离子束分析核反应分析

1、核核 反反 应应 分分 析析Nuclear Reaction Analysis(NRA)核科学技术学院核科学技术学院引言引言1. RBS分析轻基体中的重元素含量，简便易行。分析轻基体中的重元素含量，简便易行。2. PIXE分析中重元素，灵敏且精度较高，方便易行，分析中重元素，灵敏且精度较高，方便易行， 用途广泛。用途广泛。 注注 它们共同的缺点是：对轻元素分析失效，深度分辨差它们共同的缺点是：对轻元素分析失效，深度分辨差。3. NRA分析轻元素特别有效，且深度分辨好，干扰小，分析轻元素特别有效，且深度分辨好，干扰小，但对重元素分析效果较差。但对重元素分析效果较差。若把以上的分析手段相结合，则可

2、以做到全元素若把以上的分析手段相结合，则可以做到全元素分析。在具体的应用时大家可根据实际情况采用相关分析。在具体的应用时大家可根据实际情况采用相关的分析手段。的分析手段。综述综述定义定义 利用核反应测定样品表层的含量及深度分布的一种分析方法。用带电粒子、中子和射线都可以引起核反应，在核反应分析中通常利用加速器产生的具有一定能量的离子束轰击样品，离子同样品中待分析的核发生核反应，测量反应过程中瞬发放出的反应产物(出射粒子)，就可以实现元素定量分析。分类分类 核反应作为一种分析手段，可分为三类：(i) 带电粒子活化分析(CPAA-Charged Particle Activation Analys

3、is)，即粒子束用作产生特定的反射性原子核，通过探测放射性核的衰变，来给出材料组分的分析。(ii) 瞬发辐射分析(PRA)，用固定能量轰击靶时测量特征反应产物，来给出材料组分的分析。(iii) 共振反应分析(RRA-Resonance Reaction Analysis)，复合核共振截面能量位移和展宽可提供元素在物质中的深度分布信息。综述综述原理原理在原子核反应中，当入射粒子的种类和能量确定后，核反应产生的出射粒子的能量同样品中引起反应的核（靶核）性质有关。用高分辨率探测器，结合粒子鉴别技术，分析出射粒子能谱，根据出射粒子峰的能量和强度，可识别靶核的种类并确定其含量。核反应能谱又同入射粒子和出

4、射粒子在样品中的电离能量损失有关。在样品不同深度处发生反应，产生的出射粒子有不同的能量；而出射粒子的强度同该深度处靶核的含量有关。对于核共振反应，改变入射粒子能量，反应将发生在样品的不同深度，共振反应产额同该处的靶核含量成正比。因此，分析核反应能谱或共振核反应产额曲线可以得到元素的深度分布。综述综述实验方法核反应分析实验中常采用能量在 0.55MeV的p+、d+、4He+等带电粒子。一般用金硅面垒型探测器探测核反应产生的带电粒子,用Nal(Tl)晶体或Ge(Li) 探测器探测射线。分析系统同电子计算机连接，可以实现数据自动处理。分析方法分绝对法和相对法。绝对法是根据核反应产额同截面、靶元素含量

5、、入射离子数目、探测立体角等的关系，利用已知的核反应截面计算。相对法是比较在相同实验条件下待测样品和标准样品的产额或能谱实现的。综述综述特点特点核反应分析不仅可作元素的定量分析，而且可测量样品表面或近表面处元素的深度分布。入射带电粒子束可以聚焦，用聚焦后的微束扫描能够进行微区分析。利用重离子核反应对同位素灵敏,可有极高选择性,也是目前分析氢元素在样品中分布的有效方法。选择好的实验条件可以实现两种以上元素的同时分析。分析的绝对灵敏度一般为 10-710-8g，高的可达10-10g；相对灵敏度一般在百万分之几,高的可达百万分之几。分析深度一般在几微米到几十微米，深度分辨率在10100nm，可达2n

6、m。综述综述应用应用主要用于表面或近表面分析，了解样品的元素成分和杂质分布随深度的变化。自1962年利用氧-18示踪研究阳极上氧化铝中氧的转移情况以后，核反应分析技术越来越广泛地应用于各个领域。目前，主要在固体物理中研究扩散现象、薄膜生长机理、表面微量沾污、离子掺杂等，在冶金学中研究金属改性、腐殖现象、表面杂质含量等；在材料科学和半导体工业中对氧化现象、腐殖现象的研究，离子注入器件的分析等；此外，在地质、考古、天体物理及生物医学等方面也越来越多地得到应用。综述综述综述综述核反应分析原理核反应分析原理 用带电粒子引起的核反应来进行材料的分析用带电粒子引起的核反应来进行材料的分析工作，起始于上世纪

7、五十年代后期，目前已发展工作，起始于上世纪五十年代后期，目前已发展成为一种较为成熟的材料分析手段。特别对于轻成为一种较为成熟的材料分析手段。特别对于轻元素，不仅能给出元素含量，而且能给出元素的元素，不仅能给出元素含量，而且能给出元素的深度分布。深度分布。 入射粒子和靶和发生核反应的条件是两者的入射粒子和靶和发生核反应的条件是两者的相对动能必须满足：相对动能必须满足：）费米（相互作用半径，单位为fm)(44. 121rMeVrZZE 带电粒子引起的核反应的反应式可写为：带电粒子引起的核反应的反应式可写为： 反应前后总电荷值和能量守恒，反应规律遵反应前后总电荷值和能量守恒，反应规律遵从微观量子力学

8、的运动规律，一般情况下发射粒从微观量子力学的运动规律，一般情况下发射粒子为子为光子、中子、质子和光子、中子、质子和粒子。粒子。剩余核靶原子核、发射粒子和分别代表入射粒子、其中：XxXxQXxXx核反应分析原理核反应分析原理1. 核反应中的能量关系：核反应中的能量关系： Q方程方程22/1222/1coscosQAAAEAAAAAAAAAAExAAExXXxxXxxxXxXxXxxx核反应分析原理核反应分析原理 阈能阈能该方程可由能量守恒和动量守恒得出，详细推导请参见该方程可由能量守恒和动量守恒得出，详细推导请参见原子核物理教材原子核物理教材P197和和P200。00QEQQmmmExXXxx任

9、意值2. 核反应的产额核反应的产额： 入射粒子在靶中引起的核反应数与入射粒子数之入射粒子在靶中引起的核反应数与入射粒子数之比。即一个入射粒子在靶中引起核反应的几率称为核反应比。即一个入射粒子在靶中引起核反应的几率称为核反应的产额的产额 截面大产额高。他们的不同之处在截面大产额高。他们的不同之处在于，截面仅仅与反应本身有关，而与靶的状态无关，即于，截面仅仅与反应本身有关，而与靶的状态无关，即靶核的多少，截面都相同。产额除了与截面有关外，还靶核的多少，截面都相同。产额除了与截面有关外，还与靶核的多少及物理状态有关。在核反应分析方法中，与靶核的多少及物理状态有关。在核反应分析方法中，为了能定量的测量

10、，产额是一个很重要的量。为了能定量的测量，产额是一个很重要的量。核反应分析原理核反应分析原理2. 核反应的产额核反应的产额：a) 加速器束流的品质有一定的能量分布加速器束流的品质有一定的能量分布g(E0, Ei)，代表具有能量在代表具有能量在Ei到到Ei+dEi之间的粒子数占总之间的粒子数占总数的份额，也就是粒子具有能量为数的份额，也就是粒子具有能量为Ei的几率。的几率。 产额与能量的关系：受到两种条件的制约。产额与能量的关系：受到两种条件的制约。b) 粒子穿透一定的深度后会产生一定的能量歧离粒子穿透一定的深度后会产生一定的能量歧离f(Ei, E, x)，表示表示能量为能量为Ei的粒子在进入深

11、度为的粒子在进入深度为x处时，由于能损，使其能量变为处时，由于能损，使其能量变为E到到E+dE之间的几率。之间的几率。E0dEg所以，深度所以，深度x处，待测元素含量为处，待测元素含量为C(x)的反应产额为：的反应产额为： 00000)(),(),()()(dxdEdEExEEfEEgxCKEYiiiK是与待测核素有关的常数，上式称为反应产额公式。是与待测核素有关的常数，上式称为反应产额公式。核反应分析原理核反应分析原理3. 核反应截面核反应截面： 反应截面与能量的关系反应截面与能量的关系(B-W公式）：公式）：ERR 应几率粒子分宽度，决定于反为性散射几率粒子分宽度，决定于弹为x:x:412

12、/22xxxxRRREEE详细推导请参见原子核物理教材详细推导请参见原子核物理教材P229-P232。核反应分析原理核反应分析原理4. 深度分布深度分布： 对于共振反应，在共振能量对于共振反应，在共振能量ER附近，改变入射能量附近，改变入射能量E0。测量测量反应产额随反应产额随E0的关系，可以给出深度分布的信息的关系，可以给出深度分布的信息：如果如果 E0=ER 则只在表面处发生共振反应则只在表面处发生共振反应如果如果 E0ER 则离子能量在靶物质中慢化到共振能量则离子能量在靶物质中慢化到共振能量ER时，时， 发生共振反应，因此，产额曲线的形状就反映发生共振反应，因此，产额曲线的形状就反映 出

13、深度分布的信息出深度分布的信息核反应分析原理核反应分析原理 入射粒子入射粒子 a E0到到探测器探测器（a）道数道数（b） xE2(x)E1(x)bE3(x)Y(E3)dE3122核反应能谱分析法确定深度分布示意图核反应能谱分析法确定深度分布示意图 样品样品A(a,b)B4. 深度分布深度分布：5. 含量的测定含量的测定： 绝对测量：绝对测量： 利用产额公式，并求出或测量出入射粒子的利用产额公式，并求出或测量出入射粒子的 总数、探测器的立体角、反应截面和探测效率等量。因此，总数、探测器的立体角、反应截面和探测效率等量。因此， 绝对测量结果精度不高，而且计算繁琐（三重积分）。绝对测量结果精度不高

14、，而且计算繁琐（三重积分）。 含量测定方法可分为绝对测定和相对测定两种含量测定方法可分为绝对测定和相对测定两种 相对测量：相对测量： 利用已知元素含量和均匀分布的标样，如果待利用已知元素含量和均匀分布的标样，如果待测样品的含量也是均匀分布的，则产额积分中的两项积分测样品的含量也是均匀分布的，则产额积分中的两项积分就可以省略，即：就可以省略，即：00000)()()()()(ERdEESEKCdxExCKEY核反应分析原理核反应分析原理5. 含量的测定含量的测定： 对于共振反应：对于共振反应：S(E)=S(ER)=Const，即只在一小薄层内即只在一小薄层内00002/)(2)()()(0EEE

15、RRREEEREEarctgESKCdEEESKCEY 式中已对截面项进行了积分，截面公式采用前面的式中已对截面项进行了积分，截面公式采用前面的Breit-Wigner公式。公式。 相对测量方法，误差主要来源于样品的制备，其他的系统误相对测量方法，误差主要来源于样品的制备，其他的系统误差和测量误差都可以减小到最小。因此建议精确测量时采用差和测量误差都可以减小到最小。因此建议精确测量时采用相对法。相对法。核反应分析原理核反应分析原理实验技术和设备实验技术和设备1.加速器是该试验的一个重要组成部分，对于他提供的束流有加速器是该试验的一个重要组成部分，对于他提供的束流有如下要求：如下要求：束流强度：

16、几个微安束流强度：几个微安 能量步长：能量步长：100eV，特别对于窄共振峰特别对于窄共振峰能量离散：能量离散：1keV 束斑大小：束斑大小：4mm22. 样品和靶室的安置样品和靶室的安置该安置如测量带电粒子与背散射该安置如测量带电粒子与背散射测量的情形相同（如上面左图）；测量的情形相同（如上面左图）；如测量如测量射线则应与射线则应与PIXE分析相分析相同（如上面右图）。同（如上面右图）。实验技术和设备实验技术和设备3. 谱线的获取装置谱线的获取装置（1）探测）探测射线装置（参见射线装置（参见PIXE讲稿的叙述）讲稿的叙述） （2）探测带电粒子的装置（参见）探测带电粒子的装置（参见RBS讲稿的

17、叙述）讲稿的叙述）4.获取的谱线实例（如图）获取的谱线实例（如图）X轴对应于靶的深度，轴对应于靶的深度，Y轴对应轴对应于反应产额的强度，即出射的反于反应产额的强度，即出射的反应物质如应物质如射线和带电粒子的强射线和带电粒子的强度。度。实验技术和设备实验技术和设备5. 试验用仪器试验用仪器（1）NIM插件插件（2）电子计算机）电子计算机（3）加速器）加速器实验技术和设备实验技术和设备6. 减小干扰的方法：减小干扰的方法：（1）靶室与探测器间的物）靶室与探测器间的物质尽可能的减少质尽可能的减少（2）对应于强束流的入射）对应于强束流的入射要求有较好的靶冷却系统要求有较好的靶冷却系统（3）采用无油真空

18、系统减小）采用无油真空系统减小C污染污染（4）改进法拉第筒，提高束改进法拉第筒，提高束流测量的精度流测量的精度（5）采用高）采用高Z的靶衬底以减小的靶衬底以减小干扰反应干扰反应（6）克服绝缘靶衬底上的电克服绝缘靶衬底上的电荷积累荷积累7. 常见的干扰反应常见的干扰反应19F(P,)16O15N(P,)12C13C(, n)16O17O(, n)20Ne18O(, n)21Ne10B(, P)13C19F(, P)22Ne实验技术和设备实验技术和设备8. 实验中的技术问题：实验中的技术问题：（1）带电粒子的探测：采用金硅面垒探测器（）带电粒子的探测：采用金硅面垒探测器（Surface Barri

19、er Detector Au-Si）,能量分辨对轻粒子较好，可达能量分辨对轻粒子较好，可达15-20keV，但该探测器怕光，应避光保存，避免光线直但该探测器怕光，应避光保存，避免光线直接照射。对于轻粒子，一般接受剂量为接照射。对于轻粒子，一般接受剂量为108个粒子，而对个粒子，而对于中粒子则要更少，重离子的辐照损伤很厉害，使用时于中粒子则要更少，重离子的辐照损伤很厉害，使用时应特别注意。应特别注意。（2）粒子甄别：）粒子甄别：a. 采用吸收膜，膜厚要根据试验情况具采用吸收膜，膜厚要根据试验情况具体选择。体选择。b. 控制探测器的耗尽层，去除轻粒子。控制探测器的耗尽层，去除轻粒子。 实验技术和设

20、备实验技术和设备NRA分析的应用实例分析的应用实例1. 利用利用16O(d, p)17O反应，测量反应，测量Si表面的表面的O污染。污染。集成电路中，处理硅片是很重要的，用不同的处理方法，制成的集成电路中，处理硅片是很重要的，用不同的处理方法，制成的集成电路质量会有很大的差别，下面是对集中处理方法的分析：集成电路质量会有很大的差别，下面是对集中处理方法的分析：（1）HCl:H2O2:H2O=1:1:6，煮沸煮沸15分钟，去离子水清洗分钟，去离子水清洗15分钟，分钟，2.5%的的HF洗洗1.5分钟，去离子水洗分钟，去离子水洗20分钟。分钟。（2）NH4OH: H2O2:H2O=1:1:5，煮沸煮

21、沸15分钟，去离子水清洗分钟，去离子水清洗15分钟，分钟，2.5%的的HF洗洗1.5分钟，去离子水洗分钟，去离子水洗20分钟。分钟。（3）H2SO4（浓），腐蚀浓），腐蚀15分钟，去离子水清洗分钟，去离子水清洗20分钟。分钟。研究三种情况下，研究三种情况下，Si片上的氧含量：片上的氧含量：标样：标样：Ta2O5实验条件：实验条件：2MeV的的d束，束斑为束，束斑为2mm流强为：流强为：200-1000A结果：结果： 第一种清洗方式氧的含量最低，同样生产出的集成电路质量最好。第一种清洗方式氧的含量最低，同样生产出的集成电路质量最好。2. 利用利用27Al(p, )28Si反应，测量反应，测量Si-Al层的厚度层的厚度集成电路中采用集成电路中采用Al作布线金属，先蒸发一层作布线金属，先蒸发一层Al后再退火处理，声后再退火处理，声称硅铝合金，合金层的厚度即合金的含量对集成电路的性能影响很大，称硅铝合金，合金层的厚度即合金的含量对集成电路的性能影响很大，因而在实际应用中这一量的控制也很重要。因而在实际应用中这一量的控制也很重要。测量时采用相对比较法：标样是测量时采用相对比较法：标样是99.999%的纯铝，制成薄膜。的纯铝，制成薄膜。待测样品：硅上镀铝，退火后用化学方法腐蚀掉表面