（凝聚态物理专业论文）若干小尺度体系中相干光学效应的研究.pdf

摘要 摘要 介观物理的研究，尤其是小尺度( 如纳米，分子尺度) 物理效应的研究无论 是对量子物理、统计物理和经典物理等基本问题的理解，还是对于新型电光器件、 量子信息处理和集成光路等新型的技术革新都有非常重要的意义。本论文主要针 对玻色爱因斯坦凝聚( b o s e e i n s t e i nc o n d e n s a t e ，简称b e c ) 和金属纳米结构两 种小尺度体系展开研究，得到了原子玻色一爱因斯坦凝聚光缔合过程的量子相干 统计特性和表面等离激元( s u r f a c ep l a s m o n s ，简称s p s ) 的新型有效激发机制一一 电子束激发。为我们以后研究介观尺度的物理效应，特别是集成等离激元电路和 基于表面等离激元的量子信息处理等方面提供了有力的支持。本论文的代表性工 作及结果如下： ( 1 ) 在原子b e c 光缔合体系中，我们采用了线性化双线性耦合的平均场近似 方法，得到了原子和分子场随时间演化的解析解，从而在原子初始态为经典相干 态和非经典压缩态两种情况下，分析了在该过程中原子和分子的量子统计特性。 对于我们理解光缔合过程的量子相干效应和实现量子态的调控有潜在应用。 ( 2 ) 我们针对实际等离子光子学( p l a s m o n i c s ) 应用中至今没有解决的重要 问题一一定点产生表面等离激元，提出了一个实际可行的方案。即在平面金属薄 膜、平面介质腔、金属纳米线和金属纳米链中能通过电子束高效激发表面等离激 元，并且得到了表面等离激元在可见和近红外波段的产生几率高达每个电子激发 单表面等离激元。从而为应用电子束轰击的方法产生表面等离激元提供了完善的 理论支持。 ( 3 ) 我们系统研究了电子束在金属纳米圆环结构中产生a n a p o l e 表面等离激 元，表明电子束不但能有效产生传播表面等离激元，同样能产生新型的局域表面 等离激元。这属于在介观尺度再现微观尺度的电磁特性，对以后化学和生物方面 的研究有重要意义。 以上有关若干小尺度体系光学相干特性的研究，如原子b e c 光缔合过程中的 量子统计动力学特性，金属纳米结构中表面等离激元的新型激发方式，不仅为以 后进一步研究介观尺度下的量子效应打下基础，而且具有重要的应用参考价值， 尤其是后者，将对微纳尺度电光信息转换技术的构建有重要意义。 摘要 关键词：介观，玻色爱因斯坦凝聚，光缔合，表面等离激元，电子束。 a b s t r a c t a b s t r a c t t h er e s e a r c ho nm e s o s c o p i cp h y s i c s ，e s p e c i a l l yt h ep h y s i c a le f f e c t so nas m a l l s c a l e ( s u c ha sn a n o ，m o l e c u l a rs c a l e ) i sh i g h l ys i g n i f i c a n tn o to n l yf o ru n d e r s t a n d i n g b a s i cp r o b l e m si nq u a n t u mp h y s i c s ，s t a t i s t i c a lp h y s i c sa n dc l a s s i c a lp h y s i c s ，b u ta l s o f o r t h et e c h n i c a li n n o v a t i o no nn o v e le l e c t r o o p t i c a ld e v i c e s ，q u a n t u mi n f o r m a t i o np r o c e s sa n dm i n i a t u r i z e dp h o t o n i cc i r c u i t s t h i sd i s s e r t a t i o nm a i n l yf o c u s e do nt w ok i n d s o fs m a l ls c a l es y s t e m s ，t h e no b t a i n e dt h eq u a n t u mc o h e r e n tp r o p e r t i e si nt h eb o s e e i n s t e i nc o n d e n s a t e ( b e c ) p h o t o a s s o c i a t i o ns y s t e ma n dt h en e wg e n e r a t i o nm e c h a - n i s mo fs u r f a c ep l a s m o n si nm e t a ln a n o s t r u c t u r e s e l e c t r o nb o m b a r d m e n t ，w h i c ha r e p o w e r f u ls u p p o r tf o rt h ef u r t h e rs t u d y i n go nq u a n t u m e f f e c t so nm e s o s c o p i c ，e s p e c i a l l y o nt h ee l e c t r o o p t i c a li n t e g r a t e dc i r c u i ta n dp l a s m o n b a s e dq u a n t u mi n f o r m a t i o np r o c e s s o u rk e yw o r ka n dr e s u l t sa r es h o w na sf o l l o w s ( 1 ) i na t o m i cb e cp h o t o a s s o c i a t i o ns y s t e m ，w ea d o p t e d a ne x a c t l ys o l v a b l em e a n f i e l dm e t h o dt os t u d yt h i sp r o c e s sb yl i n e a r i z i n gt h eb i l i n e a ra t o m - m o l e c u l ec o u p l i n g ， a n do b t a i n e dt h ee x a c ts o l u t i o n so fa t o m i ca n dm o l e c u l a rf i e l d s ，w h i c ha l l o w e du st o c o n v e n i e n t l yp r o b eq u a n t u md y n a m i c sa n ds t a t i s t i c sp r o p e r t i e so ft h es y s t e mw h e n t h e i n i t i a la t o m i cs t a t ei sc l a s s i c a lc o h e r e n ts t a t ea n dn o n - c l a s s i c a ls q u e e z e ds t a t er e s p e c t i v e l y t h er e s u l t sa r ei m p o r t a n tf o ru n d e r s t a n d i n gb o t ht h eq u a n t u mc o h e r e n tp r o p e r t y i nt h i ss y s t e ma n dt h ef o r m a t i o no fq u a n t u mc o n t r o lt e c h n i q u ei na t o m - m o l e c u l es y s - t e m ( 2 ) w ep r o v i d e dap r a c t i c a ls o l u t i o nt ot h ei m p o r t a n tp r o b l e m o fp l a s m o ng e n e r a t i o na td e s i g n a t e dl o c a t i o n si ns p a c e ，w h i c hi sam a j o ri n g r e d i e n t ( s t i l lm i s s i n g ) i na n y r e a l i s t i ca p p l i c a t i o no fp l a s m o n i c s m o r es p e c i f i c a l l y , w er e p o r t e do nh i g h l y e f f i c i e n t g e n e r a t i o no fp r o p a g a t i n gp l a s m o n sb ye l e c t r o nb e a m si np l a n a rf i l m s ，p l a n a rd i e l e c 。 t r i cc a v i t i e s ，m e t a l l i cw i r e s ，a n dn a n o p a r t i c l ew a v e g u i d e s ，a n dw eo b t a i n e de x c i t a t i o n y i e l d sa sh i g ha so n ep l a s m o np e ri n c o m i n g e l e c t r o no v e rt h ev i s i b l ea n dn e a r - i n f r a r e d r a n g e o u rr e s u l t sp r o v i d e df u l ls u p p o r t f o rt h ea p p l i c a t i o no fe l e c t r o nb o m b a r d m e n t t o e x c i t ep r o p a g a t i n gp l a s m o n s m a b s t r a c t ( 3 ) w es y s t e m a t i c a l l ys t u d i e dt h eg e n e r a t i o no fa n a p o l ep l a s m o n si nn a n o t o r u s s t r u c t u r e sb ye l e c t r o nb e a m s ，w h i c hm e a n st h a te l e c t r o nb e a m sc a ne f f i c i e n t l ye x c i t e n o to n l yp r o p a g a t i n gp l a s m o n s ，b u ta l s ol o c a l i z e ds u r f a c ep l a s m o n si nn a n o s t r u c t u r e s m o r ef u r t h e r t h i sp h e n o m e n o ni sar e s t a t e m e n to fm i c r o s c o p i ce l e c t r o m a g n e t i cp r o p - e r t yi nm e s o s c o p i cs c a l e ，w h i c hw i l lb ev e r yi m p o r t a n tf o rt h er e s e a r c ho nc h e m i s t r y a n db i o l o g y s e v e r a ls t u d i e sa b o v eo no p t i c a lc o h e r e n c ep h y s i c so fas m a l ls c a l e ，i n c l u d i n g t h eq u a n t u ms t a t i s t i c a la n dd y n a m i c sp r o p e r t i e si na t o m i cb e c p h o t o a s s o c i a t i o np r o - c e s s ，n o v e lm e t h o df o re x c i t i n gs u r f a c ep l a s m o n si nn a n o s t r u c t u r e ，n o to n l yl i eas o l i d f o u n d a t i o nf o rf u r t h e rs t u d y i n go nq u a n t u me f f e c t so nm e s o s c o p i c ，b u ta l s oa r ev e r y v a l u a b l ef o ra p p l i c a t i o n ，e s p e c i a l l yt h el a t t e rw i l lb ev e r ys i g n i f i c a n tf o rt h et e c h n o l o g y o fe l e c t r o - o p t i c a lc o n v e r s i o n k e yw o r d s ：m e s o s c o p i c ，b o s e e i n s t e i nc o n d e n s a t e ，p h o t o a s s o c i a t i o n ，s u r f a c e p l a s m o n s ，e l e c t r o nb e a m s 1 v 南开大学学位论文原创性声明 本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师指导下，进行研究工作 所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本学位论文的研究成果不包含 任何他人创作的、已公开发表或者没有公开发表的作品的内容。对本论文所涉 及的研究工作做出贡献的其他个人和集体，均己在文中以明确方式标明。本学 位论文原创性声明的法律责任由本人承担。 学位论文作者签名：秀舫 卅年厂月万日 南开大学学位论文版权使用授权书 本人完全了解南开大学关于收集、保存、使用学位论文的规定， 同意如下各项内容：按照学校要求提交学位论文的印刷本和电子版 本；学校有权保存学位论文的印刷本和电子版，并采用影印、缩印、 扫描、数字化或其它手段保存论文；学校有权提供目录检索以及提供 本学位论文全文或者部分的阅览服务；学校有权按有关规定向国家有 关部门或者机构送交论文的复印件和电子版；在不以赢利为目的的前 提下，学校可以适当复制论文的部分或全部内容用于学术活动。 学位论文作者签名：加 卅年厂月谚日 经指导教师同意，本学位论文属于保密，在年解密后适用 本授权书。 指导教师签名：学位论文作者签名： 解密时间：年 月日 各密级的最长保密年限及书写格式规定如下： 内部5 年( 最长5 年，可少于5 年) 秘密l o 年( 最k1 0 年，可少于l o 年) 机密2 0 年( 最长2 0 年，可少于2 0 年) 第一章前言 第一章前言 帚一早刖石 介观物理( m e s o s c o p i cp h y s i c s ) 作为凝聚态物理的一个重要分支，主要研究 经典世界和量子世界之间的客观物体，该物体通常大到能直接用光学显微等手段 观测，但是又小到能展示量子世界的波动、非局域等现象。在现代物理学的研究 中，尽管我们对宏观和微观世界都有很深刻的认识，但是量子规律在宏观尺度内 失效，如何实现宏观量子效应，仍然是人们正在解决或者希望解决的基本问题。 对于这些问题的进一步研究，不仅可以加深人们对客观世界的认识，如理解量子 物理、统计物理和经典物理的一些基本问题；而且可能导致系列的革命性技术创 新，如量子器件、量子计算机和集成光路等。从物质尺寸来看，量子物理主要研 究基本粒子的个体行为，经典物理主要研究基本粒子的集体平均行为，而到了介 观尺寸，人们既希望得到基本粒子的平均行为，又希望不会完全消除个体的量子 波动特性。由原子分子到介观和毫米尺度，最后到宏观尺度，每一阶段物质都表 现出其独特的物理性质，但是又存在着相同的物理机制，如相干、共振等。 在原子分子尺度，玻色爱因斯坦凝聚( b o s e e i n s t e i nc o n d e n s a t e ，简称b e c ) 是最重要的宏观量子态之一，该物理现象是七十多年前由爱因斯坦和玻色预言的。 一群由相同玻色子构成的体系，即使该群玻色子之间并无任何相互作用，但随着 温度降低，并达一临界值时，该群粒子将大量并宏观群聚于该系统的最低能态， 此耳p b e c 。1 9 9 5 年5 月在美国科罗拉多大学和美国国家标准局的联合天体物理实 验室( j 几a ) 首次被观测到【l 】o 不久以后，r i c e 大学和m i t 的研究小组相继报导了 类似的发现【2 ，3 】。b e c 现象已经证明在探索物理的基本问题和开发新技术上有很 重要的应用，如波粒二象性预言的物质波相干【4 】、超流和涡旋的研究f 5 】、电磁感应 透明实现光速减慢和信息存储【6 ，7 】、涡旋b e c 在实验室模拟黑洞 8 】和b e c 在光晶格 中【9 】实现原子超流态和m o t t 态之间的相变【1 0 】等。除了原子的凝聚之外，费米子和 分子的凝聚也引起了人们的广泛关注。r u d u l f 等在2 0 0 3 年最早实现了分子b e c 1 1 】， 随后j i n 等在实验上成功实现了费米子库珀对的凝聚【1 2 】。 而对于介观尺度，金属纳米结构的物理特性，尤其是表面等离激元( s u r f a c e p l a s m o n s ，也称为s u r f a c ep l a s m o np o l a r i t o n s ) 最近成为人们研究的热点。表面等 离激元是导体表面电子气的波动和光子( p h o t o n ) 之间的耦合，它将沿着导体表 第一章前言 面传播，直到被吸收转换成声子( p h o n o n ) 或者被转换成光子。表面等离激元是 由r i t c h i e 在1 9 5 5 年提出的【1 3 1 ，后来随着纳米尺度加工工艺的飞速发展、高精度探 测技术的进步和数值计算能力的提高，表面等离激元的研究越来越广泛。不过， 表面等离激元研究飞速发展最重要的源动力来自于表面等离激元的广泛应用。表 面等离激元独特的性质，特别是能在纳米尺度操纵光，不但使得等离子光子学、 电子学和传统的光学装置都能各取所长，形成新一代的芯片技术【1 4 1 6 】，而且使 其成为生物和化学探测的必要手段之一 1 7 - - - 2 0 。 在小尺度，尤其是在纳米尺度实现量子效应必然是介观科学的未来发展方 向。目前已经取得一系列进展，例如e a l t e w i s h e r 等在实验上实现了表面等离激元 辅助的纠缠光子透射f 2 1 】，a va k i m o v 等实现在量子点和金属纳米线耦合产生单 个表面等离激元激发 2 2 】，d e c h a n g 等提出在单光子辐射器和纳米结构中的表面 等离激元强相干耦合技术【2 3 】和利用表面等离激元实现单光子二级管【2 4 等。但是， 相比于其他尺度下的研究，对于小尺度下，特别是金属纳米结构下的量子效应的 理论和实验研究还很不成熟，所以本论文分别选择两个小尺度体系进行研究，希 望能通过对表面等离激元的重点研究，结合现有原子分子的量子操纵技术来探索 介观尺度下的新效应。 1 1 原子b e c 光缔合 众所周知，b e c 是极端条件下的宏观量子效应，是物质在微观尺度上所表现 出完全不同于经典运动的量子行为，也会像光波、水波一样，具有传播、干涉和 衍射等波动行为。实验上，通过激光冷却和蒸发冷却等技术将原子冷却至i j # k 量级 就能得到原子凝聚，但是对于分子凝聚，由于分子存在多振转能级，像原子一样 通过冷却的方法实现在封闭的二能级之间的循环跃迁是不可能的。因此人们又提 出很多其他方法，其中光缔合( p h o t o a s s o c i a t i o n ) 是最有效的手段之一 2 5 1 。光缔 合过程的量子动力学性质的研究，对实现原子分子系综中量子调控和信息处理有 很重要的意义。 i i 1 玻色爱因斯坦凝聚 玻色一爱因斯坦凝聚( b e c ) 的物理现象由爱因斯坦于1 9 2 4 年以印度物理学 家玻色的光子统计原理为基础提出的。爱因斯坦与玻色的统计原理可推广到所 有玻色子，此即所谓的玻色一爱因斯坦统计。一群由相同玻色子构成的体系，即 2 第一章前言 使该群玻色子之间并无任何相互作用，但随着温度降低，并达到一临界值时，该 群粒子将大量并宏观群聚于该系统的最低能态，此即b e c ，是另一物质态，其 形成过程如图1 1 所示。b e c 与一般熟知的空间凝聚现象，如水蒸气凝结成水等 不同。b e c 乃是系统组成粒子凝聚于动量空间，特殊情况下可同时伴随着空间 上的凝聚。虽然b e c 现象早在其他系统中被观测到，如液氮中的超流和液氪库 柏对的形成，但是气 z e b e c 体则提供一种单纯、理论上极易分析与处理、且 实验上可控的绝佳系统。美国科罗拉多实验天体物理联合研究所( j i l a ) 和国 家标准技术研究所( n i s t ) 的魏曼( c w i e m a n ) d , 组于1 9 9 5 年7 月首先报导了在实 验上观察到的8 7 r b 原子的b e c 现象同年8 月，美国莱斯大学的b a d l y 4 , 组报导 了7 l i 原子b e c n 的实现；11 月，美国麻省理工大学( m 1 t ) 的d a v i s 等人又报导实 现了2 3 n a 原- 于：b e c n 。这三个实验宣告了b e c 在实验上的实现，是b e e 研究历史 上的一个重要的里程碑。迄今为止，用超低温的方法已经成功在许多碱金属原子 和稀土碱金属原子( 7 l i 。站n “k ，5 2 c r , 8 5 r b1 3 5 c s 和1 7 4 y b ) q 3 实现了凝聚，但是不得 不提的是，b e c 并不完全严格要求在超低温条件下实现，s d c m o k r i t o v 等成功发 现在室温下量子化自旋波( m a g n o n ) 的凝聚1 2 1 。 圈11 铷原于b e c 实验速度分布图【i i 。左图对应于温度刚高于凝聚温度；中圈对应出现凝 聚 右图对应进一步蒸发冷却仅仅留下凝聚原子。水平轴代表空间坐标，纵轴代表原子分布n 1 1 2 原子b e c 光缔合与平均场理论 实现原子系统的b e c 以后，这个领域的主要研宄工作朝两个方向发展：一方 面人们需要考虑它能否对高新技术产生影响，如实现稳定的相干物质波输出，得到 第一章前言 比普通光波和电子波波长更短的“光源”一原子物质波激光器( a t o ml a s e r ) 1 2 s , 2 9 】；另 一方面，更加关注基础理论和基本实验的问题，女i b e c 的形成过程【4 】、原子b e c 的 量子隧道效应【3 0 】、原子间相互作用时的宏观量子行为【3 l 】和分子b e c 的形成【1 1 】等。 原子和分子都是组成物质的基本单元，由于可能存在的磁偶极矩与电偶极 矩，分子可供选择和操纵的特性远比原子复杂，所以研究分子b e c 的产生和应用， 将更有挑战和开拓性。起初，人们自然的把激光冷却原子的技术推广到冷却分子 上，希望得到分子b e c ，但是由于分子具有复杂的多重振转能级，通过循环跃迁 而实现冷却几乎是不可能的。于是人们只能另辟蹊径，寻找新的方法。经过不懈 的努力和探索，在这方面获得了许多的进展，如缓冲气体技术【3 2 、s t a r k 电场减速 技术【3 3 】和f e s h b a c h 共振技术【3 l 3 4 ，3 5 等非光学方法。然而，比较而言，在原子b e c 中 进行光缔合产生分子b e c 是目前比较理想的途径之_ 2 5 , 3 6 ，3 7 。 光缔合是指两个原子共振吸收一个光子，产生一个处于某一振转能态的激发 态分子 a + b + 7 一( a b ) + ( 1 1 ) 如图1 2 所示。在原子质心坐标，双原子会吸收一个光子，然后跃迁到分子激发态。 在这个共振过程中，能量和动量保持守恒。在实验中，激发态的分子会很快的弛 豫到其他能态，并伴随着光子的辐射。辐射光子能量的不同，最终产物有两种可 能性，或者是两个自由原子，或者是一个束缚的基态分子 ( a b ) 4 4 + b + 讹 ( 1 2 ) ( a b ) + _ ( a b ) + 伽 这个过程中产生的自由原子的动能可能大于、小于或者等于初始原子。在受激弛 豫过程中，辐射光子的能量、偏振和方向同吸收的光子相同，从而引起的相干调 控原子碰撞是非常重要的研究方向之一。激发态分子自发辐射的弛豫过程是非相 干的，所以基态分子将在不同的振转能级上分布，对于碱金属样品来说，这些会 对应着电子的单重态或者三重态。很多的双原子分子，如l i 2 、n a 2 、r b 2 、c s 2 在实 验上己经通过光缔合的方法实现【3 8 4 3 】。 我们更感兴趣的是从原子相干地产生特定振转能级的分子，这时候就可以采 用第二束激光引导激发态的分子衰减到特定的振转能级，称为r a m a n 双色光缔合， 如图1 3 f i ) t 示，和通常的光缔合实验相同，一束激光调谐到光缔合共振产生激发态 分子，但是另外一束激光束耦合束缚一束缚跃迁，破坏光缔合过程，减少激发态分 4 第一章前言 图1 2 光缔台原理图。两个碰撞的原子被可调谐的散光辙发到双原子分子振动态。( a ) 光缔 台示意图。( b ) 原子基态和分子激发态的势能曲线，檄发态存在多振动能级。激发过程的幅 度主要由c o i l d 棚点皿附近的贡献决定雕势能曲线的位置精确的和光子能量匹配。 子的布居。当束缚一束缚跃迁被强耦台的时候，能产生态的混合，这个过程就不仅 仅是一个布居转移的过程，而且是一个量子相干过程，类似于原子系统中的电磁 感应透明现象。如果固定束缚束缚跃迁，激光在共振频率附近扫描，能得到两个 共振峰，这被称之为a u t l * 1 b 咖e s 劈裂。相干r a m a n 光缔合能通过原子b e g 有 效地产生分子b e c 4 目，类似于非线性光学中的二次谐波，光诱导原子物质波和分 子物质波之间的转换 4 6 - - 4 q 。光缔合除了在产生分子b e c 或者冷分子方面有重要 应用之外，在其他很多方面也存在重要应用，包括高精度的光谱技术p ，一3 05 1 、原 子碰撞信息和长距离分子陋，酬的研究等。 在理论方面，双色光缔合过程中原子一分子b e c 混合体的量子性质被广泛研 究。h e i n z e n 等首先提出双色光缔台过程是个超化学过程，并得到了原子和分子集 体谐振的行为，说明了物质波类似于光波的倍频和参量下转换过程h 。随后，j jh o p e 与o l s e n 利用完全量子的正p 表述方法，在考虑原子间的相互作用、背景粒 子损失和两体损失等因素的情况下，数值模拟了一维和三维情况时原子和分子布 居随时间的演化，说明了普通的g r o s s - p i t a e v s l d i 方程( 简称g p 方程) 的解为无量子 噪声的极限情况，量子效应的实验特征体现在原子在几乎完全缔合成分子之后， 会有复活的现象舭，5 目。后来，l i n g 等结合磁光阱技术，通过最小化平均场平移和 振动弛豫等负面因素的影响，提出了一个普适的原子二聚物暗态方法以提高原 子- 双原子分子的转换效率删。然而，对于光缔舍过程原子分子量子动力学的研 究删，完全量子方法所要求的数值计算经常出现复杂性和不稳定性。因此，尽管 置 第一章前言 。黪 o uo o o oo oo o 图1 3 通过r 跚硼双色光缔合在基态双色形成分子示意图。势能曲线表明两束激光( 频率 为和地) 能诱导碰撞态的两原子跃迁到职原子分子的束缚振动态。光于能量差值h ( h 一屹) 被调谐匹配分子能级的束缚能。 对于控制原子和分子物质波的统计行为在物质波中编码光子态和压缩物质波方面 都用重要的应用，却很少有这方面的工作被报导。 1 2 表面等离激元的传播与激发 表面等离激元( s u r f a c e 讲9 s m o l l s ，简称s p s ) 是沿着导体表面传播的电磁 波【1 4 1 q ，其研究最早可以追溯到上世纪五十年代叫，其本质上是与金属表 面的自由电子相互作用而被限制在表面的光波。在相互作用过程中，自由电子| ! l 共振的形式集体谐振，表面电荷震荡和光电磁波的共振相互作用形成表面等离 檄元并引起其独特的性质。首先，表面等离激元能够在纳米尺度压缩和传播光， 这使得在亚波长范围内的集成光路成为可能哗，剐。其次，表面等离激元把光压缩 在纳米尺度导致了局部电场增强，可以被广泛用于操纵光和物质问相互作用，如 调控光辐射0 6 0 一6 q 、实现非线性效应侧、加工纳米器件时一删和探测生物化学分 子 1 7 - - 2 q 等多个方面。 1 2 i 金属的表面等离共振横式 在金属物质中，内部高密度的电子流体被限制在金属材料的体积范围之内 6 第一章前言 因此可以视为处于等离子体状态。当电磁波在金属中传播时，其波矢量为复数 ( k = k + i k ，) ，电场可以表示为e = e o e 4 ，r 矿r - w t ) 。对任意时刻t ，此电场空 间分布中具有相同振幅的位置落在法线平行b 的平面上，然而有相同相位的位置 则落在法线平行k r 的平面上，一般情况下，k ，和b 的方向并不一致，这个结果将 造成在沿着电磁波相速度方向上会有电场分量，自由电子将会随着电场的驱动而 震荡，在适当条件下，金属中传播的电磁波其电磁震荡可以分成两种彼此独立的 模式，其中包含电场或电子震荡方向( 研) 垂直于电磁场相速度方向( b ) 的横 波模式，和电场或电子震荡方向( e l ) 平行波的传播方向( k l ) 的纵波模式，如 图14 所示。对于纵波模式，自由电子会沿着电场方向产生纵向的集体震荡，造成 自由电子密度的空间分布随时间变化形成一种纵波形式的震荡，这种集体运动即 为自由电子的体等离共振( v o l u m e p l a s m ao s c i l l a t i o n ) 。灿v l a x w e l l 方程组的角度 图1 4 金属中电磁波的震荡形式除了电场方向垂直波矢量的横被模态外，也存在电场方向 平行波矢量的纵波模态，即金属的体等离麸振。 来看，电磁场必须满足的波动方程可以写为 k x ( k e ) ：譬扭 ( 1 3 ) 由于金属的体等离共振模式k l e l = 0 ，所有只有介电常数为零时，电场才有不 为零的解，此时只有电磁场频率和等离共振频率相同时，才能激发体等离共振。 与体等离共振不同，对于金属表面而言，位于表面附近的自由电子在电磁波 的作用下也会产生集体运动。若考虑t m 极化的电磁波从介质经由界面入射到金 第一章前言 属中时( 图1 5 ) ，由于在界面上垂直于表面的内外电场的不连续，自由电子会在 金属表面累积从而造成表面极化电荷密度，在适当条件下受到外加电磁波平行于 界面电场分量的驱动时，这些表面电荷密度的空间分布将随着金属表面产生疏密 波形式的震荡，即为金属的表面等离震荡，类似于固体晶格的集体震荡的量子化 为声子这些表面自由电子的集体运动形成所谓的表面等离激元，并且伴随着表 面等离激元震荡所产生的电磁波有特定的色散关系与共振频率。而另一方面，对 于橛化的电磁波而言，由于其电场在介质与金属表面只存在平行于表面的水 平分量，因此并不会在金属表面累计电荷，所以无法激发金属表面的等离共振模 式。 图1 5 在外加电场作用下，由于金属与介质表面两侧的电场垂直分量的不连续，自由电子 将沿着金属表面形成电荷分布，如受到平行于界面的场的驱动，表面电荷密度的分布将产生 纵波的震荡，即为金属表面等离震荡。 表面等离激元的电磁场性质，可虬通过求解m a x w e l l 方程组得到。表面电荷 密度震荡与电磁场相互作用产生的表面等离激元的动量为触比自由空间中同 频率的光子的动量 岛要大，其中为自由光波矢。表面等离激元的色散关系，即 频率依赖的波矢为f 6 带= e 、罴 ( 14 ) 其中d 和。分别为介质和金属的介电常数，其理论值可以根据d r u d e 模型近似计 算侧。作为特例，在金属一空气表面，表面等离激元的色散关系如图16 所示，在波 矢较大的情况下，共振频率趋近于r i t c h i e 预言的非推迟等离激元频率【l q 。 表面等离激元的主要性质可以由三个不同的长度量来描述，分别为沿着表 面的传播距离( 约为1 2 i m k | p ) 、穿透介质的距离( 约为1 2 i m k z ，其 8 第一章前言 图1 6 表面等离激元色散关系副6 9 】。金属性质用d m d e 模型描述，体等离激元共振频率为。 中n 为表面等离激元在垂直表面方向上的波矢分量) 和穿透金属的距离( 趋肤 深度约为一1 2 i r a 一m h ) ) 。几种常见的金属和空间界面的等离激元的性质如 图1 7 所示。 e 夏 c 秭 c c 口 ； o 0 10 111 01 0 01 0 0 0 d i s t a n c e ( 弘m ) 图1 7 在金、银和铝与真空的表面，通过测量的光学常数得到的表面等离激元的传播距离、 穿透真空距离和趋肤深度1 6 9 】。 对于存在两个界面的结构，如有限厚度的金属薄板，由于在两个金属一介质 界面都存在表面等离共振模式，当薄板的厚度薄至纳米尺度，表面等离激元所形 成的消逝场将足以穿透到另一面，使得金属薄板两面的表面等离激元产生相互作 用，形成一组耦合的共振模式。通过求解m a x w e l l 方程组和连续性边界条件，可以 9 8 6 4 2 o 8 6 4 ，l o o o 第一章前言 得到此时存在的两种共振模式【6 7 , 7 0 , 7 1 】( 图1 8 ) 。工+ 模式中表面电子极化强度震荡 在金属薄板的两个界面上为反对称分布，表面上的自由电子将受到另一个界面上 正电荷的额外库仑吸引( 相对于单一界面的表面等离共振情况) ，若类比于简单的 弹簧震荡系统来看，其结果相对于有一个较大的弹性系数的谐波震荡，因此具有 较高的共振频率，由于电场的法向分量是对称形式，称之为对称模；而对于l 一模 式，表面等离子震荡在两个界面上为对称形式，其运动将受到额外的库仑力的作 用，因此将具有较低的共振频率，我们称之为反对称模。 图18 有限厚度金属薄板耦合表面等离麸振模型及其电场分布示意图。工+ 共振模式电荷 密度在金属表面呈反对称分布切向电场( 相对于z 方向) 沿着z 方向反对称分布，法向电场 对称分布，称之为对称模式。工一共振模式电荷密度在金属表面呈对称分布，法向电场反对称 分布切向电场对称分布称之为反对称模式。 以上所讨论无论是介质与金属单一界面还是有限厚度的金属薄板系统所形成 的表面等离激元都可以沿界面传播，因此被称为传播表面等离激元( p r o p a g a t i n g s u r f a c e p l a s m o n s ) 。然而在有限大小的纳米结构或者金属表面具有微结构或者缺 陷时，表面等离共振将被局限在此微小金属结构之中，无法在界面传播，因此这样 的表面等离激元被称之为局域表面等离激元( l o c a l i z e ds u r f a c e 饥a s m o n s ) 。图19 显 示各种不同金属纳米结构的光学计算模拟的结果，从这些结果可以明显地看出局 域表面等离激元与金属纳米结构的大小和几何形状密切相关，同时也发现，由于 局域表面等离激元的电磁场被限制在一个微小的空间区域中，其电磁场强度有明 显的局域增强现象。 0 第一章前言 0雾擎 图1 9 不同几何形状纳米结构及其局域表面等离激元电场强度分布m ，删 1 2 0 表面等离激元光学激发与新式电子束激发机理 传播表面等离激元，其波矢的水平分量( 或者是动量大小) 比同频率的自由 电磁波的波矢大，所以一般从介质中直接入射的电磁波无法激发表面等离激元， 因此必须借助一些耦合机制，才能使入射电磁波获得较大的波矢而达到激发表面 等离激元的条件。 在光学实验中，一般常用的耦合机制有两种，其一是在金属表面制作光栅等 微小周期性结构作为耦合媒介( 图1 1 0 ) ，在外加电磁场的作用下，这些周期性结 构会造成特定波长的极化电子震荡，而其产生的电磁场将可以提供入射电磁波额 外的波矢值，此效应与电子在周体晶格中运动的系统类似，入射电磁波将获得( 或 减少) 光栅倒格矢整数倍大小的额外水平波矢量，当所获得的光栅倒格矢使得入 射波矢量同表面等离激元矢量相吻合时，即可激发表面等离共振。所需要满足的 条件为 k t , m4 - n g = ：罴2 ( 1 _ 5 ) 其中也眦= k 0 9 7 s i n 日为入射光的水平波矢大小，而g = 2 r a 代表周期为。的光 栅倒格矢的大小。 另一种激发表面等离澈元的耦合机制，是利用介电系数较高的物质内部全反 射的消逝场作为激发源来激发表面等离激元( 图1 1 1 ) 。当电磁波通过介电系数比 翌 羹毒一 万兰 第一章前言 l 。k * 图11 0 以周期表面结构( 光栅) 为耦合器激发表面等离激元。( a ) 光栅结构和激发表面等 离激元电荷分布图。 射电磁波获得额外光栅渡矢量符合表面等离澈元的波矢时，表面等离 辙元就能被激发，电荷分布如插图所示。( b ) 利用光栅结构撤发表面等离激元的色散关系图。 光波矢获得k = n g f j 波矢补偿，激发表面等离激元。 较高的棱镜时，其波矢大小将比在介质1 中大，若使入射光在棱镜介质界面处发 生全反射时，在紧邻全反射界面附近将会有一部分消逝场隧穿到介质中，由于此 消逝场波矢同全反射电磁渡波矢相同，所以当棱镜与金属表面距离足够小，并且 发生全反射的入射光波向量水平分量满足以下条件时 即可以激发表面等离激元。 k = ：幅d n 0 = ( 16 ) 图1 1 1 利用全反射消逝场来激发表面等离激元耦台方式示意图。( a ) 棱镜耦合表面等离激 元示意图。电磁渡在棱镜中发生全反射，产生的消逝场的波矢量和表面等离激元的波矢量相 匹配时，表面等离激元能被激发。( b ) 棱镜耦合表面等离檄元色散关系示意图，由于棱镜的存 在，光的色散曲线相对于原点转动，和表面等离激元色散曲线交点处能激发表面等离激元。 2 第一章前言 除了用光学方法激发表面等离激元之外，直接通过带电粒子轰击也能有效地 产生表面等离激元，当带电粒子与金属电子气相互作用而发生散射时，能量被转 移到等离子体中，平行于界面的散射波矢分量激发表面等离激元。最早r i t c h i e 在 研亢镁氧化过程中的低能电子能量损失谱发现，除了所预言的体等离共振峰外， 同时还存在一个额外的能量损失峰，当初被称为低位能量损失( 1 0 w - l y i n ge n e r g y l o s s ) ，后来被证实该能量损失源自于金属与真空界面产生的表面等离激元。近 来人们发现利用电子柬在运动过程中所激发的电磁波消逝的性质，直接电子束轰 击金属，能有效的激发表面等离激元一硐，如图i1 2 所示。该方法比传统的光学 方法更有优势，因为光学方法比较笨重、难于定点激发、重复比较困难，并且难 于得到在谱上连续的表面等离激元。而用粒子束轰击，特别是电子柬轰击的办法 能很好的解决这些问题，并且为电光信息转换和控制提供了一个可行的的方案。 图l1 2 电子柬撤发传播表面等离激元示意图删。电子束直接定点入射在金属表面产生表 面等离激元，表面等离澈元将在金属表面传播直到被金属吸收，转换为声子或者被光栅 结构耦合，转换成光子，形成光辐射。 对于表面等离激元中的第二大类一一局域表面等离激元的激发，与我们前面 所介绍的传播表面等离激元有所不同。这些表面等离激元模式主要源自于亚波长 的纳米结构或者纳米粒子对谐振的电磁波的散射。弯曲的表面为激发的电子提供 了一个有效的恢复力，所以通过光直接照射的方式也能产生表面等离激元，当然 同样能利用电子柬的轰击办法来激发。 1 3 本论文的主要工作 介观物理，尤其是小尺度( 分子，纳米) 体系的研究，是当前物理研究的机遇 和挑战。因为无论是对于更深刻认识物理基本规律，如介观结构的量子效应和信 息交换传递等，还是对未来的科技发展，如高速通信、精密测量技术和表面等离 1 3 第一章前言 激元辅助的量子计算等都有很重要的意义。介观物理不仅同时包含经典物理和量 子物理现象，而且它们之间存在相同的物理根源，如相干、共振等现象。b e c 双 色光缔合过程，是原子分子尺度的量子相干现象，但表现出来宏观的性质；金属 纳米结构中的表面等离激元则是介观尺度的经典相干现象，但是在一定的条件下 也能体现量子效应。因此，本论文主要研究若干小尺度下的光学相干现象，以期 对我们今后进一步研究介观体系中的宏观量子效应打下基础。 对于原子b e c 双色光缔合过程，我们针对此过程中的量子动力学研究的困难， 利用一种可以精确求解的平均场近似方法来描述原子分子混合体系，不但预言 了全量子方法得到的崩塌和复苏现象，而且能够分析该体系的量子统计行为【5 6 ， 对我们理解其中的量子相干特性和实现量子调控有重要意义。而对于金属纳米结 构中的光学相干效应，针对实际等离子光子学应用中至今没有解决的重要问题一 一定点产生表面等离激元，我们提出了一个实际可行的方案。区别于传统的光学 激发表面等离激元的方法，我们