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等离激元:解锁非常规超导与拓扑量子体系的新钥匙一、引言1.1研究背景与意义在凝聚态物理的广袤领域中,等离激元作为一种至关重要的元激发,扮演着举足轻重的角色。等离激元是由材料中电子的集体振荡所产生,这种集体振荡源于库伦相互作用,它反映了材料内部电子的协同行为,是凝聚态物质中电子集体动力学的一种表现形式。在金属材料中,自由电子气在外部电磁场的扰动下会发生集体振荡,形成等离激元。这种振荡模式不仅决定了材料的光学性质,如金属对光的吸收和反射特性,还与材料的电学性质密切相关,影响着电子的输运过程。在过去的几十年里,等离激元的研究取得了丰硕的成果,其应用领域不断拓展。在纳米光子学中,等离激元被广泛应用于实现光的亚波长局域和操控。通过设计和制备金属纳米结构,如纳米颗粒、纳米棒和纳米天线等,可以激发表面等离激元共振,将光场压缩到纳米尺度,突破了传统光学的衍射极限,为纳米尺度的光通信、光传感和光计算等技术提供了可能。在表面增强拉曼光谱(SERS)技术中,等离激元的局域场增强效应使得分子的拉曼信号得到极大增强,能够实现单分子水平的检测,在生物医学诊断、环境监测和食品安全检测等领域具有重要应用价值。非常规超导和拓扑量子体系作为凝聚态物理中的前沿研究方向,蕴含着丰富的物理内涵和潜在的应用价值,吸引着众多科研人员的深入探索。非常规超导现象的发现,如高温超导和重费米子超导等,对传统的超导理论提出了挑战。这些超导体的超导机制无法用传统的BCS理论来解释,涉及到强电子关联、自旋涨落和量子磁性等复杂的物理过程。理解非常规超导的机理,不仅有助于完善凝聚态物理的理论体系,还可能为新型超导材料的研发提供指导,推动超导技术在能源传输、磁共振成像和量子计算等领域的广泛应用。拓扑量子体系则是近年来凝聚态物理领域的研究热点之一。拓扑绝缘体、拓扑超导体和量子自旋液体等拓扑量子材料具有独特的拓扑性质,其电子态在边界或表面呈现出与体相不同的行为,这些边界或表面态受到拓扑保护,具有鲁棒性,不易受到杂质和缺陷的影响。拓扑量子体系为量子计算和量子信息科学提供了新的物理平台,有望实现高保真度的量子比特和量子逻辑门,推动量子信息技术的发展。等离激元在非常规超导和拓扑量子体系的研究中发挥着关键作用,成为连接光与物质相互作用以及量子多体物理的桥梁。在非常规超导体系中,等离激元与超导序参量之间存在着复杂的相互作用。一方面,等离激元可以作为一种探针,用于探测超导能隙的结构和对称性。通过测量等离激元的激发谱和散射特性,可以获取关于超导电子配对机制和能隙分布的信息,为揭示非常规超导的微观机理提供实验依据。另一方面,等离激元与超导电子之间的耦合可能会影响超导转变温度和超导态的稳定性。研究表明,通过外部光场激发等离激元,可以调控超导材料的电子态,实现对超导特性的动态调控,这为开发新型的超导器件和应用提供了新的思路。在拓扑量子体系中,等离激元同样展现出独特的性质和应用潜力。拓扑材料中的表面等离激元具有与常规材料不同的色散关系和激发特性,其受到拓扑保护的边界态会对等离激元的传播和散射产生影响,导致出现新奇的光学现象,如手性等离激元传播和等离激元的拓扑边缘态等。这些现象不仅丰富了我们对拓扑量子材料光学性质的理解,还为拓扑量子器件的设计和应用提供了新的途径。利用拓扑保护的等离激元边缘态,可以实现低损耗的光传输和光信号处理,有望应用于未来的量子通信和量子计算芯片中。本研究深入探讨等离激元在非常规超导及拓扑量子体系中的特性与应用,具有重要的科学意义和实际应用价值。从科学意义上讲,这一研究有助于揭示非常规超导和拓扑量子体系中的复杂物理机制,加深我们对量子多体相互作用和量子相变的理解。通过研究等离激元与超导序参量、拓扑态之间的相互作用,可以为建立统一的理论框架提供实验和理论依据,推动凝聚态物理理论的发展。从实际应用价值来看,对这些体系中等离激元特性的深入了解,有望为新型量子器件的设计和开发提供指导。开发基于等离激元调控的超导开关、量子比特和拓扑量子传感器等器件,将为量子计算、量子通信和高精度测量等领域带来新的突破,推动相关技术的发展和应用,对未来信息技术和能源技术的变革产生深远影响。1.2研究现状综述在非常规超导体系的研究中,等离激元相关的探索已取得了一系列重要成果。研究人员通过实验与理论计算相结合的方式,对高温超导铜氧化物、重费米子超导体等体系中等离激元的性质进行了深入探究。在高温超导铜氧化物中,利用角分辨光电子能谱(ARPES)和红外光谱等技术,探测到等离激元与超导电子的耦合作用。实验结果表明,等离激元的激发能量与超导能隙之间存在密切关联,等离激元的频谱特性能够反映超导态下电子配对的信息。理论研究则从电子强关联模型出发,运用量子多体理论,解释了等离激元在高温超导体系中的产生机制以及与超导序参量的相互作用。研究发现,等离激元可以作为一种媒介,促进电子之间的配对,影响超导转变温度。在重费米子超导体中,由于其电子具有强关联特性,等离激元的行为更为复杂。相关研究揭示了重费米子体系中电子的局域磁矩与巡游电子之间的相互作用对等离激元的影响。通过中子散射实验和理论模拟,发现等离激元的激发谱中存在与磁性激发相关的特征峰,这表明等离激元与体系中的磁性涨落存在耦合,这种耦合关系为理解重费米子超导的微观机制提供了重要线索。然而,当前在非常规超导体系中等离激元的研究仍存在诸多不足。一方面,实验探测手段在空间分辨率和能量分辨率上存在一定限制,难以精确获取等离激元在纳米尺度下的局域特性以及与超导电子相互作用的微观细节。另一方面,理论模型虽然能够对一些宏观现象进行解释,但在描述复杂的多体相互作用时,仍存在简化和近似,导致理论与实验结果之间存在一定偏差。例如,在高温超导铜氧化物中,对于等离激元与超导电子的耦合强度以及耦合对超导态稳定性的影响,不同的理论模型给出的预测存在差异,尚未形成统一的认识。在拓扑量子体系的研究中,等离激元展现出独特的性质和应用前景,也取得了不少进展。在拓扑绝缘体方面,理论研究预言了拓扑绝缘体表面等离激元具有受拓扑保护的特性,其传播特性与常规材料中的等离激元不同。实验上,通过扫描近场光学显微镜(SNOM)和太赫兹光谱等技术,成功观测到拓扑绝缘体表面等离激元的传播和散射行为。研究发现,拓扑绝缘体表面等离激元的色散关系呈现出与传统金属表面等离激元不同的特征,其等离激元模式在边界处表现出特殊的局域化现象,这与拓扑绝缘体的表面态特性密切相关。对于拓扑超导体,等离激元与超导序参量以及拓扑态之间的相互作用成为研究热点。理论分析表明,拓扑超导体中的等离激元可能与马约拉纳费米子存在耦合,这种耦合关系可能为探测和操控马约拉纳费米子提供新的途径。在量子自旋液体中,等离激元的研究也逐渐展开,实验观测到量子自旋液体中存在与自旋涨落相关的等离激元激发,为理解量子自旋液体的奇异量子态提供了新的视角。尽管如此,拓扑量子体系中等离激元的研究也面临着挑战。目前对于拓扑保护的等离激元的应用研究还处于起步阶段,如何将这些特性应用于实际的量子器件中,如量子比特和量子通信线路等,仍需要进一步探索。在理论方面,对于拓扑量子体系中等离激元与其他元激发之间复杂的相互作用机制,还缺乏深入全面的理解,需要发展更加完善的理论模型来描述这些现象。综上所述,进一步研究的方向和重点在于发展高分辨率的实验探测技术,以获取等离激元在非常规超导及拓扑量子体系中更精确的微观信息。在理论研究方面,需要建立更加准确的多体理论模型,考虑更多的相互作用因素,以实现理论与实验的更好契合。探索等离激元在新型量子器件中的应用,开发基于等离激元调控的超导和拓扑量子器件,将是未来研究的重要目标,有望为量子信息科学和超导技术的发展带来新的突破。1.3研究方法与创新点本研究综合运用多种实验技术与理论分析方法,旨在深入探究等离激元在非常规超导及拓扑量子体系中的特性与应用,为该领域的发展提供新的见解和思路。在实验方面,采用角分辨光电子能谱(ARPES)技术,该技术能够精确测量材料中电子的能量和动量分布,为研究等离激元与电子态之间的相互作用提供了关键信息。在非常规超导体系中,通过ARPES可以探测到等离激元激发对超导电子能谱的影响,如能隙的变化和电子色散关系的改变,从而揭示等离激元与超导序参量之间的耦合机制。利用扫描隧道显微镜(STM),其具有原子级别的空间分辨率,能够对材料表面的电子态进行成像和测量。在拓扑量子体系中,STM可用于观测拓扑保护的等离激元边缘态在材料表面的分布和特性,研究其与拓扑边界态的关联,以及外界因素(如电场、磁场)对这些态的调控作用。太赫兹时域光谱(THz-TDS)技术也是重要的实验手段之一。太赫兹波段的电磁波能够与等离激元发生共振相互作用,通过THz-TDS可以测量等离激元的激发频率、阻尼特性以及与其他元激发的耦合情况。在研究非常规超导和拓扑量子体系时,该技术可用于探测超导转变过程中等离激元的响应,以及拓扑材料中与等离激元相关的新奇电磁特性。在理论分析方面,运用量子多体理论,从微观层面描述体系中电子之间的相互作用以及等离激元的激发和传播。对于非常规超导体系,基于强关联电子模型,如Hubbard模型和t-J模型,通过数值计算和理论推导,研究等离激元与超导电子配对机制之间的关系,解释实验中观察到的等离激元与超导特性之间的关联现象。在拓扑量子体系中,利用拓扑场论和凝聚态场论,结合第一性原理计算,分析拓扑保护的等离激元的性质和行为,预测新的等离激元激发模式和拓扑量子现象,为实验研究提供理论指导。本研究的创新点主要体现在以下几个方面。在研究视角上,首次将等离激元在非常规超导和拓扑量子体系中的特性进行系统性的对比研究,打破了以往研究中两个领域相对独立的局面,揭示了等离激元在不同量子体系中行为的共性与差异,为建立统一的理论框架提供了新的思路。通过构建多物理场耦合的理论模型,考虑了电场、磁场以及温度场等因素对等离激元与超导序参量、拓扑态之间相互作用的影响,更加全面地描述了复杂量子体系中的物理过程,为深入理解等离激元在这些体系中的调控机制提供了有力工具。在实验技术上,发展了一种基于近场光学与扫描探针技术相结合的新型探测方法,实现了对纳米尺度下等离激元与量子态相互作用的高分辨率、原位探测,能够获取等离激元在量子体系中局域特性的精确信息,弥补了传统实验手段在空间分辨率和探测维度上的不足。在应用探索方面,提出了基于等离激元调控的新型量子器件概念,如等离激元增强的超导量子比特和拓扑量子传感器,为量子计算和量子测量技术的发展提供了新的设计理念和实现途径,有望推动相关领域的技术突破和应用拓展。二、等离激元基础理论2.1等离激元的定义与本质等离激元,作为凝聚态物理中一个至关重要的概念,指的是材料中电子在库伦相互作用下产生的集体振荡。从微观层面来看,在金属等具有自由电子的材料体系中,自由电子气可被视为一种特殊的“电子流体”。当受到外界电磁场的扰动,例如一束光照射到金属表面时,原本均匀分布的自由电子会在电场力的作用下发生位移。由于电子间存在库伦相互作用,一个电子的移动会引发周围电子的响应,从而导致电子气整体产生集体振荡,这种集体振荡模式就是等离激元。以金属纳米颗粒为例,当入射光的频率与纳米颗粒中自由电子的集体振荡频率相匹配时,就会发生等离激元共振现象。在共振状态下,金属纳米颗粒表面的电子会进行强烈的集体振荡,此时电磁场的能量被有效地转化为电子的集体振动能,使得金属纳米颗粒表面的电磁场得到极大增强。这种局域场增强效应是等离激元的一个重要特性,在表面增强拉曼光谱等技术中有着广泛的应用。在量子力学的框架下,等离激元可以被看作是一种元激发,类似于晶格振动中的声子。它是电子集体激发的量子化表现,其能量量子为\hbar\omega_p,其中\omega_p是等离激元的振荡频率,\hbar是约化普朗克常数。这种量子化的描述为深入理解等离激元在微观尺度下的行为提供了重要的理论基础,使得我们能够从量子多体的角度研究等离激元与其他元激发(如电子、声子等)之间的相互作用,进一步揭示材料的物理性质和微观机制。2.2等离激元的分类与特性等离激元依据其存在的位置和激发方式,可大致分为体等离激元和表面等离激元,它们各自展现出独特的性质,在不同的物理过程和应用领域中发挥着关键作用。体等离激元,是指在材料内部体相中自由电子气的集体振荡。在金属等具有大量自由电子的材料中,当电子气受到外界的扰动,如高能电子束的轰击时,就会激发体等离激元。从微观角度来看,材料内部的自由电子在库伦相互作用下,形成一个整体的电子气系统。当受到外界扰动时,电子气的密度分布会发生变化,产生疏密相间的振荡,这种振荡在整个材料体相中传播,形成体等离激元。体等离激元的共振频率\omega_p是其重要特性之一,在自由电子气模型下,其计算公式为\omega_p=\sqrt{\frac{ne^2}{\epsilon_0m^*}},其中n为自由电子气密度,e为电子电荷,\epsilon_0为真空介电常数,m^*为电子有效质量。从这个公式可以看出,体等离激元的共振频率主要取决于材料内部的自由电子气密度。不同的材料,由于其原子结构和电子组态的差异,自由电子气密度各不相同,因此体等离激元的共振频率也具有材料特异性。金属铝和金属银,由于它们的自由电子气密度不同,体等离激元的共振频率也有明显差异。体等离激元的共振频率决定了材料对不同频率电磁波的响应特性。当电磁波的频率低于体等离激元的共振频率时,电磁波会被材料中的电子气强烈反射,这是因为电子气的振荡能够有效地屏蔽外界电磁场,使得电磁波难以穿透材料;而当电磁波频率高于共振频率时,电子气来不及响应,电磁波则可以穿透材料。体等离激元的衰减率也是一个重要参数,它反映了等离激元在传播过程中能量损失的快慢。体等离激元的衰减主要源于电子与晶格振动(声子)的相互作用以及电子之间的散射过程。在金属中,电子与声子的相互作用会导致电子将能量传递给晶格,从而使等离激元的能量逐渐耗散。电子之间的散射也会使得等离激元的振荡受到干扰,进一步加剧能量损失。衰减率的大小会影响体等离激元在材料中的传播距离和寿命。衰减率较小的体等离激元能够在材料中传播较长的距离,其寿命也相对较长;而衰减率较大的体等离激元则很快就会衰减消失,传播距离较短。表面等离激元,是指在金属与介质(如空气、电介质等)界面处,电磁波与金属表面的自由电子相互耦合产生的集体振荡。当光波入射到金属与介质的界面时,如果满足一定的条件,金属表面的自由电子会在光波电磁场的作用下发生集体振荡,形成表面等离激元。这种振荡模式沿着金属表面传播,并且在垂直于界面的方向上,场强呈指数衰减,其电场分布主要集中在金属表面附近的一个薄层内,这个薄层的厚度通常在纳米量级。表面等离激元的共振频率不仅与金属的性质(如自由电子气密度等)有关,还与金属表面的几何形状、周围介质的折射率等因素密切相关。对于一个简单的金属-介质平面界面,表面等离激元的共振频率可以通过麦克斯韦方程组结合边界条件来求解。在实际应用中,常常通过改变金属纳米结构的形状和尺寸来调控表面等离激元的共振频率。将金属制成纳米颗粒、纳米棒或纳米环等不同形状的结构,其表面等离激元的共振频率会发生显著变化。金属纳米颗粒的表面等离激元共振频率会随着颗粒尺寸的减小而发生蓝移(即频率升高),这是因为随着颗粒尺寸的减小,表面电子的量子限域效应增强,导致电子的振荡频率发生改变。表面等离激元具有很强的局域场增强效应,这是其最显著的特性之一。在表面等离激元共振时,金属表面附近的电磁场会得到极大增强,其增强倍数可以达到几个数量级。这种局域场增强效应源于表面等离激元共振时电子的强烈振荡,使得金属表面的电荷分布发生剧烈变化,从而产生很强的局域电场。表面增强拉曼光谱技术正是利用了表面等离激元的局域场增强效应,当分子吸附在金属表面附近时,局域增强的电场会使得分子的拉曼散射信号得到极大增强,从而实现单分子水平的检测。表面等离激元还具有突破光学衍射极限的能力。传统光学中,由于衍射效应的限制,光的聚焦和成像分辨率受到波长的限制,无法实现亚波长尺度的光操控。而表面等离激元能够将光场局域在金属表面的纳米尺度范围内,从而突破了光学衍射极限,为纳米光子学和纳米光学器件的发展提供了重要的物理基础。利用表面等离激元波导可以实现亚波长尺度的光传输,在纳米光刻、高密度数据存储等领域具有重要应用前景。除了体等离激元和表面等离激元,还有一些特殊形式的等离激元,如局域表面等离激元。局域表面等离激元通常是在金属纳米颗粒、纳米结构等微小体系中产生的,其等离激元振荡被局域在纳米结构的表面,而不是像表面等离激元那样沿着平面界面传播。局域表面等离激元的共振特性与纳米结构的形状、尺寸、材料组成以及周围介质环境等因素密切相关,通过精确设计纳米结构,可以实现对其共振频率和光学性质的精细调控。在金属纳米颗粒阵列中,通过调整颗粒的间距和排列方式,可以实现对整个阵列局域表面等离激元共振特性的调控,从而实现对光的吸收、散射和发射等光学过程的有效控制,在光学传感器、光电器件等领域展现出独特的应用价值。2.3等离激元的激发与探测技术等离激元的激发与探测技术是研究等离激元性质和应用的关键手段,随着科技的不断进步,这些技术也在不断发展和完善,为深入探索等离激元在非常规超导及拓扑量子体系中的特性提供了有力支持。在等离激元的激发技术中,光激发是一种常用且重要的方法。当光照射到金属或金属与介质的界面时,若满足一定条件,就可以激发等离激元。对于表面等离激元的光激发,常用的实验装置如棱镜耦合系统(Kretschmann结构和Otto结构)。在Kretschmann结构中,一束p偏振光通过棱镜照射到棱镜与金属薄膜的界面,当入射角满足一定条件时,光的波矢分量与表面等离激元的波矢匹配,从而激发表面等离激元。这种结构能够有效地将光的能量耦合到表面等离激元上,实现表面等离激元的激发。当在研究金属纳米颗粒的局域表面等离激元时,通过控制入射光的波长和强度,可以调节纳米颗粒表面等离激元的共振状态,实现对其光学性质的调控。电子激发也是激发等离激元的重要方式之一。利用高能电子束轰击材料,电子与材料中的电子气相互作用,能够激发体等离激元和表面等离激元。在电子能量损失谱(EELS)实验中,当高能电子穿透材料时,电子会与材料中的电子气发生非弹性散射,损失的能量以等离激元的形式激发出来。通过测量电子能量损失的谱线,可以获取等离激元的能量和动量信息,从而研究材料的电子结构和等离激元的性质。在研究金属薄膜时,通过EELS实验可以探测到薄膜中体等离激元和表面等离激元的激发峰,分析其能量和强度的变化,了解薄膜的电子特性和等离激元的激发机制。除了光激发和电子激发,还可以通过纳米结构的设计来激发特定模式的等离激元。通过制备金属纳米颗粒阵列、纳米天线和纳米孔阵列等结构,利用这些纳米结构的局域场增强效应和共振特性,可以实现等离激元的高效激发。在金属纳米颗粒阵列中,颗粒之间的耦合作用会导致等离激元共振频率的移动和模式的变化,通过调整颗粒的尺寸、间距和排列方式,可以精确控制等离激元的激发特性,实现对光的吸收、散射和发射等过程的有效调控。探测等离激元的实验技术对于研究其性质和应用至关重要。光谱学方法是常用的探测手段之一,包括紫外-可见吸收光谱、拉曼光谱和红外光谱等。在紫外-可见吸收光谱中,当材料中的等离激元发生共振时,会对特定波长的光产生强烈吸收,通过测量材料对不同波长光的吸收强度,可以得到等离激元的共振波长和吸收峰的强度,从而了解等离激元的性质和与材料的相互作用。在研究金属纳米颗粒时,通过紫外-可见吸收光谱可以观察到纳米颗粒表面等离激元共振吸收峰,随着颗粒尺寸的变化,共振峰的位置和强度会发生改变,这为研究纳米颗粒的尺寸效应和表面等离激元的特性提供了重要信息。拉曼光谱在探测等离激元方面也具有独特的优势,尤其是表面增强拉曼光谱(SERS)技术。由于等离激元的局域场增强效应,吸附在金属表面的分子的拉曼信号会得到极大增强。通过测量分子的SERS光谱,可以获取分子的结构信息以及等离激元与分子之间的相互作用信息。在生物分子检测中,利用SERS技术可以实现对生物分子的高灵敏度检测,通过分析SERS光谱中特征峰的位置和强度变化,能够检测生物分子的种类和浓度,为生物医学诊断和生物传感提供了有力工具。红外光谱可以用于探测材料中与等离激元相关的振动模式和电子跃迁。在红外波段,等离激元与材料中的电子和晶格振动相互作用,会产生特定的吸收和发射特征。通过测量材料的红外吸收光谱和发射光谱,可以研究等离激元与其他元激发(如声子、电子态)之间的耦合关系,深入了解材料的电子结构和物理性质。在研究超导材料时,红外光谱可以探测到超导转变过程中等离激元的响应,分析等离激元与超导序参量之间的相互作用,为揭示超导机制提供重要实验依据。扫描近场光学显微镜(SNOM)也是探测等离激元的重要工具。SNOM能够突破光学衍射极限,实现对纳米尺度下等离激元的局域特性进行探测。通过将一个尖锐的金属探针靠近样品表面,利用探针与样品表面等离激元的相互作用,获取等离激元的近场光学图像和光谱信息。在研究拓扑绝缘体表面等离激元时,SNOM可以观察到表面等离激元在拓扑边界处的特殊局域化现象,研究其传播特性和与拓扑表面态的关联,为探索拓扑量子体系中等离激元的新奇性质提供了直观的实验手段。三、等离激元在非常规超导体系中的特性3.1非常规超导体系概述非常规超导体系,作为凝聚态物理领域的研究前沿,与传统超导体在多个关键方面存在显著差异,展现出独特的物理性质和丰富的物理内涵。传统超导体的超导机制可以用BCS理论进行较为完善的解释。在BCS理论框架下,超导的发生源于电子-声子相互作用。具体来说,当电子在晶格中运动时,会吸引晶格离子,使晶格发生畸变,形成一个局域的正电荷区域。这个正电荷区域会吸引另一个电子,从而使两个电子通过晶格振动(声子)的介导形成库珀对。这些库珀对在动量空间中具有相反的动量和自旋,它们凝聚形成超导态,电子的集体行为使得超导体具有零电阻和完全抗磁性的特性。传统超导体的超导转变温度一般较低,通常在液氦温区(4.2K以下),如金属汞在4.2K时转变为超导体,金属铅的超导转变温度为7.2K。相比之下,非常规超导体的超导机制无法用BCS理论来解释,涉及到更为复杂的物理过程,如强电子关联、自旋涨落和量子磁性等。这些超导体的超导转变温度往往较高,有些甚至突破了液氮温区(77K),因此也被称为高温超导体。高温超导铜氧化物是研究最为广泛的一类非常规超导体。这类超导体具有层状结构,其基本结构单元是由CuO₂面和“隔离层”交替排列组成。CuO₂面是超导发生的关键区域,“隔离层”则起到提供载流子的作用。La₂₋ₓSrₓCuO₄、YBa₂Cu₃O₇₋ₓ等都是典型的铜氧化物超导体。在La₂₋ₓSrₓCuO₄中,通过对Sr的掺杂来调节CuO₂面中的载流子浓度,从而实现超导。铜氧化物超导体的超导转变温度较高,如YBa₂Cu₃O₇₋ₓ的超导转变温度可以达到90K左右。其超导机制涉及到强电子关联效应,CuO₂面中的电子之间存在着强烈的相互作用,导致电子的行为不能简单地用传统的电子气模型来描述。自旋涨落也被认为在超导配对过程中起着重要作用,电子的自旋动态变化可能促进了电子之间的配对,形成超导态。镍酸盐超导体系是近年来新发现的一类非常规超导体,其晶体结构通常具有钙钛矿结构,如Lnₙ₊₁NiₙO₃ₙ₊₁和Lnₙ₊₁NiₙO₂ₙ₊₂(Ln代表稀土元素La、Pr、Nd等)。2019年,美国科学家在Nd₁₋ₓSrₓNiO₂薄膜中首次发现超导电性,超导转变温度约为15K。2023年,中国科学家在双层镍氧化物La₃Ni₂O₇单晶材料中,通过施加高压发现接近80K的高温超导电性。镍酸盐超导体系的电子结构与铜氧化物超导体有所不同,Ni的价态和电子轨道占据情况独特,例如在La₃Ni₂O₇材料体系中,Ni为+2.5价,dz²轨道接近半满,dx²-y²轨道接近1/4占据,这种独特的电子结构可能导致其超导机制与铜氧化物超导体存在差异。目前认为,镍酸盐超导体系中的超导机制可能与层间的电子相互作用、轨道杂化以及磁性相互作用等因素密切相关。重费米子超导体也是非常规超导体系的重要成员。这类超导体中的电子具有很强的关联性,其有效质量比自由电子质量大很多,甚至可达几百倍,因此被称为重费米子。CeCu₂Si₂是最早被发现的重费米子超导体之一,其超导转变温度为0.65K。重费米子超导体的超导机制涉及到局域磁矩与巡游电子之间的相互作用,在低温下,局域磁矩与巡游电子通过复杂的量子多体相互作用形成相干态,进而导致超导的发生。重费米子体系中的磁性涨落也对超导起着重要作用,磁性激发与电子配对之间存在着紧密的联系。除了上述几类典型的非常规超导体,还有一些其他体系也表现出非常规超导特性,如铁基超导体。铁基超导体具有较高的超导转变温度,部分体系的转变温度可超过50K。这类超导体的晶体结构中含有铁砷(Fe-As)或铁硒(Fe-Se)等层状结构,其超导机制涉及到电子的强关联、磁性相互作用以及多轨道效应等。在铁基超导体中,电子的自旋-轨道耦合以及不同轨道之间的相互作用对超导配对产生重要影响,其超导能隙的结构和对称性也与传统超导体有很大不同。3.2等离激元在高温超导铜氧化物中的特性3.2.1电荷局域化与等离激元激发高温超导铜氧化物作为非常规超导体系的典型代表,其内部的电荷局域化现象与等离激元激发之间存在着紧密而复杂的联系,这一关系对于理解其超导机制具有关键意义。新加坡国立大学的研究团队在对La1.85Sr0.15CuO4薄膜的研究中,取得了具有重要意义的发现。他们将La1.85Sr0.15CuO4超薄薄膜生长在TiO2界面的SrTiO3基底上,通过这种特殊的界面耦合结构,成功诱导和调控了铜氧化物中的电荷局域化现象。从微观层面来看,界面处的轨道耦合效应起到了关键作用。在这种异质结构中,SrTiO3基底与La1.85Sr0.15CuO4薄膜之间存在着晶格失配和电子结构的差异。当薄膜生长在基底上时,界面处的原子轨道发生相互作用,导致电子云的分布发生改变。这种轨道耦合使得电子在界面附近的运动受到限制,从而引发了电荷局域化。在界面处,电子与晶格的相互作用增强,电子被束缚在特定的原子周围,形成了局域化的电荷分布。电荷局域化的出现进一步导致了一系列新的物理现象。在费米面附近产生了新的能带带隙mid-gap,这是由于电荷局域化使得电子的能量分布发生变化,原本连续的能带出现了分裂,形成了新的能隙结构。这种新的能带带隙对体系的电子输运和光学性质产生了重要影响。由于mid-gap的存在,电子在费米面附近的跃迁受到限制,导致材料的电学和光学响应发生改变。伴随着电荷局域化和新能带带隙的形成,新的等离激元和高能激子激发也随之出现。从理论上分析,电荷局域化导致电子的集体振荡模式发生变化。在正常情况下,材料中的电子集体振荡形成等离激元,但当电荷局域化发生时,电子之间的相互作用和运动方式改变,从而产生了新的等离激元激发模式。这些新的等离激元具有独特的能量和频率特性,与传统的等离激元有所不同。在光谱学测量中,可以观察到新的等离激元激发峰,其位置和强度与常规等离激元不同,这反映了新等离激元的特殊性质。高能激子的激发也与电荷局域化密切相关。激子是由电子和空穴通过库仑相互作用束缚在一起形成的准粒子,在电荷局域化的体系中,电子和空穴的局域化分布使得它们之间的相互作用增强,从而更容易形成高能激子。这些高能激子的激发能量较高,在材料的光学吸收和发射过程中表现出独特的光谱特征。通过椭圆偏振光谱以及同步辐射X射线光谱等先进的光谱学测量手段,可以清晰地观测到高能激子激发所对应的光谱信号,进一步证实了高能激子的存在及其与电荷局域化的关联。这种界面耦合效应诱导的电荷局域化以及新等离激元和高能激子激发的现象,为研究高温超导铜氧化物的电子结构和超导机制提供了新的视角。传统的超导理论在解释高温超导现象时存在一定的局限性,而这些新发现表明,界面效应和电荷局域化等因素在高温超导机制中可能扮演着重要角色。电荷局域化可能会影响电子之间的配对方式和超导能隙的形成,新的等离激元和高能激子激发也可能与超导电子的相互作用存在某种联系,深入研究这些现象将有助于揭示高温超导的微观机理,为开发新型高温超导材料和应用提供理论支持。3.2.2等离激元与超导机制的关联等离激元在高温超导铜氧化物中与超导机制之间存在着深刻而复杂的关联,这一关联涉及到超导能隙、电子配对等多个关键因素,对理解高温超导现象具有至关重要的意义。从超导能隙的角度来看,等离激元特性与超导能隙的结构和对称性密切相关。在高温超导铜氧化物中,超导能隙呈现出复杂的特性,与传统超导体的s波能隙不同,其能隙对称性被认为是d波。等离激元的激发可以对超导能隙产生影响。当等离激元被激发时,它会与超导电子相互作用,这种相互作用会改变超导电子的能量状态和波函数。在理论模型中,等离激元的振荡可以看作是一种能量的传递过程,它会将能量传递给超导电子,使得超导电子的能量分布发生变化,进而影响超导能隙的大小和对称性。通过角分辨光电子能谱(ARPES)等实验技术可以探测到,在等离激元激发的情况下,超导能隙在动量空间中的分布会发生改变,原本的d波能隙结构可能会出现一些微小的变化,这表明等离激元与超导能隙之间存在着相互作用。等离激元在电子配对过程中也可能发挥着重要作用。在高温超导铜氧化物中,电子配对机制是超导理论的核心问题之一,目前尚未完全明确。等离激元作为电子集体振荡的元激发,其与电子之间的相互作用可能会影响电子配对的过程。从微观层面分析,等离激元的振荡可以产生一种动态的电场,这种电场会对电子的运动和相互作用产生影响。在电子配对过程中,电子之间需要通过某种相互作用来克服库仑排斥力,形成库珀对。等离激元产生的动态电场可能会作为一种媒介,增强电子之间的有效吸引相互作用,从而促进电子配对。在某些理论模型中,等离激元的存在可以导致电子之间产生一种额外的相互作用项,使得电子更容易配对形成库珀对,这为解释高温超导中的电子配对机制提供了一个新的思路。等离激元与超导机制之间的关联还体现在对超导转变温度的影响上。超导转变温度是衡量超导材料性能的重要指标,在高温超导铜氧化物中,提高超导转变温度一直是研究的重点。等离激元与超导电子的耦合强度会影响超导态的稳定性,进而影响超导转变温度。当等离激元与超导电子的耦合较强时,它可以增强超导电子之间的配对相互作用,使得超导态更加稳定,从而有可能提高超导转变温度。反之,如果等离激元与超导电子的耦合较弱,或者存在一些不利于耦合的因素,可能会削弱超导电子之间的配对,降低超导转变温度。通过实验调控等离激元的激发条件,如改变材料的结构、掺杂浓度等,可以观察到超导转变温度的变化,这进一步证实了等离激元与超导转变温度之间的关联。等离激元在高温超导铜氧化物中的特性与超导机制之间存在着多方面的关联,从超导能隙的结构和对称性,到电子配对过程以及超导转变温度,等离激元都可能在其中扮演着重要角色。深入研究这些关联,不仅有助于完善高温超导理论,还可能为开发新型高温超导材料和提高超导性能提供新的途径和方法。3.3等离激元在镍酸盐超导体系中的特性3.3.1镍酸盐体系中的等离激元激发镍酸盐超导体系作为新兴的非常规超导体系,其中等离激元的激发特性备受关注。上海大学团队在对La1-xSrxNiO3薄膜的研究中,通过分子束外延(MBE)技术在LaAlO3(LAO)衬底上成功制备了具有不同Sr掺杂浓度的La1-xSrxNiO3(LSNO)薄膜,其中Sr掺杂浓度分别为x=0、x=0.125(LSNO(0.125))和x=0.25(LSNO(0.25))。在此基础上,利用椭圆偏振光谱(SE)技术,对该体系内金属等离激元与关联等离激元的激发情况展开深入研究,揭示了它们有趣的演变过程。在LNO薄膜(x=0,即未掺杂Sr的LaNiO3薄膜)中,观察到金属等离激元和关联等离激元的共同激发行为。从微观角度来看,在未掺杂的情况下,体系中的电子存在一定的相互作用,部分电子能够形成集体振荡模式,产生金属等离激元;同时,由于电子之间的强关联效应,也会出现关联等离激元的激发。这种共同激发行为表明体系中电子的集体动力学较为复杂,既有相对自由的电子集体振荡,又存在受强关联影响的电子集体激发。当Sr掺杂浓度为x=0.125时,在LSNO(0.125)薄膜中仅观察到金属等离激元的激发。这一现象的出现与Sr掺杂导致的电子结构变化密切相关。Sr的掺杂引入了额外的载流子,改变了体系中电子的分布和相互作用。随着载流子浓度的增加,电子之间的相互作用方式发生改变,使得关联等离激元的激发受到抑制,而金属等离激元的激发占据主导。此时,体系中的电子行为更趋近于自由电子气的集体振荡,金属等离激元的激发特性更加明显。而在Sr掺杂浓度为x=0.25的LSNO(0.25)薄膜中,仅观察到关联等离激元激发。进一步增加Sr掺杂浓度,体系的电子关联效应进一步增强,电子之间的相互作用变得更加复杂和强烈。在这种情况下,金属等离激元的激发被抑制,关联等离激元成为主要的激发模式。这表明在高掺杂浓度下,电子的集体行为主要由强关联效应主导,电子的集体振荡呈现出与关联等离激元相关的特征。与其他掺杂浓度样品不同,LSNO(0.125)薄膜具有高光电导率且未表现出关联等离激元激发。结合SE光谱与X射线吸收光谱(XAS)的综合实验研究,发现LSNO(0.125)样品的O2p-Ni3d轨道杂化明显增强,有效相关U*明显减弱。从理论上分析,Ni-O轨道杂化强度的变化会影响电子之间的相互作用,进而影响等离激元的激发。当O2p-Ni3d轨道杂化增强时,电子的离域化程度增加,电子之间的有效相互作用减弱,导致关联等离激元难以激发,而金属等离激元的激发则相对更容易,从而使得体系表现出高光电导率和仅金属等离激元激发的特性。这种在镍酸盐体系中观察到的金属等离激元与关联等离激元随Sr掺杂浓度变化的激发及演变过程,不仅加深了对镍基超导母体材料关联电子行为的基本理解,也为探究超导机制提供了重要线索。不同等离激元的激发模式与体系的电子结构、载流子浓度以及电子关联效应密切相关,通过研究这些关系,可以更好地理解镍酸盐超导体系中电子的集体行为和超导的微观机制。3.3.2轨道杂化对等离激元的影响在镍酸盐超导体系中,Ni-O轨道杂化强度与有效相互作用U*之间存在着紧密的联系,这种联系对该体系中等离激元的形成与耗散产生着重要影响,进而改变光谱权重(Spectralweigh,SW)的分布。Ni-O轨道杂化是指镍(Ni)的3d轨道与氧(O)的2p轨道之间发生相互作用,导致电子云的重叠和混合。这种杂化作用在解释强关联体系量子多体问题中起着关键作用。当Ni-O轨道杂化强度发生变化时,会对体系内有效相互作用U产生显著影响。有效相互作用U描述了电子之间的库仑排斥作用以及由于轨道杂化等因素导致的电子关联效应。在镍酸盐体系中,随着Ni-O轨道杂化强度的增强,电子的离域化程度增加。电子不再局限于特定的原子周围,而是在更大的空间范围内运动。这种离域化使得电子之间的相互作用变得更加复杂,有效相互作用U*会相应地减弱。在La1-xSrxNiO3薄膜体系中,当Sr掺杂浓度为x=0.125时,通过实验观察到O2p-Ni3d轨道杂化明显增强,同时有效相关U明显减弱。从微观层面来看,Sr的掺杂引入了额外的电子,这些电子参与到Ni-O轨道杂化中,使得杂化强度增加。杂化强度的增加导致电子的离域化程度提高,电子之间的库仑排斥作用在更大的空间范围内被平均化,从而有效相互作用U减弱。这种Ni-O轨道杂化强度与有效相互作用U的变化,会进一步影响等离激元的形成与耗散。等离激元的形成源于电子的集体振荡,而电子之间的相互作用对振荡模式起着关键作用。当有效相互作用U减弱时,电子之间的束缚作用减小,电子更容易发生集体振荡,有利于金属等离激元的形成。在LSNO(0.125)薄膜中,由于有效相互作用U*的减弱,金属等离激元得以激发,且该薄膜表现出高光电导率。在关联等离激元方面,其激发需要电子之间存在较强的关联效应。当Ni-O轨道杂化增强导致有效相互作用U减弱时,关联等离激元的激发受到抑制。因为关联等离激元的形成依赖于电子之间紧密的相互关联和集体行为,有效相互作用U的减弱破坏了这种关联,使得关联等离激元难以形成。在LSNO(0.125)薄膜中,就没有观察到关联等离激元的激发。等离激元的形成与耗散变化又会影响光谱权重的变化。光谱权重反映了体系中不同激发模式对光吸收和发射的贡献。当金属等离激元成为主要的激发模式时,光谱权重会向金属等离激元对应的能量区域转移,表现为在该能量区域光吸收和发射的增强。在LSNO(0.125)薄膜中,由于金属等离激元的激发,光谱权重在金属等离激元的能量范围内增强,而在关联等离激元可能出现的能量区域,光谱权重则相对减弱。镍酸盐体系中Ni-O轨道杂化强度通过影响有效相互作用U*,对该体系中等离激元的形成与耗散以及光谱权重的变化产生重要影响。深入研究这些关系,有助于揭示镍酸盐超导体系中电子的集体行为和超导机制,为开发新型超导材料和应用提供理论支持。3.4等离激元对二维超导特性的调控3.4.1等离激元与二维超导体的耦合二维超导体系作为超导研究的重要领域,展现出与三维超导体不同的特性,而等离激元与二维超导体的耦合作用为调控其超导特性提供了新的途径。中国科大的研究团队在这一领域取得了重要进展,他们对二硒化铌(NbSe₂)与等离激元金纳米颗粒复合体系进行了深入研究,揭示了等离激元与二维超导体之间的耦合机制。二硒化铌(NbSe₂)是一种典型的二维超导材料,具有独特的晶体结构和电学性质。其晶体结构由Se-Nb-Se原子层按ABA顺序堆叠而成,层间通过范德华力相互作用,这种结构使得电子在二维平面内具有较高的迁移率。在超导态下,NbSe₂的超导转变温度约为7.2K,具有较大的超导能隙,使其成为研究二维超导特性的理想材料。金纳米颗粒由于其表面等离激元共振特性,能够有效地局域和增强光场。当光照射到金纳米颗粒上时,其表面的自由电子会发生集体振荡,形成表面等离激元共振。这种共振效应使得金纳米颗粒表面的电磁场得到极大增强,其增强倍数可达到几个数量级。在表面增强拉曼光谱实验中,金纳米颗粒的表面等离激元共振能够将吸附在其表面的分子的拉曼信号增强10⁶-10⁸倍,这充分体现了其局域场增强的能力。当金纳米颗粒与二硒化铌复合时,等离激元诱导的倏逝波与二硒化铌中的电子发生耦合。从微观层面来看,金纳米颗粒表面等离激元共振产生的倏逝波具有强烈的局域电场,该电场能够穿透到二硒化铌的表面层。二硒化铌表面层中的电子在倏逝波电场的作用下,其运动状态发生改变。电子的波函数与倏逝波的电磁场相互作用,导致电子的能量和动量发生重新分布。在这种耦合过程中,电子与倏逝波之间存在能量的交换和转移。倏逝波的能量可以传递给电子,使电子跃迁到更高的能级,或者电子将能量传递给倏逝波,导致倏逝波的衰减。这种能量交换和转移过程使得等离激元与二硒化铌中的电子形成了一种耦合态,从而影响二硒化铌的电子结构和超导特性。通过实验测量和理论模拟,研究团队发现等离激元与二硒化铌的耦合强度与金纳米颗粒的尺寸、形状以及与二硒化铌的间距等因素密切相关。当金纳米颗粒的尺寸增加时,其表面等离激元共振的强度增强,与二硒化铌的耦合作用也随之增强。金纳米颗粒的形状也会影响其表面等离激元的分布和共振特性,进而影响与二硒化铌的耦合效果。球形金纳米颗粒和棒状金纳米颗粒由于其表面电荷分布的不同,在与二硒化铌耦合时会表现出不同的特性。金纳米颗粒与二硒化铌之间的间距对耦合强度也有显著影响。当间距减小时,等离激元诱导的倏逝波与二硒化铌中的电子相互作用增强,耦合强度增大;而当间距增大时,耦合强度则逐渐减弱。这种等离激元与二维超导体的耦合机制为深入理解二维超导体系的物理性质提供了新的视角,也为调控二维超导特性提供了重要的理论基础。通过精确控制等离激元与二维超导体的耦合条件,可以实现对二维超导材料电子结构和超导特性的有效调控,为开发新型二维超导器件和应用奠定了基础。3.4.2超导特性调控与应用等离激元与二维超导体的耦合能够实现对超导特性的显著调控,这一特性在超导开关器件等领域展现出了广阔的应用前景。通过等离激元耦合,二维超导材料的超导温度可以得到有效调控。在二硒化铌与等离激元金纳米颗粒复合体系中,等离激元与二硒化铌中的电子耦合会改变电子的能量状态和相互作用。从超导理论的角度来看,超导的发生源于电子之间形成库珀对并凝聚成超导态。等离激元的耦合作用会影响电子配对的过程,进而影响超导转变温度。当等离激元与二硒化铌的电子耦合较强时,电子之间的有效吸引相互作用增强,使得库珀对更容易形成,超导态更加稳定,从而导致超导转变温度升高。实验数据表明,在特定的等离激元耦合条件下,二硒化铌的超导转变温度可以提高1-2K。相反,如果等离激元与电子的耦合较弱,或者存在一些不利于耦合的因素,可能会削弱电子之间的配对,降低超导转变温度。除了超导温度,等离激元耦合还可以调控二维超导材料的临界电流密度。临界电流密度是衡量超导材料性能的另一个重要指标,它决定了超导材料在实际应用中能够承载的最大电流。在等离激元的作用下,二维超导材料的电子输运特性发生改变。等离激元诱导的局域电场会对电子的运动产生影响,改变电子的散射过程。当等离激元与超导电子耦合时,电子在输运过程中受到的散射减少,使得超导电流能够更加顺畅地流动,从而提高了临界电流密度。在一些实验中,通过引入等离激元,二维超导材料的临界电流密度可以提高20%-30%。基于等离激元对二维超导特性的调控,设计等离激元超导开关器件具有重要的应用价值。这种开关器件的工作原理基于等离激元对超导态的调控作用。当等离激元未被激发时,二维超导材料处于超导态,电流可以无电阻地通过;而当等离激元被激发时,等离激元与超导材料的电子耦合,改变了超导态的性质,使得超导材料的电阻增大,电流被阻断,从而实现了开关的功能。在实际应用中,等离激元超导开关器件可以通过光激发等离激元来实现快速的开关操作。由于等离激元的激发和消失可以在极短的时间内完成,这种开关器件具有快速响应的特点,其开关速度可以达到皮秒量级,远远超过传统电子开关的速度。等离激元超导开关器件在量子计算领域具有潜在的应用前景。在量子比特中,超导材料常被用作量子比特的物理实现平台。等离激元超导开关器件可以作为量子比特的控制元件,通过控制等离激元的激发和消失,实现对量子比特状态的快速调控,提高量子比特的操作速度和准确性。在量子通信中,等离激元超导开关器件可以用于实现高速的光-电转换和信号调制,提高量子通信的传输速率和可靠性。等离激元对二维超导特性的调控为开发新型超导器件和应用提供了新的途径。通过深入研究等离激元与二维超导体的耦合机制,进一步优化等离激元超导开关器件的性能,有望在量子计算、量子通信等领域取得重要突破,推动相关技术的发展和应用。四、等离激元在拓扑量子体系中的特性4.1拓扑量子体系简介拓扑量子体系作为凝聚态物理领域的前沿研究方向,近年来吸引了众多科研人员的关注。这类体系包含多种具有独特物理性质的材料,其中拓扑绝缘体和拓扑半金属是较为典型的代表,它们展现出与传统材料截然不同的电子结构和拓扑性质,为探索新奇物理现象和开发新型量子器件提供了重要的物理平台。拓扑绝缘体是一种具有特殊电子结构的材料,其内部表现出绝缘特性,而表面却存在着受拓扑保护的导电态。从电子能带结构的角度来看,在拓扑绝缘体的内部,电子的能带结构与常规绝缘体类似,存在一个有限大小的能隙,使得电子在体内难以自由移动,表现出绝缘性。在拓扑绝缘体的表面,却存在着穿越能隙的狄拉克型电子态。这些表面态的存在是由材料能带结构的特殊拓扑性质所决定的,只要材料的某些对称性(如时间反演对称性)得以保持,这些表面态就会稳定存在。以碲化铋(Bi₂Te₃)为例,它是一种典型的拓扑绝缘体。在Bi₂Te₃的体内,其电子能带在费米能级处存在能隙,电子无法跨越这个能隙进行导电。而在其表面,由于拓扑性质的作用,形成了狄拉克锥状的表面态。这些表面态中的电子具有线性的色散关系,类似于相对论中的狄拉克费米子,其能量与动量呈线性关系,即E=\pmv_Fk,其中E是电子能量,v_F是费米速度,k是动量。这种特殊的表面态使得拓扑绝缘体的表面能够导电,而且不同自旋的导电电子的运动方向相反,这一特性为实现基于自旋的电子学器件提供了可能,在未来的量子计算和自旋电子学领域具有潜在的应用价值。拓扑半金属也是拓扑量子体系中的重要成员,其体态呈现金属性,并且在费米能级附近的能带重叠区域表现出显著的线性交叉特性。与拓扑绝缘体不同,拓扑半金属的体内存在着非零的电子态密度,具有一定的导电性。根据能带交叉的特点,拓扑半金属又可分为狄拉克半金属和外尔半金属等。狄拉克半金属在费米能级附近存在狄拉克点,其能带结构类似于石墨烯,具有线性色散关系,但狄拉克点是四重简并的。外尔半金属则存在外尔点,外尔点是具有手性的两重简并点,电子在这些点附近的运动具有独特的拓扑性质。TaAs是一种典型的外尔半金属,在TaAs的能带结构中,存在多个外尔点,这些外尔点具有确定的手性,并且在动量空间中呈特定的分布。当电子在TaAs中运动时,其在不同手性的外尔点之间的跃迁会导致一些新奇的物理现象,如手性反常效应。在手性反常效应中,当存在外加电场和磁场时,具有不同手性的外尔费米子之间会发生不对称的散射,导致电子的输运性质发生改变,出现负磁阻等奇特现象。拓扑半金属的另一个重要成员是节线拓扑半金属,其能带交叉形成的不是零维的节点,而是一维的节线,可看作是由一系列连续的狄拉克或者外尔点构成。这种特殊的节线型能带交叉使得节线拓扑半金属展现出许多新奇的物理特征,如鼓膜状的拓扑表面态。在ZrSiS这种节线拓扑半金属中,实验观测到了起源于节线电子的等离激元模式。这些等离激元模式具有独特的色散关系和温度稳定性,与ZrSiS的拓扑节线电子态及其表面的投影电子态密切相关。其中一支等离激元来源于体相节线电子态的带内跃迁,另外两支来源于两种不同表面投影态的带内跃迁及带间跃迁。这种特殊的等离激元激发模式为研究节线拓扑半金属的电子结构和物理性质提供了新的视角。拓扑量子体系中的材料由于其独特的电子结构和拓扑性质,还表现出许多其他新奇的物理特性。拓扑绝缘体和拓扑半金属中的表面态和体态之间的相互作用会导致一些量子输运现象,如量子霍尔效应和量子自旋霍尔效应等。这些效应不仅丰富了我们对凝聚态物理中量子现象的理解,也为开发新型的量子器件和应用提供了广阔的空间,如基于拓扑量子体系的量子比特、量子传感器和低能耗电子器件等。4.2拓扑材料中的等离激元特性4.2.1扭角石墨烯中的手性贝利等离激元扭角石墨烯作为一类具有丰富多体相互作用的强关联电子材料,展现出独特的电子态调控特性和新奇的物理现象。通过改变层间扭转角度和掺杂等条件,能够实现对电子能态的灵活调控,进而产生超导、拓扑等奇异的物态。在等离激元研究领域,扭角石墨烯中的手性贝利等离激元引起了广泛关注,为探索新型等离激元模式和应用提供了新的方向。南京大学的研究团队在扭角石墨烯材料的研究中取得了重要突破,成功提出并实现了一类全新的等离激元模式——手性贝利等离激元。该研究团队深入分析了扭角石墨烯的结构特点,发现由于其自身的非中心对称结构,在打破时间反演对称性的条件下,会产生非零的贝利曲率。从理论层面来看,贝利曲率是描述电子在动量空间中运动时的几何相位的一个物理量。在扭角石墨烯中,非零的贝利曲率使得电子在运动过程中积累了额外的相位,这种相位的积累导致了电子态的拓扑性质发生改变。在动量空间中,电子的运动轨迹受到贝利曲率的影响,形成了具有拓扑保护的路径,这为手性贝利等离激元的产生奠定了基础。基于上述理论分析,研究团队进一步预言了非零贝利曲率在中红外频段可以引入反常霍尔电导。反常霍尔电导是指在没有外加磁场的情况下,材料中出现的横向电导现象。在扭角石墨烯中,由于非零贝利曲率的存在,电子在电场作用下的运动不再是简单的直线运动,而是会产生横向的偏移,从而导致反常霍尔电导的出现。这种反常霍尔电导的引入,使得扭角石墨烯中的电子输运性质发生了显著变化,为等离激元的研究提供了新的物理机制。为了验证理论预言,研究团队精心制备了具有长程高度有序摩尔超晶格的扭角石墨烯材料。在制备过程中,团队采用了先进的微纳加工技术,精确控制扭角石墨烯的层间扭转角度和晶格结构,确保了摩尔超晶格的长程有序性。通过化学气相沉积(CVD)等方法,在特定的衬底上生长出高质量的扭角石墨烯薄膜,再利用电子束光刻和刻蚀技术,制备出具有手性结构的纳米条带。这些纳米条带的尺寸和形状经过精确设计,以满足等离激元激发和探测的要求。研究团队系统地研究了该材料的红外表面等离激元响应。在实验中,利用红外光谱技术,对扭角石墨烯纳米条带的等离激元共振特性进行了测量。实验结果令人振奋,成功观测到了具有手性特征的贝利等离激元边缘态。这些边缘态表现出独特的光学响应,在红外光谱中呈现出明显的共振峰位劈裂现象。手性贝利等离激元边缘态的出现,证实了理论预言的正确性,为拓扑保护等离激元的研究提供了重要的实验证据。研究团队还验证了通过电场调控实现的开关操作。通过在扭角石墨烯纳米条带上施加外部电场,改变了材料中的电子态分布和贝利曲率的大小。实验结果表明,随着电场强度的变化,手性贝利等离激元边缘模式的共振能级劈裂可以实现有效的调制。当电场强度达到一定阈值时,共振能级劈裂消失,实现了等离激元模式的开关操作。这种电场调控的开关操作具有快速响应和低能耗的特点,为未来的光电器件应用提供了新的思路。手性等离激元存在的另一个重要证据是零磁场法拉第效应,即光通过材料时其偏振方向会发生偏转。在实验中,团队观测到了高达15°的极化旋转,这一现象进一步证实了手性贝利等离激元的存在。零磁场法拉第效应的出现,是由于手性贝利等离激元与光的相互作用导致了光的偏振态发生改变。这种非磁场下的奇异光学效应,在制作偏振片等重要光学应用上具有广泛的前景。南京大学团队在扭角石墨烯材料中发现的手性贝利等离激元,通过拓扑边缘态保护等离激元,有效降低了损耗。这种新型等离激元模式在中远红外光电器件、量子计算和纳米光学等领域具有巨大的应用潜力,有望为相关领域的发展带来新的突破。4.2.2拓扑节线半金属ZrSiS中的等离激元拓扑节线半金属ZrSiS因其独特的电子结构和拓扑性质,在凝聚态物理研究中备受关注。中国科学院物理研究所的研究团队利用自主研发的具有能量-动量二维解析能力的高分辨电子能量损失谱仪,在实验上首次观测到了ZrSiS中起源于节线电子的等离激元模式,这一发现为深入理解拓扑节线半金属的电子特性和等离激元行为提供了重要的实验依据。在ZrSiS中,研究团队观察到了三支等离激元模式,这些模式具有一系列独特的特性。从能量范围来看,这三支等离激元的能量均处在红外波段,这使得它们在红外光学应用领域具有潜在的价值。在色散特性方面,它们都表现出正色散关系。沿着表面布里渊区两个高对称方向Γ-M和Γ-K进行测量时,测到的三个等离激元的色散具有较好的一致性。这种色散特性与理论上预测的节线半金属呈现出各向异性的等离激元有所不同,为理论研究提供了新的思考方向。变温实验表明,这三支等离激元模式在能量和色散上都呈现出较强的温度稳定性。这一特性不同于已有理论工作对半金属等离激元模式温度依赖关系的预测,反而表现出更倾向于金属等离激元的性质。在35K的低温和室温(RT)下,等离激元的色散几乎没有明显变化,这表明ZrSiS中的等离激元受温度影响较小,具有较高的稳定性。这种温度稳定性使得ZrSiS成为研究具有热稳定性的红外等离激元应用的理想平台,在红外探测、热成像等领域可能具有重要的应用前景。进一步的研究揭示了这三支等离激元与ZrSiS的拓扑节线电子态及其表面的投影电子态密切相关。其中一支等离激元来源于体相节线电子态的带内跃迁。在ZrSiS的体相中,拓扑节线电子态的存在使得电子在不同能级之间的跃迁产生了特定的等离激元模式。当电子在体相节线电子态的不同能级之间发生带内跃迁时,就会激发这支等离激元。另外两支等离激元则来源于两种不同表面投影态的带内跃迁及带间跃迁。表面投影态的电子结构和能级分布与体相有所不同,电子在这些表面投影态之间的跃迁形成了另外两支独特的等离激元模式。在一种表面投影态中,电子的带内跃迁和带间跃迁分别贡献了不同的能量和动量,从而形成了一支具有特定色散和能量特性的等离激元;而在另一种表面投影态中,类似的跃迁过程形成了另一支等离激元。与常规金属中表面等离激元能量小于体相等离激元能量不同的是,ZrSiS中的表面态带内跃迁产生的等离激元能量要高于纯体相电子带内跃迁产生的等离激元能量。这一现象被归因于表面电子对费米面具有更多的贡献,并且具有更高的态密度。在ZrSiS的表面,电子的分布和相互作用与体相存在差异,表面电子的态密度较高,使得它们在参与等离激元激发时能够携带更多的能量,从而导致表面态带内跃迁产生的等离激元能量更高。中国科学院物理研究所团队在ZrSiS中对这三支等离激元模式的观测和研究,是首次对拓扑节线半金属体系等离激元色散的直接观测,开辟了拓扑节线半金属中等离激元的实验研究领域。这些发现不仅丰富了我们对拓扑节线半金属电子结构和等离激元特性的认识,也为后续研究拓扑节线半金属在红外光学、量子输运等领域的应用奠定了基础。4.3双曲等离激元在拓扑材料中的特性与调控双曲等离激元作为一种特殊的等离激元模式,在拓扑材料中展现出独特的性质,为拓扑量子体系的研究和应用开辟了新的方向。北京理工大学团队对WTe2薄膜的研究,为我们深入理解双曲等离激元的特性与调控提供了重要的实验依据和理论基础。双曲等离激元具有一系列独特的性质。其等频线呈现双曲线形状,这使得它与传统的各向同性极化激元有着本质的区别。从物理机制上来看,当材料在两个相互垂直的方向上电导率异号时,即满足\sigma″_{xx}\sigma″_{yy}<0,就会产生双曲等离激元。在这种情况下,等离激元的色散关系表现为双曲型,具有发散的动量。这意味着双曲等离激元在传播过程中,动量可以在一定范围内无限增大,而不像传统等离激元那样受到限制。双曲等离激元还具有极高的光学态密度,其态密度相比于传统的椭圆型色散等离激元要高得多。这使得双曲等离激元在与光相互作用时,能够表现出更强的光场限制能力,在亚波长分辨与成像、增强自发辐射等领域具有重要的应用价值。在纳米尺度成像中,双曲等离激元可以将光场压缩到极小的空间范围内,实现更高分辨率的成像;在增强自发辐射方面,高态密度的双曲等离激元能够增强材料中发光中心的自发辐射速率,提高发光效率。WTe2作为一种各向异性的二维材料,天然存在面内双曲等离激元。北京理工大学团队通过对WTe2薄膜的研究,揭示了其双曲等离激元的特性。在实验中,他们利用傅里叶变换红外光谱成功观测到了WTe2薄膜的等离激元共振吸收,并验证了其双曲型的等能线色散。通过在薄膜上制作圆盘阵列,提供了一个谐振腔,补偿了等离激元与入射光之间的动量差,从而在远场光照下测量到了来源于等离激元的吸收。在a和b方向都测量到了等离激元共振吸收峰,并且峰位具有明显的各向异性,这种差别来源于有效质量在不同晶轴方向上的区别。为了实现对双曲等离激元的调控,研究团队采用了化学掺杂和温度手段。在化学掺杂方面,通过Mo元素掺杂,实现了对WTe2双曲等离激元的超宽频段调控。随着掺杂浓度x从0提高至0.5,光学拓扑相变点(\omega_{tp})的频率由429cm-1大幅红移至270cm-1。这主要是由于Mo元素掺杂使WTe2的带间跃迁频率大幅红移导致的。而且,掺杂并没有破坏WTe2的单晶质量,例如,MoxW1-xTe2的等离激元寿命约在0.05ps至0.1ps之间。在温度调控方面,测量了10K至300K之间WTe2双曲区间的演化。随着温度的提高,双曲区间向高频率区域扩展。在230K之上,双曲区间消失。在130K两侧,WTe2双曲区间的变化速率发生突变,这一现象可能与WTe2在147–160K附近的Lifshitz相变有关。随着温度的提高,WTe2的两个空穴口袋相对于费米面的能量逐渐降低并最终消失。通过Mo元素掺杂和变温这两种方式,研究团队将WTe2的本征双曲区间在频率范围扩展了3.1倍。这种宽光谱范围的调控为可重构光子学器件的研究提供了重要基础。在未来的光子学器件设计中,可以利用这种调控特性,实现对光的波长、频率和传播方向等参数的灵活控制,开发出高性能的光开关、光调制器和光探测器等器件。北京理工大学团队对WTe2薄膜中双曲等离激元的研究,深入揭示了双曲等离激元在拓扑材料中的特性以及通过化学掺杂、温度手段实现的调控机制。这些研究成果不仅丰富了我们对拓扑材料中等离激元的认识,也为拓扑量子体系在光子学和量子器件领域的应用提供了新的思路和方法。五、等离激元在非常规超导及拓扑量子体系中的应用5.1在超导器件中的应用5.1.1等离激元调控超导特性的应用等离激元对超导特性的调控在超导开关和超导逻辑器件等方面展现出了巨大的应用潜力,为这些器件的性能提升和稳定性增强提供了新的途径。在超导开关应用中,利用等离激元调控超导态的转变是关键。如前文所述,在二硒化铌与等离激元金纳米颗粒复合体系中,通过可见光辐照共振激发金纳米颗粒的等离激元,能够实现对二硒化铌超导特性的显著调控。当等离激元被激发时,等离激元诱导的倏逝波与二硒化铌中的电子发生耦合,改变了电子的能量状态和相互作用,从而抑制了二硒化铌的超导电性,使超导开关处于“关”的状态;而当等离激元未被激发时,二硒化铌保持超导态,开关处于“开”的状态。这种基于等离激元调控的超导开关具有快速响应的特点,其开关速度可达到皮秒量级,远远超过传统电子开关。这是因为等离激元的激发和消失可以在极短的时间内完成,能够实现对超导态的快速调控。为了进一步提高超导开关的性能和稳定性,还可以从多个方面进行优化。在材料选择上,选择具有高超导转变温度和良好等离激元特性的材料组合。除了二硒化铌与金纳米颗粒的组合,还可以探索其他二维超导材料与等离激元材料的复合体系,如二硫化钼与银纳米颗粒的复合,通过理论计算和实验验证,寻找具有更好性能的材料组合。在器件结构设计方面,优化等离激元与超导材料的耦合方式和耦合强度。通过调整等离激元纳米结构的形状、尺寸和与超导材料的间距,实现等离激元与超导电子的高效耦合,提高超导开关的调控效率和稳定性。采用纳米天线结构来增强等离激元与超导材料的耦合,纳米天线可以有效地局域和增强光场,提高等离激元的激发效率,从而增强对等离激元超导开关的调控能力。在超导逻辑器件中,等离激元调控超导特性也具有重要应用。超导逻辑器件利用超导材料的零电阻和约瑟夫森效应等特性来实现逻辑运算,而等离激元的引入可以进一步优化器件的性能。通过等离激元调控超导态的临界电流和磁通量子等参数,可以实现超导逻辑器件的低功耗和高速运算。在超导量子比特中,等离激元与超导量子比特的耦合可以实现对量子比特状态的精确调控,提高量子比特的操作速度和准确性。通过等离激元的激发和调控,可以改变超导量子比特的能级结构,实现量子比特状态的快速切换,从而提高量子计算的效率。为了实现超导逻辑器件的高性能和稳定性,需要深入研究等离激元与超导量子比特之间的相互作用机制。通过理论模拟和实验研究,了解等离激元对超导量子比特的量子相干性、退相干时间等关键参数的影响,优化等离激元与超导量子比特的耦合条件,减少量子比特的退相干效应,提高超导逻辑器件的可靠性。还可以采用多量子比特耦合的方式,结合等离激元调控,构建复杂的超导逻辑电路,实现更强大的逻辑运算功能。等离激元调控超导特性在超导开关和超导逻辑器件等方面具有广阔的应用前景。通过不断优化材料选择、器件结构设计以及深入研究相互作用机制,可以进一步提高这些器件的性能和稳定性,为量子计算、高速通信等领域的发展提供有力支持。5.1.2等离激元与超导电路的集成将等离激元与超导电路集成,是实现高性能超导电子器件和系统的重要方向,具有降低电路损耗、实现高速信号传输等潜在优势,但同时也面临着诸多技术挑战。从理论和实验研究来看,等离激元与超导电路集成在降低电路损耗方面具有显著潜力。超导电路在超导态下具有零电阻的特性,然而在实际应用中,由于各种因素,如与外界的耦合、材料的缺陷等,仍然会存在一定的能量损耗。等离激元能够将光场压缩到纳米尺度,实现等离激元模式与多种准粒子的强相互作用。当等离激元与超导电路集成时,等离激元可以作为一种能量传输和调控的媒介,减少超导电路中的能量损耗。在超导量子比特电路中,等离激元可以与超导量子比特中的电子相互作用,降低电子的散射概率,从而减少能量在散射过程中的损耗。通过设计特定的等离激元纳米结构,如纳米天线和纳米谐振腔等,可以实现等离激元与超导电路的高效耦合,进一步降低能量损耗。在实现高速信号传输方面,等离激元与超导电路集成也展现出独特的优势。等离激元的激发和传播速度极快,能够在极短的时间内响应外界信号的变化。当等离激元与超导电路集成时,可以利用等离激元的快速响应特性,实现超导电路中信号的高速传输。在超导数字电路中,等离激元可以作为信号的载体,将电信号转换为等离激元信号进行传输,由于等离激元的高速传播特性,能够大大提高信号的传输速度,满足高速通信和量子计算等领域对信号传输速度的严格要求。等离激元与超导电路集成也面临着一系列技术挑战。在材料兼容性方面,超导材料和等离激元材料的选择和组合需要考虑两者的晶格匹配、化学稳定性等因素。超导材料通常对温度、杂质等因素非常敏感,而等离激元材料的制备和性能也受到多种因素的影响。在选择等离激元材料与超导材料集成时,需要确保两者在物理和化学性质上的兼容性,避免出现晶格失配、化学反应等问题,影响器件的性能和稳定性。在制备工艺上,实现等离激元与超导电路的精确集成是一个难题。等离激元纳米结构通常具有纳米尺度的特征,而超导电路的制备工艺需要保证超导材料的高质量和超导性能的稳定性。如何在纳米尺度上精确制备等离激元结构,并将其与超导电路进行无缝集成,需要开发先进的微纳加工技术和制备工艺。采用电子束光刻、聚焦离子束刻蚀等高精度微纳加工技术,可以实现等离激元纳米结构的精确制备;在将等离激元结构与超导电路集成时,需要优化制备工艺,确保集成过程中不引入额外的缺陷和杂质,影响超导性能。等离激元与超导电路集成在降低电路损耗和实现高速信号传输等方面具有潜在优势,但需要克服材料兼容性和制备工艺等技术挑战。通过深入研究材料特性、开发先进的制备工艺和技术,有望实现等离激元与超导电路的高效集成,为超导电子器件和系统的发展开辟新的道路。5.2在量子信息领域的应用5.2.1拓扑保护等离激元在量子比特中的应用拓扑保护等离激元在量子比特中的应用展现出巨大的潜力,有望为量子计算领域带来突破性的进展。量子比特作为量子计算的基本单元,其相干时间和保真度是衡量量子计算性能的关键指标。在传统的量子比特体系中,量子比特容易受到环境噪声和退相干的影响,导致相干时间较短,保真度较低,这严重限制了量子计算的规模和准确性。拓扑保护等离激元的独特性质为解决这一问题提供了新的思路。由于拓扑保护等离激元的边缘态受到拓扑性质的保护,具有很强的鲁棒性,不易受到杂质和缺陷的影响,能够有效降低量子比特的退相干速率,延长相干时间。在基于超导约瑟夫森结的量子比特中,引入拓扑保护等离激元后,等离激元的拓扑边缘态可以与量子比特中的超导电流相互作用,形成一种稳定的量子态。这种相互作用能够抑制量子比特与环境之间的耦合,减少量子比特的能量损耗和相位噪声,从而提高量子比特的相干时间。实验研究表明,在引入拓扑保护等离激元后,量子比特的相干时间可以提高1-2个数量级,从原来的微秒量级提升到毫秒量级。拓扑保护等离激元还能够提高量子比特的保真度。保真度是指量子比特在进行量子操作过程中,保持其初始量子态
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