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1、低温CO催化氧化复合型非贵金属催化剂的进展论文 导读:本论文是一篇关于低温CO催化氧化复合型非贵金属催化剂的进展的优秀论文范文,对正在写有关于催化剂论文的写作者有一定的参考和指导作用,论文片段:非贵金属元素、稀土元素为主体的催化剂来替代贵金属催化剂,并取得了很大进展。目前,用于CO氧化反应的非贵金属催1 2 3 4 下一页环境科学环境以及由此表现出来的物理化学性能,并与"嵌入模型"所预测的结果进行了比较。结果表明,CuO在CeO2 表面的分散容量约为1.20mmol/100m2,当CuO含
2、量低于该分散容量时Cu2+在CeO2表面以嵌入形式呈离子态,而含量高于该分散容量时则有晶态CuO出现;表面嵌入态的Cu2+比晶相CuO中的Cu 导读:本论文是一篇关于低温CO催化氧化复合型非贵金属催化剂的进展的优秀论文范文,对正在写有关于催化剂论文的写作者有一定的参考和指导作用,论文片段:2+更易还原且还原分两步进行。刘源等25将铜负载在CeO2气凝胶上(Cu/Ce-A),并与负载在CeO2 干凝胶上所制备的催化剂(Cu/Ce-X)进行了催化活性比较。研究发现,Cu/Ce-A的活性要高于Cu/Ce-X,当w(CuO)12%的时候,多余的CuO对催化活性几乎没有什么影响。研究还发现,对于催化剂C
3、u/Ce-A ,适当的焙烧温度能使CuO高度分散,从而提高其催化活性。Liu W等26得到了与之类似的结果:少量铜就可以明显将CeO2的催化活性提高几个数量级,而多余的铜(Cu/(Cu+Ce)>0.05)则降低催化剂的热稳定性;当焙烧温度超过800时,CeO2载体粒度增大,表面氧物种丧失及铜物种团聚,催化剂的催化活性降低。(2)Cu-Mn-O系列李明等27采用共沉淀法制备了系列铜锰氧化物催化剂,以CO催化氧化作为目标反应,考察了各种制备条件-沉淀剂种类、滴加顺序、原料液Cu/Mn比、沉淀温度、老化时间、老化pH值等对催化剂催化性能的影响,从而确定室温下用于CO氧化的铜锰催化剂的最优制备条
4、件。将Cu/Mn=1/2的铜锰混合溶液滴加到沉淀剂NaCO3溶液中,在PH=9.0下老化2h,制备得到了MnO2-CuO,该催化剂在低温下显示了较好的催化CO氧化的活性。该催化剂相比商品化的霍加拉特剂, 具有更好的室温活性和活性稳定性。张会平等28人采用共沉淀法制备了用于低温催化氧化脱除气体CO的Cu-Mn催化剂。通过X射线衍射和扫描电镜对该催化剂进行分析发现:非晶态催化剂在室温下对CO具有良好的催化氧化活性。同时,在5080范围内,测定了CO在所制备的Cu-Mn催化剂床层上的催化反应等温线,研究了CO在Cu-Mn催化剂床层上的催化氧化本征反应动力学.结果表明:在消除内外扩散的条件下,CO在C
5、u-Mn催化剂床层上的本征反应是一个表面反应控制的一级催化反应,反应的活化能为43.0kJ/mol.吴树新等29采用分步沉淀法制备了Cu-Mn型催化剂,考察了(NH4)2CO3、Na2CO3和NaOH三种沉淀剂对催化剂活性的影响。利用XRD、XPS等物理手段对三种催化剂的结构特点进行了表征。结果表明,使用不同沉淀剂,所得催化剂的晶相显著不同,同时催化剂表面性质如铜锰存在的比例、元素的化学状态等也出现显著的差异。分析认为,使用不同的沉淀剂,主要是对活性相的形成、催化剂表面上铜组分的分散程度以及表面吸附CO2的性质产生了影响,从而影响催化剂的活性。(3)Cu-Zn-Ce系列铜-锌复合氧化物催化剂具
6、有较好的低温催化氧化一氧化碳的活性,在此体系中引入适当比例的铈以后,催化剂的T99(CO的99转化温度)明显下降。采用正交实验的方法,研究催化剂组成(2因素)、沉淀剂比例、陈化时间、煅烧温度5个制备因素对催化活性的影响。李占双等30通过正交试验,在铜锌铈3种元素的摩尔比为2.4:3.6:4,沉淀剂使用NaOH,陈化时间为3h,煅烧温度为450时,制得了Cu-Zn-Ce催化剂。经过实验证明,上述条件下制备的催化剂有较好的活性,在130就可将检测气(含一氧化碳1的空气)中的一氧化碳完全氧化。(4)Mn-Ce-O系列马静萌等31以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,Ce(NO3)3和Mn(NO
7、3)2为前驱体,通过沉淀法制备了一系列晶粒小于5nm的高比表面积MnOx-CeO2催化剂,并考察了催化剂的CO氧化反应性能。采用XRD、Raman光谱、TPR和N2气吸附脱附等手段对催化剂的比表面积、晶粒大小和物相组成进行了表征。当Mn摩尔分数34%时,催化剂的比表面积在160170 m2/g之间;当锰含量进一步提高后,催化剂的比表面积呈下降趋势。当Mn摩尔分数34%时,XRD只检测到CeO2物相,而Raman光谱则检测到-Mn2O3的存在。催化剂上表现出较好的CO氧化活性,这主要归因于高比表面积.随着锰含量的增加,催化剂的轻化频率(TOF)下降,表明高分散、小晶粒的氧化锰物种是催化剂的活性物
8、种。 H2-TPR结果表明,催化剂的CO氧化活性还与催化剂中高价锰物种有关.焙烧温度升高使催化剂的晶粒增大、比表面积减小,同时催化剂中锰的平均价态降低,导致CO氧化活性下降。第四章 环境参考文献1 梁飞雪,朱华青,秦张峰,等一氧化碳低温催化氧化J. 化学进展,2008,20(10):1454-1464.2 毕玉水,吕功煊. 一氧化碳低温催化氧化研究进展J. 分子催化, 2003,17(4):314-320.3 G. G. Jernigan ,G. A. Somorjai. Carbon monoxide oxidation overthree different oxidation state
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