川西须家河组天然气碳同位素特征及其成因

川西须家河组天然气碳同位素特征及其成因

0构造期天然气、气藏规模及以须家河组为主的气田四川盆地是扬子基地西部的一个矩形含油气盆地，向北和向东延伸18。四川盆地基底为前震旦系,局部地区还包括下震旦统。沉积盖层发育齐全,震旦系至中三叠统为海相沉积,以碳酸盐岩沉积为主,厚4000~7000m;上三叠统至第四系为陆相沉积,主要为一套碎屑岩,厚2000~5000m［１］。根据基底性质、沉积盖层、气藏(田)特征及天然气类型等将该盆地分为4个油气聚集区:川东气区、川南气区、川西气区和川中油气区。川东气区和川南气区的气田、气藏最多,约占总数的70%,但是川南气区的气田和气藏规模都比较小,而川东气区的大、中型气田最多,川中油气区则以油田为主,气田相对较少［２－３］。图1为四川盆地构造及主要气田分布图。四川盆地天然气主要产层为上震旦统灯影组、中石炭统黄龙组、下二叠统、上二叠统长兴组、下三叠统飞仙关组和嘉陵江组、中三叠统雷口坡组、上三叠统须家河组、下侏罗统珍珠冲组以及中侏罗统沙溪庙组,主要气源岩分布在下寒武统九老洞组、下志留统龙马溪组、下二叠统茅口和栖霞组、上二叠统龙潭组和上三叠统须家河组［４］。其中上三叠统须家河组自下而上可以分为6段(T３x１—T３x６),主要为一套滨湖、沼泽相沉积,其中须一段、须三段和须五段以泥岩、页岩为主,夹薄层粉砂岩、炭质页岩和煤线,其暗色泥质岩和所夹煤层是主要烃源岩,须二段、须四段、须六段以灰色、灰白色砂岩为主,夹薄层泥岩,为主要储层［５－６］。须一段、须三段、须五段烃源岩和须二段、须四段、须六段储集层构成了“三明治”生储盖组合［７］。须家河组有效烃源岩累计厚度在150~450m之间,有机碳含量主要分布在1.2%~6.4%之间,生烃强度大,目前都已处于成熟—高成熟阶段,该套烃源岩主要分布在川西地区和川中地区,在川东地区和川南地区,须家河组烃源岩厚度薄,生气强度较小。须家河组气田(藏)或以须家河组为主要气层的气田共计39个,主要分布在川西北地区和川中地区,川东地区和川南地区须家河组储集层厚度和气藏规模均较小,例如卧龙河气田与合江气田的须家河组含气层［８］。前人［９－１３］对须家河组天然气的地球化学特征的研究主要集中于碳同位素的分析,对氢同位素的分布特征及其所指示的意义研究相对较少。本文通过对须家河组天然气组分及碳、氢同位素进行分析,并收集了大量地球化学数据［１４－１９］,对四川盆地须家河组天然气的碳、氢同位素进行了非常详尽的分析,并对其指示意义进行了探讨。1天然气中碳、氢同位素含量测定本文实验分析及所收集天然气的组分分析在HP6890色谱仪上进行,采用SGE-60色谱柱(50m×0.25mm×0.25mm),进样口温度为300℃,载气为N２,流速为1mL/min,分流比为50∶1,从30℃程序升温到260℃,升温速率为3℃/min。天然气的碳、氢同位素测定在FinniganMAT-252质谱仪上完成。碳同位素值是与GBW04405参考比较,给出相对PDB的值,其标准偏差为±0.3‰。2徐家河群天然气的地球化学特征2.1天然气干燥系数随埋深的变化如表1所示,四川盆地须家河组天然气的干燥系数由川西地区向川东地区有逐渐降低的趋势,川西地区的天然气干燥系数最高,向川中地区、川东地区及川南地区逐渐降低,其中川南地区天然气的干燥系数可低至0.83。川西地区天然气干燥系数普遍偏高,但在不同地区也有差异,川西地区南部的天然气,如平落坝、邛西和白马庙等气田须二段天然气均为干气(干燥系数大于0.95),川西地区北部的九龙山气田和文兴场气田也为典型干气,而同处川西地区北部的中坝气田须二段中29井的天然气干燥系数为0.87,为湿气。川中地区大部分天然气的甲烷含量小于95%,其中川中地区西部的八角场和金花镇气田的天然气干燥系数稍高,向东和向南逐渐降低。川南地区的天然气干燥系数最低,如通贤场须二段通1井的天然气干燥系数已低至0.84。四川盆地须家河组天然气干燥系数在区域上的变化趋势与烃源岩成熟度的变化趋势基本一致,即天然气干燥系数的变化规律主要受烃源岩成熟度的影响。川西地区烃源岩处于高—过成熟阶段,除中坝气田须二段天然气含凝析油,干燥系数较低外,其他气田天然气干燥系数相对较高。而在川中大部分地区及川南地区,烃源岩成熟度明显低于川西地区,而且部分气田所产天然气还伴生少量凝析油,其天然气干燥系数相对较低。说明在四川盆地,天然气的干燥系数与烃源岩的成熟度有较好的相关性。在纵向上,四川盆地须家河组天然气在同一构造,随产层时代变老其干燥系数变大(图2)。四川盆地须家河组气源岩与储层呈“三明治”式分布,天然气干燥系数随产层时代的变化说明天然气来源于就近气源岩,各段气源岩的成熟度有差别导致天然气干燥系数的不同。2.2甲烷碳同位素对160个须家河组天然气样品碳同位素的数据统计表明:1甲烷碳同位素的分布范围为-43.8‰~-30.3‰,平均值为-37.7‰,其中元坝11井须二段的天然气δ１３C１值最高,充西气田西20井天然气δ１３C１值最低。在所有甲烷碳同位素中,大部分天然气样品的δ１３C１值分布在-43‰~-35‰之间,其中有20%的样品δ１３C１值低于-40‰;2乙烷碳同位素分布在-28.6‰~-20.7‰之间,平均值为-25.4%,大部分样品的δ１３C２值分布在-27‰~-23‰之间,其中大兴西气田的大兴5井天然气δ１３C２值最高,丹凤场须二段丹2井天然气δ１３C２值最低;3丙烷碳同位素值分布在-29.4‰~-18.8‰之间,平均值为-23.5%,主要分布在-26‰~-20‰之间,而丁烷碳同位素值分布在-26.7‰~-19.6‰之间,平均值为-23.3%。2.2.1天然气乙烷碳同位素四川盆地须家河组天然气甲烷碳同位素值平面上具有“西高东低、北高南低”的分布特点。如图3所示,川西地区中部须家河组天然气的甲烷碳同位素的平均值最高,如合兴场和新场天然气甲烷碳同位素的平均值分别为-32.5‰和-30.3‰,而川西地区南部的天然气甲烷碳同位素值又重于北部,如南部的平落坝气田天然气甲烷碳同位素的平均值为-33.8‰,而北部的中坝气田为-36.5‰。但向川中地区,天然气甲烷碳同位素值逐渐变低,如八角场气田甲烷碳同位素的平均值为-39.5‰,到南充气田已低至-41.1‰。川西地区天然气甲烷碳同位素平均值最高的气样比川中地区高约10‰。川中地区北部天然气甲烷碳同位素值也明显重于南部,如北部的元坝气田,其天然气甲烷碳同位素平均值为-31.7‰,而位于南部的潼南气田天然气甲烷碳同位素的平均值为-42‰。四川盆地须家河组天然气甲烷碳同位素和干燥系数的变化趋势是完全一致的,都是反映烃源岩成熟度的良好指标。如图4所示,川西地区天然气的乙烷碳同位素的平均值高于川中地区和川南地区,如川西地区南部的大兴西气田天然气乙烷碳同位素平均值最高,为-20.7‰,而川南地区的丹凤场气田天然气乙烷碳同位素平均值最低,为-28.6‰。但是川西地区的新场气田乙烷碳同位素平均值为-27.1‰,与川西地区的其他气田明显不同。研究认为,δ１３C２值大于-27.5‰或-29‰,δ１３C３值大于-25.5‰或-27‰的天然气是煤成气［２０－２１］,由此判断四川盆地须家河组天然气具有煤成气特征,源自川西地区和川中地区广泛发育的须家河组煤系。但是,也有部分成熟度较高的天然气乙烷碳同位素值却相对较低,这部分天然气可能有来源于腐泥型烃源岩的贡献。研究认为,四川盆地川东地区的普光气田为发育在海相碳酸盐岩中的大气田,与普光气田临近的川岳83井、川岳84井乙烷碳同位素值为-29.21‰~-32.02‰,体现出油型气的特征［２２］。说明须家河组乙烷碳同位素值较低的天然气可能有少量油型气的混入。2.2.2天然气的地球化学特征在纵向上,四川盆地须家河组天然气甲烷碳同位素分布范围的差别并不明显(图5),但从须二段至须六段,甲烷碳同位素平均值有逐渐变低的趋势,须二段、须四段和须六段天然气δ１３C１的平均值分别为-37.8‰、-38.2‰和-39.6‰。乙烷碳同位素也有与甲烷类似的变化趋势,以川中地区的广安气田为例,其须四段、须六段天然气δ１３C１的平均值分别为-39.7‰和-39.5‰,δ１３C２的平均值分别为-25.2‰和-27.1‰,碳同位素的细微差别可能反映了天然气来源不同。总之,四川盆地川西地区须家河组天然气具有煤成气特征,而川中地区部分须家河组天然气可能有油型气的混入。天然气干燥系数和甲烷碳同位素值在川西地区最高,川南地区最低,并随深度变浅而变低,这与四川盆地须家河组烃源岩的分布特征一致。四川盆地须一段、须三段和须五段烃源岩厚度中心分布在川中以西地区,平均厚度为100~400m,而川中地区厚度为20~60m,烃源岩演化程度由下向上逐渐降低,须一段、须三段和须五段Ro值分别为1.1%~2.2%、1.0%~1.8%和0.8%~1.4%。须家河组烃源岩在川西地区演化程度最高,其次为川东北地区,川中地区和川南地区较低［７］。这说明须家河组天然气都属于就近运移成藏,须二段、须四段和须六段天然气都来自于就近烃源岩,天然气不同的碳同位素特征是烃源岩有差别的体现。2.3不同气田的甲烷氢同位素从整体上来说,川西地区须家河组天然气的甲烷氢同位素重于川中地区和川南地区(表2,图6),川西地区除中坝气田的甲烷氢同位素值分布在-170‰左右外,白马庙、邛西、新场等气田的甲烷氢同位素平均值均分布于-160‰~-155‰之间。而川中地区和川南地区除元坝、龙女寺和丹凤场等气田外,其他气田的甲烷氢同位素平均值均低于-165‰,这也反映了甲烷氢同位素受成熟度影响。但乙烷氢同位素在平面上的分布有所不同,川西地区天然气并没有表现出乙烷氢同位素偏高的特征,而川中地区如广安气田(δD２平均值为-128.2‰)和遂南气田(δD２平均值为-127‰)的天然气却表现出了乙烷氢同位素较高的特征(图7)。3讨论3.1不同层序地层碳同位素分布及演化趋势碳同位素可以用来进行天然气的成因类型鉴别和成熟度的判识,四川盆地须家河组天然气乙烷碳同位素值皆高于-28.6‰,具有典型的煤成气特征。而且川西地区天然气的乙烷碳同位素平均值高于川中地区和川南地区,这与川中地区有油型气有关,如川中八角场气田下侏罗统分布有油型气。川西地区天然气甲烷碳同位素值明显高于川中地区和川南地区,和须家河组烃源岩的演化特征一致,说明碳同位素值可以很好地反映四川盆地须家河组天然气的来源和成熟度。将须家河组天然气与鄂尔多斯盆地苏里格气田上古生界煤成气天然气进行对比(图4),须家河组天然气甲烷碳同位素值分布在-43.8‰~-30.3‰之间,分布范围非常宽,而苏里格气田煤成气甲烷碳同位素值主要分布在-36‰~-30‰之间,高于大部分须家河组天然气。鄂尔多斯盆地上古生界烃源岩演化程度较高［２３］,所以其天然气甲烷碳同位素值总体上也较须家河组天然气高。须家河组天然气甲烷碳同位素的分布范围远远超过苏里格气田上古生界天然气,这是因为须一段、须三段和须五段烃源岩的成熟度等地球化学特征有明显区别,导致其甲烷碳同位素值的分布范围也较大,说明须家河组烃源岩和储层的“三明治”结构对天然气地球化学特征影响较大,而苏里格气田上古生界天然气来源相对单一,来自石炭系—二叠系煤系地层,所以其天然气碳同位素值分布范围相对较窄。另外,苏里格气田上古生界天然气发生乙烷和丙烷碳同位素倒转的现象很普遍,但四川盆地须家河组天然气乙烷和丙烷碳同位素倒转现象相对较少(图8)。造成苏里格气田碳同位素的倒转的主要原因可能是“累积”聚气不同阶段生成天然气的混合［２４］,这可能也是造成须家河组天然气碳同位素倒转的原因之一,四川盆地川西坳陷的上三叠统煤系的主要生气期为晚侏罗世—早白垩世,但此后经过喜马拉雅期的多期改造,定型于新近纪—第四纪［２５－２６］,多期成藏会造成碳同位素倒转。但是值得注意的是除川中的元坝气田外,其他发生乙烷和丙烷碳同位素倒转的天然气都分布在川西气区(图8),说明处于高—过成熟演化阶段的天然气可能更容易发生碳同位素值的倒转现象。须家河组烃源岩主要为暗色泥岩、炭质泥岩和煤层,这与苏里格气田相似,而且,须家河组暗色泥岩由盆地东南向西北逐渐增厚,而苏里格气田暗色泥岩厚度较大地区的天然气也发生了乙烷和丙烷碳同位素倒转,那么,同为烃源岩的暗色泥岩和煤对生气贡献的不同可能也是影响碳同位素组成的重要因素。前人通过碳同位素动力学方法建立了塔里木盆地库车坳陷侏罗系煤系地层中煤和暗色泥岩“累积”生成天然气甲烷碳同位素值与RＯ关系图［２７］,可以发现煤与泥岩“累积”聚集天然气虽然都有随成熟度增加δ１３C１值先减小再增大的趋势,但具体变化趋势有差别。这可以从反映母质组成的乙烷碳同位素值分布中找到证据,川西气区乙烷碳同位素值明显高于川中地区,说明两者母质构成上有差别,所以,煤和暗色泥岩对天然气贡献率的问题值得关注。3.2盆地天然气氢同位素值与沉积环境的关系氢同位素主要用于对天然气的成熟度和气源岩的沉积环境进行判别。王晓峰等［２８］、刘全有等［２９］对氢同位素对沉积环境的指示意义已有研究,并提出了划分标准。由图9可见,四川盆地须家河组天然气乙烷碳同位素δ１３C２值均高于-28.5‰、甲烷氢同位素δD１值分布在-180‰~-160‰之间,而四川盆地海相地层中天然气δ１３C２值分布在-37.0‰~-32.8‰之间、δD１值分布在-129‰~-120‰之间,导致δD１值差别的主要原因是两者沉积环境不同,海相地层中天然气主要来源于盐度很高的沉积有机质,须家河组天然气来源于盐度相对较低的沉积有机质。而且将四川盆地须家河组天然气的甲烷氢同位素值与其他盆地不同沉积环境天然气甲烷氢同位素值对比发现,鄂尔多斯盆地陆相成因天然气δD１值分布在-180‰~-170‰之间,塔里木盆地陆相成因天然气δD１值基本高于-160‰,只有少数低于-160‰,而塔里木盆地海相成因天然气δD１值分布于-162‰~-134‰之间,即海相成因天然气氢同位素值明显高于陆相成因天然气,海相成因天然气甲烷氢同位素基本高于-160‰,而陆相成因δD１值基本低于-160‰。但是,因为氢同位素不但受沉积环境控制,也受成熟度的影响,如塔里木盆地陆相成因天然气的氢同位素值有高于-160‰的样品,这些天然气的甲烷碳同位素值非常高(-27‰),演化程度较高,而塔里木盆地海相成因天然气有部分低于-160‰,这些天然气样品具有非常低的甲烷碳同位素值(-40‰),这说明应用氢同位素值进行沉积环境判别时要考虑到不同盆地天然气具有不同的地球化学特征,不能单纯依据数据进行判定。图10为四川盆地须