【优秀硕士博士论文】湿法脱硫后烟气细颗粒物的声波团聚1

硕士学位论文湿法脱硫后烟气细颗粒物的声波团聚ACOUSTICAGGLOMERATIONOFFINEPARTICLESFROMWFGD摘要随着我国能源消耗量的逐渐增加，细颗粒物的污染已成为不容忽视的环境问题。燃煤烟气产生的颗粒物是我国空气中细颗粒物的主要来源之一，而传统烟气除尘装置对细颗粒物脱除效率很低。烟气经过湿法脱硫系统后将形成由脱硫产物包裹的细颗粒物，难以通过传统除尘装置脱除。因此，本文对脱硫后烟气中的细颗粒物在声波作用下的团聚现象进行了数值模拟研究。选择同向团聚和流体力学作用作为声团聚室中颗粒团聚的主要团聚机理。在这两种主要团聚机理的团聚核函数基础上，添加布朗团聚核函数，以提高模拟结果的准确性。数值模拟采用在电厂现场测试获得的脱硫后烟气颗粒物粒径分布的实际数据为初始条件，颗粒物粒径分布范围取为0210M。对传统分组算法进行改进，使其可根据细颗粒物质量浓度分布自动调整分组的大小，以提高计算精度。计算结果显示，提高声波频率对提高颗粒数目减少率的效果不明显，而提高声强级能显著提高颗粒数目减少率，高声强级更适于脱硫后烟气中颗粒物的团聚。综合考虑经济性和颗粒质量浓度分布，对于每一种颗粒物粒径分布，应选用不同声波频率和声强级的声波。借鉴旋风分离器的结构，提出了一种旋风式声团聚室，以提高颗粒物在声团聚室中的停留时间，从而提高声波团聚的效率。采用欧拉拉格朗日方法进行数值模拟的结果显示，进口速度为12M/S时，1M的颗粒物在旋风式声团聚室中的停留时间为12S。耦合欧拉多流体模型和颗粒群平衡模型对声团聚室进行了数值模拟研究。主要分析了不同条件下，旋风式声团聚室出口颗粒数目浓度减少量的变化规律和其产生的压力损失。模拟结果显示，旋风式声团聚室出口颗粒数目浓度的减少量随声波频率和声强级的增加而增加；烟气流速与烟气处理量和团聚效果有关；旋风式声团聚室产生的压力损失较小，因此对尾部烟气系统的影响也较小。关键词声波团聚；脱硫后烟气；分组算法；细颗粒物；数值模拟ABSTRACTASCHINASENERGYCONSUMPTIONCONTINUEINCREASING,POLLUTIONPROBLEMRISEDBYFINEPARTICLESISBECOMINGASERIOUSENVIRONMENTALPROBLEMPARTICLESFROMFLUEGASMAKEANIMPORTANTCONTRIBUTIONTOFINEPARTICLEPOLLUTIONINCHINAITISDIFFICULTTOREMOVEFINEPARTICLESEFFECTIVELYBYCONVENTIONALDUSTREMOVERFINEPARTICLESENWRAPPEDWITHDESULFURIZATIONREACTIONPRODUCTSWILLBEFORMEDAFTERTHEWETFLUEGASDESULFURIZATIONWFGDNUMERICALSIMULATIONOFCOAGULATIONFINEPARTICLESFROMTHEWFGDINACOUSTICFIELDHASBEENSTUDIEDINTHISTHESISORTHOKINETICANDHYDRODYNAMICARECHOSENASCOAGULATIONMECHANISMBASEDONTHEEXISTINGACOUSTICAGGLOMERATIONMODELINTHISSTUDYBROWNIANCOAGULATIONKERNELHASALSOBEENCONSIDEREDSIMULTANEOUSLYFORACCURACYOFTHECOMPUTATIONTHEINITIALPARTICLESIZEDISTRIBUTIONOFTHENUMERICALCOMPUTATIONISCONFIRMEDBETWEEN02MAND10M,WHICHISBASEDONEXPERIMENTALMEASUREMENTDATAOFFLUEGASAFTERTHEWFGDFROMPLANTSTATIONSECTIONALARITHMETICISDEVELOPEDTOIMPROVECOMPUTATIONPRECISIONWITHTHEDEVELOPEDSECTIONALARITHMETIC,GROUPSIZEISCONNECTEDTOPARTICLEMASSCONCENTRATIONTOADJUSTGROUPMAGNITUDEAUTOMATICALLYTHESIMULATIONRESULTSSHOWTHATIMPROVEMENTOFFREQUENCYCANNOTLEADOBVIOUSINCREASEOFTOTALNUMBERDECREMENTRATEOFFINEPARTICLESWHILESOUNDINTENSITYLEVELDOESHIGHSOUNDINTENSITYLEVELISMOREEFFECTIVEONAGGLOMERATIONOFFINEPARTICLESCONSIDERINGINVESTMENTCOSTANDPARTICLESMASSCONCENTRATIONDISTRIBUTION,ACOUSTICWITHFREQUENCYOF1500HZANDSOUNDINTENSITYLEVELOF160DBISOPTIMALACYCLONEAGGLOMERATIONCHAMBERISPROMOTEDBASEDONTHESTRUCTURETYPEOFCYCLONESEPARATORTOIMPROVEDWELLTIMEANDAGGLOMERATIONEFFICIENCYOFFINEPARTICLESSIMULATIONRESULTBYCOMPUTATIONMETHODOFTHEEULERLAGRANGESHOWSTHATDWELLTIMEOFPARTICLESWITHDIAMETER1MINTHEAGGLOMERATIONCHAMBERIS12SWHENINLETVELOCITYIS12M/SEULERTWOFLUIDMODELANDPOPULATIONBALANCEMODELARECOUPLEDTOSIMULATETHEAGGLOMERATIONCHAMBERREDUCTIONSOFPARTICLENUMBERCONCENTRATIONINOUTLETANDPRESSURELOSSDUETOTHEUSEOFAGGLOMERATIONCHAMBERUNDERVARIOUSCONDITIONSAREANALYZEDTHERESULTSSHOWTHATREDUCTIONSOFPARTICLENUMBERCONCENTRATIONONTHEOUTLETOFTHECYCLONEAGGLOMERATIONCHAMBERINCREASEWITHIMPROVEMENTOFFREQUENCYANDSOUNDINTENSITYLEVELTHEINLETGASVELOCITYHASIMPACTONAGGLOMERATIONEFFECTANDFLUEGASVOLUMETHATCANBEHANDLEDPRESSURELOSSDUETOTHEUSEOFAGGLOMERATIONCHAMBERISLOWANDHASLITTLEIMPACTONTHEFLUEGASSYSTEMKEYWORDSACOUSTICAGGLOMERATION,FLUEGASFROMWFGD,SECTIONALARITHMETIC,FINEPARTICLES,NUMERICALSIMULATION目录摘要IABSTRACTII第1章绪论111课题背景112颗粒物脱除技术213声波团聚技术314声波团聚技术研究进展4141实验研究进展5142数值模拟研究进展6142小结815本文主要研究内容9第2章声波团聚模型及分组算法1021声波团聚模型10211气溶胶动力学方程10212时间步长的选取11213声波团聚核函数12214颗粒碰撞率1622颗粒初始粒径分布1623分组算法优化1724本章小结19第3章细颗粒物声波团聚的数值计算分析2031声波团聚对颗粒数目总浓度的影响2032声波参数对颗粒总数目减少率的影响21321声波频率和声强级对减少率的影响2133声波参数对颗粒粒径分布的影响23331声波频率对颗粒粒径分布的影响23332声强级对颗粒粒径分布的影响2634数目浓度与质量浓度转换误差计算2835本章小结29第4章旋风式声波团聚室及分析3141几种用于数值模拟和试验研究的声团聚室3142旋风式声波团聚室3343颗粒停留时间34431离散相模型34432控制方程34433物理模型及边界条件35443模拟计算结果3644本章小结37第5章旋风式声波团聚室的团聚效果分析3851欧拉多流体模型38511控制方程3852颗粒群平衡模型的耦合3953物理模型及边界条件4054模拟结果及讨论42541频率对颗粒数目浓度的影响42542声强级对颗粒数目浓度的影响42543烟气流速对颗粒数目浓度的影响43544旋风式声团聚室的压力损失4454本章小结44结论46参考文献47攻读学位期间发表的学术论文50哈尔滨工业大学学位论文原创性声明和使用权限51致谢52第1章绪论11课题背景近年来，环境污染问题是国内及国际社会关注的热点问题。传统的环境问题主要包括酸雨、臭氧层破坏和气候变暖1。其中，酸雨问题是最为严重的污染问题。但随着我国环保意识的提高和政府的不懈努力，我国SO2排放量已得到有效控制，2012年SO2的排放总量比2007年减少了350万吨2。但是，自2010年以来细颗粒物污染问题成为新的关注热点，北京、上海、哈尔滨等人口密集城市，纷纷报道细颗粒物浓度爆表。因此，对于细颗粒物治理的呼声越来越高。粒径小于10M的颗粒称为可吸入颗粒物。2013年2月，我国科学技术名词审定委员会将粒径小于25M的颗粒定义为细颗粒物，顺带提出粒径小于1M的颗粒物可称为超细颗粒物3。早在20世纪80年代，国际社会已对可吸入颗粒物污染高度重视。随着我国科学技术的进步，人们对颗粒物污染问题的认识也逐渐深入。科学研究发现，粒径小于10UM的细颗粒物所产生的危害对环境和人体健康影响最大，并且，粒径越小的颗粒产生的危害越大。细颗粒物对人体健康的危害主要表现在对人体呼吸系统和心血管系统造成的损害。并且，颗粒物悬浮在大气中还会影响大气的能见度。美国国家环保局以及一些其他科研单位研究发现，粒径小于25UM的细颗粒物是对人体健康影响最大的主要污染物之一，主要引发慢性病、呼吸道疾病以及心脑血管疾病，美国纽约州立大学药物学院的研究也表明，细颗粒物与肺癌、心脏病所导致的死亡率紧密相关，并获得了相关的证据41。因此，各个国家对其制定的排放标准日趋严格。1997年美国率先提出了PM25的标准，其目的是为控制对人体有害的细小颗粒物的排放提供依据5。随后，世界卫生组织也针对细颗粒浓度提出了准则值和三个过渡目标，于2005年发布。随着细颗粒污染问题的持续升温，我国也于2012年2月29日颁布新的环境空气质量标准，增设了PM25的浓度限值，同时调整了PM10的浓度限值，不同国家对细颗粒物的浓度限值标准如表11所示6。据相关部门统计，2012年，我国废气中烟尘排放总量为12343万吨，工业废气中烟尘排放量为10293万吨，占烟尘总排放量的8347。如此巨量的烟尘排放量给各城市环境质量造成了较大的影响，2012年我国地级以上城市环境空气中可吸入颗粒物年均浓度主要集中在60100G/M38，远远高于世界任何一个国家或组织设定的最高限值。在我国，燃煤烟气排放是可吸入颗粒物的重要来源之一。而煤炭作为我国主要的能源来源之一，在未来仍将在我国的能源结构中保持主要一次能源的地位不变。因此，控制燃煤烟气中颗粒物的排放对于治理细颗粒物污染问题至关重要。表11不同国家细颗粒物限值国家/组织年平均G/M3日平均G/M3备注准则值1025目标13575目标22550WHO目标3153752005年发布澳大利亚8252003年发布，非强制标准美国15352006年生效日本15352009年发布欧盟25无2010年发布，2015年强制标准生效一级1535中国二级35752016年开始生效12颗粒物脱除技术目前，对于PM10及粒径更大的颗粒物控制技术已发展趋于成熟。该技术主要分为两种技术一种是控制燃烧过程，减少燃烧过程中产生的颗粒物，即炉内控制；另一种是在锅炉尾部增设除尘装置，利用收集、过滤的原理减少颗粒物的排放，即尾部烟气净化。其中，第二种方法是工业生产中应用最为广泛的技术，对于粒径大于10M的颗粒，脱除效率可达到99，除尘装置主要包括旋风分离器，布袋除尘器，电除尘器等9。但是，尾部烟气净化的方法对粒径小于10M的颗粒脱除效果不理想，使得大量可吸入颗粒物排放至大气中，从而污染城市环境，危害人们身体健康。对于可吸入颗粒物的控制方法，尾部烟气净化仍然是最可行的技术。由于传统除尘装置对可吸入颗粒物的脱除效率较低，因此可从两方面入手解决细颗粒物的污染问题。一方面，升级除尘设备，提高设备对细颗粒物的捕集效率，从而减少超细颗粒物的排放量；另一方面，利用外场的作用使细颗粒发生团聚，长大成为大颗粒，从而可以用传统除尘设备将超细颗粒物除去，即对颗粒物进行预处理。对细颗粒物预处理是指利用各种外场力作用，使细颗粒物发生碰撞、团聚，从而形成粒径较大的颗粒。目前，研究者主要把研究重点放在团聚作用上，通过一定的预处理技术使细颗粒物团聚成为大粒径颗粒，再利用传统除尘设备将其除去。现阶段，细颗粒物的团聚技术主要有声团聚、电团聚、磁团聚、化学团聚等4。其中，声波团聚是其中有效的一种方法，也是今后发展的方向之一10。因此，本文利用数值模拟的方法研究声波团聚对细颗粒物粒径分布的影响。13声波团聚技术声波团聚是利用高强度声场使气溶胶中微米和亚微米级颗粒团聚的过程，声波的作用效果在于引起颗粒间的相对运动并因此增加它们之间的碰撞频率4。由于颗粒间作用力（如范德华力、液桥力等）的存在，细颗粒发生碰撞后，会以一定比例粘附在一起，进而形成粒径较大的颗粒物。声波的作用能增加颗粒间相对运动是因为当声波作用时，颗粒随烟气的夹带运动会受到干扰，使颗粒获得“干扰运动”。大小颗粒之间存在的质量差异导致颗粒间惯性不同，因此，相同声波条件下，粒径不同的大小颗粒获得的“干扰运动”速度也存在差异，从而增加了颗粒间的相对运动。在颗粒相对运动和团聚过程中，存在着声场与颗粒、流体介质与颗粒、颗粒与颗粒间的相互作用，而这些作用又相互耦合，因此颗粒声波团聚的实际过程十分复杂。一般认为，声波团聚机理主要有同向团聚作用（ORTHOKINETICINTERACTION）、流体力学作用（HYDRODYNAMICINTERACTION）、声辐射压力作用、声致湍流效应等，其中前两者是主要的声波团聚机理434。同向团聚机理是声波团聚最主要的机理，也是最先提出的机理。同向团聚机理认为，颗粒团聚是大小颗粒间相互碰撞而导致的。声波作用于烟气时，烟气对小颗粒的携带作用较大，而对大颗粒携带作用小。因此，小颗粒运动速度变化较大，而大颗粒运动速度变化较小或基本保持不变。粒径尺寸相近的颗粒惯性差异较小，烟气对其携带作用基本相同。根据同向团聚机理，声波的作用不会促使粒径相近的颗粒发生碰撞、团聚。但是，已有研究表明，声场的作用会提高单分散气溶胶颗粒的团聚量11。所以，对于粒径相近颗粒之间的碰撞、团聚不能用同向团聚机理解释。流体力学作用的提出很好地解释了粒径相近的颗粒间由于声波作用而发生的相互作用。流体力学作用认为，当两颗粒粒径相近时，声波的作用使颗粒周围流场产生粘性不对称等非线性因素引起的作用力43637。这种作用力促使颗粒间的相对距离逐渐减小，因此，经过几个声波周期之后，颗粒间碰撞和团聚的概率增大。声辐射压力作用是为了解释声波作用时，颗粒周围产生的声辐射压力对颗粒的影响。声辐射压力是颗粒和高强度声场之间相互作用而出现的非线性效应，这种非线性效应是由于声波动能分布不均匀造成的43738。但是，声辐射压力作用还处于理论研究阶段，发展并不成熟，目前还没有研究者提出完善的团聚核函数，因此本文不考虑声辐射压力作用。声致湍流作用是指声波作用使团聚室内流场发生畸变，导致颗粒速度发生变化而诱发颗粒间碰撞438。RAJIVTIWARY等人研究认为，声波作用产生的湍流只存在于声场的20区域，并且声致湍流的能量比声场的能量小三个数量级12，因此本文认为声致湍流作用可以忽略不计。由于声波团聚颗粒物的机理十分复杂，声辐射压力作用和声致湍流作用两种机理发展并不完善，没有适用的核函数，本文只考虑同向团聚机理和流体力学作用两种发展比较成熟的机理。14声波团聚技术研究进展1886年德国化学家WILLAIMOSTWLD首次提出了声场中微粒团聚的设想432，但直到1927年，物理学家WOODRW实验研究发现高强度声波在介质中的震动性质，由此才掀起了声波团聚的热潮。随后，1931年PATTERSONHS和CAWOODW13首次进行了声波团聚颗粒物的实验，该实验利用超声波作为声源，研究了超声波对氧化镁烟气的团聚效果。实验结果发现，当试验管封闭时，颗粒群会由于团聚而形成粒径较大的颗粒物。然而，由于声波团聚能耗较高，机理过于复杂等原因，此后声波团聚的研究一度陷入停滞阶段。直至上世纪70年代，随着细颗粒物污染问题引起的广泛关注，声波团聚技术作为颗粒预处理的重要方法，再次进入研究的热潮4。对声波团聚技术的研究主要有两种方法，分别为实验研究和数值模拟研究。实验研究结果真实可靠，可为理论研究提供指导。随着计算机技术的发展，数值模拟几乎成为所有科学领域必不可少的重要研究手段。数值模拟研究具有成本低，时间短，能够模拟任何工况等优点。数值模拟的结果可帮助研究者更加深入地理解现有的团聚机理，为进一步完善声波团聚机理奠定基础。141实验研究进展1975年，MICHAELVOLKJR和WILLIAMJMOROZ14利用0051M的炭黑气溶胶颗粒，实验研究了低声压级（100120DB）下利用声波团聚颗粒的可行性。利用分组实验分别研究了声压级、频率、颗粒质量浓度和停留时间对声波团聚的影响。实验结果发现增加质量浓度、声压级和停留时间，团聚颗粒的尺寸均增大。对于所有利用炭黑所做的实验，最佳频率为3KHZ。因此作者提出，低声压级下，声波团聚可以使炭黑颗粒的平均粒径增加一个数量级，说明该技术可以应用于工业应用的。然而，该实验所需的接触时间较长（1050S，最佳接触时间为40S），要求足够大的团聚室尺寸，从而增加了占地面积和投资，给工业应用带来较大难度。1987年，RAJIVTIWARY和GERHARDREETHOF15采用声压级为140160DB、频率为23KHZ的声场，对燃煤飞灰气溶胶（浓度130G/M3，平均粒径5M）进行预处理。建立了忽略重力沉降、布朗运动、湍流团聚作用的团聚模型，最终实验结果与模型的预测结果相一致。烟气中粒子团聚的最佳操作参数为声强级范围150160DB、频率为L2KHZ及作用时间为24秒。1993年，HOFFMANNTL16实验研究了频率为44HZ、声压级在160DB的声场中燃煤飞灰双模团聚现象。研究结果发现，低频声波作用后，粒径小于11M的颗粒有22经过声波团聚长大成为粒径大于11M的颗粒，而且粒径小于2M的颗粒质量浓度降低了50；利用声压级为140160DB的高频声源，当停留时间为2S，粒径在1M附近的颗粒浓度减少超过70。1995年，黄虹宾等17对冷态下声波团聚微粒的实验做了研究，试图利用声波团聚技术提高旋风分离器捕集微粒的效率。但是由于颗粒测量及稳定声源方面的困难，没有得出有效的结果。1999年，JUANAGALLEGOJUAREZ18建立了中试规模的试验台，研究声波团聚减少燃煤烟气中颗粒物含量的实验。实验结果表明，经过声波团聚后，烟气中的细颗粒物减少了40。2009年，刘建忠等19利用低频行波作为声源，对声波团聚燃煤飞灰颗粒做了实验研究。实验结果表明，声波频率为1400HZ、声压级为147DB时，飞灰数目总浓度减少了684。该文认为声波频率对团聚的效果具有非常重要的作用，对于不同的颗粒粒径分布，均存在一个相对应的最佳频率，且最佳频率的值随声强级的增大而减小。由此可见，不同实验之间，若初始粒径分布不同，则最佳声波频率会出现一定偏差。2011年，刘建忠等20对比研究了高频声波和低频声波对燃煤飞灰颗粒团聚率的影响。实验结果发现，20KHZ的高频声波不适用于燃煤飞灰颗粒的团聚，低频声波（10001800HZ）更有利于燃煤飞灰颗粒的团聚，且颗粒的最高团聚率可达753，并利用正交试验获得最佳频率为1400HZ。2013年，孙德帅21实验研究了声场与射流耦合作用对燃煤可吸入颗粒物团聚的影响。实验结果发现，脱除效率可达454，大颗粒的存在促进了可吸入颗粒物的团聚，湍动能有助于颗粒之间发生碰撞，最佳声波频率为1416HZ。该研究中，颗粒的粒径范围为04310M，声波对1M以下和5M以上的颗粒脱除效率较高，而对15M的颗粒脱除效率相对较低。频率是声波团聚技术中最重要的参数之一，孙德帅与刘建忠得出的实验结果均证实最佳声波频率为1400HZ左右。可见，这一实验结果具有较高的可信度。因此，本文将声波频率的范围设定为5002500HZ，验证上述实验结果。2014年，VLADASVEKTERIS22研究了加入声场后旋风分离器中颗粒的运动情况。实验结果显示，气体的湍流运动发生在声场旋风分离器的锥体部分，当声源发出130170DB的声波信号时，15M的颗粒出现了团聚现象。相比于传统旋风分离器，声场旋风分离器的脱除效率提高了103，达到975。当声波的频率为8KHZ时，分离效率达到最大。该研究将声波团聚与旋风分离器相结合，即将颗粒的预处理过程和除尘过程合并。这种方法一方面省去团聚室，节省了尾部烟气净化系统的占地空间；但另一方面，声场旋风分离器的烟气出口减少了声波的反射，大大降低了声波能量利用率，从而增加了能耗；除此之外，文献22将除尘与颗粒的预处理过程合并，虽提高了除尘装置的紧凑性，但使除尘器内部结构复杂。因此，本文第二部分内容借鉴旋风分离器的结构，提出一种旋风式声波团聚室，对烟气进行预处理。142数值模拟研究进展由于实验研究对声源条件和颗粒粒径分布测量设备的要求较高，并且声波团聚机理异常复杂，针对声波团聚的数值模拟研究得到研究者的广泛关注。1965年MEDNIKOV首次建立了同向团聚机理模型，为声波团聚理论研究和数值模拟研究奠定了基础。1977年，MICHAELVOLKJR23改善了MEDNIKOV同向团聚机理的模型，进行了最早的声波团聚数值模拟研究。同向团聚机理和布朗团聚机理的核函数相加，获得总团聚核函数。该模型只考虑了声波团聚机理中的同向团聚机理，因此模拟结果低于实验值。1981年，PATEL24采用了矩量法和离散法两种方法模拟了声波团聚，采用的声波团聚机理包含了同向团聚机理和共辐射效应，并假定气溶胶在任意时刻均满足对数正态分布才能求解。其中，离散法是将气溶胶动力学方程按照颗粒的体积分组，然后进行离散求解，因此也称这种方法为分组法。由于假设条件的存在，计算精度受到了限值。由于MEDNIKOV的模型忽略了颗粒速度的周期性变化，1994年TEMKIN25对该模型进行了优化，考虑了声波夹带作用，提出了更完善的同向团聚核函数。2005年，盛昌栋26利用蒙特卡洛法对行波下声波团聚颗粒物进行了研究。该研究考虑了同向团聚机理、流体力学作用和布朗团聚，并利用模拟结果验证了流体力学作用模型。2008年，徐鸿27建立了包含同向团聚机理和流体力学作用声波团聚动力学模型，数值模拟得出声波作用后颗粒的粒径分布曲线，并将该结果与实验结果相比较。比较结果发现模拟结果与实验结果相吻合，当声压级增大时，PM10和PM25的质量百分比有明显下降，从而说明声波对细颗粒物的团聚具有较明显的效果。2010年，张平28数值模拟了声场力作用下可吸入颗粒物的团聚现象，建立了将两相流模型和声波团聚动力学方程、核函数耦合的模型，并将该模型应用于旋风分离器。模拟结果表明，声波团聚效应使旋风分离器的分离效率提高了6。该研究中声波的布置方式与VLADASVEKTERIS实验研究中的声场旋风分离器的布置方式不同，前者将声波信号设在烟气入口，而后者将声波信号设在旋风分离器下部的排灰口。可见，声波的布置方式对旋风分离器的分离效率影响较大，将声波信号设置在烟气出口处声波团聚的效果更显著。2012年，王洁29建立了同时考虑同向团聚机理、流体力学作用、布朗团聚及声波尾流效应的团聚模型，并利用该模型研究了声波频率、声压级、颗粒粒径等参数对团聚效果的影响。数值模拟结果表明，在相同条件下，同向团聚机理对团聚过程的影响最大，从而证实同向团聚机理是声波团聚过程中最主要的机理。模拟结果还得出，当使用文中的粒径分布时，团聚最佳频率约为1500HZ，与实验所得结果相似。2012年，张光学30对分组算法进行了改进，提高了分组法模拟声波团聚过程的精度，使气溶胶总颗粒体积更容易守恒。模拟计算结果表明，频率对声波团聚效果影响很大，对于燃煤飞灰气溶胶颗粒，最佳声波频率与实验所得近似相等，为1500HZ。实验结果与数值模拟结果吻合良好，该数值模拟计算存在的问题是只计算了800HZ、1500HZ和2000HZ三个频率下颗粒的粒径分布变化，但仅仅三个声波频率下的计算结果不足以说明1500HZ为最佳频率。文中作者假设燃煤飞灰颗粒的粒径分布符合对数正态分布，并将粒径分布按粒径划分为100组。该分组方法减少了划分的组数，从而节约了计算时间。但是，这种分组方法只适用于符合对数正态分布的粒径分布，对于不符合对数正态分布的气溶胶颗粒，该方法的计算精度将大大减低。因此，对分组法进一步改进，使其能提高任何类型粒径分布的气溶胶颗粒模拟计算精度是本文研究的重点。2013年，ANDRIESVANWIJHE31研究了同向团聚机理和流体力学作用下声波团聚对粒径分布的影响规律。研究结果表明，该计算模型可以预测颗粒的团聚效果，但在某些情形下计算有偏差。该研究假设气溶胶颗粒符合对数正态分布，并对粒径分布的误差进行了分析。143研究进展小结通过以上综述可见，早期研究者通过实验研究的方法对声波团聚的研究内容主要是选取一定范围的声压级、频率的声场，定向制备一种亚微米级气溶胶颗粒，通过实验研究声波作用对气溶胶颗粒团聚的效果，分析声压级或频率的变化对团聚现象的影响，团聚效果的表征仅停留在定性的层面，最后找出最佳的团聚条件，以指导工程应用。近期研究者通常使用燃煤飞灰作为研究对象，或者是选几种定向制备的气溶胶颗粒作为对比，选定一定范围声压级、频率的声场，同时，对其他影响因素也进行了定量的控制，定量表征了各因素对团聚效果的影响。从早期到近期的实验研究上来看，研究者们对声波团聚的研究仅停留在摸索影响规律的层面，并没有对影响的机理进行深入的研究。导致这一现象出现的原因可能是声波团聚的机理过于复杂，现在还没有统一的认识；现阶段的实验研究还不能较好将各个影响因素控制在理想范围内。对于声波团聚的实验研究虽然已有不少研究，但是该技术却远未发展成熟，工业应用尚有较大困难。实验研究主要存在以下问题1声波处理的停留时间不能太长，否则团聚室体积过大，占地、投资及运行费用将增加，影响该技术的经济性。2大多数实验研究采用的声源均为固定频率的声源、无法调节频率。由于团聚室内的环境恶劣，所以对声源也提出了较高的要求，高温高压环境下稳定工作的声源也是亟待解决的问题。3实验研究所用的颗粒与工业上排放的颗粒类型差异，实验研究的结果对工业应用的指导作用有限。数值模拟研究方法的发展是随着声波团聚机理的不断完整而进行的。机理的提出旨在解释团聚过程中的一些现象，当出现解释不通的现象时，需提出新的机理对其加以解释。新的机理提出后，再对数值模拟方法进行改进，从而可更加精确地描述团聚中出现的一些现象，更加清楚地认识团聚机理。由于团聚机理的复杂性，在利用数值模拟方法进行计算时，首先要对真实的团聚过程进行简化，仅考虑一些最重要的机理，而忽略次要因素，建立简化的模型。这样既节省计算空间，又有利于深入研究主要机理。简化模型建立之后，需做一些必要的假设，比如假设碰撞之后不发生破碎，颗粒粒径分布规律等，这些假设是数值模拟能够进行的必要条件。假设的合理与否也直接影响数值计算结果的正确性。声波团聚的数值计算模型建立后，重要的是团聚核函数的确定和计算方法。数值计算方法主要有三种，分别为分组法（离散法）、矩量法和蒙特卡罗法。15本文主要研究内容本文研究的对象为脱硫后锅炉烟气中的细颗粒物，主要通过数值模拟的方法研究声波团聚作用对细颗粒物浓度及粒径分布的影响。主要研究内容包括以下四方面1对传统分组法进行适当的改进，使其满足计算精度和时耗的要求。2基于零维颗粒群平衡方程，利用MATLAB编程软件对声波预处理细颗粒物的过程进行模拟计算，并分析声波的操作参数对粒径在0210M范围内颗粒粒径分布的影响。3提出一种旋风式声团聚室，增加颗粒在声团聚室中的停留时间，从而提高声波团聚的效果。4利用商业计算流体力学软件ANSYSFLUENT对提出的旋风式声波团聚室进行模拟研究，分析声团聚室中颗粒的停留时间、出口颗粒数量变化及压力损失。第2章声波团聚模型及分组算法与实验研究相比，数值模拟研究具有研究成本低、不受实验条件限制及能满足各种工况的要求等优点。随着计算机技术的发展，数值模拟在各个研究领域均受到了广泛的应用。本文利用数值模拟的方法，基于零维气溶胶动力学方程，建立声波团聚数学模型，主要研究声波团聚对细颗粒物浓度及粒径分布的影响，分析声波频率、声强（压）级及作用时间等因素对团聚效果的影响规律。求解之前先按粒径大小对气溶胶颗粒粒径分布进行分组，然后再对建立的模型进行离散求解。分组大小一方面对计算的精度影响较大，另一方面分组数目的大小则决定了计算耗时的长短。分组粗略，则计算精度低，分组精细，则计算精度高，但分组划分精细将导致计算耗时长。因此，分组方法的合理性对数值模拟计算意义重大。本章在参考传统体积分组方法及改进分组方法的基础上，对粒径分组法进一步改进，使其对任意粒径分布的颗粒群均能提高计算精度，并保持计算时间在合理范围内。21声波团聚模型211气溶胶动力学方程1917年，SMOLUCHOWSKI32提出了基于布朗团聚的气溶胶动力学方程，用于描述气溶胶颗粒群由于团聚、破碎等引起的浓度变化。至今，该方程仍被广泛用于颗粒团聚方面的研究。由于颗粒破碎理论较为复杂，研究难度很大，目前还没有成熟的破碎理论模型出现，故本文不考虑颗粒的破碎，并假定颗粒间只发生二元碰撞。颗粒的源相也不在本文研究的范围，所以，简化后的气溶胶动力学方程如式（21）（21）00,1,2VNTKUNTVUTDNVTKUNTDU式中，NV,T表示体积为V的颗粒在T时刻的数目浓度值，K表示团聚核函数。方程左边表示体积为U的颗粒与体积为VU的颗粒发生碰撞、团聚时，产生的体积为V的颗粒的数目浓度随时间的变化率。方程右边第一项表示发生碰撞、团聚后，产生体积为V的颗粒的数目，右边第二项表示产生的体积为V的颗粒与体积为U的颗粒碰撞、团聚，导致体积为V的颗粒的数目减少量33。随着团聚过程的进行，小颗粒通过碰撞、团聚而粘附在一起，从而导致小颗粒的数目浓度逐渐减小，大颗粒数目浓度增大。在小颗粒团聚时，假定团聚产生的大颗粒体积等于两个碰撞的小颗粒体积之和，以便保持颗粒相的总体积守恒。对式（21）进行求解，即可获得T时刻颗粒体积为V的颗粒数目浓度随时间的变化率。但是，一般情况下无法获得式（21）的解析解，因此需要对其进行离散化。本文离散采用文献39的方法，离散后的结果如下29（22）11,2MKIJKIIJKIDNKNKNT式中，KI,J、KI,K分别表示体积为I与体积为J、体积为K的颗粒之间的团聚核函数。等式（22）左边表示体积为K的颗粒数目浓度随时间变化率，右边第一项表示两颗粒体积之和为K的所有颗粒组合团聚之后，导致体积为K的颗粒数目浓度增大量。由于每个组合均计算了两次，所以需增加系数1/2。右边第二项表示体积为K的颗粒与其他颗粒发生团聚导致其数目浓度的减少量。M为分组法将颗粒粒径分布划分的组数。气溶胶颗粒总数目浓度N等于各个体积的颗粒数目浓度之和29，如下式（23）K1N将（23）式代入（22）式可得总数目浓度随时间的变化率29，如式（24）（24）1J,2IIJDNKNT212时间步长的选取在计算团聚的颗粒量时，时间步长是对模拟计算的精确性影响很大的参数。若时间步长取的过大，则计算粗略，结果不够精确；反之，若时间步长太小，则计算耗时较长，故合理选择时间步长是数值模拟的关键步骤。为保持计算的精确性，研究者一般采用根据颗粒总数目浓度变化进行动态调整的时间步长。在数值模拟计算过程中，假定某一微小时间步长内，发生团聚的两组颗粒的数目浓度不发生变化，则（24）式就可变换为下式30（25）1J,2IIJNKNT1J,IIJ（26）为颗粒团聚后总数目浓度的变化量，团聚总是导致颗粒数目减少，因此N小于零。若，（27）10N（28）IJ1,2LIJKN则（29）NT式中时间调整因子（）；气溶胶颗粒总数目浓度（个/M3）；N平均团聚常数，。KIJ1,2LIJKN由式（29）可知，时间步长与气溶胶颗粒总数目浓度成正比，当颗粒总数目浓度大时，时间步长较大，以此节约计算时间。平均团聚常数与各个团聚组合K的颗粒数目浓度及团聚核函数有关，值在每个时间步内均更新一次。模拟计算之前先确定时间调整因子的值，该值表示当前时间步气溶胶颗粒总数目浓度相比上一时间步的总数目浓度所占的百分比。213声波团聚核函数如13节所述，声波团聚颗粒物的实际过程十分复杂。经过半个世纪的不断摸索和研究，目前一般认为声波团聚颗粒物存在四种机理，分别为同向团聚机理、流体力学作用、声致湍流作用和声辐射压力作用。其中，同向团聚机理和流体力学作用是声波团聚的主要机理，目前发展较为成熟，已有研究者提出比较完善的核函数。后两种机理目前认识尚未十分清楚，没有形成统一的理论。因此，本文只考虑声波团聚的同向团聚机理和流体力学作用两种机理研究声波团聚对颗粒物粒径分布的影响。声波作用于烟气时，气相作为声波的传播介质其运动速度产生振动。由于惯性作用，烟气对小颗粒的携带作用大，而对大颗粒的携带作用小。因此，小颗粒对烟气运动速度的跟随性好，而大颗粒相对较弱。烟气运动速度振动时，小颗粒运动速度快，大颗粒相对较慢。大、小颗粒之间因此而产生速度差，这一速度差将导致颗粒之间碰撞的发生。这就是同向团聚机理的作用原理，如图21所示。图21同向团聚机理示意图同向团聚机理的核函数由MEDNIKOV436首次提出，经过诸多研究者的完善后，其核函数可用下式表示30（210）2IJGIJO22I,41JKIJUFD式中同向团聚机理核函数（M3/S）；O,IJ介质运动速度幅值，（M/S），J为声强度，为介烟气GUG2CG密度（用空气密度近似代替，129KG/M3），C为声速（340M/S）；声波频率（HZ）；F、颗粒粒径（M）；IDJ、颗粒弛豫时间（S）；IJ声波角频率，2F（RAD/S）。应用核函数公式（210）需要做以下假设1颗粒均是球形颗粒；2碰撞是团聚的充分条件；3团聚后发生后，小颗粒浓度可迅速达到平衡。值得说明的是，介质运动速度幅值与声强度J有关，而声波团聚的初始条GU件一般给定声压级。因此，需将声压级转化为声强度。由声学原理知34（211）REF10LJSIL式中声强级（DB）；SIL声强度（W/M2）；J参考声强（21012W/M2）。REF声强度的计算方法如式（212）（212）2PJC式中P声压（PA）；介质密度（KG/M3）。（213）REF20LGPSL式中，参考声压为2105PA。REFP因此，2REF01LGPCSIL20REF1LGC（214）式中，分别为空气的密度和空气中的声速。可见，当烟气的密度和声速与空0C气中接近时，即（215）0C则（214）式可变换为（216）SILP由（216）式可知，当烟气的密度和声速与空气大致相等时，声强级与声压级近似相等。由同向团聚机理的作用原理可知，同向团聚机理可以解释粒径不同、存在质量差的颗粒之间的声波团聚现象。但已有研究表明，当声波作用于单分散气溶胶时，气溶胶颗粒也会出现团聚现象11。可见，同向团聚机理不能解释粒径相同的颗粒之间由于声波作用而发生的团聚现象。流体力学作用是为解释单分散气溶胶颗粒声波团聚现象的机理。流体力学作用认为，当两颗粒粒径相近时，声波的作用使颗粒周围流场产生粘性不对称等非线性因素引起的作用力，促使颗粒间的相对距离逐渐减小。经过几个声波振动周期之后，相邻两颗粒由于距离越来越小而发生碰撞4。因此有助于颗粒间碰撞和团聚的发生。颗粒之间的距离与发生碰撞的两颗粒相对速度有关，跟据颗粒间的相对速度，可以定义流体力学作用的核函数如下24（217）2IJJH,4KIJVD式中同向团聚机理核函数（M3/S）；H,KIJ颗粒间相对速度（M/S）。IJV的计算公式如下，IJ22IGJGIGJJGIIJIJG20096963111211GRLURLRLURLLLRR2IJIGIJI08RLLQ（218）式中，对于颗粒I，各项计算公式如下（219）II1/224II1NLH（220）I1/2II（221）2PIII1/4II1HNQ（222）GIPI92UHR上式中，下表“G”代表气相参数，“P”代表颗粒相参数。颗粒J各项参数的计算方法与颗粒I相同。为烟气中颗粒之间的平均距离，0R该值无法准确获得，因此用颗粒总数目浓度的计算获得，如下式31（223）103N本文研究对象为细颗粒物，声波团聚颗粒过程中颗粒的布朗运动不可忽略。因此，为提高模拟计算的准确性，本文将布朗团聚考虑为团聚之一。布朗团聚核函数如下式30（224）JIIJB2K,3DCTKIJD式中KBOLTZMANN常数（1381023M2KG/S2K1）；T绝对温度（K）；烟气的动力粘度（KG/MS）；CCUNNINGHAM滑移因子，计算方法见式（225）。（225）1215704EDCD式中气体分子平均自由程（M）。本文应用同向团聚、流体力学作用团聚两个声波团聚机理以及布朗团聚机理研究细颗粒物的团聚过程，因此取总的团聚核函数为同向团聚核函数、流体力学作用核函数和布朗团聚核函数之和，如式（226）所示。（226）OHB,KIJIJKIJ214颗粒碰撞率由于烟气粘性的存在，小颗粒在大颗粒周围运动时，会因为烟气的携带作用而绕过大颗粒，这种现象降低了颗粒间碰撞的频率。因此，为考虑烟气的携带作用带来的绕流，本文采用式（227）（229）计算团聚过程中两颗粒间的碰撞率35。（当STK02时）（227）212075LN14STKE（当STK02时）（228）212TK式中STK斯托克斯数。考虑碰撞率之后颗粒间的团聚核函数为（229）12,KIJE将（229）式代入到（22）式中，即可对离散的气溶胶动力学方程求解。22颗粒初始粒径分布近年来，诸多研究者通过实验研究发现3638，湿法烟气脱硫对烟气中细颗粒物的浓度有一定影响。脱硫洗涤塔会脱除烟气中一部分颗粒物，但是脱硫产物CASO4、MGSO4等会在脱硫后形成一部分新类型的颗粒物；除此之外，脱硫洗涤塔的洗涤作用还会影响细颗粒物的表面特性。王珲38通过实验研究了湿法脱硫系统对烟气中细颗粒物的脱除作用，实验结果表明，湿法脱硫系统入口处颗粒物的分布呈现双峰分布，峰值分别为1M和3M；湿法脱硫系统出口处，烟气中颗粒物的粒径分布峰值向小粒径方向迁移，小颗粒所占的比例增大。颜金培等36实验研究了氨法脱硫烟气中颗粒物粒径分布的变化，实验结果显示，氨法脱硫过程产生了大量的细颗粒物，粒径主要分布在00804M范围内。从上述研究中不难看出，电厂的湿法脱硫系统使烟气中颗粒粒径的分布以及表面元素的富集都发生了改变。脱硫之后，烟气中细颗粒物所占的比重可能增加，而电厂通常将除尘系统放在脱硫之前，因此，如果不对脱硫后锅炉烟气加以控制，烟气中所携带的细颗粒物将会对环境带来污染。因此，本文将脱硫后烟气中的颗粒物作为研究对象，模拟计算中所使用的颗粒粒径分布以实际烟气为参考。初始颗粒粒径分布取自文献38的实测数据。本文将该初始颗粒粒径分布分为三段处理（分别为02205M，20555M，5510M），除去粒径较小的02以下的颗粒，并假设每段均符合对数正态分布。23分组算法优化分组算法又称区域算法，是指按颗粒的体积或粒径将气溶胶颗粒的粒径分布划分为若干离散的分组39。每个分组代表某一粒径范围或体积范围的颗粒，并假定分组内颗粒符合一定分布。分组法理论简单，适用范围广，容易编程实现。因此，分组法广泛应用于颗粒团聚相关的数值模拟。商业CFD软件ANSYS的颗粒群平衡模型（PBM）中，需按粒径分组之后输入初始粒径分布，因此也是一种分组法。但对于粒径分布跨度较大的气溶胶颗粒，传统分组法需要划分非常多的分组才能将整个粒径分布全部包含。巨大的分组数量造成计算成本大大增加，降低计算速度。为降低计算成本，减少划分的组数，张光学39提出了改进的分组法，每组的粒径跨度按比例增大。该比例按式（230）计算（230）1MAXINLD式中L需要划分的组数；DMAX粒径分布中最大粒径（M）；DMIN粒径分布中最小粒径（M）。该分组方法在小粒径处划分较细，计算精确；但是，随着粒径的增大，划分的越粗略，计算的精确度也受到限制。对于符合对数正态分布的粒径分布，该方法不仅大大减少了分组的数目，减少了计算量，而且还能保证一定的计算精度。对于脱硫后烟气中的颗粒物，粒径分布并不完全符合对数正态分布。这种分组方法虽能降低计算代价，但却大大降低了计算的精度。因此，为满足脱硫后烟气中颗粒物粒径分布的要求，本文提出了一种新的确定分组大小的方法。第I组的粒径跨度按式（231）计算（231）1IIDM式中第I组的粒径跨度；ID第I1组颗粒的质量浓度（KG/M3）；1IM分组大小调整因子。由（224）式可知，当颗粒质量浓度大时，分组内粒径跨度较小；反之，颗粒质量浓度小时，分组的粒径跨度较大。因此，这种划分方法不受某一粒径分布方式的限制，分组的大小由颗粒质量浓度调整。在颗粒质量浓度较大处划分的较细，可以保证计算精度；在颗粒质量浓度较小处，划分的较粗略，从而可以大大减少计算时间。可见，对于任何分布形式的气溶胶颗粒，本文提出的分组方法在降低计算代价的同时，均能保持计算精度。综合考虑计算精度和计算代价的要求，本文将脱硫后烟气中气溶胶颗粒划分为1424组。应用本文提出的分组方法，对文献38中的质量浓度进行分组，作为本文的初始粒径分布，结果如图22所示。由图22可得，初始颗粒粒径质量浓度分布可分为三个区域，分别为02205M，20555M，5510M。每个区域内颗粒质量浓度分布都服从对数正态分布，三个波峰的位置分别为1M、25M和7M。本文应用改进后的分