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1.正文参量下转换制备纠缠态光子理论概述目录TOC\o"1-3"\h\u20457参量下转换制备纠缠态光子理论概述 1100391.1参量下转换原理 1106101.2下转换效率研究 3248301.2.1非线性晶体选择 3152491.2.2泵浦光聚焦 4134151.3相位匹配理论 5193641.3.1双折射晶体相位匹配 7282541.3.2准相位匹配 8173581.3.3温度相位匹配 9260721.4相位匹配计算 9182071.4.1Ⅰ类SPDC计算 94561.4.2Ⅱ类SPDC计算 12参量转换过程指的是泵浦光子在非线性晶体中和量子真空噪声相互作用从而产生新频率的光子的过程,依据产生的新光子的频率低于或者高于泵浦光子的频率的不同,可以分为参量下转换和参量上转换。就理论而言,参量上转换可以实现,但受目前实验条件技术手段的限制,转换效率极低。PDC技术则更易实现,目前的技术已经趋于成熟,是纠缠态的主要制备手段之一。参量下转换原理SPDC过程中,一束特定频率(ωp)的泵浦光以特定的角度照射到非线性晶体上,和晶体相互作用,在一定的概率下会发生一个高频的泵浦光子湮没,产生一对频率较低的下转换光子对,分别记作信号光(频率ωs)和闲散光(频率ωi)SPDC光场的产生类似于非线性光学的三波混频过程,都是强泵浦光和非线性晶体相互作用的非线性光学现象,PDC过程可看作是和频过程(下转换光子非简并状态)或者倍频过程(下转换光子简并)的逆过程。经典非线性光学中,参量混频是指若两束频率不同的强光入射到非线性晶体上,产生不同频率的极化行波,若其在非线性晶体中的传播速度和电磁波自由传播速度相同,将带来累积增长。湮没一个高频光子的同时将会产生两个低频光子,泵浦光子(ωp)频率高于信号光(ωs),泵浦强光和较弱的信号光同时入射到非线性晶体中由于二阶非线性极化,将会产生一个频率为ωi(ωi=ωp-ωs)的差频闲散光,闲散光将会和泵浦光发生非线性耦合,从而辐射出信号光,也就实现了泵浦光的能量不断耦合到信号光和闲散光中。但是一般的参量混频需要有两束光同时入射非线性晶体,即在经典的非线性光学中,需要有非零的信号光入射,泵浦光才能转化成信号光和闲散光,泵浦光不可能“自发”地分裂成信号光子和闲散光子。而SPDC过程只需要一束泵浦光作用在非线性晶体上,种子信号光的初始强度为0,可以用量子真空能量涨落来解释这个现象,即把下转换光子量子化处理,因此经典理论虽然在一定程度上可以研究SPDC的下转换效率和相位匹配条件,但是只有用量子光学才能解释SPDC的产生原理。对非线性晶体,光作用在物质上,相互作用是原子具有电偶极矩,叠加后产生电极化场,实现次级电磁波的向外辐射,光传播时,电场强度将会带来光效应,如果泵浦光电场强度低于晶体原子的内场,那么不发生变化;如果泵浦光的电场强度和原子内场可比拟,就会发生非线性过程,辐射出新频率的光波,极化强度,正相关于电场强度的更高阶项:(2-1)在光强较小的时候,只考虑非线性晶体的一阶极化,其他高阶极化强度量级很低因此可以忽略,晶体表现出线性光学的特性,当入射泵浦光光强足够大的时候,光电场强度足够大,从而使非线性极化强度不可忽略,需考虑晶体的非线性效应,不同阶的非线性极化强度和不同的非线性效应相对应,而二阶非线性极化强度带来的非线性光学效应最为显著。SPDC过程中,二阶项起作用,二阶非线性作用的Hamiltonian:(2-2)将电场用傅里叶展开后带入哈密顿量中,忽略高阶量并在体积V为无限大的空间内积分后得:(2-3)由于泵浦光通常为一束激光为强光,因此将泵浦光场看作经典光场,假设泵浦光为平面波,频率为,下转换效率低,下转换光子对在单光子水平,因此对下转化光场做量子化处理[[]冯瑜,郑小兵,乔延利,李健军.自发参量下转换机理及应用研究综述[J].量子光学学报,2006(02):85-91.][]冯瑜,郑小兵,乔延利,李健军.自发参量下转换机理及应用研究综述[J].量子光学学报,2006(02):85-91.(2-4)(2-5)(2-6)在这里和为光子的产生和湮没算符,正是由于产生算符使得用量子光学解释SPDC过程信号光子的凭空产生成为可能,那么可以通过一阶微扰理论来计算出射的下转换光子对:(2-7)对时间进行积分,积分过程中忽略常数项和ω缓变项可得到双光子纠缠态:(2-8)上式中,是在积分过程中所省略的常数的归一化常数,(j=p,s,i)分别表示泵浦光信号光和闲散光的频率和波矢,产生的下转换光子对的模式由函数决定。下转换效率研究经典的非线性光学虽然无法解释SPDC过程的产生,但是经典理论也能从一定程度上解释SPDC过程,由SPDC原理研究参量下转换效率的影响因素。自发参量下转换的本质可以由入射泵浦光的功率和在非线性晶体内产生的下转换光子功率关系式来表示[][]高冬阳,夏茂鹏,胡友勃,刘岩,盛文阳,李健军,郑小兵.基于自发参量下转换的宽光谱分布实验研究[J].激光与光电子学进展,2015,52(05):191-196.(2-9)其中,表示在波长间隔内进行积分得到的下转换光子速率,是真空介电常数,是晶体二阶非线性系数,在相位匹配角等于的情况下,泵浦光在非线性晶体中折射率,分别指代信号光、闲散光和泵浦光的波长,L是非线性晶体长度,为泵浦光在非线性介质中经过L后的功率。由SPDC过程可知,其下转换效率和入射泵浦光的功率密度、非线性晶体工作长度、泵浦光入射角度、相位匹配、晶体的非线性系数有关。相关光子功率正比于非线性晶体工作长度和入射泵浦光的功率密度,因此我们可以通过提高泵浦光功率并对泵浦光进行聚焦缩束,对非线性晶体的长度进行选择,来提高产率;非线性晶体选择随着对SPDC研究的愈发深入,使用的二阶非线性晶体也越来越丰富,普遍使用的非线性晶体如KDP等具有高损伤阈值,稳定性较高;BBO晶体、LBO晶体具有透光范围广,下转换光子光谱频率分布宽,下转换效率高的优点;PPLN等新型具有周期性极化的晶体满足准相位匹配。考虑到BBO晶体的SPDC效率可达KDP晶体的六倍左右,且具有透光谱段和相位匹配波长范围都很广、同时优良的光学均匀性,高损伤阈值,广温度接受角等优点,我们在这里选用BBO晶体制备纠缠态光子,BBO晶体相关参数如下:表2-1BBO晶体相关参数光学均匀性

δn≈10-6/cm透光范围

189-3500nm相位匹配输出波长

189-1750nm非线性光学系数

d11=5.8xd36(KDP)

d31=0.05xd11

d22<0.05xd11热光系数

dno/dT=-16.6x10-6/℃

dne/dT=-9.3x10-6/℃折射系数at1064nm

ne=1.5425,no=1.6551

at532nmne=1.5555,no=1.6749at266nmne=1.6146,no=1.75711损伤阈值

at1064nm0.5GW/cm2(10ns,10HZ,AR-coated)at532nm0.3GW/cm2(10ns,10HZ,AR-coated)泵浦光聚焦由上面的分析可得:SPDC的效率正比于泵浦光的功率密度即和泵浦光的聚焦效果成正相关。泵浦光在晶体内聚焦发生SPDC过程示意图如图2-1所示:图2.1泵浦光聚焦SPDC示意图图中的L1是晶体前表面到焦点的距离,L2为后表面到焦点的位置,r1是泵浦激光在前表面的光斑半径,r2是泵浦光在后表面出射的光斑半径,泵浦光在非线性晶体中经过的体积越小,下转换效率越高,因此要提高下转换效率,只需求取晶体内泵浦光的最小体积:(2-10)求导可知L1=L/2时,泵浦光体积最小,又因为;;是激光束腰,f是聚焦透镜焦距,可得:(2-11)当光束体积最小时透镜的焦距(2-12)经过聚焦后泵浦光的最小体积是:(2-13)晶体中自由光束的体积是:(2-14)实际情况下泵浦激光束腰为0.5~2mm,考虑非线性晶体的应力和实际实验操作难易程度,非线性晶体长度一般会选择3~10mm,显然经过透镜聚焦后的泵浦光体积明显小于泵浦光自由传播在非线性晶体内的体积,因此通过透镜聚焦可以提高下转换效率。相位匹配理论在非线性的自发参量下转换过程中,影响下转换效率即出射的下转换光子强度的一个重要因素就是相位匹配。光激发时材料会发生极化,一般情况中,光激发作用下的极化现象是线性极化,高阶极化弱,如公式2-1所示,对某些非线性晶体而言,泰勒展开后的第二项和以后的项无法忽略,也就是产生了高次谐波。基频泵浦光的强度较大,在BBO晶体中耦合,通过产生和泵浦光不同频率的极化波,从而辐射出和极化波相同频率的极化光波,但当泵浦光通过BBO晶体时,会在每个位置同时有极化波产生,因为色散的存在,频率不同的泵浦光、下转换光在非线性晶体中传播速度不同,最终辐射出的下转换光存在相位差,最后出射的下转换光强度是它们干涉叠加的结果,当相位差为0的时候,下转换光的强度最强,下转换效率最大。对相位匹配问题的研究可以转换为波矢匹配问题,将波矢失配定义为(2-13)在其不为零时,泵浦光、下转换光在非线性晶体中传播速度不同,传播了一定距离时,如果相差了半个波长,那这里新产生的极化光就会和它发生干涉相消,光强不能积累,如图2.2中曲线(ⅱ)所示,能量存在起伏图2.2输出光强与相干长度关系图SPDC相位匹配条件为:(2-14)(2-15)、、分别表示泵浦光、信号光和闲散光的波矢,式2-13表明在SPDC过程中遵循动量守恒;、、分别表示泵浦光、信号光和闲散光的波长,式2-14表明在SPDC过程中遵循能量守恒在晶体的正常色散条件下,往往会使相位匹配条件无法实现,动量不守恒。为实现相位匹配条件,在晶体结构不进行改造的情况下,使用反常色散晶体或双折射晶体,改变温度,和切割晶体是最常用的几种方法。按下转换光子和泵浦光的传输方向是否一致,可以将相位匹配分为共线和非共线相位匹配两种,如图2.3所示图2.3(a)共线相位匹配(b)非共线相位匹配按下转换光子和泵浦光的偏振关系,可以将相位匹配分为Ⅰ类和Ⅱ类相位匹配两种,Ⅰ类SPDC的下转换光子,信号光和闲散光的偏振态相同,在空间上成同心圆环分布,下转换波长不同圆环的半径不同;Ⅱ类SPDC信号光和闲散光的偏振态相互正交,在空间上是两个独立的圆环。接下来我们将介绍用双折射晶体来匹配速度,调节温度进行相位匹配,通过周期化极性的非线性晶体进行准相位匹配几种方式,讨论Ⅰ型Ⅱ型SPDC并进行相关计算。双折射晶体相位匹配在正常色散的情况下,若介质各向同性,折射率仅受光波频率的影响,,则:(2-16)因此动量不守恒,相位不匹配双折射晶体各向异性,e光(非寻常光)在介质中传播的折射率和其频率以及波矢方向和晶体光轴的夹角有关,因此我们可以改变波矢和光轴之间的夹角来得到下转换光子。图2.4负单轴晶体中折射曲面示意图如图2.4所示,若产生频率相同都为入射泵浦光频率的一半(简并形式)的下转化光子对,BBO晶体是负单轴晶体,其o光(寻常光)折射曲面为球形,e光折射率曲面为椭球状,在光轴处的o光和e光折射率相同,折射曲面相切,在其他位置e光的折射率小于o光。任意波矢方向上,从原点到折射曲面连线的长度就是该波矢方向上的折射率。下转化光折射率曲面在图中用实线表示,泵浦光曲面用虚线表示,在简并情况下相位匹配条件也就是三个光波寻常光和非寻常光在晶体中的折射率相等,也可以看做是速度匹配。在图中把泵浦e光和下转化o光折射曲面的脚垫记作M,在该点满足相位匹配条件连接原点和M点,OM和光轴的夹角叫做相位匹配角。在实验中我们可以通过改变泵浦光的入射角度,使它和光轴的夹角等于相位匹配角,从而产生共线情况下的简并模式纠缠光子对。准相位匹配虽然通过晶体的双折射可以符合相位匹配,但是这种方式对于一些没有双折射效应的晶体或者双折射效应并不满足所需的光谱范围的情况并不适用,比如在高频情况下,双折射无法实现相位匹配。因此1962年Bloembergen提出了准相位[[]J.A.Armstrong,N.Bloembergen,P.S.Pershanandetal.Interactionsbetweenlightwavesinanonlineardielectric.Phys.Rev.1962,127:1918-1939.],目前实现准相位匹配多采用周期极化法来实现,通过调控周期性波导结构的超晶格,人工周期性地改变晶体的非线性系数从而对由色散带来的波矢不匹配进行补偿,从而达到相位匹配。如图2.6所示,我们对非线性晶体的不同位置,周期性对晶体光轴进行反转,和一般的非线性晶体不同,周期性极化后的晶体超晶格的极化方向并不完全相同,而是在空间位置上呈现出周期性的改变,相邻的两个晶畴极化反转,非线性系数[]J.A.Armstrong,N.Bloembergen,P.S.Pershanandetal.Interactionsbetweenlightwavesinanonlineardielectric.Phys.Rev.1962,127:1918-1939.图2.6周期极化非线性晶体结构及空间分布温度相位匹配对于某些e光折射率随温度变化程度远高于o光折射率随温度变化的晶体,如KDP晶体,LN晶体。改变温度,在e光折射率被改变的同时o光折射率几乎不变,因此可以使相位匹配角为90°并改变温度来对晶体色散带来的波矢失配进行补偿。在泵浦光入射方向和光轴成90°的时候,可以消除非线性晶体中e光波矢不同于能流方向造成的走离,提高下转换效率,同时90°角时,可以有效减少泵浦光发散对相位匹配的影响。但是温度相位匹配和晶体双折射相似,都存在一定的局限性,目前能实现90°匹配的晶体只有8个晶类,适用范围较小。同时由于温度相位匹配本身就要求非线性晶体对温度的变化十分敏感,因此在进行温度相位匹配时,对温度的控制要求十分精确,对实验条件要求很高。相位匹配计算Ⅰ类SPDC计算BBO晶体的Ⅰ型自发参量下转化如图2.7所示,选择入射泵浦光为e光,则可将I型SPDC表示为e→o+o,即产生了一对偏振方向相同的光子,且它们和泵浦光子的偏振方向垂直。频率相同的下转换光子在空间上成同心圆环分布,圆环的半径由下转换光子波长决定。图2.7Ⅰ类自发参量下转换原理图Ⅰ类SPDC相位匹配条件:(2-17)(2-18)在平行和垂直于泵浦光波矢方向上有动量守恒:(2-19)θ表示相位匹配角,ɑ、β分别表示下转换信号光和闲散光的非共线角,将代入得:(2-20)最终可得Ⅰ类SPDC的相位匹配角θ为:(2-21)实验使用福晶的BBO晶体,参数见表1,BBO晶体的色散公式如下:(2-22)图2.8不同相位匹配角下波长和非共线角关系图利用matlab计算模拟绘制了在不同相位匹配角的情况下,下转换光子的非共线角和下转换光子波长之间的关系图2.8Ⅰ类SPDC的下转化光波长和非共线角关系图图2.8是BBO晶体在不同的相位匹配角(θ=28°,30°,35°,44.6°)下进行Ⅰ类SPDC的下转化光波长和非共线角关系图。由图可知:随着相位匹配角的不断增大,信号光的非共线角总体呈现增大趋势,且信号光将从不连续分布逐步过渡到连续分布。在相位匹配角小于35°时,下转换光子波长与非共线角不是一一对应关系,因此我们使用切割角为44.6°的BBO晶体,根据菲涅尔折射定律,下转换光子在BBO晶体后表面的出射角度为(2-23)计算了下转换光子在晶体后表面的出射角及非共线角与下转换光子波长关系如图2.9所示图2.9出射角及非共线角与下转换光子波长关系图图2.9下转换光子非共线角出射角和波长关系图Ⅱ类SPDC计算BBO晶体的Ⅱ型自发参量下转化如图2.10所示,泵浦光为e光,II型下转换可以表示为e→e+o,即产生了一对偏振方向相互垂直的光子,其中一个下转换光子的偏振态和泵浦光的偏振方向平行。出射的信号光和闲散光在空间上的分布,是两个不重合的圆锥,做垂直于泵浦光所在平面的

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