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陕西师范大学 化学与材料科学 学院 化学专业 2011 届本科生毕业论文（设计）开题报告姓名郑良凯学号40707229论文(设计)题目溶胶凝胶法制备6 wt.%V2O5/Ce0.6Zr0.4O2(y%)-Al2O3及其CO2氧化乙苯脱氢催化性能选题的意义：本文重点讨论载钒铈锆铝复合氧化物催化剂的制备、表征及其CO2氧化乙苯脱氢的催化性能。 通过引入第三种或多种组分对铈锆固溶体进行改性，目标是使复合氧化物有更好的稳定性、抗烧结性能，增大比表面积，增加反应活性位。使其载钒催化剂CO2氧化乙苯脱氢表现出更好的催化活性。铈锆铝复合氧化物的性质受氧化铝与铈锆固溶体的比例，铈锆固溶体晶相，铈、锆的比例等多种因素的影响。氧化铝形成了扩散屏障层，抑制了铈锆固溶体和它本身的粒度增大，从而提高了抗烧结能力。使其在高温下保持较高的比表面积。因此，在铈锆铝复合氧化物制备时，可以通过调节铈、锆、铝的比例来调节其性质。进而获取催化性能更高，稳定性更好的复合氧化物催化剂。研究综述（前人的研究现状及进展情况）：1937年美国Dow化学公司和德国BASF公司联合开发并实现催化乙苯直接脱氢工艺,其占苯乙烯生产的主导地位.该工艺以Fe2O3为催化剂，以K2O、Cr2O3 、MgO 和MoO3 为催化剂助剂，在温度550650 ，大量过热水蒸汽存在下进行反应. 其主反应是体积增大的吸热反应：C6H5-C2H5(EB)C6H5-C2H3(ST)+H2 DHo298.15K=+117.6 kJ/mol乙苯催化脱氢工艺主要存在以下问题： (1) 使用过热水蒸汽供热，热量难以回收，能耗巨大；(2) 乙苯转化率低，只有50%左右；(3)催化剂的使用寿命短。针对以上缺点，日本通产省提出了CO2选择性氧化乙苯脱氢的工艺。二氧化碳中乙苯脱氢反应包括一步法和两步法两种途径。二氧化碳氧化乙苯脱氢工艺常见的催化剂：负载型金属氧化物催化剂、复合氧化物催化剂、水滑石、尖晶石、碳材料等。铁系催化剂是乙苯脱氢生产中最主要的催化剂，钒系催化剂因其对于CO2气氛下的乙苯脱氢反应有着良好的性能而成为继铁系催化剂之后研究较多的催化剂。相对于铁系催化剂而言，钒系催化剂的活性较高。论文（设计）写作提纲（除题目外，具体到三级标题）摘 要关键词第一章 绪言1.引言1.1苯乙烯的用途以及生产工艺1.2 CO2氧化乙苯脱氢工艺1.2.1CO2氧化乙苯脱氢反应路径及可能机理1.2.2 CO2的作用1.3二氧化碳氧化乙苯脱氢催化剂1.4选题依据及研究思路第二章 实验2.1试剂2.2实验部分2.2.1 CexZr1-xO2的制备2.2.2 Ce0.6Zr0.4O2(y%)-Al2O3 的制备2.2.3表面活性剂对复合氧化物的影响2.2.4负载钒催化剂2.2.5一步合成法制备催化剂2.3催化剂评价2.3.1催化剂评价装置2.3.2评价过程2.4产物分析2.5催化剂表征2.5.1 BET比表面积和孔结构分析2.5.2 SEM形貌分析2.5.3 XRD物相分析第三章 催化剂催化性能与表征3.1 Ce0.6Zr0.4O2含量对催化剂的影响3.2表面活性剂对催化剂的影响3.3 CTAB添加量对催化剂的影响3.4 等体积浸渍法和一步法对催化剂的影响3.5 BET比表面积和孔结构分析3.6 SEM微观形貌特分析3.7 XRD物相分析第四章 结论与展望【参考文献】Abstract.致 谢特色与创新之处:通过引入第三种或多种元素的办法对铈锆固溶体进行改性，可以使固溶体有更好的OSC性能，同时也会增加固溶体的比表面积和抗烧结性能。进而获得了高的转化率、选择性、稳定性。溶胶凝胶法制备催化剂载体过程中定量添加表面活性剂，获得更好的分散效果，同时表面活性剂具有致孔作用，有利于载体比表面积的增加和孔结构的形成。拟采用的研究方法和技术路线：用溶胶凝胶法制备不同铈锆固溶体质量分数的铈锆铝复合氧化物，以此为载体利用等体积浸渍法获得钒负载铈锆铝复合氧化物。利用WFSM-3060催化剂评价装置结合气相色谱仪对合成的催化剂的催化性能进行评价。使用全自动X射线衍射仪（XRD）、扫描电镜(SEM)、低温N2物理吸附对催化剂进行表征。研究工作进度安排：2011年3月1日-2011年3月15日 文献查阅、背景学习、了解实验过程；2011年3月15日-2011年4月15日 载体制备 负载 催化评价；2011年4月15日-2011年5月5日催化剂表征；2011年5月5日-2011年5月25日论文写作；2011年5月25日-2011年5月29日论文修改；2011年5月30日论文定稿 提交。主要参考文献目录：1 龚华, 毛连生, 袁怡庭. 乙苯催化脱氢制苯乙烯催化剂研究进展J. 石油化工, 1997, 26(10): 702-706.2 G. R. Meima, P. G. Menon. Catalyst Deactivation Phenomena in Styrene ProductionJ. Appl. Catal. A: Gen., 2001, 212(1-2): 239-245. 3 蔡卫权,李会泉, 张懿. CO2 选择性氧化乙苯制苯乙烯J.化学进展2004，16（3）：406413. 4 Mimura N, Takahara I, Saito M, etal. Dehydrogenation of ethyl2 benzene over iron oxide - based catalyst in the p resence of carbondioxide J . Catal Today, 1998, 45: 61 - 64.5 Zhong-Wen Liu, Chan Wang Wei-Bin Fan, Zhao-Tie Liu, Qing-Qing Hao, Xu Long, Jian Lu, Jian-Guo Wang, Zhang-Feng Qin, and Dang Sheng Su . V2O5/Ce0.6Zr0.4O2-Al2O3 as an Efficient Catalyst for the Oxidative Dehydrogenation of Ethylbenzene with Carbon DioxideJ. ChemsubChem,2011,34,341-345.6 俞守耕, 贵金属催化净化汽车尾气中稀土氧化物的助催化和稳定化J. 贵金属, 2002, 23(2): 66-70.7 T. Murota, T. Hasegawa, M. Motoyama. et al. Production Method of Cerium Oxide with High Storage Capacity of Oxygen and its MechanismJ. J. Alloys. Compd., 1993, 193(1-2): 298-299.8 M. Ozawa. Role of Cerium-zirconium Nixed Oxides as Catalysts for Car Pollution: A short reviewJ. J. Alloys. Compd., 1998, 275-277: 886-890.9 翁端, 王蕾, 吴筱笛等, 钕掺杂对铈锆复合氧化物储氧性能的影响J, 中国科技论文在线, 2009, 4(4): 259-262.10 P. Fornasiero, J. Kapar1, M. Graziani. Redox Behavior of High Surface Area Rh-Loaded Ce0.5Zr0.5O2 Mixed OxideJ. J. Catal., 1997, 167: 576-58011 M. Sugiura. Oxygen Storage Materials for Automotive Catalysts: Ceria-zirconia Solid SolutionsJ. Catal. Sur. Asia., 2003, 7(1): 77-86.12 A. Morikawa, T. Suzuki, H. Shinjo. et al. A New Concept in High Performance Ceria-zirconia Oxygen Storage Capacity Material with Al2O3 as a Diffusion BarrierJ. Appl. Catal. B: Environ., 2008, 78: 210-221.13 Q. Zhang, M. Q. Shen, Y. N. Fei. et al. Partial Oxidation of Methane on Ni/CeO2-ZrO2/-Al2O3 Prepared Using Different ProcessesJ. J. Rare. Earths., 2008, 26(3): 347-348.14 B. Yue, R. Zhou, X. M. Zheng. et al. Ef