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文档简介

AMesoporousIndiumMetal−OrganicFramework:RemarkableAdvancesinCatalyticActivityforStreckerReactionofKetones介孔铟金属有机框架:显着的催化活性对酮的Strecker反应的进展DanielReinares-Fisac,LinaMaríaAguirre-Díaz,MartaIglesias,NataliaSnejko,EnriqueGutiérrez-Puebla,M.ÁngelesMonge,*andFelipeGándara*J.Am.Chem.Soc.2016,138,9089−9092主要内容研究背景设计实验结果讨论研究背景1MOF的特征是大的内表面积、均匀的空隙、空腔的尺寸可测,使其可以作为底物大小选择性的催化剂,新型非均相路易斯酸催化剂的开发是重要的,因为大量的有机转化需要使用这种多相催化剂,它提供了明显的优点:再利用和可回收性。2在Strecker多组分反应(MCR)中在一锅中进行,发现可以调节固体的活性以解决反应中涉及的不同步骤,获得所需的产品。它们需要使用高活性和选择性的催化剂以避免形成副产物作为副反应的结果。此外,存在足够大的孔和孔径尺寸允许所涉及分子的扩散是一个主要设计新催化剂的目标。设计实验Strecker反应用于制备α-氨基腈,然而,转化率低。通常在使用酮时获得,限制了它们在该反应中的用途。因此,新的活性催化剂需要允许使用取代的酮。合成InPF-110在釜中,用预先在105℃下干燥过夜的In(NO3)3·xH2O(0.33mmol)99mg三(4-羧基苯基)苯(H3btb;0.15mmol)。然后,将它们溶解在2.5mLDMF中,并加入0.8mL的硝酸。将容器密封并置于150℃的预热烘箱中4小时,并冷却至室温。离心并用DMF和甲醇,乙醇和/或水洗涤后,得到纯的白色针状晶体。H3btb接头与三聚体In-SBU组合以产生InPF-110。C是黑色,O是红色,In原子是蓝色多面体。L=溶剂配体(水,甲醇,乙醇)。(a)InPF-110中的三聚无机SBU通过直接连接甲酸阴离子形成链。

(b)将链条考虑为杆状SBU导致拓扑结构为简化的npo-e网络。(a)InPF-110的N2吸附等温线。空和填充符号分别表示吸附和解吸点。(b)计算的和实验的PXRD图案的InPF-110计算(灰色),InPF-110实验(蓝色)MOFInPF-110的红外透射光谱合成的InPF-110的TG-DTA曲线。

活化的InPF-110的TG-DTA曲线。热重量分析后的残余物的粉末X射线衍射,根据In2O3PXRDICSD模式640179.5拟合在苯乙酮的3C-Strecker反应中使用的几种均相和非均相催化剂的催化活性在与苯乙酮,苯胺和三甲基甲硅烷基氰化物的3C-Strecker反应中不同p-MOF的催化活性。筛选催化剂负载催化机理InPF-110的空间填充表示活

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