吉林西部退化羊草地大气-植被-土壤汞通量的估算及其迁移特征

摘要选取松嫩典型草原开展调查，按照植被退化的不同阶段，选定羊草优势群落、羊草和杂类草组合群落、碱茅碱蒿群落以及碱斑样区，依据凋落物监测数据，剖析羊草草地植被汞存在状况的季节和年度变化特性。考察草地植被汞库的性状，临近生长季收尾的9月，各类植被汞库的汞累积能力大致相同，立枯体植被汞库均值达到894.34±47.0ng/m²，汞库规模上羊草群落比较突出，研究表明不同群落汞储量在生长季的动态变化趋势差异极大，植物群落会向土壤净释放汞元素。汞在植被中的存量和植物生物量规模以及种间富集特性紧密相关，汞在气态、土相和植相环境库中不断转换其存在形式，随着季节的变化，汞在不同环境库中的源汇角色会相互交替，植被汞库会经由枯死植物体慢慢融入到土壤汞库之中，通过对2018到2021年退化羊草地的调查研究可知，退化草地是大气汞稳定的净汇聚区域，对大气汞的富集能力不断增强。植被汞平均存量为913.21纳克每平方米，各年增幅分别为1.28%、3.99%、1.66%，不同种类植被汞储量年际呈稳定上扬趋势，草地植被作为过渡介质，推动汞在大气和土壤间迁移变化，植被凋落物促使汞迁移，维持土壤汞交换流量，凋落物分解前期速度快后期速度慢，汞利用此机制达成表层土壤富集与向大气扩散同步进行。关键词：羊草群落；碱茅碱蒿群落；羊草+杂类草群落；草地汞；汞交换通量AbstractInvestigationswereconductedintheSongnentypicalsteppe.Accordingtodifferentstagesofvegetationdegradation,thedominantLeymuschinensiscommunity,theLeymuschinensis-miscellaneousgrasscombinationcommunity,theSuaedasalsacommunity,andtheSuaedasalsasampleplotswereselected.Basedonlittermonitoringdata,theseasonalandannualvariationcharacteristicsoftheexistencestatusofmercuryintheLeymuschinensisgrasslandvegetationwereanalyzed.Toexaminethestateofthegrasslandvegetationmercurypool,inSeptember,neartheendofthegrowingseason,thecumulativecapacitiesofvariousvegetationmercurypoolswereapproximatelythesame.Theaveragestanding-cropvegetationmercurypoolreached894.34±47.0ng/m².ThemercurypoolscaleoftheLeymuschinensiscommunitywasrelativelyprominent.Researchshowsthatthedynamicvariationtrendsofmercurystorageindifferentcommunitiesduringthegrowingseasondiffersignificantly,andplantcommunitiesreleasemercuryelementsintothesoil.Thecontentofmercuryinvegetationiscloselyrelatedtotheplantbiomassscaleandinter-speciesenrichmentcharacteristics.Mercurycontinuouslytransformsitsformsofexistenceintheatmospheric,soil,andphytosphericenvironmentalpools.Withthechangeofseasons,thesource-sinkrolesofmercuryindifferentenvironmentswillalternate.Thevegetationmercurypoolgraduallyintegratesintothesoilmercurypoolthroughwitheredanddeadplants.ThroughtheinvestigationofdegradedLeymuschinensisgrasslandsfrom2018to2021,itwasfoundthatdegradedgrasslandsarestablesinkareasforatmosphericmercury,andtheirenrichmentabilityforatmosphericmercuryisconstantlyincreasing.Theaveragecontentofmercuryinvegetationwas913.21ngpersquaremeter,withannualgrowthratesof1.28%,3.99%,and1.66%respectively.Themercurystorageofdifferenttypesofvegetationshowsasteadilyupwardtrendyearbyyear.Grasslandvegetation,asatransitionalmedium,promotesthemigrationofmercurybetweentheatmosphereandthesoil.Vegetationlitterpromotesmercurymigrationandmaintainsthesoilmercuryexchangeflux.Thedecompositionrateoflitterisfastintheearlystageandslowinthelaterstage.Mercurytakesadvantageofthismechanismtoachievesurfacesoilenrichmentandsimultaneousdiffusionintotheatmosphere.Keywords:Leymuschinensiscommunity;Suaedasalsacommunity;Leymuschinensis-miscellaneousgrasscommunity;grasslandmercury;mercuryexchangeflux

目录TOC\o"1-3"\h\u221411引言 187261.1研究背景 1306571.2研究目的与意义 2316541.3研究内容与技术路线 4311981.3.1研究内容 49041.3.2技术路线 485842研究区域概况与研究方法 5324492.1研究区域概况 5186472.1.1研究区域 5284242.1.2自然概况 6224732.2研究方法 678182.2.1样地设置及实验设计 684812.2.2数据处理与统计分析 8311193结果 893323.1退化羊草地中土壤和大气汞浓度的季节性变化 834983.1.1退化羊草地中土壤汞浓度的季节性变化 8166533.1.2退化羊草地中大气汞浓度的季节性变化 1050583.2退化羊草地中植物汞浓度的季节性变化 11264223.2.1退化羊草地中植被赋存汞含量的季节性变化 1150073.2.2退化羊草地中植被汞净排放/吸收的季节性变化 14158923.3不同植被类型下草中汞浓度的年度变化 1512213.3.1不同植被类型下植被立枯体收获量的年度变化 1579743.3.2不同植被类型下植被立枯体汞浓度的年度变化 152773.3.3不同植被类型下植被总汞储量的年度变化 1648004讨论 1659604.1退化羊草地大气和土壤汞季节变化成因 16320654.1.1退化羊草地土壤汞季节性变化成因 16205004.1.2退化羊草地大气汞库存量季节性变化成因 18274154.2退化羊草地植被的汞赋存季节性变化及成因 18149914.2.1不同植被类型对的汞赋存季节变化 1866084.2.2不同植被类型的汞赋存季节变化成因 19177914.3大气-植被-土壤汞通量特征及趋势 2037864.3.1草地植被吸收汞的变化趋势 2050724.3.2不同类型植被汞库存量的年际变化趋势 20205404.3.3限制草地植被固定大气汞能力的因素 20117565.1结论 21152795.2不足与展望 211引言1.1研究背景汞作为一种在大气、水体、土壤等环境以及生物介质中广泛存在的物质，在25℃和1个大气压下呈可流动的银色液态REF_Ref22866\r\h[1]，是标准环境条件下仅有的液态单质，因其是跨国界污染物，直接对人类和生态系统健康构成威胁，且环境滞留时间长、存在生物毒性放大效应，被国际权威机构认定为“需优先管控的污染物”REF_Ref22931\r\h[2]。自然源的火山喷发、地热排放、生物质焚烧及水土界面释放等过程，释放的汞元素（GEM）占比超95%REF_Ref22996\r\h[3REF_Ref23003\r\h，4]，人为排放汞的途径主要有燃料燃烧、垃圾处理、有色金属提炼、锅炉运作和氯碱制取REF_Ref23163\r\h[5，REF_Ref23166\r\h6]，GEM凭借低反应性、高挥发性、弱干沉降能力和较差水溶解性，在大气中停留半年到两年，经大气环流长距离传输后到达地表环境REF_Ref23248\r\h[7]，进入全球生物地球化学物质循环。人为排放到环境里的汞，可沿食物链向上积累传递REF_Ref23372\r\h[12]，对人类和哺乳动物有剧毒，每年海洋向大气释放3400Mg汞，陆地生态系统（植被与土壤）释放1000Mg汞，自1800年代以后，人类行为使陆地与水生系统的大气汞沉降水平上升至少3倍REF_Ref23290\r\h[8REF_Ref23293\r\h-11]。植被能有效吸收吸附大气里的汞，经穿透雨淋洗、植被凋落物沉降和枯落物分解等过程REF_Ref23411\r\h[13REF_Ref23418\r\h，14]，汞从大气层沉降至地面，植物根系可吸收土壤中外源输入的汞元素并在土壤表层固定REF_Ref23502\r\h[15-REF_Ref23506\r\h17]，在生态系统汞循环中，植被起核心作用REF_Ref23558\r\h[18]，系统汞沉降的关键因素在于，若生态系统呈现较高植被初级生产力，植被及其副产物会引发汞沉降REF_Ref23584\r\h[19]，植被吸收大气汞强度由边界层汞含量和季节性共同决定REF_Ref23620\r\h[20REF_Ref23627\r\h，21]，土壤汞负荷会随植被覆盖率增减而改变REF_Ref23692\r\h[22REF_Ref23698\r\h-24]。作为基础的陆地生态系统，草地对全球生态至关重要，和森林生态系统比起来，草地生态系统复杂度处于中等，建立起显著物质循环体系，一般需要更精细的人为管理办法REF_Ref23822\r\h[25]，在陆地生态系统里，草地有独特特征，像覆被季节波动和干湿周期交替、沙尘暴干扰、土壤不断变贫瘠、植被逆向演变以及凋落物分解特点等。全国范围内的草地面积为2.64亿公顷，约占陆地总面积27.56%，就草地生态系统内汞的循环而言，学界重视程度不够REF_Ref23849\r\h[26]，对草地生态汞在大气层、土壤、植被间的赋存情况和迁移过程认知不足，草地生态汞的局部循环规律及其全球意义需要进一步明确说明，后续工作要全面开展对草地生态汞循环特征的分析研究。汞在草原生态系统中的累积效应成为研究焦点REF_Ref22395\r\h[27]，部分地表牧草能富集大量汞REF_Ref22490\r\h[29]，像颗粒态汞和氧化盐汞等，因植物对周边环境这类汞吸收存在障碍，降水时易随水下渗至土壤REF_Ref22522\r\h[30]，牧草构成食物链底层，其蓄积的汞会沿营养链迁移，进而危害人体健康REF_Ref22460\r\h[28]。牧草对汞有较高富集能力，若土壤汞浓度超出临界值，其生理活动将受影响REF_Ref22581\r\h[32]；叶片利用气孔呼吸机制摄取大气汞，此摄取受大气汞通量、气孔生理指标及生长周期约束REF_Ref22552\r\h[31]；牧草会推动脯氨酸合成、提高抗氧化酶活力保障生长REF_Ref22607\r\h[33]，目前我国生态环境里，草地退化状况格外突出，然而针对牧草地生态系统中汞污染和退化关系的研究还不够深入REF_Ref22634\r\h[34]。伴随气候系统改变和放牧压力增加，松嫩草原牧草退化情况不断加剧REF_Ref22673\n\h[35]，羊草等优势种以及碱茅碱蒿植被退化迹象明显，草地退化让生态服务和经济利益都遭受损失REF_Ref22709\n\h[36]，鉴于特殊地理状况，草甸抗逆性能不佳，退化表现显著REF_Ref22738\n\h[37]，植物优势种群动态演化，形成草甸和土壤的多种形态REF_Ref22767\n\h[38]，在退化草甸生态系统里，生物改良方法大量使用REF_Ref22797\n\h[39]，其作用途径为合理调整地表覆盖，抑制土壤水分蒸发散失，增加根系生物量，提高土壤菌群活性，以此提升土壤的理化性能REF_Ref22823\n\h[40]。当前国内对于草地汞以及其迁移转化规律研究较少，还需要继续深入研究，自然界中存在大量汞污染物，其大部分的原因是因为人类活动而导致其原有的汞循环过程发生了改变，在全球环境变化的情况下，富集在大气-植被-土壤中的汞迁移特征不清楚，其带来的风险所造成的后果难以预料，因此，在不同草地利用方式背景下，弄清楚退花样草地大气-土壤-植被汞迁移规律为退化羊草地生态系统服务功能和更有效地进行草地管理和风险规避、生态安全提供参考和借鉴。1.2研究目的与意义研究目的目前关于草地植被调控汞在三大环境介质间迁移转化的机制认知欠缺，其过程特性和汞循环机理认识模糊，借助检测吉林西部羊草地退化区立枯体汞含量，展现茎叶组织在本生长季对大气汞的截留数量，即植被对大气汞的拦截量，把随地表凋落物带入的汞看作植-土汞迁移通量，进而阐明草地植物与大气之间汞交换通量的典型规律，明确草地生态系统驱动大气汞循环的机理。通过估算吉林西部退化羊草地大气-植被-土壤汞通量，评估吉林西部退化羊草地生态系统汞污染现状和潜在风险，为该地区生态环境保护和修复提供科学依据。研究意义本研究具有理论意义：汞借助跨介质的办法实现全球性的迁移，还持续在大气、土壤与植被之间开展多介质迁移，当下对于全球汞元素生物地球化学循环的研究，主要覆盖森林、湿地、水稻种植区和极地等典型生境，有关草地的研究相对较少，弄清楚草地系统中汞的分布情况、存在状态及其环境转化路径，具备学术价值，可进一步拓展汞循环生态系统理论，系统说明汞在退化草地生态系统中的循环路径，包含汞在多圈层界面的通量变化、空间输送途径及生物地球化学转化等。进一步完善和丰富生态系统汞循环的理论体系。揭示退化生态系统汞行为特殊性，可以与未退化的草地或其他生态系统进行对比，揭示退化生态系统中汞行为的特殊性，为生态系统退化与汞污染的相互关系研究提供新的视角和理论依据。探究植被在汞迁移中的作用，明确植被在退化羊草地汞循环中的作用，有助于深入理解植被在汞生物地球化学循环中的功能和地位。为模型构建提供关键参数，为区域或全球汞循环模型提供关键的本地化参数，提高模型对特定地区汞循环过程的模拟精度，以此增强对汞生态过程和环境效应的预测精度。本研究具有实践意义：实现草地资源时空最优利用、高效开发草地牧草资源，本研究对草地生态圈层（大气、植被、土壤）汞通量的定量评估不可或缺，其对提升放牧科学性、保障土壤质量、优化刈割效率意义重大。可达成生态环境风险的合理评估，弄明白汞在退化羊草地生态系统中的迁移与积累情况，有助于评估汞对草地生态系统的潜在风险。可以实现污染治理与修复，研究结果可以为吉林西部退化羊草地的汞污染治理和生态修复提供指导，例如通过选择合适的植被恢复物种、采取有效的土壤改良措施等，降低汞在生态系统中的活性和迁移能力，促进退化草地的生态恢复。可以为该地区的环境质量监测提供重要指标，汞通量和迁移特征的变化可以作为生态系统健康状况和环境质量变化的敏感指示因子，及时发现和预警潜在的汞污染问题。可以为吉林西部土地利用规划和资源管理提供参考，在进行农业、畜牧业等生产活动或生态保护工程时，充分考虑汞的迁移和积累规律，合理规划土地利用方式，为畜牧业产品质量的提升提供可用的管理办法和风险参照，减少汞污染对生态安全和人体健康的潜在危害。由于大气汞在全球的分布不断扩大，即便长期接触的是低剂量汞，也可通过生物富集和食物链放大作用形成危害，影响畜牧业肉奶制品、皮毛等产出的生态安全，实施草地汞的生态安全和健康危害评估工作，对草地资源的开发、利用及保护管理具有积极意义，能够避免畜产食品汞残留带来健康隐患，实现草原农牧产品品质的升级，有利于优化草原地区经济结构、改善社会民生。1.3研究内容与技术路线1.3.1研究内容采收集当年生植被刈割后的立枯体，对其进行汞含量分析，根据样方立枯体汞含量结果测算退化羊草地气-植-土界面汞通量，生长季植被地上部分对大气汞的净富集用植物枯死组织汞含量数据表示，反映植被与大气汞交换的动态通量，这部分随地表凋落物输入的汞即为植被土壤汞交换通量。采用凋落物收集手段，评估凋落物介导的植被汞向土壤的输入程度，揭示植被地上生物量对汞的滞留功能和凋落物汞在土壤中的再分配现象，推导植被凋落物介导汞通量的数值特性，阐明土壤-植被系统汞的迁移转化机制。按照采集数据的分析，讲解草地植被在大气-土壤汞迁移转化链条当中的关键地位、过程呈现的特性以及汞循环机制。1.3.2技术路线图1-1.技术路线2研究区域概况与研究方法2.1研究区域概况2.1.1研究区域调查区处在欧亚草原带东缘的地理单元，按气候类型而言，欧亚草原归属温带草原，是全球规模最大的草原区域，该植被带最早形成于匈牙利和乌克兰交界的平原地带，以连贯条带的方式向东延伸，经蒙古、俄罗斯等国后，东端到达东北地区REF_Ref23146\r\h[41]，由稀树草原和草甸草原等植被构成REF_Ref22460\r\h[28REF_Ref22490\r\h，29]。处在我国东北草原带核心区域的松嫩草地，位于欧亚草原带东部边界起始点，主要分布在吉林西部、黑龙江西部、内蒙古兴安盟，地理纬度范围为43°10′-50°5′N，121°50′-128°30′EREF_Ref22522\r\h[30]，松嫩平原基底由松花江与嫩江冲积而成，空间分布在东北地区中心区位，约占东北平原面积的50%以上，面积有17万平方千米REF_Ref23146\r\h[41，REF_Ref24090\r\h42，REF_Ref24094\r\h43]，成为本地及周边社会发展和环境保护的自然物质依托。图2-1.研究区域中松嫩平原所在位置此次实验数据采集的地理坐标点，是在吉林松原长岭县境内的东北师大松嫩草地国家野外科学观测研究站，坐标是东经123°45′、北纬44°45′，研究区草地由羊草草甸草原与草甸组成，其地形是微波状缓起伏的平坦地，高程在138-167米，最大垂直落差29米，由于松嫩平原洼地地形，该区域土壤盐碱化现象频发，实验样地归长岭县管，它东边挨着农安县，西边紧靠着内蒙古科尔沁边界，南边和公主岭市、双辽市相邻，北边与通榆、前郭尔罗斯蒙古族自治县、乾安交界。图2-2.研究草地所在地理位置2.1.2自然概况气候这个区域属于温带大陆性季风气候范畴，东部相比西部大陆性要弱一些，全年平均气温为0到5摄氏度，夏季由副热带高压联合海洋气团起主导作用，这种气候可推动汞在陆地与大气之间的交换，让汞沉降到土壤中，统计得出年降水量在300毫米左右，观测显示夏秋降水量占全年的七成左右，而年蒸发量达到1800毫米，大大超过了降水总量，春秋时节受西风环流和气压配置调控，季风交替现象明显。（2）土壤在研究区域，有特殊的气候背景，水分的流失量超过了补给量，考虑到干旱、沙化以及土壤板结等自然背景，盐分积聚现象进一步加剧，pH值空间分布呈现西北高、东南低的态势，母质组成沿着从粘质到砂质的梯度发生变化，土类属于典型草甸土，因为土地退化加剧，部分区域土壤盐碱化显著，有次生光碱斑零散分布的状况。研究表明REF_Ref10668\r\h[44]，轻度、中度、重度退化草地每放养单位羊所需草地面积分别为0.3hm²、0.5hm²和1.3hm²，土壤承载能力较低。（3）植被样地的植被主要是羊草，里面混合着杂草，另外还有退化造就的碱茅-碱蒿植被类型。羊草群落：属于高覆盖度的牧草群落，在松嫩草原覆盖了65%，是禾本科赖草属多年生草本，因放牧活动失去控制，一年生碱茅碱蒿类杂草成了主要植被，豆科牧草几乎看不见，饲草质量逐年变差。粗蛋白含量多在6%-7%，仅5-7月可达13%-15%，难以满足动物生长对粗蛋白和消化能的需求REF_Ref10711\r\h[45]。本地区植被中，羊草加上杂类草的群落分布范围是最广的，该群落的草本层生长状况极佳，整体覆盖度介于70%到90%，群落内物种丰富，样地每平方米有15-20种植物，少数样方有25种，主要植物成分是多年生丛生禾草和根茎型禾草。此草原群落中，羊草在禾本科优势度和重要值是最大的，地上生物量占比达50%到80%，群落内除禾本类群，也有菊科、豆科一些植物，五脉山黧豆、箭头唐松草等构成中生杂类草群落，马蔺、星星草等是羊草伴生杂类草群落典型伴生种。碱茅碱蒿群落：作为次级顶级的植物群落，植被覆盖在松嫩草原总面积中占比25%，成为牲畜冬春放牧的主要区域，放牧的牲畜主要以碱茅类杂草和农作物收割后的剩茬为食，跟羊草群落对比，每公顷牧草产出量偏少。因不合理放牧致植被退化，已形成羊草+碱茅碱蒿植被放牧空间REF_Ref10740\r\h[46]。2.2研究方法2.2.1样地设置及实验设计选取羊草纯群落（未退化）、羊草伴生杂类草（退化）、盐生植被（重度退化）和碱斑裸地（严重退化）为典型样地，实验设计涵盖四种退化程度不同的天然草地植被群落REF_Ref12319\r\h[47]，草地分类包含未退化级别，包含轻度退化草甸、草层中度退化样地，还有重度退化乃至极度退化的草地。图2-3.不同程度退化的草地及植物群落分类（1）季节性采样：土壤和植被样品采集：在选定的研究区域，从2019年5月到9月，随机挑选1平方米大小的样方地块，除了碱土斑块，每月对样方地块的植被进行系统割取，同时采集样方下方的土壤样本，实验室收到样本后按流程处理，在土壤样本采集时，每个点位设置三个重复样方，每个样方按照五点布局采样，使用美国产的S1犀牛钻，土柱样品采集规格为：直径5厘米、深度100厘米，在植被样本采集方面，每个采样地设置3个平行样方，将样方植被的地上部分全部收割来制备植物样本。大气样品采集：于2019年5月~9月在研究区域选定的研究样地尺寸约为30m×30m。依据植被类型，将该样地细分为四种，分别是羊草地、羊草+杂类草地、碱茅碱蒿地和碱斑地。在这四种样地内，均按1m×1m规格随机设置样方。实验监测阶段，在各样方中放置高时间分辨率测汞仪开展监测工作，每个样地的样方每次监测时长连续为24小时。（2）年际采样：在调研范围随机设置1平方米大小的采样样方，各植被单元搞3个对照样方，采集样方中的植物地上部分，使留茬高度为2cm，然后带回实验室对样本进行全方位解析。（3）样品处理及测定土壤样品前处理：把采集的土壤柱状样本运到实验室，按每2.5厘米一段分割，将分割后的土样平摊阴干，然后用小型粉碎设备加工，经100目筛网过滤，装入贴有标签的自封袋等待检测分析，利用草地土壤有机碳库分析方法，按照0至10厘米、10至20厘米、20至30厘米以及30至100厘米的深度对土样分层，检测总汞和有机质的含量。土壤总汞的测定：在开展土壤总汞的检测时，用天平称取50-200mg的风干土壤样本，将样本放在石英比色舟当中，使用测汞仪结合UMA固体样品测试组件，通过单程光路样品池来进行检测分析，在实验进行的阶段，采用每分钟1升的空气载气输送速度。以时间维度为依据，植物样品前处理可分为季节性与年际处理工作。季节性植物样品前处理：在植被样本前期处理时，从样方取回割下的整株样本用于实验室分析，先用去离子水冲洗4-5回，洗净表面泥沙，接着将植物样本的根、茎、叶分开，按植株高度中间值划分，把茎叶分成上下两部分，再用40℃恒温烘干法让植物样品达到恒重，测定各部位烘干重量，随后开展总汞等项目的实验室分析。年际植物样品前处理：送检实验室的完整植物样本，先将样方内的枯植物体剪切成2厘米的片段，做机械粉碎处理，然后用去离子水多次冲洗去掉泥沙，经过60℃热处理杀青，等稳定下来称干物质重量，记录为样方植被总干重数值，准备检测。植物总汞测定：植物样品经粉碎后，利用三酸混合液（高氯酸+浓硫酸+浓硝酸）在石墨炉里消解4-6小时，接着用UMA联用汞分析仪（固液分析）对消解液开展测定，最低检测浓度为0.1ng/g。2.2.2数据处理与统计分析数据统计结果展示为极值、均值和标准差，对于实验分析得到的植物汞含量数据，用Origin2019b做图形化展示。3结果3.1退化羊草地中土壤和大气汞浓度的季节性变化3.1.1退化羊草地中土壤汞浓度的季节性变化草地不同植物群落土壤汞累积量在春季处于最高值阶段，植被类型的差别影响夏秋季的不同表现，夏季是碱斑地土壤汞数值的最高时段，从土壤剖面看，表层土壤汞浓度最高并沿剖面深度快速减少。由表3-1可以看出，羊草群落土壤汞储量均值为8.1×106ng/m3,汞储量范围在7.1×106~9.5×106ng/m3之间，各月的大小关系为：5月＞6月＞7月=8月＞9月。每月土壤汞汞储量最大值均在0~10cm土层内，其中5月和6月最大，其次为7月，再次为8月，9月最少，5个月份中30~100cm土层内汞含量相近。土壤表层汞储量大约是底层的2倍左右。表3-1羊草群落土壤汞平均浓度（ng/g）由表3-2可知羊草+杂类草群落土壤汞储量均值为8.0×106ng/m3，范围在7.0×106ng/m3~11.0×106ng/m3，各月的大小关系为：5月＞6月＞9月＞8月＞7月。90到100厘米深度土壤的汞储量平均值相差不大，而5月和6月的数据显示，表层0到10厘米土体是汞储量的主要聚集区域，顺着土层往下，0到30厘米土壤汞储量明显递减。表3-2羊草+杂类草土壤汞平均浓度（ng/g）由表3-3可知，碱茅碱蒿群落土壤汞储量均值为7.6×106ng/m3，范围为6.9×106ng/m3~10.0×106ng/m3。各月大小关系为：从5月到7月，0-30cm深度的土壤汞含量显著降低，6月、7月、8月、9月依次下降，0-10厘米浅层土壤汞含量最高，8-9月，10-100cm土层汞含量均值波动小，稳定于4.3-4.8ng/g。表3-3碱茅碱蒿群落土壤汞平均浓度（ng/g）由表3-4可见，数据显示出碱斑土壤汞储量平均为6.8×10⁶ng/m³，测定结果在6.5×10⁶-7.4×10⁶ng/m³内上下波动，各月数值对比后，按大小排列为7月、8月、6月，在0-10cm深度里检测到土壤汞的最大储量，6月到9月期间，10-100cm土层汞含量平均数值差异不明显，变化幅度处于4.0-5.1ng/g。表3-4碱斑地群落土壤汞平均浓度（ng/g）3.1.2退化羊草地中大气汞浓度的季节性变化2019年5月~9月野外观测期间，研究区总大气汞含量年统计口径日均值为16.1±0.9ng/m3，2019年汞含量均值介于14.5ng/m3至16.9ng/m3之间变化，其大致呈现出春季＞秋季＞夏季的季节变化特征，不同月份的大气汞平均浓度存在差别，7月GEM均值最低，检测为14.5±7.5ng/m³，6月GEM测量结果最高，均值达16.9ng/m³，偏差7.2ng/m³，5月浓度排第二，浓度从高到低排列为6月、5月/8月、9月、7月。表3-5研究区5~9月总大气汞库存量3.2退化羊草地中植物汞浓度的季节性变化3.2.1退化羊草地中植被赋存汞含量的季节性变化多种植被的各个结构部分，夏季时茎和叶汞含量呈动态分布特征，不同组织间汞的赋存形态及变化趋势不一样。由表3-6可知（其中A：在退化羊草地里，各类植被的植物总汞储量，碱茅-碱蒿混合群落最少，羊草单优群落最多，混合型群落处于中间，植物体内汞积累有明显梯度，上部叶片汞水平低于下部，茎顶端汞含量低于茎底端。表3-6退化羊草地6月植物各部位汞储量及总汞储量样地类型植物类型上部叶下部叶上部茎下部茎总量(ng/m2)总储量（ng/m2）质量（g）浓度（ng/g）质量（g）浓度（ng/g）质量（g）浓度（ng/g）质量（g）浓度（ng/g）羊草羊草84.547.251.391442.212.345.123.31574.061574.06芦苇8.907.47.289.45.882.56.264.4180.79羊草+杂类草紫花地丁17.346.318.8210.7////311.24701.49羊草11.206.38.4613.15.752.06.612.5209.46碱茅碱蒿黄蒿12.484.86.309.521.061.939.452.2247.34247.34从表3-7的分析结果来看，7月份针对各个植被群落，退化羊草地里各类植被的总汞储量从高到低排列为：羊草和杂类草共同生长的群落汞储量最大，其次是单纯的羊草群落，碱茅碱蒿群落的汞储量最小，相较于6月，羊草群落的总汞储量有所下降，叶片中汞的积累量呈上升趋势，茎部汞的库存量呈下降趋势，但在生物量方面依然呈现下部叶汞储量多于上部叶，茎组织汞积累量遵循下部大于上部的规律，对羊草与杂类草、碱茅与碱蒿这两类植物群落进行考察，发现它们的多样性均有所提升，除了上述两种蒿属植物外，其余植被各器官汞储量表现为：叶片汞分布是下面高上面低，茎段下位汞浓度比上位高。表3-7退化羊草地7月植物各部位汞储量及总汞储量样地类型植物类型上部叶下部叶上部茎下部茎总量(ng/m2)总储量（ng/m2）质量（g）浓度（ng/g）质量（g）浓度（ng/g）质量（g）浓度（ng/g）质量（g）浓度（ng/g）羊草羊草48.0811.635.4420.916.772.320.262.81392.611392.61狗尾草1.498.3//////12.28黄蒿14.657.76.7613.78.582.911.992.4259.70羊草+杂类草碱地肤8.966.15.368.31.860.34.330.8103.321729.80羊草30.6714.827.2324.811.832.514.331.61212.63碱蒿8.797.86.148.03.213.74.332.8141.86碱茅碱蒿黄蒿9.1915.012.9512.78.805.06.492.5362.08985.14碱蒿23.758.536.717.215.894.922.673.6623.06由表3-8的数据可知，8月各类植物群落中，退化羊草地各种植被的植物总汞储量比较为：羊草和杂类草混合群系＞羊草单优势群系＞碱茅和碱蒿混合群系，相较于7月同期，羊草群落整体汞储量显示出降低趋势，然而其叶部汞积累量有增加趋势，茎部汞储存量慢慢下降。各器官汞分布依旧是：下部叶汞积累量多于上部叶，茎组织汞积累量自下而上逐渐减少，羊草+杂类草与碱茅碱蒿这两个群落，其多样性水平和7月相近，除碱茅碱蒿群落的黄蒿外，其余植被汞储量均表现为：叶片下部汞积累量超出上部，茎基部汞含量超出茎顶部。

表3-8退化羊草地8月植物各部位汞储量及总汞储量样地类型植物类型上部叶下部叶上部茎下部茎总量(ng/m2)总储量（ng/m2）质量（g）浓度（ng/g）质量（g）浓度（ng/g）质量（g）浓度（ng/g）质量（g）浓度（ng/g）羊草羊草34.5113.525.4421.913.712.117.262.41392.611093.24狗尾草1.137.11.344.51.875.32.885.412.28黄蒿11.656.75.7610.76.582.510.092.1177.33羊草+杂类草芦苇6.915.14.337.31.760.34.130.770.271390.53星星草5.7914.85.2313.14.213.55.332.9184.40羊草2.89712.32.32123.61.0231.61.4331.8946.25碱茅碱蒿黄蒿0.80943.11.16538.70.78015.00.6393.3937.62937.62依据表3-9，9月观测期间，各植物群落里草本群落逐步迈向枯黄，退化羊草地各植被类型总汞储量存在差别，羊草群落汞储量最高，碱茅碱蒿群落其次，羊草+杂类草群落最低，三类植物群落汞储量渐趋相同，生长期结束之后，碱茅碱蒿群落汞水平稍有下降，羊草群落及其混合群落汞储量下降明显。9月监测发现羊草叶片汞存量不断增加，茎部汞存量和7月相比有所降低，不过植株各部位汞积累情况表明：上部叶子汞积累没下部叶子多，茎上部汞积累也不如下部，羊草及其伴生杂类草群落里，除特定物种外，这两类植物群落汞存量都是叶上层汞含量占大头，茎高位区汞含量高于茎低位区，群落中碱蒿的汞蓄积量涨到原来4倍、7月基准值3倍，由此推测它或许能富集汞元素。

表3-9退化羊草地9月植物各部位汞储量及总汞储量样地类型植物类型上部叶下部叶上部茎下部茎总量(ng/m2)总储量（ng/m2）质量（g）浓度（ng/g）质量（g）浓度（ng/g）质量（g）浓度（ng/g）质量（g）浓度（ng/g）羊草羊草21.4717.419.1826.010.561.813.582.0933.60933.60狗尾草0.846.01.152.01.512.92.162.817.77羊草+杂类草星星草4.6220.83.5219.46.723.49.392.1207.46827.63羊草6.0910.68.2422.39.280.93.131.2602.40碱茅碱蒿黄蒿5.5856.83.6357.221.7113.331.973.4921.80921.803.2.2退化羊草地中植被汞净排放/吸收的季节性变化由表3-10可知，6~9月羊草群落的总汞储量呈下降趋势，羊草+杂类草群落和碱茅碱蒿群落的总汞储量呈现先上升后下降趋势。对于羊草群落5~6月富集汞，在之后6~9月释放汞,其中6~7月释放量为181.45ng/m2，7~8月释放量为299.37ng/m2，8~9月释放量为159.64ng/m2。羊草+杂类草和碱茅碱蒿群落都在6~7吸收汞，在7~9月释放汞，其中羊草+杂类草群落在6~7月吸收量为1028.31ng/m2，7~8月释放量为339.27ng/m2，8~9月释放量为562.9ng/m2。碱茅碱蒿群落在6~7月吸收量为737.8ng/m2，7~8月释放量为47.52ng/m2，8~9月释放量为15.8ng/m2。表3-106~9月不同植被类型的总汞储量（ng/m2）植被类型6月7月8月9月羊草1574.061392.611093.24933.60羊草+杂类草701.491729.801390.53827.63碱茅碱蒿247.34985.14937.62921.80平均值840.961369.181140.50894.34表3-116~9月不同植被类型的植被汞净排放/吸收量（ng/m2）植被类型6~7月7~8月8~9月羊草-181.45-299.37-159.64羊草+杂类草1028.31-339.27-562.9碱茅碱蒿737.8-47.52-15.8平均值528.22-228.72-246.113.3不同植被类型下草中汞浓度的年度变化3.3.1不同植被类型下植被立枯体收获量的年度变化依据表3-12可知，自2018年起连续四年，羊草草地秋季刈割之后立枯体生物量不断上升，不同植被类型立枯体生物量也逐年积累，年内不同植被生物量排序一直是羊草群落生物量最大，碱茅碱蒿次之，羊草杂类草组合最小。其中，羊草群落由2018年的64.12g/m2增加至2021年的69.86g/m2，羊草＋杂类草群落由2018年的56.09g/m2增加至2021年的62.74g/m2，碱茅碱蒿群落由2018年的61.55g/m2增加至2021年的65.17g/m2，其总体均值由2018年的60.59g/m2增加至2021年的65.92g/m2。表3-12不同退化程度的植被立枯体收获量（g/m2）3.3.2不同植被类型下植被立枯体汞浓度的年度变化依据表3-13，近四年的情况显示，羊草草地秋季进行刈割操作后，立枯体汞含量呈下降态势，三年监测数据显示，羊草群落汞含量原本是14.47ng/g，全年各植被立枯体汞浓度一直不断递减，各植被类型汞含量总是呈现：羊草单优群落汞值最小，跟杂类草一起生长时上升，碱茅碱蒿群落达到最大值。羊草＋杂类草群落由2018年的14.60ng/g降至2021年的14.37ng/g，碱茅碱蒿群落由2018年的14.66ng/g降至2021年的14.47ng/g，其总体均值由2018年的14.58ng/g降至2021年的14.34ng/g。表3-13不同退化程度的植被立枯体中汞浓度（ng/g）3.3.3不同植被类型下植被总汞储量的年度变化从表3-14可以发现，2018年到2021年，羊草草地秋季立枯体刈割物总汞储量持续提升，不同植被类型总汞储量年内分布呈现稳定的梯度变化，羊草群落汞截留能力最强，明显比碱茅碱蒿以及羊草杂类草组合出色。不同植物群落的植被立枯体中总汞储量也具有逐年增加的趋势。其中，羊草群落由2018年的927.66ng/m2增加至2021年的991.65ng/m2，羊草＋杂类草群落由2018年的818.97ng/m2增加至2021年的901.47ng/m2，碱茅碱蒿群落由2018年的902.36ng/m2增加至2021年的943.31ng/m2，其总体均值由2018年的883.00ng/m2增加至2021年的945.48ng/m2。表3-14不同退化程度的植被多年汞储量（ng/m2）4讨论4.1退化羊草地大气和土壤汞季节变化成因4.1.1退化羊草地土壤汞季节性变化成因表4-1联合图4-1显示，季节变迁使土壤汞含量渐渐降低，碱斑地7月（夏季）土壤汞浓度升至最高值，和对照草地汞水平基本相符；6月、9月春秋季碱斑地汞检测数据相差不大，低于同期草地覆被的汞值，植被覆盖的草甸，5月（春季）土壤汞含量涨到最高，6-8月逐步回落，9月（秋季）降为最低。当植物生长进入高峰期，地表汞释放到大气的过程十分突出，因为太阳辐射增强、气温升高，陆面蒸发量大幅增加，草地年蒸发量将近2000mmREF_Ref31137\r\h[48，REF_Ref10979\r\h49]，达到降水量的7倍水平，易挥发的汞呈现出明显的大气释放倾向，冬季经历显著大气汞干沉降的地表，植被进入生长阶段后，汞收支从冬季的盈余状态转为生长季的亏损状态。汞借助降水沉降到地表，然而降雨后会快速回到大气层，冬春阶段降尘携带的汞干沉降通量，标志着草地土壤汞库高浓度释放的起始，凋落物里的汞需分解转化后才能被土壤吸纳，碱斑区域夏季土壤汞蓄积量最高，和覆被草地浓度差别较小，春季检测值比夏季和同期对照样地低，主要原因是冬春干沉降物捕获不够，碱斑地汞储量变化和邻近植物群落有一样的变化态势。表4-1不同退化程度草地0~100cm土壤汞储量（mg/m3）植被类型5月6月7月8月9月平均值标准差羊草9.59.17.47.47.18.11.0羊草+杂类草11.07.77.07.17.38.01.5碱茅碱蒿10.07.17.26.86.97.61.2碱斑地/6.57.46.96.56.80.4平均值10.27.67.257.056.957.61.4图4-1土壤汞库动态递减率在不同植被类型中的差异，分别是碱斑试验点、羊草单一群落、碱蒿伴生碱茅群落和羊草伴生杂类草群落。4.1.2退化羊草地大气汞库存量季节性变化成因研究区域大气汞含量随季节变迁呈规律波动，春季大气汞水平居首，6月为最高值，5月和8月的含量一样，9月高于7月，这和草甸环境的动态变化有直接关系，初春过渡时，太阳高度角渐渐升高，白昼时间增加，地表冷冻层（<0℃）的限制作用逐渐消退，随着日平均气温和地表温度的上升，土壤从吸收大气汞转变为向大气排放汞，环境因素的改变直接影响了地表与大气间汞的交换量。春季大气里汞蓄积量比夏秋高，大概是三方面原因造成，冬季地表汞以干沉降形式聚积，为春季汞释放提供物质支撑；冬春转变时地表雪盖融化，其中的汞进入大气，使得大气汞含量上升；亚洲东部冬春季沙尘事件频繁REF_Ref31768\r\h[50]，多次经过引发显著物质沉积，加大了干沉降强度。初春时期大风日数较多，成为地表汞逸散的动力条件，1953到2017年，研究区内长岭县春季平均风速最大，达到4.1米/秒，夏季风速处于2.8米/秒的低谷，秋季风速比冬季略微高一点，6月大气汞均值相比5月有显著增长，可能跟该时段太阳辐射、气温、地温等环境变量的作用增强有关系。大气汞储量呈现出明显的减少趋势，有两个原因，研究区降水季节性十分显著，夏季降水占比超六成，加快了汞通过降水清除的进程，经过降水冲刷REF_Ref31823\r\h[51]，99%的大气汞最终沉降到地表，即便部分汞会因蒸散发返回大气，不过草地地表形态、雨水渗透以及根系摄取等共同作用会留住汞REF_Ref31892\r\h[52，REF_Ref31898\r\h53]，短期内削减大气汞储量，夏季草地植被生物量升至顶峰，汞累积效应突出，导致大气汞库存下降。冯新斌等人REF_Ref31954\r\h[55]研究结果与本研究大气汞浓度季节变化特点相符，秋季大气汞水平较夏季明显提高，主要归因于：大气降水降低，空气对汞的冲刷力度减弱，大气中汞的湿沉降减弱，降温使大气汞以干沉降取代湿沉降进入地表REF_Ref31921\r\h[54]，汞的库存量逐步上升，对气态汞的滞留功能显著衰退。4.2退化羊草地植被的汞赋存季节性变化及成因4.2.1不同植被类型对的汞赋存季节变化季节的变化促使植物群落结构改变，引发植被汞库动态的复杂状况，植物群落立枯体有稳定的存量空间格局，从表3-10能看出，羊草杂类草组合群落总汞含量827.63纳克每平方米，碱茅碱蒿群落总汞储量921.80纳克每平方米，羊草群落总汞库存规模最大，达到933.60纳克每平方米。草地植被汞储量平均为894.34纳克每平方米，误差在47.0纳克每平方米，由表3-5可得，6月羊草群落植株汞储量达到最高，7月至8月不断降低，9月降为最低，而羊草+杂类草群落和碱茅碱蒿群落7月植物汞含量最高，6月明显比7月低，8到9月含量下滑，三种群落类型的汞储量没有明显差异，羊草、碱茅碱蒿两种群落汞总储量差不多。4.2.2不同植被类型的汞赋存季节变化成因不同植物群落的汞库储量呈现出各不相同的动态变化规律，这背后可能存在以下主要原因：其一，群落内物种的生长期存在差异。羊草群落物种组成单一，生长期较为同步，6月份时植株密度达到峰值。进入7月，由于新生个体数量逐渐减少，羊草的植株密度开始降低，不过留存个体的生物量却在不断积累。到8~9月，羊草群落汞储量减少十分显著，这可能跟羊草植株向大气排放汞的特征有关，由羊草及其伴生杂草组成的群落物种繁多，各种植物生长阶段有差异，7月植被密度相较于6月明显增大，此时植被中汞存量达到极大值，羊草杂草混种群落汞含量明显高于同期羊草纯群落和碱茅碱蒿群落，碱茅碱蒿群落汞储量7月达到顶峰，8-9月有轻微回落，波动不明显，或许是进入枯黄期后冠层面积大幅增加，促使汞生物积累量快速上升。群落里植物物种特征分布不整齐，羊草及其伴生杂草群落生物多样性明显，因草食昆虫取食的偏好性，植食性昆虫中意的植物易出现生物量损耗；各植物种类的水分含量有显著差别，群落进入枯黄时期后生物量大幅下降，致使汞水平降低，夏末秋初期间，禾本科植被有大气汞释放现象。就植物组合而言，茎叶系统中汞的分布模式一般为：叶部汞分布以下部居多，茎部汞积累主要集中在下部，即茎叶组织越成熟，汞的滞留量越大，九月对碱茅碱蒿群落的观测结果偏离了这一规律，此现象或许是由碱茅碱蒿与周边草本植物的特性差异造成的。根据森林汞循环的研究结果REF_Ref91\r\h[56]，凋落物分解是土壤汞积累的关键途径，土壤接纳了凋落物释放的大部分汞，就原生态的草甸情况而言，植被枯落物最终以凋落物状态回到土壤，蒸腾作用是植物向大气释放汞的一个途径REF_Ref120\r\h[57]，植物还能从土壤或大气经根系和叶片汇聚汞REF_Ref153\r\h[58]，汞含量显著上升REF_Ref195\r\h[59]，我们实验结果和这一致，大气汞沉降是叶片汞积累的主要渠道，汞聚集量增加。图4-2植被茎部各部位的汞生长季分布4.3大气-植被-土壤汞通量特征及趋势4.3.1草地植被吸收汞的变化趋势在生长季临近结束的时候，植被对汞的固定存储量不断升高，平均库存达到913.21纳克每平方米，2018年起连续四年间，各年度平均增速依次为1.28%、3.99%和1.66%，统计证实中纬度内陆降水总量稳步上涨，水分环境改善带动了植被量的增加，2020年起始，调查区域里芦苇等草本植物出现明显的密度增大和数量增多，这体现了区域气候的暖湿化趋势，植物吸收大气汞的潜力和生物量大小及生长时间呈正相关关系。水热条件转好（气候变暖变湿），使得草地植物生物量增加（碳密度提高），在一定程度上显著提升了大气-植被间的汞通量水平，呈现出植被汞库存量（作为大气汞汇）逐年递增的趋势。4.3.2不同类型植被汞库存量的年际变化趋势汞在不同植被当中的赋存顺序是稳定的，羊草独自存在时汞赋存表现得最强，碱茅和碱蒿处于中间状况，羊草和杂类草共同存在时最弱，其原因可归结为：羊草-杂类草群落生物多样性更高，种间竞争较为强烈，各物种生态位不相同，依据季节变化分阶段完成发育。群落里植物物种数量减少，植株密集程度降低，羊草伴生杂类草群落生物量下降明显，该群落植被偏向豆科，易被草食性昆虫优先采食，夏季前两月它的生物量比羊草群落和碱茅碱蒿群落高，到秋季就大幅降低，9月时羊草群落和碱茅碱蒿群落生物量也呈下降态势，不过衰退程度比羊草+杂类草群落轻得多。4.3.3限制草地植被固定大气汞能力的因素诸如水分等环境条件的起伏、大气汞的天然背景数值、代表生产力的植被生物量，以及不同演替时段的植物种类，众多环境变量共同驱动着大气与植被汞交换通量的变动。处于汞污染地带，大气中汞浓度的增加直接影响植被生长，致使植被汞积累，对于此类特殊区域而言，环境汞水平的升高可降低植被的汞挥发强度，从而达成植被汞的平衡状况。未受汞污染的区域，大气汞本底浓度长时间维持在低水平，周边大气中的汞能被像羊草群落这样生长迅速的植物高效吸纳。然而，当进入夏秋季节之后，情况发生转变，此时植被会出现向周边环境排放汞的现象。由此可见，对于植被而言，立枯体阶段并非是其在生活史中体内汞浓度最高的时期。在全球气候演变的层面进行分析，当前该地区的水热条件状况获得了明显的改善，这种改善显著地提升了植被（特别是草地植被）进行光合作用的基础条件，植物处于立枯阶段时所固定的汞，其实就是大气汞的有效沉降量，经由凋落物的途径返回到土壤中的汞量，因为生物量（也被称作初级生产力）长期递增，从而使得植被汞储量呈现出稳定上升的态势，以每公顷作为基准来衡量，羊草群落的植被汞贮存能力相较于碱茅碱蒿群落和羊草+杂类草群落而言更胜一筹，草地植被逆向演替现象的加速，可以被看作是草地汞库储量长期增长的核心成因。5结论5.1结论（1）9月是生长季的末尾阶段，各种植被类型的汞库都体现出相似的汞滞留特点，测得植被立枯体汞库平均含量是894.34ng/m²，羊草群落汞库数值最大，不同植被类型汞储量的季节变化情况差异显著，羊草群落汞储量峰值出现在6月，羊草+杂类草和碱茅碱蒿群落汞储量高峰在7月。（2）伴随季节的更迭，植被-土壤系统和大气汞库之间表现出汞的源汇相互转变特征，汞在大气、土壤和植物系统三者中形成持续的迁移转化流程，植被作为土壤汞的净输出源，群落生物量不同直接影响其汞蓄积量，且关联着各物种汞富集能力的差异，植被储存的汞会经枯死物质重回土壤汞库。（3）选定2018年至2021年为研究周期，研究退化羊草地各植被的汞留存特性，草地植被充当大气汞净汇，贮存大气汞的强度逐年平稳提升，植被汞的平均库存量是913.21ng/m²，按1.28%、3.99%、1.66%的比例逐年增加，各类植被汞库年际变化都向上，始终维持此顺序：羊草群落汞积累优势明显强于其他，碱茅碱蒿排第二，羊草杂类草组合最低。（4）草地植被充当汞在大气和土壤间循环的过渡介质，汞通过植被完成从大气到土壤界面的迁移过程，植物凋落物介导汞输入土壤，以凋落物为载体的汞转移结束，地表凋落物分解初期迅速、后期变慢，大量汞经此途径渗透到表层土壤，不过汞不断向大气逃逸。5.2不足与展望对草地汞生物地球化学循环的了解十分有限，相关研究报道极为缺乏，研究基础十分薄弱，草地汞的低浓度状态和简易迁移机制，使得其循环研究长期被冷落一旁，野外数据采集受到环境挑战的干扰，部分实验数据难以完整收集起来，鉴于环境汞本底水平不高，需要对野外现场观测和时间控制进行精确的管理，控制检测过程中的误差，以畜牧产品为主食的人群规模不大，现有实验设计还不能有效揭示长期低汞食物暴露的情况。草地对全球变化的调节作用和森林差不多，建议后续开展更全面的定量与定性综合研究，精确探明草地汞的循环规律，针对目前对草地汞循环了解不深的情况，从全球角度揭示植被-土壤系统参与汞循环的机制，提升实验完整性，实现更科学、细致且全面的认知。

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