作用可能是自生矿物与碎裂矿物中缺少HCFI的原因，因为地孔隙度使得油气不适宜进行水平运移。侏罗纪砂岩样品中的类型3包裹体是气液两相的，均一化温度在70-120。温度随深度的变化并不十分明显（图9）且在钙质和硅质胶结物中的差别也不明显。这表明侏罗纪砂岩中胶结作用发生的温度范围是相似的。对35/8-2井(Robinson & Canham 2001)侏罗纪砂岩样品的成岩作用研究表明自生石英胶结作用（油气运移）发生在成岩作用晚期，这导致了类型3包裹体的高均一化温度。这些砂岩的相对晚的胶结作用可能与成岩作用晚期的油气运移相匹配，而造成了侏罗纪砂岩中HCFI的大量存在。然而，正如前面所述，大部分HCFI出现在退火微裂缝中，尽管这在一定程度上反映了封闭过程中裂缝对油气的捕集作用，但它很明显的反应了油气在胶结作用之后进行。类型3包裹体的高宽度的盐度可能反应了低盐度的海水/大气水（5 eq. wt% NaCl与高盐度的盆地卤水（10 eq. wt% NaCl）混合向下渗透。类型4胶结物切断颗粒边缘，硅质和碳酸盐岩胶结物反映了水流体在胶结作用之后进行。这些水流体的运移可能与其它大西洋边缘的盆地，比如Jeanne dArc盆地（Parnell等， 2001)、Shetland西部（Parnell等，1999; Baron等 ，2008）以及Rathlin盆地（Middleton等，2001）的古生代和中生代的水流体运移有关。Porcupine盆地中生代砂岩类型4包裹体的均一化温度范围很大（57.1-174.6）。Porcupine盆地的现今低温梯度是34/km，这一数值是基于35/8-2、35/19-1及43/13-1井校正过的井底温度得出的（Corcoran & Clayton 2001）。这些数值与通过镜质体反射率数据（Ainsworth et al. 1990; Corcoran & Clayton 2001）和磷灰石裂变径迹分析（McCulloch 1994）计算出的中生代时期的平均地温梯度相似（35左右）。类型4包裹体的均一温度（最小的形成温度）比通过地温梯度预测的温度要高（图10），并且高温好像不是由于沉积和埋藏作用导致的。另一种可能的情况是这些岩石受到了岩浆岩体的烘烤作用。然而没