CN119404200A 用于验证用于光谱数据的多变量定量分析的有监督模型的预测的方法 （原子能和辅助替代能源委员会）

FR22060602022.06.22024.12.20PCT/EP2023/0638752023.05.24WO2023/247127FR2023.12.28用于验证用于光谱数据的多变量定量分析一种用于学习多输出预测模型(231)的计算机实现的机器学习方法，所述多输出预测模型(231)被配置为：基于样本的特性光谱数据集来物种的至少一个第一物理量的至少一个主要预测(251)；以及对表征所述物种的至少一个第二物理量的至少一个次要预测(252)，所述多输出预测模型是使用带注释的光谱数据集(210)来训21.一种用于学习多输出预测模型(231)的计算机实现的机器学习方法，所述多输出预本中的给定物种的至少一个第一物理量的至少一个主要预测(251)；以及对表征所述物种的至少一个第二物理量的至少一个次要预测(252)，所述多输出预测模型是使用带注释的2.根据权利要求1所述的机器学习方法，其中，所述多输出预测模型是多任务神经网中，所述第一公共学习引擎(320)被配置为从作为输入接收的光谱数据集中提取待求解的3.根据权利要求2所述的机器学习方法，5.一种用于定量地分析光谱数据的计算机实前述权利要求中任一项所述的机器学习方法训练的预测模型(231)，以基于在样本上测量的光谱(240)来确定以下各项：对表征所述样本中的给定物种的至少一个第一物理量的至少一个主要预测(251)；以及对表征所述物种的至少一个第二物理量的至少一个次要预测型的实现而预测的强度值与在所述光谱上测量的对应的强度值之间的相型的实现而预测的强度值与在所述光谱上测量的对应的强度值之间的差异的绝对值除以分类为与正常值和异常相对应的两个类别。9.根据权利要求5至8中任一项所述的定量分析方法，其中，所测量的光谱是借助于3[0002]本发明涉及一种用于基于使用光谱学技术获取的光谱数据来定量地分析样本中[0003]本发明的一个可能的应用涉及基于光谱数据来确定化学元素的含量和预测的可靠性指标(reliabilityindicator)，其中，该光谱数据是例如借助于LIBS技术获取的，该特定技术——其可以应用于产生多光谱数据或高光谱数据或在化学物种的发射或吸收4光谱中包含的信息)或多变量方法(其利用光谱变量方法使用被包含在与期望分析的物种相关应用要么基于使用预先选择的特定线的强度(如在[析和神经网络以实现多输出回归(如在[6]含的信息(如在[7]中提出的)。分析的结果总是5[0015]然而，现有技术无法确定由各种提出的学习模型提供的含量预测的可靠性的指或光谱带特性的发射或吸收强度。这些附加数据在推理期间必须是实验可测量且可验证型的信息使得可以在推理阶段获得可能与真实数据相关的附加信息(因此使用多输出算[0021]本发明的一个主题是一种用于学习多输出预测模型的计算机实现的机器学习方6[0025]本发明的另一主题是使用根据本发明的机器学习方法获得的计算机实现的预测[0026]本发明还涉及一种用于定量地分析光谱数据的计算机实现的定量分析方法，包度值与在光谱上测量的对应的强度值之间的相度值与在光谱上测量的对应的强度值之间的差异的绝对值除以该差异的[0032]通过结合以下附图阅读以下描述，本发明的其他特征和优点将变得更加显而易[0035][图3]示出了借助于一个或多个卷积神经网络实现根据本发明的预测模型的一个7[0040]图1通过说明的方式示出了针对具有特定化学成分的样本获得的原子线101的光[0041]本发明的一个目的是确定预测模型，该预测模型能够基于对例如图1的光谱的自化学元素的含量进行关联。样本的特征例如在于材料的类型和材料中特定化学元素的含相对应的第一组主要输出251，并且在另一方面预测与特定波长范围内的原子线的强度值所示)或模型231的次要输出252的预测的相对误差方面的解释的。这些输出必须预测存在8于未知真实数据240中的与物种含量的预测相关的量，使得真实值与预测值之间的比较允[0052]用于训练模型的输入数据210表示用于定义模型的标准物样本：多个光谱可以表一个实施例中，每个光谱可以通过给定线或带的强度进行归一化，或者通过使用SNV方法(SNV代表标准物正常变量(standardnormalvariate))或任何其他预处理方法进行预处型的预处理。在模型的使用阶段期间使用的真实数据240绝对必须以与输入数据相同的方[0053]使用评估数据222对模型的评估可以直接使用每个光谱作为输入数据来实现。然声可能在光谱(即使是从相同标准物获得的)之间产生显著差异的更复杂的情况下训练算次要输出252在光谱数据的情况下包含与相同化学物种相关联的发射(或吸收)线(或分子与在输入数据240上直接测量的真实强度之间的差异的测量。例如，可以使用公式t＝|样本的平均强度252，Ireal是在输入数据240上测量的真实平均强度，并且σ是差的标准差这允许基于在概率方面的解释来拒绝该预测(即9确包含在实验数据(光谱的发射线的强度)中的信息(并且因此是可验证的(通过对光谱的真实数据240中可验证的元素公共的元素，以便允许比较。然后可以使用统计测试来拒绝同时获得多输出预测的能力，即，函数fog的组成的近似，其中，g:R"→ACR4并且[0061]通常，为了训练模型231，需要为模型的输出i定义学习函数(或损失函数)(和是输出i的真实值和预测值)：这使得可以定义训练的目标并[0063]其中，δ形成要在模型的优化循环232中优化的超参数的一部分，并且Θ是[0064]一旦已经为模型的输出i选择了损失函数模型的总损失函数就被是特定于每个输出的真实值的集合，是模型的输出的预测的集合，并且SQ=f:ERiet…w是损失函数的线性组合的系数集合。系数ωi是模可以保持相邻波长通道之间的关系，并且可以使用光谱线([0072]卷积神经网络331_333将经由第一神经网络320从输入数据提取的公共特性的向[0078]_用于求解特定任务的神经网络331_333，其具有与第一神经网络320相同的超参数，并且分别由16个神经元和1个神经元的两个全连接层补充(每个网络331_333预测实[0080]图4示出了整理了镍(Ni)基体和锆(Zr)基体中铁(Fe)含量的校准结果的表。对每于多任务学习的多变量架构(MVA)在具有与用于学习目的的基体相同性质的基体上能够提供比经典单变量方法(UVA)更准确的预测。多任务架构还能够通过使用针对发射线预测的[0081]本发明使得可以使用基于多输出模型的一组预测的概率模型来量化所预测的含[0084]对在被执行时实现上述功能中的任一功能的计算机程序的引用不限于在单个主可以用于对一个或多个处理器进行编程以实现这里描述的技术的方面的任何类型的计算BreakdownSpectroscopy:ACriticalReviewofAdvancesandChallenges,”J.Braz.Chem.Soc.,2021,doi:10.21577/0103_5053.20200175.ofsignalextractionintheframeoflaserinducedbreakdownspectroscopy10.1016/j.sab.2019.04.004.componentsregression,partialleastsquaresregression,multi_blockpartialleastsquaresregression,andserialpartialleastsquaresregressionalgorithmsfortheanalysisofFeinironoreusingLIBS,”JAnalSpectrom,vol.27,no.1,pp.92–98,2012,doi:10.1039/C1JA10164A.2016.[0090][5].J.ElHaddadetal.,“Artificialneuralnetworkforon_sitequantitativeanalysisofsoilsusinglaserinducedbreakdownspectroscopy,”j.sab.2012.11.007.AgcompositionfromAu–Agbi_metallicLIBSspectracombinedwithshallowneuralnetworkmodelformultip.135,2021,doi:10.1007/s00340_021_07681_y.soilusingtime_resolvedlaser_inducedbreakdownspectroscopybasedondoi:10.1088/2058_6272/aaef6e.contrastivelearningofvisualrepresentations,”inInternationalconferenceonmachinelearning,2020,pp.1597–1607.[0094][9].T.Chenetal.,“Deeplearningwithlaser_inducedbreakdownspectroscopy(LIBS)fortheclassificationofrocksbasedonelementalj.apgeochem.2021.105135.breakdownspectroscopymulti_componentquantitativeanalyticalmethodbasedonadeepconvolutionalneuralnetwork,”Spectrochim.ActaPartBAt.Spectrosc.,vol.169,p.105850,Jul.2020,doi:10.1016/j.sab.2020.105850.artificialneuralnetworkbasedchemometricsappliedinlaser_inducedbreakdownspectroscopyanalysis,”Spectrochim.ActaPartBAt.Spectrosc.,vol.180,p.106183,Jun.2021,doi:10.1016/j.sab.2021.106183.pp.171–182,Nov.2014,doi:10.1016/j.sab.2014.08.039.“Clusteringandtrainingsetselectionmethodsforimprovingtheaccuracyofquantitativelaserinducedbreakdownspectroscopy,”Spectrochim.ActaPartBAt.Spectrosc.,vol.70,pp.24–32,2012,doi:10.1016/j.sab.2012.04.004.[0099][14].P.J.Huber,“RobustEstimationofaLocationParameter,”Ann.Math.Stat.,vol.35,no.1,pp.73–101,1964,doi:10.1214/aoms/1177703732.[0100][16].F.Rosenblatt,Theperceptron,aperceivingandrecognizingautomatonProjectPara.CornellAeronauti