（理论物理专业论文）强场中氢原子高次谐波理论的研究.pdf

摘要 本文采用软核模型，运用二阶劈裂算子算法求解含时薛定谔方程，研究了激光脉冲 作用下的氢原子的高次谐波及电离率，发现氢原子的电离率和高次谐波特征都与所加 的激光脉冲有密切关系。当激光脉冲的时间长度不变时，开启过慢或过快时，谐波的 平台结构都不明显；只有在适当的值，电离率处于中间值，高次谐波谱线才比较理想。 另外，在一定范围内，随着脉冲时间的加长，电离率逐渐增大，谱线结构也越来越明 显。 我们研究了外加平行静电场以及初态对电离率和高次谐波的影响，发现附加一适当 的静电场会使谐波曲线呈现一双平台结构，电离率会随着电场强度的增大而增大：当氢 原子在初始时刻处于不同态时，谐波曲线和电离率都会有较大差别。 关键词：高次谐波 激光脉冲静电场电离率 a b s t r a c t i nt h i st h e s i s ，w eu s es o f t - c o r em o d e la n ds e c o n d o r d e ro p e r a t o rs p l i t t i n gm e t h o dt o s o l v et i m e d e p e n d e n ts c h r o d i n g e re q u a t i o n t h r o u g ht h es t u d yo fh i g hh a r m o n i c sa n dt h e i o n i z a t i o nr a t eo fh y d r o g e na t o m s u n d e rt h el a s e rp u l s e s ，i ti sf o u n dt h a tt h ei o n i z a t i o nr a t e a n dh i g h o r d e rh a r m o n i c sf e a t u r e so ft h eh y d r o g e na t o m sa r ec l o s e l yr e l a t e dt ot h el a s e r p u l s e s w h e nt h ep l u s el e n g t hd o e sn o tc h a n g e ，i ft h es w i t c ho no ft h el a s e rp u l s ei st o of a s t o rt o os l o w , t h ep l a t f o r mo ft h eh a r m o n i cs t r u c t u r ei sn o ta p p a r e n t ；o n l ya tar i g h tv a l u e ，t h e i o n i z a t i o nr a t ew i l lb em o d e r a t ea n dh i g h o r d e rh a r m o n i c ss p e c t r u mi si d e a l i na d d i t i o n ，i na c e r t a i nr a n g e ，t h ei o n i z a t i o nr a t ew o u l di n c r e a s e dw i t ht h ep u l s el e n g t ha n dt h es t r u c t u r eo f t h es p e c t r u ma r em o r eo b v i o u s t h es t u d yo ft h ee f f e c to ft h ea p p l i e dp a r a l l e le l e c t r i cf i e l da n di n i t i a ls t a t eo nt h e i o n i z a t i o nr a t ea n d h i 【g h o r d e r h a r m o n i c si n d i c a t e st h a th a r m o n i cc u r v es h o w s d o u b l e p l a t f o r ms t r u c t u r ew i t hap r o p e re l e c t r i cf i e l d ；t h ei o n i z a t i o nr a t ei n c r e a s e sw i t ht h e e l e c t r i cf i e l ds t r e n g t h w h e nt h eh y d r o g e na t o m si si nd i f f e r e n ti n i t i a ls t a t e s ，t h eh a r m o n i c c u r v ea n di o n i z a t i o nr a t ew i l lb ev e r yd i f f e r e n t k e yw o r d s ：h i g h - o r d e r h a r m o n i c s l a s e r p u l s e e l e c t r i c f i e l di o n i z a t i o n r a t e 长春理工大学硕士学位论文原创性声明 本人郑重声明：所呈交的硕士学位论文，强场中氢原子高次谐波理论的研 究是本人在指导教师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经 注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体己经发表或撰写过的作品 成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。 本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。 作者签名：墓矗红塑2 年月盖日 长春理工大学学位论文版权使用授权书 本学位论文作者及指导教师完全了解“长春理工大学硕士、博士学位论文版 权使用规定”，同意长春理工大学保留并向中国科学信息研究所、中国优秀博硕 士学位论文全文数据库和c n k i 系列数据库及其它国家有关部门或机构送交学 位论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权长春理工大学可以 将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，也可采用影印、缩印 或扫描等复制手段保存和汇编学位论文。 作者签名：一襄阻丕雩 年月复日 指导导师签名： 年立月赴日 1 1 引言 第一章绪论弗一早殖记 众所周知，原子是由原子核和电子所构成的。传统的原子物理学研究的内容是电 子在原子核的库仑场中运动的行为和性质。近几年来，随着强激光技术的发展，激光 与原子相互作用的研究已经成为原子物理学中的一个热点。实验室中激光的强度己可 达到并超过原子核对电子库仑束缚的强度( 对氢原子基态，库仑场为e = 5 1 0 9 v c m ，对 应的激光强度为i = 3 5 1 1 0 m w c m 2 ) 。对这样的强激光与原子相互作用体系，微扰论将 不再适用。一般而言，对一个激光原子相互作用体系，当激光场己不能用微扰论的方 法来处理时，即可称外场为强激光场。 自从1 9 6 0 年第一台激光器问世以来，激光以其能量集中、相干性好等特点迅速成 为科研和生产的首选光源。近二十年来，超短脉冲激光技术已取得了巨大的进步。随 着新型宽带激光介质( 掺钛蓝宝石) 、新锁模技术( 如克尔透镜锁模，孤子锁模) 的 出现和啁啾电介质反射镜技术的发明，已经使激光脉冲的脉宽达到了几飞秒( 1 0 叫5 s ) 。 在超强场的作用下，激光与物质相互作用产生的很多新现象，如多光子电离，高次谐 波产生，原子内壳层光电离等等。这些现象已经超过了微扰理论解释的范畴，需要用 非微扰理论和非线性量子理论来重新诠释。下面，我们简要介绍激光和物质作用研究 的进展和强场物理中的一些典型现象。 如无特别说明，本论文选用的单位均为原子单位。 1 2 激光与物质相互作用的研究 激光器问世后的4 0 年，激光技术的发展可以用飞速来形容，其基本标志是激光强 度的不断提高。1 9 6 2 年激光器诞生不久，人们就利用调q 技术获得了兆瓦( 1 0 6 w ) 纳 秒( 1 0 4 s ) 量级的激光的输出；其相应的电场分量可以和原子内部的库仑场相比较， 在非线性光学中已经证明，如果不考虑极化强度p 的方向性， p = a l e + c t 2 e 2 + o r 3 e 3 + 口4 e 4 + ( 1 1 ) 对各向同性介质( 如h e 、n e 、a r 等气体) 和有对称中心的晶体，即 口2 = 口4 。= 口孙一0 ( ，l 一1 , 2 ，) ， 谐波应当由奇次谐波组成。 到8 0 年代末，啁啾脉冲放大技术( c p a ) 的出现进一步把激光脉冲提高到太瓦( 1 0 n w ) 】 飞秒( 1 0 叫j s ) 量级。这种超短超强激光脉冲聚焦后的强度甚至可达1 0 2 0 w c m 2 ，其相 应的电场强度己大大超过氢原子基态电子所感受到的库仑势场的强度。 每一次激光技术的重大突破都会推动激光与物质相互作用研究的全新进展。6 0 年 代初激光的出现使人们发现了许多重要的非线性光学现象，其中包括m a n u s 等人发 现的多光子电离现象( m p i ) ，f r a n k e n 等入口1 发现的二倍频现象等等。在这期间，由 于激光的电场强度远小于原子中库仑场的电场强度，因此微扰理论在解释各种非线性 光学现象时是成功的。到8 0 年代，随着激光强度的进一步加强，人们发现了阈上电离 现象( a t i ) 口1 以及与阈上电离有密切关系的高次谐波的产生( h h g ) n 儿引。由于激光 的电场强度己足以使原子能级产生偏移，微扰理论不再合适，人们用非微扰的缀饰态 理论成功地解释了阈上电离现象与高次谐波的产生。近二十年来，随着超短超强激光 技术的飞速发展，目前在小型化台式激光系统上，已经实现了时间宽度为光周期量级 ( 小于5 居) 的近红外超短激光脉冲，可聚焦功率密度已经达到了1 0 2 2 w c m 2 量级。由 于光聚焦后的激光功率密度已经达到甚至超过了氢原子内部的库仑场强所对应的功率 密度( 1 0 1 6 w c m 2 ) ，出现了许多新的高阶非线性物理现象，如隧穿电离、越垒电离 ( o t b i ) 、高次谐波产生、稳定化效应( s t a b i l i z a t i o ne f f e c t ) 和相对论效应( r e l a t i v i s t i c e f f e c t ) 等。对这些微扰理论无法解释的新现象，人们又发展出许多处理非微扰理论问 题的新理论和新方法，如f l o q u e t 理论、缀饰态理论、经典轨道理论和s c h r 6 d i n g e r 方 程的数值解法等。由于计算机技术的飞速发展使得人们计算能力大为提高，利用计算 机进行数值模拟和计算成为强场物理的重要研究手段。 1 3 原子在强激光场中的电离 在强激光场与原子相互作用过程中，由于原子的电离过程是其它一切后续物理过 程的基础，因此对电离的研究具有十分重要的物理意义。本节简略地讨论原子在激光 场中几种重要的电离机制及其相应物理机制。 1 多光子电离 多光子电离( m p i ) 是指- - 个束缚态电子吸收多个光子，跃迁到连续态的过程。早期 实验( 激光强度小于1 0 1 3 w c m 2 ) 所得到的电离率结果可由最低阶的微扰理论( l o p d 来 解释，n 阶电离率可表示为 l = ，” ( 1 2 ) 2 n 是电离所需的最少光子数，o r 。是微扰论的n 阶截面，i 是入射光强。由上式，当i 增 大时，电离率增大，但是i 大到一定程度，后，电离率和i 没关系。，。叫做饱和光强， 即对于给定的脉冲，光强有一最大值，超过此值，由于所有的原子都被电离了，所以 不会再进一步电离。 2 阈上电离 随着激光强度的进一步增加，1 9 7 9 年由k r u i t 等人1 发现分子在电离过程中吸收了 多于其电离所需要的光子数，这就是阈上电离。当入射光强度继续增大时，微扰论会 遇到很多困难，首先是必须计算高阶项而使计算变得极为复杂；更为严重的是激光脉 冲作用过程中原子态由于外场的作用而显著偏离原来未受扰动的态，即发生能级的 a c s t a r k 效应，这种能级移动是非微扰的，同时由于中间态在外场中的动态加宽和移 动，会使共振过程发生的可能性大大增加，更加导致了微扰论的失败。1 9 8 6 年y e r g e a u 等人口1 用强激光诱导原子能级移动效应( a c s t a r k 效应) 对这一现象给出合理的解释。 强激光场中原子电离的非微扰本质集中表现在阈上电离( a t i ) q b 。 阂上电离是指多光子电离过程中吸收的光子能量超过了电子电离所需的能量阂 值。直接原因是激光作用下原子势增加了有质动力势部分，使电子必须吸收额外的光 子，对阈上电离，其电离率( l o p t 结果) 和光电子能量可表示为 + ，i “”，e ，一协+ s 净o j w ， ( 1 3 ) 其中n 是电离所需的光子数，s 是吸收的多余的光子数，形，是电离势。利用高精度的 电子谱仪，发现了光电子谱的新特点：一阶a t i 峰或多个低阶峰的消失及剩余的峰不按 ( 1 3 ) 式所描述的幂次方率变化。这种“峰压缩”明显预示了高阶过程中微扰论的失效， 进一步的研究表明这是由于外场所引发的连续态a c s t a r k 移动导致电离能中增加了有 质动力势部分( p o n d e r o m o t i v ee n e r g y ) u ：堡 一 9 z 切2 ( 1 4 ) ( u ：9 3 3 x 1 0 。4 i ( w c m 以) 矛( 1 - t m ) ) 即，当激光很强时，会使原子态的能级发生移动。对连续态和里德伯能级这样的弱束 缚态，它们能级的移动非常接近于u 。，而低阶束缚态的能级移动很小。和前者相比， 低阶束缚态的移动可以忽略。这意味着，电离势大约升高u 。，这种升高若很大，将使 电子必须吸收额外的u ，的光子能量才能脱离核的束缚。然而，对于缓慢变化的脉冲， u 。的大小是变化的，所以a t i 谱中相应的峰不会完全消失。上面的图象似乎表明光电 3 子谱应表示为 e ，= 枷+ s ) h w 一眼+ u p ) ( 1 5 ) 然而实验结果却仍与( 1 3 ) 相符合，这是由于实验中观察到的能谱是电子出场后的 能谱，而电离后的电子在出场过程中会通过有质动力势获得大约u ，的能量并转化为电 子的动能，相减互相抵消，使能谱与式( 1 3 ) 一致。所以不论入射激光的强度如何，光 电子峰都出现在( 1 3 ) 所给的位置上。一般说，出场过程仅需几十个皮秒，所以对一般 激光脉冲而言，电子有足够的时间出场，近来随着超短脉冲激光的发展，使得在激光 关闭前，电子将来不及获得u ，的能量，这样短的激光脉冲的使用会使电离中的精细过 程( 如共振结构) 得以在最终的能谱中表现出来，为实验验证各种理论模型提供了可能。 在处理m p i 及a t i 的众多理论模型中，由k e l d y s h ，f a i s a l 和r e i s s 等共同提出 的k f r 理论为大多数理论及实验工作者所接受，因为它的结果与实验数据比较接近并 且在很多情况下定性解释得很成功。他们的理论主要基于以下假设：首先自由电子在激 光场中的波函数为v o l k o v 态 ( q ) = e x p 争p 一叫( r 一万ij 0 石1 【p 一叫o ) 】2 d z ( 1 6 ) 它是一个带有振荡相位的平面波，振荡相位由电场的矢势决定：而一个电子被假设 在两个定义很好的态之间跃迁：初始的束缚态c o u l o m b 波函数和末了的自由电子 v o l k o v 态波函数。k e l d y s h 首先利用这一方法考察了隧穿电离，随后f a i s a l 和r e i s s 又把它应用到多光子过程中的非微扰计算上。它的实质是用v o l k o v 态来近似电子末态， 而无场时的原子态作为电子初态，并用一个相互作用将两者联系起来。由于可以选择 不同的相互作用形式，这对应于不同的规范( 常用的有长度规范和速度规范) ，理论上 讲不同的规范应给出一致的结果，但实际计算中由于k f r 理论的近似，不同的规范对 于不同的问题有不同的适用性，如速度规范对高频的结果较好，而长度规范对低频的 结果较好。 3 隧穿电离 多光子电离与阈上电离都是通过中间束缚态的参与来进行的。但是k e l d y s h 早在 1 9 6 5 年就曾预言旧1 ：如果激光强度足够高并且激光频率很低，在准静态近似下激光场 能使原子的库仑势严重畸变而形成势垒( 见图1 1 ( a ) ) ，基态电子可能通过隧穿效应越 过势垒而电离，这就是隧穿电离现象( t i ) 。根据d t l l t i o s o v 等人阳1 的理论，隧穿电离 的电离速率与激光场的瞬时值有关，因此很难对它进行描述。不过由于只有当激光场 强度达到最大值时形成的势垒才最低、最窄，电子的穿透几率随着势垒高度和宽度的 减小而迅速增加，因此可以认为隧穿电离主要发生在激光场强度达到最大值时。 随着激光强度的进一步增加，原子势垒会越来越低，直到最终连基态电子都可以 4 自由地脱离原子核的束缚( 见图1 1 ( b ) ) ，这就是过势垒电离( o t p i ) 。在过势垒电 离机制下电子波包是以整体方式移动。一旦电子从势阱中出来，就可以把电子看作经 v ( x ) 。- i 协 一人 瓤。 j 弋 、 一 卜 图1 1 ( a ) 隧穿电离及( b ) 过势垒电离的机制示意图 典的点电荷，其初速度的大小和方向由电子电离时激光的相位决定。可以引入k e k d y s h 参数： ) ，2 = 2 t 0 2 w i i ( 1 7 ) 其中是激光频率，形，是电离势，f 是入射激光的光强。由它可以近似判定对应参数下 隧穿电离图像的适用性。当它大于1 时，电离主要是多光子电离过程，而当它小于1 时，隧穿电离是主要的。这就意味着电离发生得很快并且在激光场的每个峰值附近发 生，因为只有在峰值附近形成的势垒最窄最小。从量子力学角度考虑，隧穿电离的终 态可近似地看作是一个v o l k o v 态( 自由电子在激光场中的状态) 。 4 稳定化现象 稳定化现象发生在超强超高频的激光场作用下，原子的电离随场强和频率的增加 反而下降的现象。这种稳定化现象可以区分为以下两类：基于量子干涉效应的动力学 稳定化和基于电子在高频场中的高速振动而减弱了电子与核作用从而导致的渐近稳定 化。对于动力学稳定化，研究工作主要集中在激光一r y d b e r g 态原子作用上，理论上提 出了不同的稳定化机制，比较重要的是由于动态a c s t a r k 效应，这一过程在强场时是 可以发生的。即电子经过r a m m a n 散射过程首先跃迁到连续态，然后随之返回到另外 一些与初始r y d b e r g 态临近的不同的r y d b e r g 态上，由于动态a c s t a r k 效应，这一过 程在强场时是可以发生的，这样在激光脉冲的作用下，电子会在不同的近邻r y d b e r g 态上重新分布，形成一种空间上与核只有很少重叠的波包，这种混合的r y d b e r g 态到 连续态跃迁中的干涉破坏( i n t e r f e r e n c ed e s t r u c t i o n ) 效应将导致电离率的下降。由于原 子处于高激发态，所以除量子模型外，经典方法被广泛应用，并给出了很好的结果。 而渐近稳定化早在1 9 8 4 年即曲g a v r i l a 等人提出，从9 0 年代直到现在一直受到理论和 实验物理工作者的重视，它的基本原理在于电子波函数在激光的作用下显著扩张和伸 5 展，从而使电子与核相互作用的机会显著减少，这样，由于很难满足吸收光子过程中 的能量动量守恒，使电子无法吸收光子而发生电离，一个极端的例子是自由电子在平 面激光场中的运动，众所周知，这时电子是无法吸收光子的。 1 4 高次谐波的产生 原子、分子、团簇以及固体等介质在强激光场作用下能产生相干辐射波，辐射波的 频率是入射激光频率的整数倍，这种光波称为高次谐波。高次谐波谱有如下特征( 图 1 2 ) ：前几次谐波的转化效率随着次数的增加而迅速下降；随后出现一个效率基本相 等的区域( 平台区) ；最后，在某次谐波附近转化效率急速下降，即出现截止。正因 为谐波谱具有独特的“平台区”结构，使其在各个领域都有广泛的应用，尤其在微观 空间尺度较小的领域。 l a s e r i i ii i i i i i i ij l- p o w e r h h g m m m m m m m m m 粉 _ - 1 高次谐波实验研究进展 图1 2 谐波产生及谐波谱特征示意图 1 9 8 7 年m c p h e r s o n 等人用亚皮秒k r f 激光在惰性气体中进行谐波实验n 0 1 。观察得 到谐波谱图发现谐波重要特征。 1 9 8 9 年开始，l h u i l i e r 实验小组用皮秒n d ：y a g 激光与惰性气体相互作用，进行 了一系列高次谐波的实验，对谐波的辐射特性作了比较详细的研究1 引。 1 9 9 3 年，l h u i l l i e r 实验小组1 用k 玎激光和氦相互作用，观察到1 3 5 次谐波 ( 7 6 n m ) 。 同年，m a c k l i n 等人m 3 黼1 2 5 f s ，8 0 0 n m 掺钛蓝宝石激光和氦相互作用获得1 0 9 次谐波( 7 4 n m ) 。 1 9 9 4 年，w a t a n a b e “町用双色场进行高次谐波实验，发现平台区内的谐波强度提高 了约一个数量级。1 9 9 6 年p r e s t o n 等人“7 1 用2 4 8 n m 舯激光在氦气中观察到第3 7 次谐 6 波( 6 7 n m ) ，并且认为他们观察到较高次谐波是由h e + 和h e 2 + 形成的。 1 9 9 7 年，m i d l i g 口订大学超快光学中心和1 9 9 8 年v i e n n a 技术大学的实验小组分别 利用超短强激光脉冲和稀有气体介质相互作用，产生的高次谐波已经成功的进入“水 窗”波段。其中m i c h i g a n 大学的实验小组利用脉宽仅为2 6 f s ( 十个光学周期) 的7 8 0 n m 激光脉冲和氦相互作用，观察到2 9 7 次谐波( 2 7 3 n m ) ；而v i e n n a 技术大学的实验小组 利用脉宽为5 f s ( 不足两个光学周期) 的7 8 0 n m 激光脉冲和氦相互作用，可以获得小于 3 n m 的谐波。这两个研究小组工作不仅使高次谐波辐射成功的进入到“水窗”波段， 而且还有更深远的意义：如果入射激光脉冲的脉宽将更短( 谐波次数越高，脉宽越短) ， 会很容易的得到亚飞秒脉冲( 1 0 。8 1 0 。5 5 ) ，这要比其他产生超短脉冲的方法容易得多。 1 9 9 8 年，m i c h i g a n 大学的实验小组n 棚深入研究了入射激光脉冲的啁啾状态对谐波 辐射的影响，发现通过改变入射激光脉冲的啁啾状态可以控制谐波辐射的某些特性， 如截止区谐波谱的分辨率和谐波谱的红移或蓝移等。 2 0 0 3 年，k i e n b e r g e r 等人“町用脉宽仅为几个光学周期的脉冲和原子相互作用，可 以产生2 5 0 a s ( 1 0 。8 s ) 孤立脉冲，从而首次在实验上实现了用高次谐波的方法可以产生 阿秒量级( 1 0 。1 8 s ) 的脉冲。 从上文可以看出，强场高次谐波所用的工作介质主要为稀有气体以及相应的原子团 簇。这是因为稀有气体原子的电离阈值较高，可以使平台延展到相对较远的位置。但 是原子气体产生高次谐波的转换效率都不高，主要是因为原子离子数密度太低，因此 人们也利用超短超强激光脉冲和固体靶作用来进行高次谐波实验： 1 9 9 5 年，v o n d e r l i n d e 等人心们用掺钛蓝宝石激光照射在铝膜上可以直接产生1 5 次谐 波( 5 5 3 n m ) 。 1 9 9 6 年，n o r r e y s 等人乜用强度为1 0 1 9 w c m 2 ，2 5 p s 的n d ：y a g 脉冲和厚度为 2 m 的c h 塑料固体靶作用，可以获得6 7 次谐波0 5 7 n m ) 。 总之，利用高次谐波产生超短极紫外( x w ) 和软x 射线相干辐射光源具有广阔的应 用前景和重大的理论价值。获得波长更短、转换效率更高的谐波仍是强场高次谐波研 究的主要方向。 7 2 高次谐波理论研究进展 几乎所有的高次谐波实验所得到的谐波谱都表现出同一个特征：随着谐波级次的增 加，开始几次谐波单调地下降，紧接着出现了一个所谓的“平台”，在平台区内，谐 波的强度随谐波级次的增加下降得非常缓慢，在平台区末端的某一级次谐波附近，谐 波强度迅速下降，出现截止。平台区的出现，使得人们完全有可能利用 t 3 ( t a b l e - t o p t e r a w a t t ) 激光产生高次谐波来获得相干的x u v 和x 射线源：同时，平台 区的出现，也为人们突破阿秒界限提供了新的途径心曼翔1 。平台区的出现是无法用传统 的微扰理论来解释的，原因正是在于：在相互作用区域，激光场的电场强度已经达到 甚至超过了原子内部的库仑场强，破坏了微扰理论应用的前提。如何正确理解和解释 高次谐波的实验结果是进一步认识强激光场与原子相互作用的关键。强场高次谐波理 论主要包括两个方面的内容：一是单原子在强激光场中的物理行为，二是高次谐波在 宏观介质中的行为。 在实验中人们观察到的最高谐波光子能量远远高于原子的电离能，只有当原子从 连续态跃迁到基态时才能产生如此高能量的光子。目前，对于高次谐波实验结果比较 成功的解释是隧穿电离理论口“2 引。原子在强激光场的作用下发生隧穿电离，进入连续 态的准自由电子在随着外场振荡的过程中，会获得额外的能量( 颤动动能) ，当它再次回 到原子核附近复合到基态时，辐射出一个光子，光子的能量等于原子的电离能加上电 子从激光场中所获得的能量。较低次谐波则认为是由原子从其他激发态向基态跃迁时 产生的。这里仅考虑原子从激发态或连续态跃迁到基态辐射谐波的情况，这是因为这 种情况下辐射的谐波强度( 跃迁几率) 要远远大于从激发态或连续态回到其他状态的强 度( 跃迁几率) 。这一理论既解释了为什么圆偏振光不能产生高次谐波的原因，更重要的 是，还比较准确地说明了谐波的截止位置。由于电子在外场中所能获得的最大能量( 颤 动动能) 为3 1 7 u p ，u p ；9 3 3 x 1 0 以4 t ( w c m 2 ) 九! ( 弘m ) 为有质动力势( 其大小等于一个自 由电子在激光场中平均颤动动能，为激光强度，a 为激光波长1 。所以，平台截止处 的谐波光子能量为 t u t o l l = ，+ 3 1 7 u p ( ，p 为原子的电离能) ， ( 1 8 ) 这与实验结果很符合。 由于实验中观察到的高次谐波都是在较稠密的原子气体中产生的，不仅与单个原 子在激光场中的运动有关，还与谐波在介质中的传播特性有关，主要是位相匹配因素 的影响。实验研究结果表明，大的共焦参数( 弱的几何聚焦结构) 有利于提高谐波的转换 效率，这主要是因为位相匹配得到了改善。目前所有关于高次谐波辐射位相匹配的理 论都没有超越传统的观念幢铲2 8 1 ，仍然只局限于从传播方程的角度来进行初步的探讨。 高次谐波辐射的理论模拟至少应该包括两个部分：首先要计算单原子在强外场作用 下的响应，即求出随时间变化的感生电偶极矩或者电偶极加速度的期待值，经傅里叶 8 变换求出它的发射谱；然后研究这些谐波在宏观介质中的传播特性。 从理论上研究强激光场与物质的相互作用可归结为求解含时s c h t 6 d i n g e r 方程。现 有的求解方法有如下几种：2 0 0 0 年，王乃宏、周忠源等人建立了激光与原子相互作用 的伪分立态模型1 ：2 0 0 1 年，李白文利用基函数展开结合线性最小二乘法方法。m 1 求解 含时s c h r 6 d m g e r 方程；2 0 0 2 年，刘学深等人将辛算法推广到复辛空间，指出了辛算法 保定态s c h r 6 d i n g e r 方程的w r o n s k i a n 守恒。”1 。同年，乔豪学、李白文介绍了一种新的 求解含时s c h r o d i n g e r 方程的谱拟合法口刳。2 0 0 4 年，杨玉军等人改进了原有的本征态展 开方法b 3 3 求解含时s c h r 6 d i n g e r 方程。周兆妍、袁建民用含时s c h r 6 d m g e r 方程的多态展 开( t d m a ) 方法阱3 求解含时s c h r 6 d i n g e r 方程。 研究单原子在强激光场作用下的响应，有几种不同的处理方法： 1 ) 1 ：1 ：1k c k u l a n d e r 和j j k r a u s e 提出的单电子近似模型趟1 ，即除了一个电子外， 其余的电子都被束缚住了，这个电子在原子实的有效势( h a r t r e e s l a t e r 势或短程势) 和激光场的共同作用下而产生感生电偶极矩，正是这一模型给出了谐波的截止位置。 根据这一模型，原子中的电子在库仑场和外激光场的作用下穿透势垒离开原子实，电 子一旦离开原子实( 意指电子感受到的来自外激光场的作用要远大于来自原子实库仑 场的作用) ，就会随着外场一起运动，当激光场改变方向后，它又回到原子实附近， 并与原子实以一定的几率与基态复合，同时发射一个谐波光子。根据这一模型进行的 数值模拟的结果与实验所得到的结果符合的很好，如谐波谱的平台和谐波截止位置等。 这一模型给出了比较清晰的物理图象，然而它只是半经典描述( 对电子在外场中的描 述完全是经典的) 。 2 ) m l e w e n s t e i n 等人提出的全量子理论模型口7 1 。这一理论模型从含时s c h r 6 d i n g e r 方程出发，作了两个主要的假设( 原子从高能态回到基态的几率远远大于回到其他 束缚态的几率；当电子处在连续态时，原子实势场的影响可以忽略不计) 之后，解 析地求出了与时间有关的电偶极矩。分析表明，对谐波辐射的贡献主要来自于那些发 生隧穿电离后在外场中获得能量并复合到原子实中的电子，并且这些电子隧穿后的初 速度接近为零。这与半经典模型描述的结果是一致的。 前面己经提到过，除了原子气体介质( 包括其团簇) 外，固体也可以作为获得高 次谐波辐射的介质，其谐波辐射有着完全不同的物理机制。激光与圆体靶相互作用的 过程，其本质上是激光与在固体靶表面形成的等离子体之间的相互作用，当电子在具 有不同梯度的等离子体之间被加速时，就会辐射出高次谐波。p g i b b o n 对此进行了 p i c ( p a r t i c l e i n c e l l ) 模拟。 9 除了上述对谐波辐射物理机制的理论研究之外，人们还提出了许多与高次谐波有 关的非常有意义的一些想法，这主要是关于如何控制高次谐波辐射的一些理论探索。 如相- t n 秒脉冲的产生，高次谐波脉冲宽度的测量，高次谐波的相干控制等。 3 高次谐波研究的意义 当物理学家探测和控制尺度越来越小的现象时，对极紫外( 1 0 1 0 0 n m ) 和软x 射 线( 卜3 0 n m ) 光谱区相干辐射源的要求就越大。例如半导体工业正在竭力研究紫外光源， 用这种光源能产生超过光学光刻极限的线宽，飞秒化学可以用这些光源产生波长非常 短的光脉冲等等。虽然利用同步辐射装置，人们能够获得1 1 0 0 r i m 范围的短波长辐射， 但是用那样庞大的装置不大适用。获得新波长的相干光源是激光器发明以来激光科学 研究的一个重要课题，尤其是对石射线波段相干光源的探索更是经久不息。尽管经过 了几代科学家的不懈努力：但一直未能获得重大突破和进展。1 9 8 7 年高次谐波的发现 为相干x 射线光源的研究提供了可能。近二十年来，世界上许多著名的实验室纷纷加 入到高次谐波辐射研究的队伍中，使高次谐波辐射成为强场物理领域最主要研究内容 之一。高次谐波之所以得到如此重视，主要有如下四方面的意义： 首先，高次谐波产生己是当今大跨度地将相干辐射由红外波段向真空紫外乃至x 射线波段上转换的最有力和灵巧的方案。它一直居于强场物理研究中的强势地位。按 照过去基于微扰论的想法，随着谐波次数的增加，谐波的发射功率将指数地一直衰减 下去。然而，在随后的研究中，人们发现在强场条件下，这种衰减在经历了最初几次 谐波之后却不再继续，取而代之的是一个宽展的平台( p l a t e a u ) 。也就是说，在付出了 不可避免的能量损失( 最初几次谐波发射功率的指数衰减) 后，借助高次谐波人们完 全可以实现相干辐射由红外波段向真空紫外乃至x 射线波段的一步跨越( 因为谐波平 台的宽度己经可以宽达数百次谐波) 。平台的发现加快了高次谐波的研究步伐。目前， 利用超短( 仅为几个光周期) 超强激光脉冲与稀有气体介质相互作用产生的高次谐波 已经成功地进入了“水窗”( 2 3 3 4 3 7 竹肌) 波段汹1 ，这对于活的生物细胞和亚细胞结 构的显微成像具有重大意义。 第二，高次谐波辐射脉冲持续时间短( 可达到飞秒量级) 、频带窄、波长可调谐 的特点，使得它在需要高的时间和空间分辨快过程研究领域有着广泛的应用，例如激 光等离子体诊断，原子内壳层的光电离和双光子电离，材料科学和化学中的表面物理 和化学，半导体的全息光刻，原子团簇的电子和几何结构等。 第三，高次谐波辐射是人们突破飞秒极限、实现阿秒相干脉冲的首选光源。自从 激光出现以后，脉冲持续时间的减小影响着化学、物理学和生物学中测量手段的更新 以及对未知领域的深入。强场高次谐波由于辐射谱呈现平台区以及平台区谐波有规律 的等频率间隔分布的独特优点，成为突破阿秒界限的首选光源。一旦突破阿秒界限， 1 0 人类有可能实现原子尺度内时间分辨的梦想，将超快过程的测量范围扩展到各种物质 形态中电子的运动过程，如复杂分子中的电荷跃迂、分子中价电子的运动状态等。阿 秒技术的实现，将具有极其重大且不可替代的应用价值。到目前为止，人们为实现阿 秒相干脉冲已经做了很多工作。例如，p a u l 等人0 1 利用宽度为4 0 飞秒的钛宝石激光脉 冲聚焦在氩气上，并将产生的1 1 、1 3 、1 5 、1 7 及1 9 次谐波叠加，得到宽度为2 5 0 阿秒 的脉冲链。k r a u s z 等人利用超短激光脉冲同氪气作用，得到了孤立的阿秒脉冲，其 宽度为6 5 0 阿秒，并在时间可分辨光谱仪中成功应用该阿秒脉冲研究了电离波包对光 子的吸收和发射h 刭。 第四，高次谐波的研究对强场物理的研究有着强大的推动作用。由于激光技术的 飞速发展，人们利用台式激光器获得的电场强度己经可以达到甚至超过原子单位电场 强度。这些强场的实现直接推动了各个学科的发展，开辟了许多全新的物理学领域。 研究强场物理学的目的是发现并解释物质在( 超) 强外场这种极端物理条件下所辐射 的各种强场效应( 如高次谐波辐射、阈上电离、电场电离、电离抑制和库仑爆炸等) ， 建立和发展新的非微扰理论。高次谐波辐射的研究是检验强场物理理论合理性的一个 重要工具，同时也不断为强场物理理论提出新的课题，因此，可以说高次谐波研究是 深入认识强场物理本质的一个重要手段。 高次谐波产生有着如此诱人的应用前景，因此自从这个现象被发现以来，人们在 实验上和理论上都做了大量的研究来理解这个现象的物理过程。在此基础上，又进一 步地去控制这些过程，这是使高次谐波最终走向实用并服务于人类的关键。 1 1 第二章强场中原子研究的理论方法与数值模型 2 1 高次谐波的微扰理论 在综述部分我们曾描述了高次谐波的频谱特点( 即在开始端急速下降，随后呈现一 幅度几乎不变的平台( p l a t e a u ) ，到某阶谐波后又随谐波阶数的增加而迅速下降 ( c u t - o f f ) ，关于这种波谱特点的解释是一个非常有意义的问题。对这个问题人们也展 开了各种各样的讨论，目前有关这方面的理论主要有：f l o q u e t 理论n3 ，半经典轨道模 型m 惦1 ，数值积分法m 3 ，l e n w e n s t e i n 的量子理论。盯1 ，格林函数及s 矩阵元方法1 。 1 f l o q u e t 理论 该理论认为单色强激光场是空间均匀分布的，激光- 原子相互作用的s c h r o d i n g e r 方 程可以化为与时间无关的f l o q u e t 矩阵本征方程，可以通过求偶极矩来计算高次谐波的 强度。 2 半经典描述 1 9 9 2 年，k r a u s e 和k u l a n d e r 等人通过数值求解含时s c h r o d i n g e r 方程( t d s e ) 来处 理单原子在强激光场作用下的效应，得到了一个经验公式 e 。一，p + 3 1 7 u p ( 2 1 ) 其中，。，表示截止频率所对应的光子能量，j p 表示原子的电离能，u ，是有质动力势， 即单电子在激光场中振荡所获得的动能。i 是激光强度，是激光频率。 c o r k u m 等人用半经典的方法对谐波产生过程作了如下描述，他们假设对谐波发射 的主要贡献来自那些满足以下条件的电子： ( 1 ) 电离后初始时刻速度为零； ( 2 ) 准自由电子在激光场中做振荡运动，经过一段时间后在激光场驱使下再次返 回母离子； ( 3 ) 电子与母离子复合，同时将所带动能转换为谐波光子放出。 他们得出自由电子返回核时在激光场中所获得的最大动能为3 1 7 u 。，这样释放出 的光子的最大能量为，p + 3 1 7 u p 。 解含时的s c h r o d i n g e r 方程( t d s e ) 口- i 以对单电子在强激光场中的运动作出精确描 1 2 述，而且半经典模型也给出了高次谐波产生的物理解释。然而t d s e 方法需要大量的 计算时间，而且这种方法不能给出中间物理过程，无法对物理机制进行进一步的分析。 3 l e w e n s t e i n 量子力学描述 在，p - 5 2 0 倍激光光子能量，且u ，2 ，p ( 即电离很弱，从而u p 很大，但还是 d , - t - u 。，( 即所有原子都被电离的能量) ) ，此时k e l d y s h 参数) ，：= l p 2 u ， 1 ，所以隧 穿电离占主导地位，电子一般在场达到峰值时离开原子，隧穿点往往远离原子核，所 以势阱y g ) 的作用可以忽略，即使光强达到1 0 1 4 - 1 0 1 5 w 。铡，也可以不考虑共振效应， 在以上情况下，假设： ( 1 ) 除基态外，其它束缚态的贡献可以忽略 ( 2 ) 忽略基态损耗妙， u 。，) ( 3 ) 在连续区，电子可以被当成一个在电场中运动的自由粒子，不受势阱y g ) 的 影响。 综合以上假设，单电子原子在线偏振光e c o s 0 ) 的作用下( 极化方向是x 方向) ，在 长度规范下，s c h r o d i n g e r 方程为： r 掣= 卜导肌舢c o s g k 一 2 ， 开始系统处于基态，可表示为i o ) ，此态一般是球对称。含时的波函数可展开为 l 妒0 e i l d ( o ( , 1 0 9 + f d3 v b ( v ，f ) y ) ) ( 2 3 ) 其中“t ) 表示基态的振幅，b ( v ，f ) 是相应的连续态的振幅。b ( v ，f ) 遵循耦合轨道方程 州刊p p p s ( r ) 掣+ 蚍) 眨4 ， 其中d ( y ) ； i p ) ，并且只对于较高次谐波( 光子能量大于电离能) 才适用，同时该理论也 引入了很多假设。 以上这几种有关谐波辐射的理论都是把激光场作为外场来对待，因此s c h r o d i n g e r 方程是含时的。而如果将原子和激光场看成一孤立的系统，可以用q e d 方法来研究， 有关这方面的理论可参见文献 5 3 】，这里不再详述。另外，谐波产生理论的描述还在发 展中有待于进一步的完善。 2 2 强场中原子研究采用的原子模型 随着激光峰值功率的提高，激光脉冲的电场与电子的相互作用不能再被当做- 4 , 量处理，原有的微扰理论己不再适用。这样，人们不得不采用含时s c h r o d i n g e r 方程 来描述原子中电子对外场的响应。但由于量子力学处理方法非常依赖于系统的自由度， 因此在处理多电子原子时，通常采用单电子近似( s a e ) ，即假设原子中只有一个活跃电 子与光场相互作用，其它电子则同核一道提供给活跃电子一有效势场。于是研究原子 与激光场相互作用便归结为到求解如下的含时s c h r o d i n g e r 方程 i 掣十三导删卜x , t ) ( 2 2 0 ) 其中e ( f ) 是激光场，相互作用项旭( f ) 是偶极近似的结果，x 是电子坐标，方程( 2 2 0 ) 右边第一项为电子的动能项，第二项是描述电子感受到的库仑场。 首先，当外场e 0 ) 被近似看成平面波时，即( f ) = e 。c o s a ) t ，许多研究者采用 f l o q u e n t 方法求解方程( 2 2 0 ) ，即求得场缀饰下的原子准能态，它是一复数，其虚部 表征了强场作用下原子的电离率。f l o q u e n t 方法只能处理长脉冲与原子相互作用问题。 对于超短脉冲相互作用则一般只能数值地求解含时s c h r o d i n g e r 方程。我们知道，真 1 6 实原子的库仑场可用函数以v ( x ) = l x 来描述，然而当x = o 时，这一势场将出现奇异性。 所以选择什么样的y b ) 来表述原子的库仑场非常重要，这就是原子模型问题。 1 软核( s o f t - c o r e ) 模型 这一模型原子势为 y b ) = 击 ( 2 2 1 ) a + x 其中a 是一非零的软化参数