（光学专业论文）光折变材料中短及超短脉冲光光栅的形成和衍射.pdf

上海大学硕士学位论文 摘要 1 9 6 5 年a s h k i n 等人发现了光折变效应，迄今4 0 年来它一直是人们研究的热点课 题。对连续光光折变效应物理机制的研究已推动了光折变材料在众多领域的应用，例 如在光信息处理和光通信领域，利用光折变效应已经制成各种用途的非线性光学器 件，如体全息实时存储器，光像放大器、振荡器和自泵浦相位共轭器等等。近年来， 随着短及超短脉冲激光技术的发展和实际应用，脉冲光与光折变材料的相互作用引起 人们的研究兴趣。脉冲光因其持续时间短，频谱宽和峰值功率高等特点，与材料的相 互作用机制与连续光有很大的不同。在本论文中，作者研究了短及超短脉冲光的光折 变光栅形成和衍射问题，主要研究内容包括以下三个方面： 1 基于g c v a l l e y 的准连续光模型，研究了具有光伏效应的光折变l i n b 0 3 材料中 短脉冲( n s 量级) 光栅的形成。推导了空间电荷场的表达式，发现它有两个时间常数。 在考虑和不考虑光伏效应时，这两个时间常数随着入射光强的( s x r ) 的变化是相同 的。擦除光栅至初始值的l e 所需的能量也是相同的。结果表明光伏效应在短脉冲光 栅的写入和擦除中作用很小。 2 研究了超短脉冲光( 盎量级) 通过稳态光折变体光栅的衍射光频谱分布及衍射效 率。结果发现，衍射脉冲光的频谱分布及衍射效率与读出脉冲光的脉宽觚、光折变 体光栅的周期a 和晶体厚度d 有密切关系。控制光折变光栅的写入光波长及两写入光 束的夹角，可以得到不同布拉格条件的光折变体光栅；再通过选择适当的读出脉冲宽 度及光栅厚度，就可以 ：导到不同衍射强度及包含不同频谱成分的衍射光。 3 研究了超短脉冲光( f s 量级) 通过稳态光折变体光栅后其衍射脉冲及透射脉冲随 时间变化的性质。研究发现当飞秒激光脉冲通过光折变体光栅衍射后，衍射脉冲与透 射脉冲的强度随时间的变化是与入射脉冲宽度缸、光栅周期a 、光栅厚度d 以及光 折变材料的折射率调制度a n o 有密切的关系。通过适当选择这些参数的数值，有可能 获得需要的脉冲形状。在研究中还发现，相对于入射激光脉冲，衍射及透射脉冲在时 间轴上有一定的偏移，偏移量的值取决于所取参数值的大小。 关键词：光折变效应，光伏效应，衍射效率，空间电荷场，脉冲光，衍射，透射 v 上海大学硕士学位论文 a b s t r a c t p h o t o r e f r a c t i v ee f f e c tw a sd i s c o v e r e db ya s a k i ni n1 9 6 5 f r o mt h e no m4 0y e a r sh a v e p a s s e d ，i th a sb e e nah o tr e s e a r c ht o p i c r e s e a r c ho nt h em e c h a n i s mo fc wp h o t o r e f r a c t i v e e f f e c th a si m p e l l e di t sa p p l i c a t i o n si nm a n yf i e l d s ，s u c h8 si ni n f o r m a t i o np r o c e s s i n ga n d o p t i c a lc o m m u n i c a t i o nf i e l d s ，b a s e do nt h ec wp h o t o r e f r a c t i v ee f f e c t ，m a n yk i n d so f n o u l i n e a ro p t i c a le l e m e n t sh a sb e e nd e v e l o p e d ，s u c ha sr e a l - t i m ev o l u m eh o l o g r a p h i c s t o r a g e ，o p t i c a li m a g ea m p l i f i e r , o s c i l l a t o r sa n ds e l f - p u m p e dp h a s ec o n j u g a t o r i nr e c e n t y e a r s ，w i t ht h ed e v e l o p m e n ta n dp r a c t i c a la p p l i c a t i o n so fs h o r ta n d u l t r a s h o r tp u l s e sl a s e r s ， t h ei n t e r a c t i o nb e t w e e nl a s e rp u l s e sa n dp h o t o r e f r a e t i v em a t e r i a l sh a sa t t r a c t e dm u c h i n t e r e s t s h o r tl a s e rp u l s ei sd i f f e r e n tf r o mc o n t i n u o u sw a v ei nm a n ya s p e c t s ，s u c ha ss h o r t t i m ed u r a t i o n ，w i d cf r e q u e n c yb a n d w i d t ha n dh i 曲i n t e n s i t y , 帖c hm a k e si t si n t e r a c t i o n 、；l ，i t l lt h em a t e r i a l st ob ei m p o r t a n ts i g n i f i c a n c e i nt h i sp a p e r , t h ea u t h o rs t u d i e ds h o r t ( n a n o s e c o n d ) a n du t r a s h o r t ( f e m t o s e c o n d ) p u l s e sg r a t i n gf o r m a t i o na n dd i f f r a c t i o ni n p h o t o r e f r a c t i v em a t e r i a l s i ti n c l u d e st h r e ep a r t s ： 1 b a s e do ng c v a l l e y s q u a s i - c wa p p r o x i m a t i o n ，t h e g r a t i n gf o r m a t i o n i n p h o t o r e f r a c t i v el i n b 0 3m a t e r i a le x h i b i t i n gb u l kp h o t o v o l t a i ee f f e c t0 1 1i l l u m i n a t i o nw i t h s h o r tl i g h tp u l s e s ( s u c ha sn sp u l s e s ) i si n v e s t i g a t e d w eg i v et h ee x p r e s s i o no ft h e s p a c e - c h a r g ef i e l d ，a n df i n dt h a ti th a st w ot i m ec o n s t a n t s w h e nc o n s i d e r i n ga n dn o t c o n s i d e r i n gt h ep h o t o v o l t a l ce f f e c t , t h ed i a g r a m so ft w ot i m ec o n s t a n t sa saf u n c t i o no f i r r a d i a n c ei nu n i t so f1 ( s t p 3a r et h es a n l e t h ee n e r g yr e q u i r e dt oe r a s eag r a t i n gt o1 eo f i t si n i t i a lv a l u ei sa l s os t u d i e di nt h et w oc a s e s t h et w or e s u l t sa r ea l s ot h es a m e t h e r e s u l t ss h o wt h a tt h ep h o t o v o l t a i ce f f e c tc o n t r i b u t e sl i t t l ei ns h o r t p u l s eg r a t i n gw r i t i n ga n d e r a s i n g 2 t h ed i f f r a c t i o ni n t e n s i t ys p e c t r u ma n dd i f f r a c t i o ne f f i c i e n c ya r et h e o r e t i c a l l ys t u d i e d w h e nas t e a d yp h o t o r e f r a e t i v eg r a t i n gi si l l u m i n a t e db yu l t r a s h o r tp u l s e ( f e m t o s e c o n d p u l s e ) r e s u l t ss h o wt h a tt h ed i f f r a c t i o ns p e c t r u ma n dd i f f r a c t i o ne f f i c i e n c yh a v ec l o s e r e l a t i o n sw i t ht h er e a d o u tp u l s ed u r a t i o n q 口a l i n gs p a c i n g 人a n dc r y s t a lt h i c k n e s sd ， v i 上海大学硕士学位论文 c o n t r o l l i n gt h ew r i t i n gc o n d i t i o n s ，s u c ha st h ew r i t i n ga n g l e sa n dw a v e l e n g t h ，w ec a ng e t g r a t i n g sw i t hd i f f e r e n tb m g gc o n d i t i o n s t h e nt h r o u g hs e l e c t i n gt h ea p p r o p r i a t er e a d i n g p u l s ed u r a t i o na n dt h ec r y s t a lt h i c k n e s s w ec a ng e tt h ed e s i r e dd i f f r a c t e dp u l s e sw i m d i f f e r e n ts p e c t r u mc o m p o n e n t sa n dd i f f e r e n ti n t e n s i t y 3 v a r i a t i o n so ft h ed i f f r a c t e da n dt r a n s m i t t e dp u l s e sw i t ht i m ea r et h e o r e t i c a l l ys t u d i e d w h e np h o t o r e f r a c t i v eh o l o g r a mi si l l u m i n a 僦lb yu l t r a s h o r tp u l s e ( f e m t o s e c o n dp u l s e ) w e f i n dt h a tt h ev a r i a t i o n so f t h ed i f f r a c t e da n dt r a n s m i t t e di n t e n s i t yd e p e n do nt h ei n p u tp u l s e d u r a t i o na t ，g r a t i n gs p a c i n ga ，c r y s t a lt h i c k n e s sda n dm o d u l a t i o no ft h er e f r a c t i v ei n d e x a n o b yc h a n g i n gt h e s ev a l u e s ，t h ed i f f r a c t e da n dt r a n s m i t t e dp u l s ew a v e f o r m sc a nb e c o n t r o l l e dt os a r i s f yo u rd e s i r e i nt h i ss t u d y , w ea l s of i n dt h a tt h ed i f f r a c t e da n dt r a n s m i t t e d p u l s e sh a v ead i s p l a c e m e n ta l o n gt h et - a x i sc o m p a r i n gt ot h a to ft h ei n p u tp u l s e ，v a l u eo f t h ed i s p l a c e m e n ti sd e t e r m i n e db ya b o v ep a r a m e t e r s k e y w o r d ：p h o t o r e f m c t i v ee f f e c t , p h o t o v o l t a i ce f f e c t , d i f f r a c t i o ne f f i c i e n c y , s p a c e c h a r g e f i e l d ，p u l s el a s e r , d i f f r a c t i o n , t r a n s m i s s i o n i 上海大学硕士学位论文 原创性声明 本人声明：所呈交的论文是本人在导师指导下进行的研究工作。除了 文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已发表或撰写过 的研究成果。参与同一工作的其他同志对本研究所做的任何贡献均已在论 文中作了明确的说明并表示了谢意。 签名： 本论文使用授权说明 期：砂叽( 本人完全了解上海大学有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有 权保留论文及送交论文复印件，允许论文被查阅和借阅；学校可以公布论 文的全部或部分内容。 ( 保密的论文在解密后应遵守此规定) 签名： n 上海太学硕士学位论文 第一章绪论 当今社会已跨入信息化时代，正经历着前所未有的变革。推动这进程的，最为 重要的无疑是信息技术的惊人进步。信息技术构发展正改变着社会的基本面貌和人们 的生活方式，信息处理能力也已成为衡量一个国家科技水平的重要指标之一。目前作 为信息处理的主要工具是电子计算机，它是以电子作为信息处理的载体，二进制和串 行结构的应用极大地提高了电子计算机的运算能力，并使其在信息处理领域中发挥着 重要作用。但是随着科学技术的进步和数据量的急剧膨胀，要求对超大信息容量具有 超快速处理的能力，电子计算机由于其“电子瓶颈”的限制【1 】，信息的处理速度越 来越不能满足人们对超高速数据处理的要求。解决这个问题的根本出路就是利用非电 子作为信息处理的载体，并利用非电子信息的传输媒质和器件。由于光子不带电，没 有类似“电子瓶颈”的影响，且光学信息处理具有并行性、高速、大容量和低交叉干 扰等特性1 2 1 ，因此，发展光学信息处理技术成为突破电子处理局限性的最有效途径 之。在诸多光学信息处理技术的研究课题中，近年来利用光折变效应实现光学处理 器件的研究引起人们极大的兴趣【3 5 】。 光折变效应( p h o t o r e f r a c t i v ee f f e c t ) 是光致折射率变化效应( p h o t o - i n d u c e dr e f r a c t i v e i n d e xc h a n g ee f f e a ) 的简称。它是电光材料在光辐照下由光强的空间分布引起的材料折 射率相应变化的一种非线性光学现象1 6 1 。具有光折变效应的材料被称为光折变材料。 光折变效应首先是由贝尔实验室的a s k h i n l 7 1 等人于1 9 6 5 年发现的。1 9 6 8 年，c h e n 等人【8 】首先认识到利用这种效应可以进行光信息存储，并深入研究了这种效应的 物理机制，提出了光激发载流子的漂移模型，从此引起人们对它的普遍关注和极大兴 趣。光折变效应是一种非线性光学效应，但它与一般在高功率激光场作用下非线性材 料所表现的非线性光学效应【9 】相比有两个显著的特点。第一就是光折变效应的大 小与入射光予的能量有关，而与光强的大小无关。用弱激光束来照射晶体，同样会显 示出可观的非线性效应。另一个特点是它对光强的非局域响应，通过光折变效应建立 折射率相位栅是需要时间的，相位栅的建立在时间响应上显示出惯性。由于光折变效 应具有上述的特性，光折变效应的应用从一开始就处于迅猛的发展中。不仅应用十分 广泛，而且其发展速度也是空前的。目前，已用光折变材料制成各种用途的非线性光 上海大学硕士学位论文 学器件【3 5 ，l o l 。例如，体全息实时存储器，光像放大器，振荡器和自泵浦相位共轭 器等；在光通信的波分复用技术中使用的窄带滤波器和定向耦合器，空间光调制器以 及在光学信息处理、光计算、集成光学以及神经网络技术方面的各种实用器件。这些 器件在光学信息处理系统中都有十分重要的应用。 连续光辐照下光折变材料的非线性响应时间比较长( 一般在毫秒( m s ) 到秒( s ) 的量 级) 【l l 】。对于很多实际应用来说，这个时间是不能满足日益发展的高速信息处理要 求的，因此很多学者把研究目标放在短脉冲激光和光折变材料的相互作用上【1 2 1 9 。 短脉冲激光具有非常短的时间和空间尺度，具有很宽的频带；同时，短脉冲激光具有 很高的峰值功率。脉冲宽度越窄，脉冲的时间和空间分辨率就会越大，相应的脉冲峰 值功率一般也越大。目前，短脉冲激光技术已广泛应用于计量、通信、信息处理、等 离子体物理和化学、生物、医学等领域 2 0 1 。对脉冲光与光折变材料相互作用的研 究刚开始主要集中在利用短脉冲光的高光强来提高光折变材料中光栅的响应时间上 【1 4 ，2 1 】。后来，随着激光锁模技术的飞速发展【2 0 】，超短的皮秒和飞秒脉冲激光获 得了广泛的应用【2 2 】。脉冲光的超短化同时也扩展了脉冲光折变效应的应用和研究 领域，如超短相位共轭脉冲和时域光学信号处理 2 3 2 5 】，脉冲整形1 2 6 2 8 1 ，时域 光学全息 2 9 ，3 0 】等。脉冲光折变效应正引起人们越来越广泛的关注和研究兴趣。 在本论文中，作者研究了光折变材料中短及超短脉冲光光栅的形成和衍射。研 究了短脉冲光照射具有光伏效应的光折变晶体材料时，空间电荷场的建立和擦除；研 究了超短脉冲光读出光折交体光栅时的衍射和透射特性，所得结论可以用于脉冲光的 整形器件研究。 论文的第一章为绪论，简单介绍本论文的工作背景和意义。 第二章为光折变非线性光学效应背景知识。分为三节：第一节为光折变效应的背 景知识综述；第二节为连续光的光折交效应；第三节介绍了短及超短脉冲激光照射下 的光折交效应。 第三、第四和第五章是作者在硕士期间的主要研究工作。 第三章讨论了在考虑光伏效应时，短脉冲激光( n s 量级) 在光折变l i n b 0 3 晶体 材料中写入和擦除光栅的行为。研究发现，由于光伏传输长度非常小，光伏效应对短 脉冲激光在光折变l i n b 0 3 晶体中写入和擦除光折变光栅几乎没有影响。 2 上海大学硕士学位论文 第四章讨论了超短激光脉冲( f s 量级) 通过稳态光折变光栅其衍射光的频谱分布 及衍射效率。为简单起见，讨论没有考虑色散并忽略吸收。结果表明，对于特定的光 折变光栅，在衍射过程中其作用相当于一带通滤波器。衍射光频谱分布及衍射效率与 读出脉冲光的脉宽缸、光折变体光栅的周期a 和厚度d 有密切关系。通过控制光栅 的写入和读出过程，选择适当的参量数值，可以得到不同衍射强度及包含不同频率成 分的衍射光。本章结论可以应用于超短脉冲整形的研究，对研究飞秒脉冲在光折变介 质中的传播也有一定的指导意义。 第五章讨论了超短激光脉冲( f s 量级) 通过稳态光折变光栅其衍射光及透射光的 瞬时变化性质。研究发现当飞秒超短激光脉冲通过光折变光栅衍射及透射后，其衍射 脉冲光强与透射脉冲光强的时间演化与入射脉冲宽度t 、光栅周期a 、光栅厚度d 以及光折变材料的折射率调制度n 0 有密切的关系。通过适当选择这些参数的数值， 有可能获得我们需要的脉冲。在研究中还发现，相对于入射激光脉冲，衍射脉冲及透 射脉冲在时间轴上有一定偏移。偏移量依赖于上述参数的选取。 第六章对本论文的研究工作进行了总结。 上海大学硕士学位论文 第二章光折变非线性光学效应 2 1 光折变效应背景知识 2 , 1 。1 概述 光折变效应是光致折射率变化效应的简称。它是电光材料在光辐照下由光强的空 间分布引起的材料折射率相应变化的一种非线性光学现象。光折变效应首先是由贝尔 实验室的a s k h i n 等人 7 1 于1 9 6 5 年进行光倍频实验时发现的。由于它降低了倍频 转换效率，当时把这种不期望的效应称为“光损伤( o p t i c a ld a m a g e ) ”。这种“光损伤” 在光辐照停止后能保持相当长时间。基于这种性质，1 9 6 8 年，c h e n 等人8 首先认 识到利用这种“光损伤”可以进行光信息存储。由于这种“光损伤”可以通过均匀辐 照和加热的方法被完全擦洗掉，因而它是一种可逆的“损伤”。为了区别永久性的光 损伤，以后人们将它改称为“光折变效应”。此后人们又相继在b a t i 0 3 、k n b 0 3 、 s r x b a l x n a 2 0 6 ( s b n ) 等铁电氧化物，b i l 2 s i 0 2 0 ( b s o ) 、b i l 2 g e 0 2 0 ( b g o ) 、b i l 2 t i 0 2 0 ( b t o ) 等立方硅铋族氧化物，0 a a s 、i n p 、c d t e 等半导体材料，以及电光陶瓷p l z t 和有机聚合物等材料中发现了光折变效应【1 0 。目前光折变效应已经被认为是电光 材料的通性。 在光折变效应发展的最初十多年里，光折变效应的研究领域主要集中在光存储效 应的微观机制和基本理论模型的研究上。在分析载流子迁移过程方面，( ；h e n 【8 】等 人提出载流子在外场或晶体内极化电场作用下的漂移机制。随后a m o d e i 3 1 】又提 出了光激发载流子按光强梯度分布引起的扩散迁移机制，并指出在低电导材料，光栅 间距较小的情况下，载流子的扩散是最主要的迁移过程。与此同时，人们还认识了一 种新型的载流子机制光生伏打效应1 3 2 1 。它是均匀铁电体材料( 如l i n b o a 晶体) 在均匀光照下产生的一种沿自发极化方向的光生伏打电流，因而它是不同于扩散和外 场作用下漂移运动的又一种光生载流子的迁移过程。在这些研究基础上，k u k h t a r e v 【3 3 】等人于1 9 7 9 年给出了描述光折变效应的一组动力学方程，称为带输运模_ 型( b a n d t r a n s p o r t m o d e l ) 。在该模型中，同时考虑了光激发载流子在晶体中的三种可能的迁移 4 上海大学硕士学位论文 过程：扩散、漂移和光生伏打效应，因此较全厩地分析了光折变效应的微观机制。该 理论曾对稳态光折变现象给出了令人信服的解释，被人们普遍接受为描述光折变效应 的理论。该理论还可描述光折变效应的瞬态和随时间演化过程以及非静态记录的各种 情况，从而说明许多动态现象。与此同时，f e i n b e r g 3 4 1 提出了跳跃模型( h o p p i n g m o d e l ) 。该模型将光激发电荷的迁移过程看作是从一个陷阱位置到另一个近邻陷阱位 置上的跳跃过程。其跳跃几率正比于辐照光强和电场强度。该理论对稳态光折变现象 给予很好说明，也是一种可接受的模型。后来，又有人在带输运模型基础上提出了包 含两种载流子迁移的输运模型，并很好的解释了一些实验现象 3 5 ，3 6 。 光折变非线性光学效应与一般在高功率激光场作用下非线性材料的非线性光学效 应相比有两个显著的特点【6 】。第一就是光折变效应的大小与入射光子的能量有关， 而与光强无关。也就是说，用弱激光束来照射晶体，同样会显示出可观的非线性效应。 光强的大小仅影响光折变过程进行速度。低功率光导致折射率变化为非线性光学研究 开创了广阔的研究领域，并方便地提供了用低功率激光观察各种受激光现象的机会。 例如，在毫瓦量级功率的激光作用下，人们用b s o 晶体制作了各种相位共轭器【3 7 】。 一些材料在毫瓦级可见和近红外激光作用下显示的光折变行为，对光通信，光学信息 处理和光学计算技术具有潜在的应用意义。光折变效应的另一个特点是它对光强的非 局域响应。通过光折变效应建立折射率相位栅在时间响应上显示出惯性，在空间分布 上是非局域响应的，即折射率改变的最大处并不对应光辐照最强处。也就是说，动态 相位栅在光栅波矢k 方向上相对于干涉条纹有一定的空间相移( o ) 。由波耦合理 论1 3 8 】知，增益系数f 正比于s i n e ，因此相移= r d 2 时，将发生最大的光能不可逆 转移。= w 2 时的光栅又称相移型光栅，相移型光栅允许将泵浦光能量向信号光或相 位共轭光转移，从而为通过非线性作用放大光信号提供一种新途径。实验和理论都指 出，由光折变晶体进行光耦合，其增益系数可高达1 0 1 0 0 c m 量级，远大于激光活性 物质如红宝石、钕玻璃等的增益系数。基于光折变效应的这种高增益性，仅仅有几毫 米厚的光折变材料制作的放大器，就可将信号光成百上千倍的进行放大，如果再加上 适当正反馈，还可以在光折变晶体内形成光学振荡，这显然是一种新型的相干光放大。 由于上述特性，光折变效应的应用从一开始就处于迅猛发展中。目前，已用光折 上海大学硕士学位论文 变材料制作成各种用途的非线性光学器件1 3 5 。1 0 。例如，体全息实时存储器，光像 放大器和振荡器，自泵浦相位共轭器；在光通信波分复用技术中实用的窄带滤波器和 定向耦合器，由光折变空问孤子写入并存储波导，空间光调制器以及在光学信息处理、 光计算、集成光学以及神经网络技术方面的各种实用器件。 2 1 2 光折变效应的物理机制【6 ，1 0 ，u , 3 9 ，4 0 发生在电光晶体内的光折变过程及其物理机制可以概括为以下5 个步骤( 如图2 1 和图2 2 所示) ： 戳 图2 i 光电子激发和复合过程图2 2 光折变效应的过程( 扩散机制) ( 1 ) 电光晶体内的杂质、缺陷和空位作为电荷施主或受主，在不均匀光辐照下，施主 杂质被电离产生光激发载流子。 ( 2 ) 光激发载流子( 在导带中的电子或价带中的空穴) 通过浓度扩散或在外电场或光 生伏打效应作用下漂移而运动。 ( 3 ) 迁移的载流子又可以被陷阱重新俘获，它们经过激发、迁移、俘获、再激发、一 直至到达暗区被处于深能级的陷阱重新俘获。形成正、负电荷的空间分离，这种空间 电荷的分离与光强的空闻分布相对应。 ( 4 ) 这些光致分离的空间电荷在晶体内建立了相应的空间电荷场。 ( 5 ) 空间电荷场又通过电光效应在晶体内形成了与光强的空间分布相对应的折射率的 变化。如果晶体不存在反演对称性，则空间电荷场通过线性电光效应( 泡克耳斯效应) 引起折射率的变化；如果晶体存在对称中心，则空间电荷场会通过平方电光效应( 克 尔效应) 引起折射率的变化，形成空间相位删。 尔效应) 引起折射率的变化，形成空间相位删。 6 降静协铲 上海大学硕士学位论文 2 1 2 i 光折变晶体内电荷的产生 晶体中的杂质、缺陷和空位是光激发载流子的主要来源。它们形成的能级位于晶 体的禁带中，充当施主心和受主心的角色。例如在l i m b 0 3 晶体中掺入一定量的f e 杂 质 4 1 】，其价态可以为二价和三价，或其混合体。在光辐照下，二价铁离子被光电 离成三价铁离子，激发至导带中的光电子迁移到暗区被三价铁离子陷阱俘获形成二价 铁离子，从而导致空间电荷的分离，在晶体内产生出空间电荷场导致相位栅，其光反 应为： f e 2 + + h v = f e “+ e - ( 2 1 ) 式中e 一表示自由电子，h v 代表一个光子的能量。光折变效应是二价铁离子和三价铁 离子杂质按光强重新分布的结果。 2 1 2 2 光折变晶体内电荷的迁移 光折变晶体内电荷被激发后通过以下三种途径迁移：扩散、漂移及光生伏打效应。 ( 1 ) 电荷的扩散 如图2 2 所示，在正弦型分布光场的激发下产生的电离旌主n d 和自由电荷载流子 开始呈现与光强分布相似的浓度分布。假设载流子是电子，则在线性激发下，光强较 强处电子浓度高。这种浓度分布的不均匀性引起扩散，这种扩散迁移使得弱光区积累 多余的电子，而在强光区留下多余的电离施主正电荷。电场的方向是从正电荷指向负 电荷的，在电荷分布密度大的区域电场强度小，而在其中间区域由于电荷密度小使得 空间电场反而大。于是由扩散机制建立的晶体内的空间电荷场e s 。相对于光强1 ( z ) 位 移1 4 周期即r d 2 的相位差。 晶体内电场是逐步建立并增强的。随着电子扩散进一步发展，空间电荷场e 。逐渐 增强，因此必须考虑空间电荷场e 。对扩散的抑制作用。如果电荷的扩散占主导地位， 会继续扩散乃至达到电子密度的均匀分布；如果空间电荷场对电子运动占主导地位， 则电场会阻碍电子分布的进一步均匀化，使电荷密度的调制分布状态保持下来。 在浓度梯度v n 作用下形成的扩散电流密度为： j d = q d v n k b t i t v n( 2 2 ) 其中q 为载流子电荷，p 为迁移率，它们符号空穴为正，电子为负；d 为扩散系数； 上海大学硕士学位论文 v n 为载流子浓度梯度；k b 为玻尔兹曼常数；t 为绝对温度。 ( 2 ) 漂移 光折变晶体中光激发电荷载流子，除因浓度分布不均匀引起的扩散迁移外，若存 在外电场，它们还会沿外电场方向漂移。若电离施主激发率正比于c o s ( k z ) ，漂移的电 子的激发率正比于c o s ( k + 妒) ，其中k 为光栅矢量大小，为相移。如果妒足够小， 则晶体内空间电荷分布为： p ( z ) = p + ( z ) + p ( z ) = p c o s ( k z ) 一c o s ( k z + 妒) “p 妒s i n ( k z ) ( 2 3 ) 相对光强分布相移了兀，2 ，而相应的空间电荷场则恰好与光强分布相差靠位相，即正 比于一c o s ( k z 、。 载流子在电场作用下迁移，电场e 包括外加电场e o 和空间电荷场e s 。，其漂移电 流： j d = q 岬e( 2 4 ) 其中肛为自由载流子的迁移率；外加电压与电场的关系为r e m = v ，v 为外加电压； l 为电极之间的长度。 ( 3 ) 光生伏打效应 在某些光折变晶体中，如l i n b 0 3 ，l i t i 0 3 ，b a t i 0 3 等，均匀光辐照能够产生开路 电压或等值的短路电流，这种效应称为光生伏打效应。实验证明，光生伏打效应只存 在于铁电体中。在3 2 种点群的电介质中，只有不具有对称中心的2 0 种才具有压电性： 压电晶体中具有唯一单向极轴( 自发极化方向) 的晶体为热释电晶体，它共有1 0 种 点群；在热释电晶体中，自发极化因电场作用而反向的为铁电体。 ( 3 1 ) 光生伏打效应及其特征 铁电体中的光生伏打电流通常表示为； j i 2 b 壮e j e ：， ( i ，j ，k = x ，y ，z ) ( 2 5 ) j 的下标i 表示在i 方向的光生伏打电流；表示光生伏打张量元；e i , e 。是入射 光的偏振方向在j ，k 方向上的电场。对于点群c 3 ，( 例如l i n b 0 3 晶体) ，c 4 v , c 6 。的晶 体，光生伏打张量的某些张量元为复数，包括两个部分：对称张量元( 实部) 和反对 上海大学硕士学位论文 称张量元( 虚部) 。所以( 2 5 ) 式写成： j i = ( p 氧+ i b 基) e j e ： ( 2 6 ) 其中d 慕和p 菰分别为光生伏打张量元的对称成分和反对称成分，p 氧2 陆，陈5 一盹。 光生伏打张量元依赖于晶体的性质和对称性。光生伏打张量的结构类似于同一晶体的 电光张量结构。若令p 订k 中后两个下标缩写为一个下标，即艮，并令，与j ，k 的对应关 系为j k = 1 1 2 2 3 3 ( 2 3 , 3 2 ) ( 3 1 , 1 3 ) ( 1 2 , 2 1 ) ，则电光张量的任何非零张量元总是对应 ，= l23456 于该晶体的光生伏打张量的非零张量元，下标相同但顺序不同，如p 3 。= 良，对应于 1 ，。( 2 5 ) 式并1 1 ( 2 6 ) 式表明，入射光的偏振方向不同，所产生的光生伏打电流也不 相同： ( 1 ) 入射光偏振方向只沿晶体c 轴方向( e 光) 时，即e 1 2 e 2 - 0 ，e 3 0 ，光生伏打电流 为j 3 - p ，f e 3j 2 = p ，i 。此情况下，光激发载流子向自发极化p s 的正端( 正c 轴) 漂移， 故光生伏打电流沿一c 轴方向，其值正比于光强i ，称为线性或纵向光伏电流。 ( 2 ) 入射光偏振方向垂直于晶体c 轴方向( o 光) 时，即e 1 ( 或e 2 ) 0 , e 。= 0 ，光伏电 流为： 当e 1 0 , e 2 = e 3 = 0 时：当e 2 0 , e l = e 3 卸时： j l 卸 j ：= 一p ：l e 。1 2 = 一p ：i ( 2 7 ) j ，= 艮。吲2 邱；。i j 1 ；o j 2 = p 。i e 2 1 2 = 1 3 ：i ( 2 8 ) j ，= p 3 。| e ，1 2 邛，。i 因此，当入射光为o 光时，光伏电流还存在横向成分。 ( 3 ) 对于正交偏振的两束( 一束为o 光，一束为e 光) 入射光，同时入射在晶体的x o y 平面上，z 轴为c 轴，则可得到空间振荡的圆光生伏打电流： j i = 2 l a 。a 。j p 知c o s 件妒) 邛斋s i no 叶庐) 】( 2 9 ) 其中a 。，a 。分别为入射o 光和e 光的振幅，k = k o - - k 。，k 、k o 、磁分别为光栅波矢、 9 上海大学硕士学位论文 入射o 光、e 光波矢；庐为入射光束位相差；i = x ，y 。上式表明，用o 光和e 光同时 照射l i n b 0 3 晶体时，可以激发空间振荡的圆光生伏打电流。这种电流的方向总是垂 直于c 轴的，它又形成空间调制的空间电荷场，后者通过线性电光效应在晶体内形成 空间调制的相位栅。这种由圆光生伏打电流形成的相位栅不同于由光强调制分布写入 的相位栅。因为正交偏振的光束在晶体中强度是均匀的，只是由于偏振态在空间发生 调制变化，从而引起调制的相位栅。与对称的光伏张量元相联系的相位栅p 1 5 c o s ( 1 浒庐) 和与反对称张量元相联系的相位栅一1 3 ；s s i n 咂什庐) 间彼此有冗2 的相移。在这种光栅作 用下，记录光束间将发生偏振态的转移和双光束的稳态能量转移。 实验发现，光生伏打电流与开路电压间满足关系可d = d j p h ( 6 p h + 6 a ) ，其中 是测得的光生伏打电压；e p h 是对应于光生伏打电流的宏观内电场；j p h 为光伏电流； 6 d h 为光电导；8 d 为暗电导；d 为晶体上电极之间的距离。通常将光伏电流用入射光强 i 和材料的吸收系数a 表示为： j p h 2 1 1 5 c s 【n d n ；】i = p p h i ( 2 1 0 ) 其中1 c 为g l a s s 常数，它反映了材料的光生伏打效应的强弱。入射光为线偏振时，1 c 与 线偏振光的光生伏打张量的关系为k u k = p u k i x 。在l i n b 0 3 ：f e 晶体中，当光强为 o 1 1 o w c m 2 时，光伏电流的范围为1 0 9 1 0 c m 2 ，在长为l c m 的晶体两端光生伏 打电压的范围1 0 屯1 0 5 v ，1 c 约为i o 9 a c r i 棚量级。 ( 3 2 ) 光生伏打效应的起因 ( 1 ) 杂质中心的非对称势阱 g l a s s 提出了杂质中心非对称势阱模型。假设势阱的一侧高v i ，另一侧高v 2 ，v l v 2 。由于势阱非对称性，当电子从基态被激发到v l e v 2 的自由态上后，电子只能 向一个方向自由运动，向相反方向的电子部分地被势垒反射，反射系数取决于v l 值 和势垒宽度。在具有自发极化的晶体中，自发极化使得晶体各部分的杂质势的非对称 性指向同一方向，这是光激发载流子形成定向电流的必要条件。对l i n b 0 3 晶体，当 温度在居里点( 1 2 4 0 0 c ) 下时，沿c 轴方向出现自发极化。 1 0 上海大学硕士学位论文 f r a n k c o n d o n 弛豫 由于激发电子与晶格的耦合，引起杂质离子的位移，这也将成为光伏电流的一部 分。未激发时系统处于基态，刚激发时系统处于f r a n k - c o n d o n 态，但是该态不对应 于势能的最低点，所以离子将以缓慢的速度( 相对于电子跃迁) 弛豫的能量最低的弛 豫态，这个过程就是f r a n k - c o n d o n 弛豫。 ( 3 ) 光致极化涨落 电子由基态被激发后，由于改变了电子云的分布，该中心的电偶极矩将随之改变， 出现激发态极化。光辐照激发载流子，导致极化涨落，产生局域电场。铁电晶体的特 有对称性使得各局域电场方向相同，故可出现稳态电流。 2 1 3 带输运模型 k u k h t a r e v 等人 3 3 1 在前人研究的基础上提出了描述光折变效应的理论模型，它 定量说明了所观察到的主要光折变现象，称作带输运模型。为简单起见。假定光激发 载流子仅含有电子，这时带输运模型所描述的光折变效应的基本动力学方程包括： 警= 。- n + ) ( s i + p ) 飞州： 1 a ) 鱼：譬一三v j (21lb)ota e d = e t me - k b t v v n + j p h ( 2 1i t ) v ( e ) = e ( n + n n ；)( 2 i i d ) 式中n d 为晶体内的施主数密度；n ：为晶体内的电离的施主( 受主) 数密度；s i 为光 激发几率；i 是光强，s 是光激发常数；b 是热激发几率，也为一常数；n 为电予数密 度：e 为电子电荷，e i l ，所以近似n ：( i ) “n 。成 立，甚至在调制度不大的情况下该近似仍成立。该近似条件称为线性产生和复合条件。 在该近似下，光激发率为d - n ) ( 卅黔，复合率为丫。n n 。，这两个近似分别称为线 性激发近似与线性复合近似，它简化了光折变非线性动力学方程。 上海大学硕士学位论文 2 2 连续光作用下材料的光折