大气压介质阻挡放电制备ε-Fe-3N磁性液体及其特性研究

大气压介质阻挡放电制备ε-Fe_3N磁性液体及其特性研究由于氮化铁磁性液体饱和磁化强度较高,且相对稳定,自1992年Nakatani等人宣布采用气相-液相法成功研制氮化铁磁性液体后,开始了氮化铁磁性液体研究的热潮。氮化铁磁性液体主要制备方法有气相-液相法和等离子体CVD法。气相-液相法的反应时间太长,不适于工业化生产；等离子体CVD法是在低气压下采用针板放电产生的等离子体合成氮化铁磁性颗粒,等离子体不均匀导致磁性颗粒尺寸不均匀,所制备的氮化铁磁性液体不稳定。大气压介质阻挡放电(DielectricBarrierDischarges,DBD)由于其诸多优异特点,如设备不需要真空系统,造价低廉,可实现在线连续生产等,近几年成为等离子体应用的研究热点,已成功应用于臭氧合成、材料表面改性、新材料合成等。本文采用自行研制的大气压介质阻挡放电实验装置制备了ε-Fe3N磁性液体,研究了放电参数对ε-Fe3N磁性液体性能的影响,取得如下结果：(1)研制了大气压介质阻挡放电实验装置,在液体下方获得了大气压Ar/NH3/Fe(CO)5DBD等离子体,为气液等离子体的发展提供实验依据；研究了该等离子体的放电特性和发射光谱。大气压Ar/NH3/Fe(CO)5DBD等离子体在一个放电周期内存在两种放电模式,多脉冲大气压辉光放电(AtmosphericPressureGlowDischarge,APGD)和丝状放电。稀释Ar流量为900ml/min,NH3流量为30ml/min,Fe(CO)5分压为5.17×102.Pa,电源频率为20kHz,外加电压峰峰值为4600V时,放电模式为单脉冲APGD夹杂丝状放电,Lissajous图形出现一次曲线性阶跃；外加电压峰峰值为6400V时,放电模式转变为二脉冲APGD夹杂丝状放电,Lissajous图形出现二次曲线性阶跃；外加电压峰峰值增加到7800V时,丝状放电占主导地位。大气压Ar/NH3/Fe(CO)5DBD等离子体中主要粒子为NH、N、N+、Fe、N2、Ar、Hα、CO。外加电压相同时,NH3流量为30ml/min时,各粒子谱线强度达到最大值；NH3流量相同时,随外加电压峰峰值升高,各粒子谱线强度均增加。等离子体中Fe和N活性基团是合成ε-Fe3N磁性颗粒的基本物种。(2)利用大气压介质阻挡放电实验装置制备了ε-Fe3N磁性液体,将制备周期从30小时缩短为约2小时,大大节约了成本,是一种具有工业化应用前景的制备技术。NH3流量是影响ε-Fe3N磁性液体中磁性颗粒组分的主要因素,NH3流量为30ml/min时,合成了单一组分的ε-Fe3N磁性颗粒。外加电压峰峰值影响了ε-Fe3N磁性液体的磁性能,外加电压峰峰值越高,磁性液体的饱和磁化强度越大；当外加电压峰峰值达到7800V时,由于受丝状放电影响,磁化率变小。表面活性剂是影响ε-Fe3N磁性液体沉降稳定性的主要因素,表面活性剂与载液质量比为2：11时,封口静置12个月后,磁性颗粒的悬浮百分比仍为91.3%。(3)基于Bernoulli方程推导了磁场中ε-Fe3N磁性液体一阶磁浮力的表达式,使用磁性液体纳米颗粒空间分布规律智能测试仪研究了外加电压峰峰值对ε-Fe3N磁性液体一阶磁浮力的影响。外加电压峰峰值越高,ε-Fe3N磁性液体的表观密度越大,对非磁性物体的一阶磁浮力也越强。随磁场强度及磁场梯度变弱,磁性液体的表观密度减小,导致其对非磁性物体的一阶磁浮力变小。不同电流时,外加电压峰峰值为7100V的ε-Fe3N磁性液体分别将六种非磁性物体一一浮起；电流达到3.50A时,出现了Rosensweig尖峰；该研究可用于对非磁性物体进行分选。(4)研制了磁场中磁性液体透射电子显微镜样品制备方法及装置(发明专利201210204709.4)，探讨了磁性液体在有、无外加磁场作用时磁性液体中磁性颗粒的微观排列结构,理论诠释了磁场对链状结构的影响机理。无外加磁场作用时磁性颗粒随机均匀分布在载液中,有外加磁场作用时磁性颗粒沿磁场方向排列成链状结构。当外加均匀磁场强度为11.1kA/m,TEM照片清晰显示一条磁性颗粒排列的链状结构；随外加均匀磁场强度逐渐增强到28.6kA/m,较多磁性颗粒沿磁场方向紧密排列成链状结构。在外加梯度磁场作用下,铁芯表面中心处磁场强度为28.7kA/m时,大量磁性颗粒聚集于线圈中心轴附近形成复杂链状团簇结构；沿r轴方向磁场强度较弱的地方,较少磁性颗粒排列成链状结构。当磁场梯度从1.73k