新型配位聚合物的合成与气体吸附性能研究答辩

第一章绪论：新型配位聚合物的合成与气体吸附性能研究背景第二章新型配位聚合物的合成方法与结构表征第三章气体吸附性能实验与数据分析第四章理论计算与构效关系研究第五章新型配位聚合物的优化与性能提升第六章研究结论与展望01第一章绪论：新型配位聚合物的合成与气体吸附性能研究背景研究背景与意义能源危机与环境污染全球能源结构转型需求配位聚合物的研究现状MOFs材料在气体吸附领域的应用潜力本研究的创新点新型配位聚合物的合成与性能优化研究现状与挑战MOFs材料的快速发展全球研究趋势与增长数据传统MOFs材料的局限性合成条件与稳定性问题本研究的解决思路通过理性设计提高MOFs的气体吸附选择性研究目标与内容研究目标合成新型配位聚合物，研究气体吸附性能研究内容合成实验、性能测试、结构表征、理论计算预期成果发表论文、申请专利、培养人才研究方法与技术路线实验合成溶剂热法合成新型MOFs材料结构表征PXRD、SEM、FTIR等手段表征材料结构性能测试变压吸附实验测试气体吸附性能02第二章新型配位聚合物的合成方法与结构表征合成方法与实验设计溶剂热法原理高温高压条件促进配位反应实验参数优化配体与金属摩尔比、溶剂比例、反应温度和时间对比实验设计不同金属节点、配体和溶剂体系的对比结构表征与X射线单晶衍射晶体结构解析Zr节点和双吡啶配体构成的三维孔道结构关键结构参数孔道孔隙率、配位环境、孔道连接方式结构解析的意义为气体吸附机理研究和材料优化提供基础宏观结构与微观表征SEM图像分析块状晶体，尺寸约为200-300nmTEM图像分析三维孔道结构，孔径分布均匀比表面积与孔径分布N₂吸附-脱附测试结果稳定性与热力学分析N₂吸附-脱附等温线分析孔道开放性与吸附容量孔径分布图微孔和介孔的存在吸附热力学分析吸附等焓和吸附熵的计算03第三章气体吸附性能实验与数据分析实验方法与测试条件变压吸附实验原理测量气体在材料中的吸附等温线和吸附容量实验条件控制样品预处理、吸附压力范围、平衡时间对比实验设计不同气体和不同MOFs的对比测试CO₂吸附性能分析吸附等温线分析MOF-XYZ在77K下100bar时对CO₂的吸附容量达78.3mmol/g吸附机理分析物理吸附和化学吸附的协同作用构效关系CO₂与MOF-XYZ的相互作用能CH₄与H₂吸附性能对比CH₄吸附性能MOF-XYZ在77K下100bar时对CH₄的吸附容量为15.6mmol/gH₂吸附性能MOF-XYZ在77K下10bar时H₂吸附容量为4.2wt%选择性分析CO₂/CH₄和CO₂/H₂的选择性吸附性能影响因素分析温度影响CO₂吸附容量随温度的变化趋势压力影响吸附等温线和吸附容量时间影响吸附平衡时间04第四章理论计算与构效关系研究DFT计算方法与参数设置DFT计算原理交换关联泛函、金属节点、配体和溶剂体系计算参数设置截断能、收敛标准计算方法验证吸附能计算与实验结果对比CO₂吸附机理分析吸附能分析MOF-XYZ对CO₂的吸附能高达-38.2kJ/mol电子密度差图CO₂与Zr节点和吡啶氮原子的相互作用构效关系MOF-XYZ的CO₂吸附性能与结构-性能关系CH₄与H₂吸附机理对比CH₄吸附能分析MOF-XYZ对CH₄的吸附能较低，为-12.3kJ/molH₂吸附能分析MOF-XYZ对H₂的吸附能较低，为-4.5kJ/mol选择性分析CO₂/CH₄和CO₂/H₂的选择性05第五章新型配位聚合物的优化与性能提升材料优化策略与实验设计配体结构优化引入柔性配体和调整金属节点合成条件优化调整反应温度、时间和溶剂比例合成工艺改进提高产率和稳定性配体结构优化与吸附性能提升MOF-XYZ-1的CO₂吸附性能MOF-XYZ-1在77K下100bar时对CO₂的吸附容量提升至83.6mmol/g吸附机理分析柔性配体增强孔道中的氢键作用构效关系MOF-XYZ-1的CO₂吸附性能与结构-性能关系金属节点优化与稳定性提升MOF-XYZ-2的稳定性MOF-XYZ-2在250℃前保持95%以上质量Ti节点的作用Ti-O键的稳定性构效关系MOF-XYZ-2的稳定性与结构-性能关系合成条件优化与产率提升MOF-XYZ-3的产率MOF-XYZ-3在77K下100bar时对CO₂的吸附容量为82.5mmol/g合成条件优化调整反应温度、时间和溶剂比例产率提升MOF-XYZ-3的产率与结构-性能关系06第六章研究结论与展望研究结论与主要成果新型MOFs的合成成功合成了MOF-ABC、MOF-XYZ、MOF-123三种新型MOFs气体吸附性能MOF-XYZ的CO₂吸附容量达78.3mmol/g理论计算DFT计算验证了实验结果研究意义与实际应用前景CO₂捕集与封存MOFs在碳捕集方面的应用天然气存储MOFs在天然气存储方面的应用氢能源发展MOFs在氢存储方面的应用研究不足与改进方向MOFs种类需要进一步扩展MOFs的种类和结构理论计算需要考虑更多种类的气体和更复杂的吸附模型实际应用需要进一步验证MOFs在实际应用中的性能表现总结与致谢主要成果新型MOFs的合成与性能研究研究团队张三教授团队资助机构国家自然科学基金参考文献文献1Yaghi,O.M.(2017).Metal-OrganicFrameworks.Science,355(6321),eaad0432.文献2Zhou,H.-C.,&Kitagawa,S.(2014).Metal-OrganicFrameworks.ChemicalSocietyRev