GB/T 43087-2023 微束分析分析电子显微术层状材料截面像中界面位置的确定方法（正式版）

ICS71.040.50CCSN33GB/T43087—2023微束分析分析电子显微术层状材料截面像中界面位置的确定方法(ISO20263:2017,MOD)国家市场监督管理总局国家标准化管理委员会发布GB/T43087—2023 Ⅲ M 12规范性引用文件 1 13.1术语和定义 1 34截面试样的制备 34.1通则 34.2截面试样的要求 45界面位置的确定 45.1概述 45.2准备工作 46界面位置测定步骤 6 66.2截面TEM像/STEM像的获取 8 96.4均值强度曲线的获取 6.5移动平均处理 6.6差分处理 6.7界面位置的确定 7.1处理过程中各个步骤累积的不确定度 7.2图像分析中测量结果的不确定度 附录A(资料性)三种类型实际TEM像/STEM像的处理示例 A.1概述 A.2类型1图像的处理示例 A.3类型2图像的处理示例 A.4类型3图像的处理示例 附录B(资料性)本方法的两个主要应用 B.2应用1:层厚的测量 B.3应用2:图像放大倍数的校准 1lGB/T43087—2023附录C(资料性)标尺单位的校准：像素尺寸的校准 C.1概述 ⅢGB/T43087—2023本文件按照GB/T1.1—2020《标准化工作导则第1部分：标准化文件的结构和起草规则》的规定本文件修改采用ISO20263:2017《微束分析分析电子显微术层状材料截面像中界面位置的确定本文件与ISO20263:2017的技术差异及其原因如下：——更改了测量次数的表达，总数据集的表达公式以及公式(9)的表达(见7.1),提高计算的准确——更改了图A.6中R的长度(见A.3.1),提高数据的准确性；—增加了范围的注(见第1章),以提高确定界面位置方法的可操作性；—-删除了未使用或仅使用一次的术语(见3.1);——用资料性引用的GB/T34002—2017代替ISO29301:2010——更改了EDS和EDX定义的表述方式(见3.2);——增加了缩略语RM和CRM(见3.2);——删除了界面位置数列(见附录A),分别更改为如图A.5所示、如图A.10所示、如图A.18GB/T43087—2023厚的均匀性、界面的平坦性的检查，通常用材料的记录像来实行。通过截面的TEM像/STEM像能确定两种不同材料之间的平均界面位置。如果能建立材料的原子结构模型，应用多层模拟(MSS)法可以确定高分辨原子像中的界面位置。——非晶层或非晶基底和晶体层之间的界面；本文件阐述了从层状材料截面TEM像/STEM像的感兴趣(ROI)区获取强度曲线进行差分处理来确定平均界面位置的方法。能够测量的层厚范围为几纳米到几微米。1GB/T43087—2023微束分析分析电子显微术层状材料截面像中界面位置的确定方法本文件规定了用层状材料截面像所记录的两种不同材料之间平均界面位置的测定方法。本文件适用于透射电子显微镜(TEM)或扫描透射电子显微镜(STEM)所记录的层状材料截面像和X射线能谱仪(EDS)或者电子能量损失谱仪(EELS)所记录的截面元素面分布图。也适用于由数码相机、电脑存储器和成像板图像传感器所采集的数字像以及胶片记录的模拟像经扫描仪转换的数字像。本文件不适用于测定多层模拟法(MSS)获得的界面位置。2规范性引用文件本文件没有规范性引用文件。3.1术语和定义下列术语和定义适用于本文件。3.1.1截面像cross-sectionalimage多层材料沿垂直于堆垛方向的TEM像/STEM像。3.1.2差分处理differentialprocessing在强度分布图中计算相邻像素数据的差值。3.1.3通过芯片阵列图像传感器[例如电荷耦合器件(CCD)或互补金属氧化物半导体(CMOS)传感器，见3.17]将可视化图像转化为电信号的设备。3.1.4元素面分布图elementalmappingimage由EDS/EELS谱上所选择的特定元素的信号生成的图像。3.1.5滤波掩膜filteringmask定义倒空间中截止频率的掩膜。2GB/T43087—2023图像扫描仪imagescanner(CCD)阵列或互补金属氧化物半导体(CMOS)传感器。强度曲线intensityprofile成像板imagingplate多层法multi-slicemethod组成数字像的最小单元。感兴趣区ROIregionofinterest3GB/T43087—20233.2符号CCD:电荷耦合器件(ChargeCoupledDevice)CRM:有证参考物质(CertifiedReferenceMaterial)EDS:X射线能谱仪(EnergyDispersiveX-raySpectrometer)EDX:X射线能谱法(EnergyDispersiveX-raySpectroscopy)EELS:电子能量损失谱仪/谱术(ElectronEnergyLossSpectrometer/Spectroscopy)FFT:快速傅里叶变换(FastFourierTransformation)FIB:聚焦离子束(FocusedIonDeam)IFFT:快速傅里叶逆变换(InverseFastFourierTransformation)MSS:多层模拟(Multi-sliceSimulation)RM:参考物质(ReferenceMaterial)STEM:扫描透射电子显微镜/显微术(ScanningTransmissionElectronMicroscope/Microscopy)TEM:透射电子显微镜/显微术(TransmissionElectronMicroscope/Microscopy)a)多层试样b)TEM/STEM观测4GB/T43087—2023c)截面像a)所提供的多层材料TEM像/STEM像/元素面分布图具有良好的衬度和清晰的界面；b)能在不造成机械/电损伤或形变的情况下进行表面清洁，除去污染物；通过层状材料的截面TEM像/STEM像/元素面分布图客观地、唯一地确定界面位置十分重要。中沿垂直于界面的一条直线L,容易找到唯一的界面位置S₁和S₂(如图2b)所示]。5GB/T43087—20230图2理想界面模型5.2.2界面的现实模型通常情况下界面不是平直的。界面是在M₁和M₂层之间的一个区域，其强度呈渐变分布[如图3a)所示]。在这种情况下，不易从一般呈S形的强度曲线图中找到精确的界面位置(如图3b)所示]。本文件将界面位置定义为强度曲线中倾斜角度最陡处的地方。差分处理是确定上述定义界面位置的最佳方法。图3c)显示了图3b)中强度曲线的差分曲线。差分曲线的最小值和最大值对应的X轴像素位置分别表示M₂层两侧的界面位置(S₁和S₂)。图3界面的现实模型6GB/T43087—2023注：差分曲线的最小值和最大值对应的x轴像素位置为本文件所定义的界面S,和S₂的位置。图3界面的现实模型(续)注1:第6章描述了详细的实际步骤。b)在图像上设置ROI范围。注2:更为详细的步骤见第6章。7GB/T43087—2023振荡。这阻碍了通过差分处理提取正确的界面位置。因此，对于这种图像，通过FFT/低通滤波/低分辨率图像(类型1)参见图7高分辨率图像(类型2)参见图8(类型3)参见图9(1)选择24(pix)×20(pix)区域(2)HT处理(3)设置低通滤波掩膜R01的设置，见6.3y方向除了出IFFT处理产生的假象区，沿界面设置尽可能界面位置定义为差分曲线的最小值(或最大值)对应的水平轴位置8GB/T43087—20236.2截面TEM像/STEM像的获取为了测定界面位置应该准备数字化的截面像。数字像的位深应大于8位。表1列出了4种对应于各个图像检测系统的数字化方法。图像检测系统数字化设备像素尺寸胶片平面图像扫描仪取决于图像扫描仪的分辨率成像板专用扫描仪取决于输出使用的激光束的直径图像传感器(数码相机)内置数码相机与图像传感器的尺寸相同数字存储器连接电脑的内置扫描设备取决于电子束的扫描条件a)胶片：照相胶片上记录的模拟像应使用图像扫描仪转换成分辨率大于1200dpi的数字像；b)成像板(IP):应使用连接到PC机的专用图像数据采集器(IP读卡器)读取记录的图像；c)图像传感器：数码相机拍摄的数字像应以无损压缩格式的图像文件保存在PC系统的存储注2:保证执行增益归一化过程使图像背底均匀。d)数字存储器：由内置PC系统中的数字存储器获取的STEM像和元素面分布图应保存为无损压缩格式的图像文件。 保存数字像时，应使用无压缩的图像文件格式(ESP,PICT,TIFF或Windows位图)或采用无损可逆的压缩图像格式(GIF或PING)文件。 合格的数字像要求将原始未压缩图像文件不经过任何图像处理或操作存储在档案媒体中，例如CD-R。产生和获取这个文档的所有参数以及后续处理步骤都应记录在案，以保证其再用于进一步处理的数字像应调整界面的方向尽可能与显示屏的y轴平行。如果界面与显示屏的y轴有倾角a,则应该测量并记录该倾角α(如图5所示)。9GB/T43087—2023图5倾斜图像的示例6.3.2图像分类首先，应该获得沿垂直方向跨越界面的强度曲线。确保强度曲线尽可能平滑。为此，预先在目标图像中设置ROI区。然后，沿着界面在适当范围逐像素地对垂直界面方向测量的线强类型1:不能识别原子柱排列的低分辨率像(如图6a)所示];类型2:原子柱与界面成θ角排列的高分辨像(如图6b)所示];类型3:原子柱与界面平行的高分辨像(如图6c)所示]。a)类型1的像b)类型2的像GB/T43087—2023实线——原子柱排列方向。c)类型3的图像图6图像分类示例(续)6.3.3设置ROI的步骤6.3.3.1类型1图像的ROI图7为类型1图像设定ROI的示例。在低放大倍数图像上，有时会在边缘处观察到图像失真的现象。在这种情况下，设置ROI时要排除失真区域。图7a)和图7b)给出了界面与显示屏y轴平行时，设置ROI的示例。这时，ROI区的每条边平行于显示屏的x轴或y轴。图7c)是界面倾斜于显示屏y轴a)包含一个界面平行于y轴的RO1b)包含两个界面都平行于y轴的ROI图7类型1图像设定ROI的示例GB/T43087—2023c)包含两个界面都向y轴倾斜的RO1矩形框——ROI区；实箭头线显示屏的y轴。图7类型1图像设定ROI的示例(续)6.3.3.2类型2图像的ROI图8给出了类型2图像的模型示意图。用公式(1)能计算出原子柱沿界面排列的重复周期R。R=S/sinθ=(S,×cosθ)/sinθ (1)方向平行(与类型1图像的设置相同)。细实线重复周期R的辅助线；图8类型2图像中原子柱排列的示例6.3.3.3类型3图像的ROI6.3.3.3.1低通滤波处理a)在目标图像中设置2"(pix)×2"(pix)大小的区域(其边界线分别平行于x轴和y轴),以对其进行FFT处理(见图9a)]标号3所表示的F区域。为了获得清晰的FFT花样，最好设置n≥8以包括尽可能大的区域。b)使用FFT处理区域F(如图9b)]中5所指区域为FFT处理的结果。c)在区域F的FFT花样上设置低通滤波掩膜(见图9c)]。该掩膜中心为一个圆孔，直径为dm=FFT花样的主要斑点之内。模的低。GB/T43087—2023d)用IFFT处理带有低通滤波掩膜的FFT花样。(图9d)中7所指区域为IFFT处理的结果]。a)类型3图像的模型b)FFT花样的模型c)叠加在FFT花样上的低通滤波掩膜7d)IFFT图像的模型GB/T43087—20231——类型3图像模型的层A;2类型3图像模型的层B;3——用于FFT处理的方形区域；5——区域3的FFT花样；7——IFFT图像；9——RO1框。图9原子柱沿垂直于界面方向排列的类型3图像示例(续)6.3.3.3.2设置ROI在IFFT图像上(见图9d)中7]设置ROI(见图9d)中9],不包括在IFFT图像边缘处的失真区域(见图9d)中8]。若界面倾斜于y轴，则设置ROI的一条边界线与界面方向平行(与类型1图像的设置6.4均值强度曲线的获取在目标图像上设置ROI后，采用相同的步骤处理所有类型的图像。这里以类型1(低分辨率)图像作为示例(如图10a)所示]。a)倾斜界面的类型1图像模型图10界面倾斜于显示屏y轴的类型1图像模型示例GB/T43087—2023位置(像素)44位置(像素)虚线——界面；实线——显示屏的y轴；1——类型1图像的模型；2ROI框；图10界面倾斜于显示屏y轴的类型1图像模型示例(续)a)测量并记录界面与显示屏y轴之间的夹角α(如图10a)所示]。b)在ROI区内画一条垂直于界面的直线(如图10a)中的L,];沿直线L:的强度I,包含了许多噪声(见图10b)中3]。c)在ROI区测量平行于直线L;的直线L。～L,的强度曲线I₀~I。,应用公式(2)对其进行整合GB/T43087—2023式中：Ia——在ROI区内直线L。～L,对应的强度曲线I。～I。平均的强度曲线；I;——ROI区中直线L;的强度曲线i;n+1——直线从L。～L。的像素总数。6.5移动平均处理应用6.4步骤后，在均值强度曲线的斜坡上仍有残余噪声(见图11a)中1]。为了进一步降低残余噪声(见图11b)中2]使用公式(3)进行移动平均处理。式中：I,———均值强度曲线水平轴上第p个像素计算的移动平均强度；I;——均值强度曲线水平轴上第p个像素两侧的像素强度，用于计算移动平均强度；n——用于定义计算中使用的I;范围的正整数。注：通常，n设定在2≤n≤7是合适的。图12a)中1为图10c)中4的均值强度曲线经移动平均处理的强度曲线图，其中公式(3)中n=4。1移动平均处理后的斜坡标引序号说明：1——在均值强度曲线图上带有残留噪声的斜坡；2——当公式(3)中n=4时，经移动平均处理后平滑的斜坡。中1和图12b)中2]。 (5)I——移动平均强度曲线水平轴上第k个像素位置的强度；1——公式(3)中n=4时，图10中4的移动平均结果；2——1所指曲线差分处理结果。通过第6章所述确定界面位置的步骤可知，界面位置是通过移动平GB/T43087—2023界面位置。例如，图12b)差分结果中，S₁和S₂是图10a)中层状材料的两个界面位置。若界面位置附近出现多个卫星峰，难以从差分曲线上确定界面位置时，则应该尝试改变公式(3)中的n值，以获得更平滑的移动平均强度曲线。附录A分别列出了6.3.2中定义的3种类型TEM像/STEM像每种界面位置的测定示例。附录B给出了使用该方法的两个主要应用。7不确定度7.1处理过程中各个步骤累积的不确定度本文件所述步骤的每一步其积累的不确定度由以下3个因素引起：OROI——ROI区设置相关的不确定度，即ROI的尺寸及其位置(见图7和图9d)中9];0LPE低通滤波处理相关的不确定度，即掩膜尺寸(见图9c)中6];σMA移动平均步骤相关的不确定度，即移动操作的像素值[见公式(3)]。这3个因素是独立的。因此，应该测量在多种条件下每个因素的数据。例如，在不同的ROI设置下重复测量L次，在不同LPF设置下重复测量m次，以及在多种MA设置下重复测量n次，能得到总的数据集为R=l×m×n。各因素的不确定度由公式(6)～公式(8)表示。式中：D.不同ROI设置中的第i个数据值；Diavg——数据集l的平均值。 (7)式中：D;在不同LPF设置中的第j个数据值；Dmavg——数据集m的平均值。 (8)式中：D,在不同MA设置中的第k个数据值；这3个因素累积的不确定度(oAcc)如公式(9)所示。 (9)7.2图像分析中测量结果的不确定度在界面位置分析中，影响测量结果的因素有两种：g.——显示屏y轴与界面之间夹角a的不确定度(见图5);0类型2图像中界面与原子柱排列倾斜角θ的不确定度(见图8)。根据不确定度表述规则(GUM:1995),这些因素被归类为A类不确定度(UA)。GB/T43087—2023不确定度σ。和σ。应根据重复测量的次数N₁和N₂进行计算。为此，6.2.2和6.3.3.2中描述的角度a和θ测量应分别重复N₁和N₂次(3次或以上)。独立测量N₁和N₂次后，界面位置的合成标准不确定度uc₁能用公式(10)计算。……此外，当测量两个界面之间的距离时，应考虑像素大小u的不确定度σ。(像素大小的测量见GB/T34002—2017,6.8.2)。当使用胶片或成像板记录时，附录C所述的方法能测量像素大小u。为了得到o,应重复测量N₃次像素大小u(3次或以上)。此外，应该考虑参考透明标尺的不确定度og,该不确定度为B类不确定度(Ug)。测量距离时，合成标准不确定度u.2能用公式(11)计算。……对于一系列测量，界面位置或距离测量的扩展不确定度U(p)能用公式(12)和公式(13)分别计算。U1)=k×u (12)U2)=k×ue (13)k-——包含因子。注：当置信限约为95%时，设定k为2;置信限约为99%时，设定k为3。20GB/T43087—2023(资料性)三种类型实际TEM像/STEM像的处理示例A.1概述A.2类型1图像的处理示例A.2.1用于系列数据处理的图像 1——ROI框。图A.1类型1图像的示例图A.2是图A.1中沿直线L,的强度曲线。图A.3是图A.1中1所示的ROI框中450条线的平均移动平均强度GB/T移动平均强度位置(像素)位置(像素)图A.3ROI中450条线的均值强度曲线A.2.3移动平均处理结果图A.4是图A.3所示均值强度曲线经移动平均后的曲线。其中，公式(3)中移动操作的范围n设为4。位置(像素)图A.5是图A.4所示移动平均强度曲线的差分处理结果。86420位置(像素)图A.5差分曲线界面位置S₁~Sg是差分曲线的最大值或最小值对应的x轴像素位置，获得的界面位置如图A.5A.3类型2图像的处理示例 GB/T 图A.6类型2图像的示例图A.7是图A.6中沿直线L,的强度曲线。图A.8是图A.6中1所示ROI框中570条线的均值强25025020000位置(像素)位置(像素)图A.8ROI中570条线的均值强度曲线A.3.3移动平均处理结果动操作范围n为4。位置(像素)A.3.4差分处理图A.10是图A.9所示移动平均强度曲线的差分处理结果。GB/T43087—2023界面位置S₁~S₃是差分曲线的最大值或最小值对应的x轴像素位置，获得的界面位置如图A.10A.4类型3图像的处理示例图A.11是测量界面位置所用的高分辨像，其中原子柱排列面与界面平行。该图像的相关信息GB/T实线——用于测量强度曲线的直线。图A.12是图A.11中沿直线L,的强度曲线，图中出现了由原子柱引发的强度振荡。这种强度振4002004002000图A.12图A.11中沿直线L;的强度曲线27GB/T43087—2023图A.13显示了图A.11所示区域的FFT花样。图A.14显示了叠加到FFT花样上的低通滤波掩图A.14叠加在FFT花样上的低通滤波掩膜GB/T43087—2023图A.15低通滤波处理FFT花样获取的IFFT图像A.4.3均值强度曲线的获取图A.16是图A.15中1所指的ROI框范围内1940条线的均值强度曲线。位置(像素)图A.16ROI中1940条线的均值强度曲线图A.17是图A.16所示均值强度曲线经移动平均处理后的曲线。该强度曲线由公式(3)中移动操作范围n的数值为6时所得。60位置(像素)A.4.5差分处理图A.18是图A.17所示移动平均强度曲线的差分处理结果。图A.18差分曲线A.4.6界面位置的确定界面位置S₁~S₆是差分曲线的最大值或最小值对应的x轴像素位置，获得的界面位置如图A.18GB/T43087—2023(资料性)如果已知多层薄膜截面TEM像/STEM像的放大倍数，使用本文件所述的方法能客观地测量B.2.2本应用使用的图像图B.1是本应用的示例多层薄膜截面像。下图像)确定各层厚度(W₁~W₅)的步骤。1ROI框(宽180pix×高150pix)。GB/T43087—2023应该按照图4(流程图，类型1图像)中所述的步骤确定图B.1中所示的界面位置S₁~S₆。首先，为了得到均值强度曲线，在图像中设置ROI区(见图B.1中的1)。图B.2给出ROI中150条位置(像素)图B.2ROI中150条线的均值强度曲线范围n为2时的处理结果。位置(像素)图B.4差分曲线界面位置S₁~S₅是差分曲线的最大值或最小值对应的x轴像素位置，如图B.4所示。B.2.4层厚的计算公式(B.1)能计算层厚W₁~W₅。……(B.1)W.图像中记录的薄膜层厚(见图B.1中W₁~W₅);S。——差分曲线(见图B.4)上界面(S₁~S₆)的像素位置；u——图像的像素尺寸；M图B.1中图像的放大倍数。B.3应用2:图像放大倍数的校准B.3.1概述把层厚已知的参考物质(RM)/有证参考物质(CRM)作为试样，使用本文件所述方法能用截面TEM像/STEM像校准图像的放大倍数。图B.5是本应用使用的RM截面像一例。试样由两种不同的层A和层B组成，每层的校准厚度分GB/T43087—2023