（光学专业论文）超短脉冲与透明介质相互作用研究.pdf

论文摘要 研究超短脉冲激光与透明介质相互作用的物理机制，对于促进飞秒激光微加 工应用具有重要意义，也是当前的一个热点领域。啁啾脉冲放大( c p a ) 技术的 发展，使激光脉冲宽度从m s 、p s 缩短到f s 的时阀尺度，使激光与材料相互作用 进入到一个全新的领域。本文主要工作如下： 1 ) 介绍了超短脉冲激光与透明介质相互作用这一领域的最新进展，给出了 飞秒激光对透明介质材料进行微加工的物理机制，开展了超短超强脉冲激光与透 明介质熔融石英相互作用的实验工作。利用8 0 0 r i m 、6 0f s 、0 6m j 的钛蓝宝石激 光器，我们研究了飞秒激光照射下石英玻璃的烧蚀情况，并与5 3 2n l t l ，3 5p s ，4 m j 的皮秒激光器作用下样品的烧蚀进行了比较。实验结果清楚的表明皮秒激光 作用下材料烧蚀边界有很明显的裂纹，应力作用明显。而飞秒激光作用下材料烧 蚀边界非常清晰，烧蚀斑很有规则，有利于提高微加工的精度。利用飞秒激光我 们在熔融石英样品中进行微加工，得到的微孔半径在2 0 um 量级，深度随着激 光能量的增加从2 2 p x n 增加到2 5 4 1 a m 。系统研究了透明材料熔融石英在8 0 0 n l t l ， 6 0 盘激光作用下的烧蚀面积、深度、体积与激光强度豹依赖关系，发现材料的 烧蚀面积、深度、体积与与光强近似成对数关系。 2 ) 概述了钛宝石晶体在可调谐激光器方面的进展及其在超快超短脉冲高功 率激光系统方面的应用。测量了上海光机所生长的钛宝石晶体的吸收光谱、激发 光谱、荧光光谱、x 射线衍射光谱等，对其进行了光谱分析。针对超高功率超大 能量超快激光技术中普遍存在的元件和晶体损伤问题，实验研究了飞秒激光和皮 秒激光作用下钛宝石晶体所产生的体损伤和面损伤形貌特征，比较和阐述了损伤 形貌的异同点，发现激光损伤形貌与样品的光学质量有关，尤其是与晶体表面情 况和应力的关系很大。详细地阐述了晶体的体损伤，表面破坏，杂质缺陷引起的 热破坏，雪崩电离击穿和多光子吸收电离破坏。在此基础上对晶体材料的光损伤 机理和加固机制进行了探讨性研究。这部分工作对于生长更高质量的钛宝石晶体 具有重要指导意义。 关键词：飞秒激光微加工、损伤阈值、熔石英、掺钛蓝宝石晶体、超短脉冲激 光 a b s t r a c t t h ei n t e r a c t i o n so fu l t r a - s h o r tl a s e r sw i t ht r a n s p a r e n tm e d i u ma n df e m t o s e c o n d m i c r o m a c h i n i n gh a v eb e e ni n t e n s i v e l y s t u d i e dw i t ht h er a p i da d v a n c e si nl a s e r t e c h n o l o g y , e s p e c i a l l yt h ec h i r p e rp u l s ea m p l i f i c a t i o nt e c h n i q u e i nt h i sd i s s e r t a t i o n ， l a s e r - i n d u c e dd a m a g e sm e c h a n i s mi nt h et r a n s p a r e n tm e d i u mw a ss y s t e m a t i c a l l y s t u d i e db yf e m t o s e c o n da n dp i c o s e c o n dl a s e r t h em a i n a r ea st h ef o l l o w i n g ： 1 ) w ei n v e s t i g a t e dt h eo p t i c a lm i c r o g r a p ho f l a s e r - i n d u c e dd a m a g es p o t so nt h e s u r f a c eo ft h ef u s e ds i l i c ai r r a d i a t e db yf e m t o i e c o n da n dp i c o s e c o n dl a s e rp u l s e sa t d i f f e r e n ti n t e n s i t e s ，r e s p e c t i v e l y t h e s er e s u l t ss h o w e dt h a tf e m t o s e c o n dl a s e rp u l s e s w a sb e t t e rt h a np i c o s e c o n dl a s e rp u l s e sf o rm i c r o - m a c h i n i n g ，a n dh i e , m yr e p r o d u c i b l e m i c r o c h a r m e l si nt h ef u s e ds i l i c ac o u l db eb u i l tw i t ht h ed i a m e t e ro fa b o u t3 3 岬a n d m e l e n g t ho f2 2 - 2 5 4 - n w i t h t i ：s a p p h i r ef e m t o s e c o n dl a s e r , a n d i tw a sf o u n dt h a tt h e d a m a g ed i a m e t e r , d e p t ha n d v o l u m ei n c r e a s e dw i t ht h el a s e ri n t e n s i t yi n c r e a s i n g 2 ) t h ea b s o r p t i o n ，f l u o r e s c e n c ea n dx r ds p e c t r ao ft i ：s a p p h i r ew e r e m e a s u r e d a n da n a l y z e d ，a n dt h eo p t i c a ld a m a g eo ft i ：s a p h i r cb yf e m t o s e c o n da n dp i c o s e c o n d l a s e rp u l s e sw e r ei n v e s t i g a t e d ，r e s p e c t i v e l y i tw a sf o u n d t h es u r f a c ea n dt h es t r e s si n t h ec r y s t a lh a de f f e c t so nt h ed a m a g em o r p h o l o g y , a n dt h ed a m a g em e c h a n i s m s i n c l u d i n g t h eb u l kd a m a g ea n dt h es u r f a c ed a m a g e ，w a sd i s c u s s e da n da n a l y z e d k e y w o r d s ：f e m t o s e c o n d l a s e r m i c r o m a c h i n i n g ，d a m a g e t h r e s h o l d ，t r a n s p a r e n t m e d i u m ，f u s e ds i l i c a ，t i ：s a p p h i r e ，u l t r a s h o r tl a s e rp u l s e 章佶硕士学位论文答辩委员会成员名单 姓名职称单位备注 王祖赓教授华东师范大学物理系主席 丁良恩研究员华东师范大学物理系 毕志毅教授华东师范大学物理系 张卫平教授华东师范大学物理系 丁晶新高级工程师华东师范大学物理系 学位论文独创性声明 本人所呈交的学位论文是我在导师的指导下进行的研究工作及 取得的研究成果。据我所知，除文中已经注明引用的内容外，本论文 不包含其他个人已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出重 要贡献的个人和集体，均已在文中作了明确说明并表示谢意。 作者签名日期：丝堕苎；。 学位论文授权使用声明 本人完全了解华东师范大学有关保留、使用学位论文的规定，学 校有权保留学位论文并向国家主管部门或其指定机构送交论文的电 子版和纸质版。有权将学位论文用于非赢利目的的少量复制并允许论 文进入学校图书馆被查阅。有权将学位论文的内容编入有关数据库进 行检索。有权将学位论文的标题和摘要汇编出版。保密的学位论文在 解密后适用本规定。 学位论文作者签名：幸传 日期：训ss ；。 导师签名： 第一章引言 激光与介质材料的相互作用一直是物理学的一个重要研究领域。啁啾脉冲 放大( c p a ) 技术的发展，使激光脉冲宽度从y i $ 、p s 缩短到f s ( 1 f s = 1 0 _ 3 p s = 1 0 “n s1 0 _ 1 5 秒) 的时间尺度，使激光与材料相互作用进入到一个全新的领域。激 光技术的发展及其对激光与材料相互作用的物理过程认识的深入，促进了激光技 术在工业、化学、医疗等领域的广泛应用和发展，开拓了激光化学、激光医学等 交叉学科研究领域，推动了飞秒激光在微电子、材料、医学、化学等相关研究领 域的应用与发展，成为当前研究的热点领域。 1 1 短脉冲激光与透明体材料的相互作用 除c o 。激光器( 波长1 0 6 1 1 m ) 以外，目前常用的激光器的波长都比较短 ( 1 0 6 o 1 9p - m ) ，频率很高，格点离子的质量较大，响应很慢，不能直接吸收 激光能量。激光主要通过激发电子，促进电子进一步吸收激光能量。然后通过电 子一声子相互作用传给离子，导致材料变化。激光与材料相互作用的基本物理过 程与时间尺度如图1 1 所示。在激光照射射下，电子吸收激光能量被激发的时间 小于l f s ，电子气达到热平衡的时间尺度为几十飞秒，电子通过发射声子驰豫冷 e l e c t r o ne x r j t a t i o n e l e c t r o n i cd e p h a s i n g e l e c t t o nt h e r m a z 砒i o n 掣t e c t r o nc o o l i n g n o n - t h e r m a i p h o n o n r e l a x a t i o n i i - -u t h e r m a ld i f f u s i o n t h e r m a l t h e r m a im e n g 卜 a b l a t i o n 图1 1 激光与材料相互作用的基本物理过程与时间尺度 f i 9 1 1p r o c e s s e si nl a s e r m a t e r i a li n t e r a c t i o na n dt h e i rt i m es c a l e s 却，与晶格达到热平衡的时间在p s 量级。热扩散、材料熔化的时间尺度为几十 p s 。粒子被烧蚀离开材料表面的时间为几百皮秒到纳秒。由此看出，在n s 、p s 激光作用下，电子气中沉积的激光能量在激光脉冲照射材料的时间间隔内就传给 离子，并导致材料的加热、熔化甚至烧蚀。热学效应在激光与材料相互作用中起 重要作用。然而，当脉冲宽度降低到飞秒量级，这个尺度小于电子一声子相互作 用的时间，电子气中沉积的激光能量来不及传给离子，此时电子气的温度非常高， 而离子的温度却很低，从而会导致材料的“冷”烧蚀。由于热传导效应、流体力 学效应的抑止，极大地提高了激光加工的精度。 1 2 飞秒激光微加工 在纳秒、皮秒激光作用下，由于材料的热传导和熔化物的流动、波动等，导 致激光焦斑周围几十微米、甚至上百微米的范围内被熔化或烧蚀，烧蚀边界非常 模糊如图1 2 ( a ) 所示。由于飞秒激光作用下材料中热学效应、流体力学效应的 抑止，材料表面的烧蚀边界非常清楚、明晰，微加工的精度得到很大的提高见图 12 ( b ) 。 ( a )( b ) 图1 2i l s 和f s 激光烧蚀石英玻璃的表面形貌( a ) n s ，光学显微( b ) f s ，扫描电镜 f i g l2a b l a t i o ns t r u c t u r ei ns i l i c ag l a s si n d u c e db y5n s ( a ) a n d5f sc o ) l a s e r s ，r e s p e c t i v e l y ( a ) i st h er e s u l tw i t ho p t i c a lm i c r o s c o p e ，a n d ( b ) i ss c a n n i n ge l e c t r o nm i c r o s c o p e 透明材料是通过双光子甚至多光子过程吸收超短脉冲激光能量的。双光子吸 收与激光强度的平方成正比，所以，在超短脉冲激光与介质材料相互作用时，吸 收过程只发生在焦点处高于破坏阈值的很小体积内。这意味着如果采用8 0 0 n m 波 长的飞秒激光照射透明材料，其焦点处由于双光子吸收而引起的材料聚合、烧蚀 等过程所发生的区域，其横向尺寸与4 0 0 h m 波长的激光衍射极限光斑尺寸相同。 对于石英玻璃、蓝宝石等通过多光子吸收及其引发的过程而言，烧蚀限制的尺寸 可以更小。利用7 8 0 n m ，l o o f s 的激光器，e n g l e z e r 和e m a z u r 在石英玻璃、 蓝宝石等材料表面附近制备出了直径只有2 0 0 - - 2 5 0n m 的微结构“1 。 利用透明介质仅在飞秒激光的焦点处吸收能量的特点，可以在材料中诱导3 维微结构。将激光聚焦到石英玻璃和各种掺杂玻璃等非晶态材料中，焦点处材料 会吸收激光能量导致格点结构发生改变，从而导致材料的折射率发生变化。利用 这种方法，美国h a r v a r d 大学的c b s c h a f f e r 。1 ”“4 1 等人利用输出脉冲能量仅 有几个n j 的飞秒振荡器就在c o r n i n 9 0 2 1 1 玻璃中制各出了直径仅有1 0 l lm 的光 波导( 图1 3 ( a ) ) 。利用飞秒激光诱导材料特性发生改变，并用h f 酸腐蚀烧蚀 斑，人们已成功制备出了三维光波导( 图l _ 3 ( b ) ) 。日本t o k u s h i m a 大学的h b s u n “”等在掺g e 玻璃中镱各出了直径2 0 0 - - 3 0 0 n m 的三维光子晶体。 ( a )【b ) 图1 3 ( a ) 1 0 u m 的光波导( b ) 三维光波导 f i 9 1 3 ( a ) s t r u c t u r e sa n di t sw a v e g u i d eo u t p u tp r o f i l ea t6 3 0n l n i ti sp r o d u c e di nb u l kc o m i n g 0 2 1 1g l a s sb ya1 0 一n j ，1 0 0 - f sl a s e rp u l s e s ( b ) 3 - dp a 仕e mi n d u c e db yf s l a s e r sb e a mi n s i d es i l i c a 在大分子材料中加入引发剂提高材料的双光子吸收系数，利用飞秒激光诱 导材料聚合，改变材料的光学特性、结构特性，然后用酸性溶液腐蚀就可以形成 各种螺旋、齿轮等形态的微结构，并有可能实现三维光存储等。 对于a 1 ：0 。和石英玻璃等非晶体材料，利用8 0 0 r i m 的飞秒激光就可以得到非 常精密、规则的烧蚀形貌。然而，由于q u a r t z 、o a f 。等晶体材料比较脆，容易沿 晶轴、晶面等方向形成裂纹等缺陷。r s t o i a n 等人用脉冲时间整形的办法，即 将激光脉冲分成2 - - 3 个脉冲，并用延时光路改变脉冲之间的延迟，提高c a f t 晶 体微加工的精度( 图1 4 ) 。 图1 4c a f z 晶体的的烧蚀形貌( 左图) ：单脉冲( 中图) ：多脉冲 f i 9 1 4s t r u c t u r e sm a d eo i lc a f 2w i t hs i n g l ep u l s e ( 1 e f tp a r t ) a n dt r i p l e - p u l s es e q u e n c e s ( m i d d l e p a r t ) a td i f f e r e n tn m n b e ro f s e q u e n c e sp e rs i t e 1 3 飞秒激光烧蚀介质的物理机制以及研究现状 激光对材料的破坏和烧蚀一直是一个引入注目的研究课题。这个研究领域的 研究进展大体可以分为两个阶段。九十年代以前，啁啾脉冲放大和光栅压缩的技 术尚不成熟，飞秒激光器的能量比较小，主要用于研究s i 、g e 等半导体材料的 超快动力学行为，研究透明介质材料烧蚀的激光脉冲宽度一般集中在几十p s 到 r l s 的数量级，此时激光对材料的损伤主要是由外在因素如缺陷、杂质以及表面 吸附物等引起的，是非本征损伤。 在七、八十年代，人们提出了热破坏、雪崩击穿、自聚焦等若干物理模型， 研究材料的破坏机制。其中杂质和缺陷引起的热破坏模型是研究得最多的一种。 根据热损伤理论 ( 1 一r b f t h = c p s ，p 。一兀) ( 1 1 ) 式中r 、g 分别为材料的反射率和吸收比，是材料的损伤阀值，c 、p 为比热 和密度，s 为杂质颗粒受激光照射的面积，f 为热扩散深度， t 。分别为材料初始 温度，t 。为材料发生破坏( 如熔化、气化、热弹性力学破坏等) 时颗粒的温度。 由于热扩散深度，* d f ，d 为热扩散系数，从而可知* f ，即在长脉冲游 光照射下材料发生热致损伤的阈值与脉冲宽度的平方根成正比。这一规律得到了 大量实验结果的验证( 见图1 5 ) 。由上面的公式可知对材料破坏影响最大的是 杂质颗粒的吸收系数和颗粒半径，材料中杂质颗粒的数密度和分布对破坏也有重 要影响。因此材料的损伤闽值由杂质颗粒的性质决定，同时也与材料的性质，妻【 熔点、热传导系数、热膨胀系数、抗张强度等因素有关。 随着啁啾技术的发展，商品化的飞秒激光器开始被广泛用于科研和生产。兰 脉冲宽度降至飞秒量级时，透明介质材料被破坏时激光器输出的峰值功率在 i 0 ”w c m 2 以上，此时缺陷、杂质等外在因素的影响比较小，材料的损伤被认为是 由材料本身固有的性质所决定的，称为本征损伤”“”“”1 。 1 9 9 4 年，美国m i c h i g a n 大学g m o u r o u 课题组用脉冲宽度从1 5 0f s 到7n s 连续可调的、波长为7 8 0n m 的钛蓝宝石激光器照射超精细研磨的超纯石英玻璃 薄片。采用激光焦斑处材料的等离子体发射作为破坏的标准，发现当脉冲宽度大 _ _ 黼 喊 鳞 蹿辫 刺紫 鬻 浦 蠹 ： j，：i 颡 | _ ! 耐 慧瓣誉： _ 餐 _ p | - 鲞一i j 一牾? | ”a v e ：e n 蠡b e。匪粼零髑e r m a l 嘻 ib $ e a k d 鳓t一u if 麒蜉 嘲弼喇 d a m a g e t 啭峨= ”呵l ：1 。、j 可；。呵= w 1 1 一 - - - 赣糕 辫 种 甏。： 舡_ 笥戮 p 硼；舔 r 一1 疆 誊? + j ， 篇攀零狳 鞘 一 轻 !r - 善 - 除了 f 1 9 9 9 图1 5 熔融石英的损伤阚值 f i 9 1 5d a m a g et h r e s h o l df o rf u s e ds i l i c af r o mv a r i o u sg r o u p s 于2 0 p s 时，石英玻璃的损伤阈值与脉冲宽度的二分之一次方成正比，即 吆* r 恐。根据热损伤理论可以知道此时石英玻璃发生了热损伤。当脉冲宽度小 于1 0p s 时，损伤阈值与脉冲宽度的依赖关系明显偏离r 的规律。当脉冲宽度 小于1p s 时，随着脉冲宽度的进一步减小，甚至会出现损伤阈值增大的现象。 一般认为，当脉冲宽度小于1 0 p s 时，材料的破坏主要是由雪崩击穿引起的( 见 图1 5 ) 。 光学材料破坏的雪崩模型是由y a b l o n o v i t c h 和b l o e m b e r g e n 从早期的直流 电子雪崩击穿概念引入的1 。其物理图象是，在强电场作用下。一个电子被加 速到能量高于带隙宽度时，它将与价电子碰撞并产生两个动能较小的导带电子。 这样的过程不断重复下去，电子数随时间按指数规律增长： 订。= n o e x p ( f l - t ) ( i 2 ) 式中卢是雪崩速率，n 。是初始电子数密度。如果在脉冲照射材料的时间内雪崩 产生的电子数密度达到临界值，材料就会被击穿。 在八十年代，人们就利用雪崩击穿的观点研究了n a c l 、k c l 、l i f 、i n s b 、 i n a s 等化合物在p s 和n s 激光作用下烧蚀和破坏，该理论预测的特征频率和温 度同临界场强的关系曲线与实验结果符合得很好。然而，m o u r o u 等人提出的雪 崩击穿与以前理论有根本的不同。长脉冲激光作用下材料发生雪崩的种子电子 来源于缺陷态电子或者价电子的统计分布，而在飞秒激光照射下材料发生雪 崩击穿的种子电子是由价电子的光致电离产生的。其基本的物理过程如图1 6 所 示。 图i 6 雪崩击穿原理示意图 f i 9 1 6 s c h e m a t i co f a v a l a n c h eb r e a k d o w n b c s t u a r t ”1 等人用基频波长为1 0 5 3n m 及其倍频光5 2 6n m 、脉冲宽度 从1 4 0f s 到in s 可调的钛蓝宝石激光器照射石英玻璃和氟化钙薄片，每点打 6 0 0 枪。利用光学显微镜观测材料表面激光焦斑，采用表面出现永久形貌变化作 为材料破坏的标准，发现当脉冲宽度小于i p s 时，材料的破坏阈值并不随着脉冲 宽度的进一步减小而上升，而是缓慢的下降( 见图i 5 ) 。m l e n z e r “4 1 等人用5f s 到5p s 脉冲宽度的激光照射石英玻璃和硼化石英玻璃薄片，他们测量了材料的 烧蚀体积与激光强度的关系，发现两者近似成正比。取材料烧蚀体积为零作为破 坏闽值的标准，他们测定了材料的破坏阈值与脉冲宽度的依赖关系。e e e c a m p b e l l 等人采用等离子体发射和光学显微镜观测表面形貌两种方法，比较了 石英玻璃和氟化钙薄片在单枪和多枪照射下的破坏闽值，研究了脉冲数、破坏标 准的不同对材料烧蚀阈值的影响。尽管损伤阈值的大小不同，他们都发现当脉冲 宽度小于i 0p s 时，损伤阈值与脉冲宽度的依赖关系明显偏离f 规律的现象， 并且都认为此时材料的损伤是由雪崩击穿引起的。 美国l a w r e n c el i v e r m o r e 实验室的m d p e r r y 课题组建立了系统理论模型， 以石英玻璃为透明介质材料的代表，研究了材料中价电子的多光子激发，导带电 子的光吸收和能量分布，并采用f l u x - - d o u b l e 模型，计算了碰撞电离速率，比 较了多光子电离和碰撞电离对导带电子产生的贡献。研究了激光的传输和导带电 子的分布。采用等离子体共振频率等于激光频率时的电子数密度为标准，理论计 算了材料破坏阈值与脉冲宽度的依赖关系，并与实验结果符合得很好。g m o u r o u 课题组则用k e l d y s h 理论计算了材料的光致电离速率，用电子在直流电场中加速 并与价电子碰撞的t h o r n b e r 模型计算碰撞电离速率，研究了材料的破坏闽值与 材料中初始电子数密度的关系。发现随着初始电子数密度的增加，当脉冲宽度小 于l p s 时，破坏阈值会随着脉冲宽度的进一步减小而增加。 最近，人们利用非线性介质展宽脉冲，在5 f s 一1 4 p s 的范围内研究石英玻璃 和口一a 1 ：0 。以及多种掺杂玻璃等透明介质的烧蚀深度、烧蚀体积与脉冲宽度、激 光强度、脉冲数目的依赖关系。研究表明，对于1 4 p s 脉冲激光，当激光强度超 过破坏阈值时，烧蚀深度随激光强度缓慢增加。然而，对于脉冲宽度小于几个皮 秒的超短脉冲激光，当激光强度超过烧蚀闽值时，材料的烧蚀深度迅速增加到几 百纳米，然后又开始缓慢增加。飞秒激光作用下，材料的烧蚀面积与脉冲强度成 对数关系，烧蚀体积与光强成正比。人们提出了非常粗略的唯象理论，试图解释 材料的宏观烧蚀定标率。一个非常有意思实验现象是，当脉冲强度远大于烧蚀闽 值时，长脉冲宽度( 几百飞秒) 激光的烧蚀深度和烧蚀体积均大于同样强度的短 脉冲( 几个飞秒到几十飞秒) 激光的烧蚀值。人们曾认为这是因为导带电子的产 生机制不同引起的。当脉冲宽度为几百飞秒时，导带电子主要通过碰撞电离产生； 当脉冲宽度为几十飞秒时，导带电子主要通过多光予过程激发。然而理论计算表 明，在脉冲宽度小于5 0 f s 时，碰撞电离仍是产生导带电子的主要过程。 研究飞秒激光作用下材料中的电子激发和驰豫、烧蚀粒子的能量分布等特性 对于理解材料烧蚀的物理机制具有重要意义。研究表明，随着激光能量的增加， 焦斑处等离子体发射强度缓慢增加。当激光能量超过一个阈值时，等离子体发射 的强度会突然迅速增加。转折点可以作为破坏阈值点。人们将2 5 f s 的激光脉冲 分成能量比为1 ：1 _ 3 的泵浦光和探针光，研究材料的破坏阈值与泵浦一探针光 延迟时间的依赖关系。结果发现当延迟时间大于3 0 0 f s 时，材料的破坏阈值几乎 是一个常数。当延迟时间小于2 0 0 f s ，材料的破坏阈值迅速下降。最近人们还研 究了a r 、s i + 等烧蚀粒子数与泵浦光一探针光延迟时间的关系。这些超快动力学 实验结果表明，石英玻璃中的电子与声子的耦合非常强，电子将很快驰豫到导带 底部并与与缺陷态电子复合，电子寿命的数量级为l o o f s 。这一现象尚待一个更 完善的理论模型来解释。 除了上述激光对块体介质材料的烧蚀外，人们还研究了飞秒激光诱导高反膜 和滤波片的烧蚀。并根据雪崩击穿模型，考虑激光在多层膜中强度的分布，研究 了材料破坏的物理机制。 1 4 我们的工作 1 研究了8 0 0 n m ，6 0f s ，0 6m j 飞秒激光照射下石英玻璃的烧蚀情况，并 与5 3 2n l i l ，3 5p s ，4m j 的皮秒激光作用下样品的烧蚀进行了比较。利用飞秒激 光在熔融石英样品中进行微加工，并研究了透明材料熔融石英在8 0 0n i n ，6 0 盎 激光作用下的烧蚀面积、深度、体积与激光强度的依赖关系。 2 测量了钛宝石晶体的吸收光谱、激发光谱、荧光光谱、x 射线衍射光谱 等，对其进行了光谱方面的分析。针对超高功率超大能量超快激光技术中普遍存 在的元件和晶体损伤问题，实验研究了飞秒激光和皮秒激光作用下钛宝石晶体所 产生的体损伤和面损伤形貌特征。 参考文献： 【1 】e n g l e z e ra n d e ，m a z u r , a p p l p h y s l e t t 7 1 ，8 8 2 ( 1 9 9 7 ) 2 1 c b s c h a f f e r ，j f g a r c i a ，a n de m a z u r ，a p p l p h y s 。a ：m a t e r s c i ，p r o c e s s 7 6 ，3 5 1 ( 2 0 0 3 ) 3 1c b s c h a f f e r , a b r o d e u r , a n d e m a z u r , m e a s s c i ，t e c h n 0 1 1 2 ，1 7 8 4 ( 2 0 0 i ) 4 1c b s c h a f f e r ，a o j a m i s o n ，a n de m a z u r , a p p l p l a y s l e t t ，8 4 ( 9 ) ，1 4 4 1 ( 2 0 0 4 ) 【5 】h b s u n ，yz u ，s m a t s u o ，a n dh m i s a w a ，o l o t r e v 6 ，3 9 6 ( 1 9 9 9 ) 6 1h b s u n , w x u , s j u o d k a z i s ，k s u n ，m w a t a n a b e ，s m a t s u o ，h m i s a w a ，j n i s h i i ，o p t - l e t t s 2 6 ( 6 ) ，3 2 5 ，( 2 0 0 1 ) 7 1a m s t r e l t s o v , n f b o r r e l l i ：o p t ，l e t t 2 6 ，4 2 ( 2 0 0 1 ) 8 1a m a r c i n k e v i c i u s ，s j u o d k a z i s ，m w a t a n a b e ，o p t l e t t 2 6 ，2 7 7 ( 2 0 0 1 ) 91r s t o i a n , a r o s e n f e l d ，d a s h k e n a s i ，e t a 1 ，p h y s r e v l e t t 8 8 ，0 9 7 6 0 3 ( 2 0 0 2 ) 【1 0 1h v a r e l ，d a s h k e n a s i ，a r o s e n f e l d ，e e b c a m p b e l l ，a p p v h y s a 6 5 ，3 6 7 ( 1 9 9 7 ) 【1 1 】e l iy a b l o n o v i t c h ，n b l o e m b e r g e n p h y s r e v l e t t 2 9 ( 1 9 7 2 ) 9 0 7 【1 2 1b c s t u a r t ，m d f e i t ，a m r u b e n c h i k ，b ws h o r e ，a n dm d p e r c y , p h y s r e v l e t t 。7 4 ，2 2 4 8 ( 1 9 9 5 ) 【1 3 】b c s t u a r t ，m d f e i t ，s h e r m a n ，a m r u b e n c h i k ，b ws h o r e ，a n dm d p e r r y , p h y s r e v b5 3 ，1 7 4 9 ( 1 9 9 6 ) 【1 4 1m l e n z n e r , j k r u g e r , s s a r t a n i a ，z c h e n g ，c h s p i e l m a n n ，gm o u r o u ，w k a u t e k ，a n dek r a n s z ，v h y s r e v l e t t 8 0 ，4 0 7 6 ，( 1 9 9 8 ) 9 第二章激光烧蚀石英玻璃的实验和理论研究 2 1 引言 随着激光技术特别是c p a 技术的迅速发展，超短脉冲与透明介质材料的相互 作用已经成为一个研究热门领域。许多科研工作者研究了不同波长和不同脉冲宽 度激光与透明介质材料的相互作用“。而这其中，飞秒激光与透明介质材料的 相互作用所产生的结果与长脉冲有很大的不同，比如：飞秒激光辐照下可以使玻 璃等材料的折射率发生变化、通过微爆压缩和致密化等过程产生损伤等等。这样 就可以在许多介质材料中进行三维微加工，如波导、耦合器件、微光栅、光子晶 体等等。 2 2 理论研究背景 近年来，人们提出了雪崩击穿模型和微爆炸模型来解释超短脉冲激光作用 下石英玻璃的烧蚀与微加工。在雪崩击穿模型中，导带电子是通过光致电离和碰 撞电离两种途径产生的。文献“采用多光子电离公式计算光致电离速率，并 认为当脉冲达到峰值功率时，雪崩电离才开始起重要作用。然而，根据k e l d y s h 理论的计算结果表明“1 ，在8 0 0 n m 激光照射下，只有当激光强度i 1 0t w a m 2 。飞秒激光对透明介 质的微加工所涉及的光强的数量级一般为1 0 ”一1 0 “w c m 2 ，目前的理论模型的款 理基础仅在部分光强范围内近似成立。根据目前的雪崩击穿模型，许多实验现象 还无法解释：( 1 ) 在脉冲宽度为5 f s - - 5 p s 的范围内，人们测量了石英玻璃的烧 蚀阂值与脉冲宽度的关系，并用雪崩模型进行了拟合，发现所得的光致电离速率 比k e l d y s h 理论给出的值小4 5 个数量级 i l l 。( 2 ) 利用6 2 0 n m ，2 5f s 的激光 器，人们研究了石英玻璃的破坏阈值与泵浦一探针脉冲的延迟时间的关系，发颈 1 0 当延迟时间小于1 0 0 f s 时，烧蚀阈值迅速减小“”。( 3 ) 在同样强度( 远大于烧 蚀阈值) 的激光脉冲作用下，长脉冲激光的烧蚀深度和烧蚀体积大于短脉冲i t 3 1 。 ( 4 ) 目前的雪崩模型主要研究了导带电子的产生，尚没有见到研究材料微爆炸 演化的理论工作。 2 3 实验 实验装置如图2 1 所示。激光器输出中心波长8 0 0n m ，脉冲宽度6 0f s ，重 复频率l k h z 的激光脉冲。利用t 2 波片和偏振片可以在0 一o 6 m j 的范围内连续 改变脉冲的能量。激光束通过焦距为1 0 c m 的透镜汇聚到样品的前表面，石英玻 璃样品采用的是上海新沪玻璃厂的高纯度熔融石英玻璃，厚1 5 m m ，四面抛光以 便于从侧面观测烧蚀深度的情况。样品装在三维移动靶架上，可以沿激光入射方 向来回调节，使聚焦情况达到最佳。激光损伤前，样品用异丙醇清洗。辐照过程 中，采用卜o n - 1 的方法，即不管该点发生损伤与否，下次辐照均变换位置，间 隔约为5 s ，每次辐照时间为l s 。为了降低测量不确定性，每个能量值激光辐照 下均辐照5 至8 个点。 殖t e n o r 图2 1 激光烧蚀石英玻璃的实验装置图 f i 9 2 1s c h e m a t i eo f t h ee x p e r i i n e n t a ls e t u pf o r l a s e r i n d u c e dd a m a g ei i l 凡s e ds i l i c as a m p l e 2 4 实验结果和讨论 强激光辐照下，确定材料破坏的方法有多种：等离子发射发光、表面形貌的 可观测变化、烧蚀深度、h e - - n e 光在材料表面散射光强等。具体到我们的实验 中，采用光学显微镜( 分辨率小于i o p m ) 可以在样品表面观测材料表面激光焦 斑，采用表面出现永久形貌变化作为材料破坏的标准。图2 2 给出了不同能量飞 秒激光烧蚀石英块表面的显微图。从图中可以看出，损伤斑点很规则，边缘清晰 锐利，材料表面没有大的裂纹，在能量较高时( 图2 2d ) 烧蚀斑边缘有轻微熔 化再凝固现象。换用l m m 厚薄片做样品，材料即使在很高能量激光作用下出现明 显的烧蚀斑时也不会破裂。这说明飞秒激光作用下材料热学效应、流体力学效应 得到有效抑止。便于比较，我们还研究了5 3 2 n m ，3 5 p s 的激光脉冲汇聚到样品表 面的烧蚀形貌，如图2 3 所示。焦斑周围除了热传导导致的烧蚀外，表面还有长 图2 2 不同能量激光烧蚀下熔石英的形貌图( a ) 5 由，( b ) 3 5 “j ，( c ) 9 5 p j ，a n d ( d ) 1 3 5 9 j f i 9 2 2o p t i c a lm i c r o g r a p ho f l a s e r - i n d u c e dd a m a g es p o t so nt h es u r f a c eo f f u s e d s i l i c as a m p l ei r r a d i a t e db yf sl a s e rp u l s e so f d i f f e r e n te n e r g i e s ( a ) 5 山，( b ) 3 5 址j ， ( c ) 9 5 9 j ，a n d ( d ) 1 3 5 “j 图23 皮秒激光烧蚀下熔石英的形貌图 f i 9 2 3o p t i c a lm i c r o g r a p ho fl a s e r - i n d u c e dd a m a g es i t e so nt h es u r f a c eo ff u s e ds i l i c a s a m p l e 度超过3 5 微米的裂纹，熔化和再凝固痕迹明显。在损伤斑边缘还出现了单个脉 冲间的干涉现象，有干涉环纹产生。同样用l m m 厚薄片做样品，当皮秒激光聚焦 到样品薄片时，脉冲强度不是很高甚至还没有达到材料烧蚀阈值时，样品就裂为 碎片。这些现象说明皮秒激光作用下热应力导致材料炸裂是材料破坏的一个重要 原因。与皮秒光作用下，材料表面烧蚀情况( 图2 3 ) 不同，从图2 2 我们可阻 清楚的看到在飞秒光作用下，材料烧蚀斑的边界非常清楚，没有明显的热传导导 致的烧蚀和裂纹。由于飞秒激光作用下材料中热学效应、流体力学效应的抑止， 样品表面的烧蚀边界非常明晰，因此微加工的精度可以很高。此外从图2 2 可以 看出激光烧蚀的光斑非常圆，这同时也说明我们的光束质量很好。 图2 4 给出了样品的烧蚀斑半径与飞秒脉冲能量的依赖关系。我们发现随着 光强的逐渐增加，烧蚀斑半径也逐渐增加。当光强达到一定值时，烧蚀斑半径趋 于饱和。 l a s e r f l u e n c e j c r n 。 图2 4 不同能量飞秒激光烧蚀下熔石英烧蚀斑半径与脉冲能量的依赖关系 f i 9 2 4l a s e r - i n d u c e dd a m a g es t r u c t u r e sd i a m e t e ri n s i d et h ef u s e ds i l i c as a m p l e a s af u n c t i o no f t h ef sl a s e rf l u e n c e 图2 5 给出了8 0 0n m 飞秒激光作用下石英玻璃的烧蚀深度形貌图。当激光 强度刚超过烧蚀阈值时，烧蚀深度迅速增加。随着激光强度的进一步增加，烧饪 深度增加的速度逐渐降低。烧蚀深度与激光强度近似成正比关系( 如图2 7 所 示) 。文献 1 3 和 1 4 分别研究了飞秒激光烧蚀a 1 。0 。和钡玻璃的烧蚀规律， h v a r e l “”等人利用飞秒激光在n 2 气和真空中对石英进行微加工结果与我们的基 本一致，如图2 6 所示。 图2 58 0 0r l m 飞秒激光作用下石英玻璃的烧蚀深度形貌图 f i 9 2 5o p t i c a lm i c r o g r a p ho f m i c r o c h a n n e l si n s i d ；t h ef u s e ds i l i c as a m p l ep r o d u c e db yf s l a s e rp u l s e sw i t he n e r g i e si n c r e a s i n gf r o m2 5 嘶t o1 3 5 山( r i g h tt ol e f t ，a tl o l j j ji n t e r v a l s ) a 、侄蕊姗妇 f r o n t s u r f a c e 、 图2 6h v a r e l “”等人7 9 0n m ，1k h z ，1 0 0 0 0 p u l s e s 作用下石英中的微孔a ：n 2 ，b ：真空 f i 9 2 6c h a n n e l sp r o d u c e da t7 9 0n m ，1k h z ，1 0 0 0 0p u l s e s ai nn 2 ( i , i i ) 3 3 0m j ，( i i i ，i v ) 4 3 0m j t v a c u u n lc o n d i t i o n s ( i ) 3 3 0m j ( i i ，i i i ) 4 3 0m j 1 l a s e r f l u e n c e l j c m 图2 78 0 0d l n 激光作用下石英玻璃的烧蚀深度与脉冲能量的关系 1 4 e=、汀5导寸uo莴苎ioe兰j f i 醇7l a s e r - i n d u c e dd a m a g es t r u c t u r e sd e p t hi n s i d e t h ef u s e ds i l i c as a m p l ea saf u n c t i o no