三维电极电催化氧化氨氮废水的研究

1、三维电极电催化氧化氨氮废水的研究 报告人：魏旺 学号：119044294 班级：环112 指导教师：刘宝河目录1、三维电极的介绍2、三维电极去除氨氮的机理3、实验内容与意义5、三维电极电解实验的研究4、三维电极的设计和制作6、实验结果与展望三维电极的介绍三维电极是在二维电极的基础上发展起来的一种新型的电极反应器。在二维电极中填充金属导体，石英砂，活性炭，以及玻璃球或者塑料球等材料，从而构成其主体。与传统二维电极相比，三维电极的面体比增大，粒子间距减小，单位电解槽的电极表面积以及物质传质速度增加，单位槽体的处理量增大，能够有效提高低电导率溶液的电解效率。三维电极去除氨氮的机理1.三维电极的电化学

2、氧化作用三维电极电化学氧化作用分为直接电化学氧化和间接电化学氧化作用。直接电化学氧化系指污染物通过电流引起电子转移，在电极上直接氧化的作用。间接的电化学氧化系指电极首先电解产生中间氧化剂（HClO ，H2O2等)或者催化剂（Fe2+等），再氧化污染物的作用。2.三维电极中氨氮去除原理 在三维电极中，氨氮的去除主要是靠电极产生的强氧化剂HClO,H2O2,OH等氧化去除。其产生反应如下：阳极：Cle= Cl2 Cl2 + H2O = HOCl+ H+Cl OHe= OH阴极： 酸性条件：O2+2H+2e= H2O2 碱性条件：O2+H2O+2e = HO2+OH HO2+H2O = H2O2+O

3、H实验内容与意义1.实验内容 本次实验的课题为三维电极电催化氧化高浓度氨氮废水的研究，主要工作分成两个部分：1）、进行三维电极电催化氧化装置的研制；2）、进行研制设备处理高浓度氨氮废水的研究。2.实验意义 本次研究性实验主要是为了探究三维电极电解过程的机理，通过控制变量法研究电解过程中的控制因素，在处理氨氮废水的过程中初步探究三维电极的影响因素，不断优化电解条件，提高氨氮的去除率，提高三维电极的工作效率。这对三维电极应用到实际生活中提供了理论依据和研制的可能性，对污水处理，环境保护都有极大的意义。三维电极的设计和制作1.极板的选择2.粒子电极的选择3.三维电极的制作极板的选择阳极材料要求：1.

4、良好的导电性；2.高的催化活性；3.高的析氧、析氯过电位；4.良好的化学稳定性及机械稳定性。阴极材料的要求：1.较高的析氢过电位；2.价格便宜易获取。 目前已使用过的阳极电极主要有石墨电极，二氧化铅电极，铂电极和DSA(形稳性阳电极），其中DSA电极的催化性和稳定性较其他电极而言，具有更好的优势，故在三维电极的应用中，DSA电极成为较好的选择该电极基体为钛，表面涂敷金属氧化物。阴极一般选取金属钛，铁等作为阴极材料。粒子电极的选择1.粒子电极的介绍和要求 粒子电极的目的主要是提高电解效率，一方面作为绝缘物质，避免产生短路电流；一方面每个粒子可以构成一个电极，从而增加电解效率。因此粒子包括导电粒子

5、和绝缘粒子。 导电粒子一般有活性炭、石墨、活性氧化铝、金属导体以及镀有金属的玻璃珠等，绝缘粒子一般有玻璃珠等。 活性炭是一种外观呈黑色，具有良好的吸附性能，化学性能稳定，可耐强酸强碱，能经受水浸，高温的物质。 相比于其他粒子电极如石墨、金属导体等，活性炭对水中有机物有优越的吸附特性，由于其具有发达的细孔结构和巨大的比表面积，因此对水中溶解的有机污染物具有较强的吸附能力。另外活性炭对水质、水温及水量的变化有较强的适应能力，吸附饱和的活性炭可经再生后重复使用。因此在本次实验中，采用3mm活性炭作为粒子电极。2.粒子电极活性炭的选择和优势三维电极的制作本实验制作的三维电极反应器过程： 首先称取两份等

6、量活性炭/玻璃珠混合物，分别放入1000 mL烧杯中。将阳极和阴极电极板插入活性炭/玻璃珠混合介质中固定，形成三维电极原型；再利用导线将反应器与双路直流稳压电源相连，即可构成可运作的三维电极反应器。三维电极电解实验的研究1.二维和三维电极的影响2.导电介质浓度的影响3.电解电压的影响4.曝气的影响5.氯化钠（NaCl）的影响6.氨氮初始浓度的影响二维和三维电极的影响 从右图可知，在未加导电介质的情况下，与二维电极相比，三维电极的电解作用更强，对氨氮的去除率更高，效果更好，二维电极的去除率最高达到15.7%，而三维电极对氨氮的去除率可达到22.6%。尤其在前六十分钟，三维电极的电解速率快，对氨氮

7、的去除效果显著。 其原因可能是：第一在电解过程中，三维电极中的活性炭物质能够产生更多的微小气泡，从而加快溶液的传质速度，加快反应速率；其次活性炭作为粒子电极能够吸附氨氮，促进反应速度的加快，另外活性炭也具有催化作用，这些因素都有助于提高电解效率，加快氨氮降解速率。导电介质浓度的影响 由右图可知，随着电解质浓度的提高，氨氮的去除率逐渐升高，在浓度为0.15 mol/L 时，去除率可达到53.9%。但是当导电介质Na2SO4的浓度超过0.15 mol/L后，氨氮的去除率明显降低。 其原因可能是导电介质扩散-迁移机理导致，即当Na2SO4的浓度较低甚至为零时，溶液的离子浓度也较低，通过溶液中的电流较

8、小，因此导致反应难发生，电解速率缓慢。当Na2SO4的浓度增大，离子浓度升高，通过溶液的电流也增大，从而加快电解速率，氨氮的去除率也逐渐增加电解电压的影响 由右图可知，随着电压的增大，氨氮的去除率逐渐升高。 其原因可能是随着电压的增大，反应的电流也逐渐增大，产生活性氧化物羟基自由基的浓度也增大，从而增大了氨氮的去除率。曝气的影响 由图可知，电解过程中，曝气可以增加氨氮的去除率。 其原因可能是：一，曝气增加了溶液中的含氧量，氧气含量的增加，有助于阴极产生较多的活性氧化物如羟基自由基，提高氨氮的去除效果。二，曝气过程相当于搅拌过程，提高了溶液的湍流程度和混合均匀程度，能够提高物质的传质速率，使氨氮

9、更多地被电解，从而提高了氨氮的去除效果。氯化钠（NaCl）的影响 由右图可知，随着NaCl浓度的增加，氨氮的去除率逐渐增加，氨氮去除率分别达到59.8%，70.7%，81.1%和84.2%。 这是因为在三维电极中，电极表面的催化作用以及自由电场产生的自由基是氧化氨氮的主要因素。添加NaCl后，Cl-在阳极上被氧化成为游离氯，然后溶解于水溶液中形成活性氯，作为强氧化剂将氨氮氧化为N2，使氨氮得以去除。氨氮初始浓度的影响 由右图可知，在相同条件下，氨氮浓度越低，氨氮去除率越高，对于50 mg/L和100 mg/L的溶液，氨氮去除率甚至可以达到100%。随着氨氮浓度的逐渐升高，去除效果逐渐降低。 这

10、可能是因为氨氮初始浓度过高时，溶液中氨氮含量较高，而在电解一开始的情况下，其他条件保持相同，电解产生的活性物质含量相等，对低浓度的氨氮溶液去除率高，但不表示去除量一定高。实验结果与展望本次实验为自主设计和制作三维电极反应器，并对高浓度氨氮废水进行电解研究。通过为期一个多月的实验，结论如下：（1）在对比二维和三维电极电化学氧化过程中，由于三维电极避免急增大，增加了传质效率，故电解效果明显，其中三维电极对氨氮的去除率达到22.6%，二维电极对安达你的去除率达到15.7%。（2）考察三维电极中各因素对氨氮去除效率的影响，结果表明：对于300 mg/L高浓度氨氮溶液，其电解最优条件为：电解电压20 V，Na2SO4浓度0.15 mol/L，NaCl浓度为2.0 g/L，其去除率可达到84.2%。就本次实验而言，可以从以下几个方面改善：（1）改进和优化三维电极反应器装置，尤其是极板结构和填料填充方式，以提高电解效果，降低能耗，实现三维电极的工业化应用。（2）