具光催化和吸附性能的金属—有机骨架材料合成与薄膜制备

1、具光催化和吸附性能的金属有机骨架材料合成与薄膜制备 重金属对地表和地下水的污染是一个严重的全球问题 , 无论是在环境方面 , 还是在人类健康方面。通过食物链的富集 , 过多的重金属元素对动植物和人类健 康造成严重的危害。因此,应采取措施去除水中的重金属污染物 , 降低到环境允许的限值。 传统的 水处理方法有吸附法、混凝法和膜别离法等。研究新型的环境修复材料是当今的热点。金属 - 有机骨架材料( MOF)s 已经 广泛应用于环境领域中 , 如吸附、别离和光催化降解有机污染物等。本文合成了几种MOF射料和薄膜，并对其进行了表征分析，探究了它们吸附 或者光催化去除水中重金属污染物的性能。 最后, 我

2、们探讨了对每个体系的机理。实验结果如下 :1. 本文利用水热法合成一种钼多酸型金属 - 有机骨架材料 (4-Hap)4(Mo8O26() 4-ap=4- 氨基吡啶), 命名为BUC-14,并且探究了 BUC-14对典型重金属污染物Pb (H )的吸附效果以 及吸附过程的重要参数和吸附机理。为了探究BUC-14的选择性吸附性能，本文选 取了 Pb (H) /Cu (U)混合液和Pb (H) /Cd (U)混合液为吸附质。结果说明:BUC-14表现出优越的吸附性能,温度为298 K时,对Pb (H )的最 大吸附量到达1105.7 mg/g。吸附热力学过程符合Langmuir等温线模型，吸附动 力

3、学过程符合伪二级动力学方程。为了探究吸附过程的自发性和吸附机理等 , 利用 Langmuir 等温线模型计算 了 Gibbs 自由能变(35) Go<0 )、焓变( Ho>0) 和熵变( So>0 ),说明吸附过程是一个自发、吸热且自由度逐 渐增加的过程。通过 PXRD SEM-EDS FT-TR、XPS和 Q-TOF-MS勺表征,提出了吸 附机理, 包括两个过程分别为静电吸附和离子交换吸附。BUC-14作为填料制备的SPE小柱能够实现Pb(H )和Cu(H )的高效别离 以及Pb (n)和Cd(n)的高效别离。2.本文通过球磨-煅烧法制备了铁系金属 -有机骨架材料(MIL-

4、100 (Fe)与类石墨结构氮化碳(g-C3v/subN4v/sub)的复合材料(MG-x,x=5% 10% 20唏口 30% , 并对复合材料进行 PXRD FTIR、TEM TGA UV-VisDR和PL等表征。结果说明，一定数量的 g-C3v/subN4v/sub附着在 MIL-100( Fe)上面提高了光生电子的别离与迁移速率 ,从而显著提高了光催化效率。与MIL-100 (Fe)和 g-C3N4相比,在紫外-可见光照射下复 合材料光催化复原Cr ()的效率提高。当 MIL-100 (Fe)与 g-C3N4R照质量百分比为 1:4混合时,光催化复原Cr ()效率最好,光催化速率是 g-C3N4的 2.31 倍以及 MIL-100 (Fe)的 3.08 倍。同时， 本实验探究了有机物(乙醇、柠檬酸、草酸和双氯芬酸钠)和 pH值(2、3、4、 6和8)对MG-20光催化复原Cr (W)效率的影响。在循环实验中 ,复合材料表现出优越的稳定性和重复利用性。 3.本文利用晶 种法成功在a -AI2v/subO3v/sub基质上制备了UiO-66-NH2 薄膜。得到的MOFs薄膜的结构与形貌通过 PXRD FTIR、SEM和 UV-Vis DRS等表征 方法进行分析。在可见光的照射下 ,Ui O-66-NH2 薄膜表现出优越的 吸附及光催化复原Cr ()的性能。在循环实