多尺度模拟研究溶质调控下电解液在锂金属电极上的分解机理_第1页
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文档简介

创新点本研究使用混合从头计算和分子动力学（HAIR）方法探究了不同电解质溶液在锂金属表面的界面反应机制。

选题依据随着可再生能源技术的快速发展，对高性能储能设备的需求日益增加。以具有超高理论比容量和极低电极电势的金属锂作为负极的锂金属电池备受关注，被视为下一代高密度能量存储设备的有力候选者。然而，金属锂的高活性使其在充放电过程中容易与电解液发生反应，形成复杂且结构不均匀的固态电解质界面（SEI）。SEI的不稳定性会导致诸如锂枝晶生长、膜破裂等问题，严重限制了锂金属电池的商业应用。因此，深入理解SEI的形成机理，特别是在电解液和金属锂反应过程中，具有重要的理论和应用价值。尽管一些模拟方法如第一性原理分子动力学（AIMD）和量子力学（QM）已用于研究SEI，但受限于计算成本和模拟尺度，尚未能全面揭示SEI形成的详细过程。本研究通过混合从头计算和分子动力学（HAIR）方法，旨在填补这一研究空白。

研究方案和路线

本研究使用了结合第一性原理分子动力学（AIMD）模拟和反应分子动力学（ReaxFF）模拟的HAIR方法，实现长时间电化学界面的分子动力学模拟。

研究内容与数据

DME和LiTFSI电解液界面反应的HAIR模拟：TFSI降解和SEI层成分分析。图1

由HAIR方法得到的LiTFSI在1MLiTFSI-DME电解液中总反应路径EC和LiTFSI电解液界面反应的HAIR模拟：TFSI与EC分解机理及其对电池安全性的影响。图2

（a）EC/LiTFSI混合物在0-55.5ps内的分解过程；（b）14个EC溶剂分子在5.5ps时的状态

主要结论1)本研究采用了混合从头计算和分子动力学（HAIR）方法进行了百皮秒的模拟，有效地模拟了体系的反应动力学。2)模拟结果表明，三氟甲磺酰亚胺锂（LiTFSI）中的TFSI分子首先经C-S键断裂分解为CF3SO2NSO2和CF3，随后通过N-S键的断裂进一步分解为CF3SO2N和SO2。在此过程中，氟原子和氧原子被不断还原，逐渐从CF3SO2N中分离出来。3)生成的稳定物质主要包括CN、LiF和Li2O，其中LiF和Li2O已在实验中被证明是SEI膜的主要成分。相对于碳酸乙烯酯（EC）分子在反应中立即发生开环反应，乙二醇二甲醚（DME）在整个19个循环的HAIR模拟过程中没有发生反应，表现出较好的化学稳定性。4)

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