（光学专业论文）铁电类晶体光折变表面电磁波激发二次谐波的研究.pdf

摘要 二次谐波是简并三波混频相互作用的过程，它们和频作用的结果便产生了二 倍于入射波频率的倍频波，这就是倍频效应，它是一种重要的二阶非线性光学效 应。从基频光到倍频光的转换遵守能量守恒和动量守恒定律，在最佳位相匹配条 件下，二次谐波的转化效率达到最大值。 铁电类晶体因其具有较大的电光系数和压电性能而成为重要的非线性光学 材料，在非线性光学领域得到广泛的研究和应用。尤其在作为非线性光学的一个 分支光折变非线性光学中，各种体非线性效应都有系统的研究，已形成一个 成熟的体系。但对于晶体表面的各种非线性光学效应的研究尚未得到广泛开展。 近年来，种非线性表面波光折变表面电磁波被提出并开始深入研究。 光折变表面电磁波是指入射光束在晶体的表面发生全内反射，然后由于自弯曲效 应发生偏折，并偏折回晶体的表面，沿表面传播而不衰减。基于这种表面电磁波 可满足相位匹配条件并激发二次谐波产生，其转化效率很高。因而在晶体表面有 二次谐波的巨增强现象产生。 本文的研究工作主要是铁电类晶体光折变表面电磁波激发二次谐波的研 究，其主要内容有：( 1 ) 从理论上分析了在扩散和扩散漂移机制下的光折变 表面电磁波激发的二次谐波，并对其巨增强现象进行了初步探讨。( 2 ) 国际上 首次在实验中观察到扩散和扩散一漂移机制下在光折变晶体s b n 界面形成的光 折变表面电磁波激发的二次谐波。 关键词：铁电类晶体光折变表面电磁波二次谐波 a b s t r a c t s e c o n dh a r m o n i cw a v ei sap r o c e s so fi n t e r a c t i o no fd e g e n e r a t et h r e e w a v em i x i n g t h er e s u ho ft h es u mo ff r e q u e n c yg e n e r a t e sd o u b l e f r e q u e n c yw a v ew h i c hi st w o t i m e st ot h ef r e q u e n c yo fi n c i d e n tw a v e t h i si st h ee f f e c to fd o u b l e f r e q u e n c y , a n d i t sa n i m p o r t a n tn o n l i n e a re f f e c t i ts h o u l dc o m p l yw i t ht h el a wo fe n e r g y c o n v e r s a t i o na n dm o m e n t u m c o n v e r s a t i o n f u r t h e r m o r e ，t h ee f f i c i e n c y o f t r a n s f o r m a t i o nc a nr e a c ht h em a x i m u mv a l u ea tt h eb e s to fo p t i m a lp h a s e m a t c h f e r r o e l e c t r i cc r y s t a lb e c o m e sa ni m p o r t a n tn o n l i n e a ro p t i c a lm a t e r i a lb e c a u s eo ft h e l a r g ee l e c t r o o p t i cc o e f f i c i e n ta n dt h eb e t t e rp i e z o e l e c t r i cp r o p e r t i e s s oi t i sa p p l i e d w i d e l yi nn o n l i n e a ro p t i c sf i e l d ，e s p e c i a l l yi np h o t o r e f r a c t i v en o n l i n e a ro p t i c s a l l k i n d so fn o n l i n e a ro p t i c a le f f e c t sh a v eb e e nd e s c r i b e dp e r f e c t l y h o w e v e lr e s e a r c ho f s u r f a c en o n l i n e a ro p t i c st ot h i s 珏n do fc r y s t a l si se x a c t l yl i m i t e d r e c e n t l y , an o n l i n e a rs u r f a c ew a v e - - - p h o t o r e f r a c t i v es u r f a c ee l e c t r o m a g n e t i cw a v e i sp r e s e n t e da n ds t u d i e dt h o r o u g h l y p h o t o r e f r a c t i v es u r f a c ee l e c t r o m a g n e t i cw a v ei s t h a tai n c i d e n tb e a mi st o t a l l yr e f l e c t e do nt h es u r f a c ea n di sd e f l e c t e dd u et ot h e s e l f - b e n d i n ge f f e c t ，t h e nr e t u r n st ot h es u r f a c eo fc r y s t a l f u r t h e r m o r e ，i tt r a n s m i t s a l o n gt h es u r f a c ew i t h o u ta t t e n u a t i o n t h es e c o n dh a r m o n i cw a v ec a nb eg e n e r a t e d w h e na p h o t o r e f r a c t i v e s u r f a c ew a v ef o r m s ，w h i c hh a s h i g he f f i c i e n c y o f t r a n s f o r m a t i o nw h i l et h ep h a s e m a t c hi ss a t i s f i e d s ot h eg i a n te n h a n c e m e n to f s u r f a c es e c o n dh a r m o n i cw a v ew i l lb eo b s e r v e d o u rw o r ki sa i m e da tt h es u r f a c es e c o n dh a r m o n i cw a v e ，w h i c hc o n c l u d e d ：t h e t h e o r yo fs u r f a c es e c o n dh a r m o n i cw a v ew i t hd i f f u s i o nm e c h a n i s ma n dd i f f u s i o n d r i f t m e c h a n i s m ；t h ee x p e r i m e n to fs u r f a c es e c o n dh a r m o n i cw a v eo nt h eb o u n d a r yo f s b nw i t ht h es a m em e c h a n i s m ；a n dt h e 舀a n te n h a n c e m e n to fs u r f a c es e c o n d h a r m o n i cw a v e k e y w o r d s ：f e r r o e l e c t r i cc r y s t a l p h o t o r e f r a c t i v es u r f a c ee l e c t r o m a g n e t i cw a v e s e c o n dh a r m o n i cw a v e i i 铁电类晶体光折变表面电磁渡激发的二次谐波的研究 第一章绪论 表面非线性光学作为表面探测的重要工具，一直以来受到国际上的重视，获 得很大发展。由于表面电磁波在表面传播时具有极高的功率密度，使得其各种非 线性光学效应得以很好的观察和利用。而由表面电磁波激发的二次谐波及其他二 阶非线性光学系统效应的发现，使人们看到了其作为表面探测工具的巨大应用前 景。 铁电类晶体具有较大的电光系数和非线性系数，是重要的非线性光学材料， 在光折变非线性光学领域得到非常广泛的研究和应用【“】。而对铁电体的非线性 研究分为体光学非线性效应研究和表面非线性研究两大领域，对于其体光学非线 性效应研究，现在国际上已经取得了非常大的发展，但对于其表面非线性效应的 研究却还远远不够，而表面光学非线性效应与体光学非线性效应亦具有显著的不 同i 鼬】。 表面电磁波局域在晶体界面下l o a n 量级深度附近，这种局域性的表面电磁 波将导致界面附近光场及各种表面非线性光学效应的显著增强，如表面吸附分子 发光，拉曼散射及表面波激发二次谐波等i ”。所有的表面电磁波对于波导界面 的光学性质相当敏感，局域微小的变化和扰动都将引起显著的变化。而由表面电 磁波激发得二次谐波因为表面电磁波自聚焦的固有发生机制，将引起此二次谐波 产生增强现象i 叭。因而，这种由非线性系数引起的表面电磁波激发的二次谐 波，将进一步推动表面探测技术的发展。 本文将在扩散和扩散一漂移机制下对铁电类晶体表面电磁波激发的二次谐 波理论与实验进行初步的研究和探讨。 1 1 表面光学非线性的研究历史 1 9 8 3 年s a m it h e n d o wa n dk i k u ou j i h a r a 在o p t i c a l sc o m m u n i c a t i o n s 发表题 为“e x i c i a t i o no fs u r f a c ep o l a r i o n sb yn o n d e g e n e r a t ef o u r - w a v em i x i n go fe v a n e s c e n t w a v e s ”1 1 0 l 的文章，提出在非线性介质中通过非线性三束隐逝波混频可激发表面 极化波，其中两泵浦光须为同样性质的光。并讨论了相位匹配条件、表面波增益 系数，探测光强的方法。 1 9 8 4 年y r s h e n 在他的“非线性光学原理”i “l 一书中专门在第2 5 章 表面非线性光学阐述道：非线性光学研究已经从体扩展到面，它把非线性光学与 铁电类晶体光折变表面电磁波激发的二次谐波的研究 正在不断发展的表面科学领域紧密的联系了起来。同在体的情况中一样，表面非 线性光学的研究也是沿着两条路线进行的：第一，对发生在表面或分界面处的非 线性光学效应获得较好的理解；第二，考虑把表面非线性光学应用于表面和分界 面研究的可能性。 他指出表面电磁波是指沿两个介质的分界面传播的电磁波，而且在偏离分界 面时，其振幅呈指数衰减，有时，它们也被称为表面极化声子。若考察两个半无 限大的立方对称的或各项同性的介质问平面分界面的情况，表面电磁波定为t m 横磁波，而且两个介质之一必须有负的介电常数。在金属表面上的表面电磁波成 为等离子体激元波，此时t e 播不能作为表面电磁波来传播。此外表面电磁波的 波矢k 总是大于体波波矢。 表面光波混频是表面电磁波的非线性光学相互作用中的一种极为重要的现 象。涉及表面波的非线性光学就其本身来说就是一个有趣的课题。首先，由于表 面波被限制在一个波长量级的薄层内，它的传播性通常是表面所特有的。这意味 着，它对表面很小的扰动可以是相当敏感的。其次，如果能把大部分入射激光的 能量耦合到表面波里，表面波的场强可以非常之高。因此能很容易观测到由这些 表面波的相互作用所产生的非线性光学效应。 1 9 9 5 年g s g a r c i a o u i r i n o 等人在p h y s r e v 发表文章“n o n l i n e a rs u r f a c e o p t i c a lw a v ei np h o t o r e f r a c t i v ec r y s t a l sw i t had i f f u s i o nm e c h a n i s mo fn o n l i n e a r i t y ”， 首次在理论上预言了在光折变晶体中可由扩散机制激发的一种新型的非线性表 面电磁波的存在【3 1 。并同年由m a r kc r o n i n g o l o m b 在o p t l e t t s 发表题为 “p h o t o r e f r a c t i v es u r f a c ew a v e s ”文章【4 】，a a k a m s h i l i n 等人于a p p l p h y s l e t t 发表题为“n o n l i n e a rs e l f - c h a n n e l i n go fal a s e rb e a ma tt h es u r f a c eo f a p h o t o r e f r a c t i v ef i b e r ”，均通过实验观测到光折变表面电磁波，说明在具有高耦合 系数晶体内，强扇形光一旦由晶体侧表面反射，将与入射泵浦光束干涉产生局域 在近表面的光折变光栅，此光栅反射扇形光回到表面。这种非线性表面电磁波通 过自聚焦光束在晶体表面的全内反射形成。作为在晶体边缘几个周期的反射、全 内反射并反射回到晶体边缘的产物，即光束自陷成为光折变表面波 1 2 1 。 1 9 9 6 年x i a o l i nz h a o ，r k o p e l m a n ，于s p i e 撰文“at h e o r e t i c a lf e a s i b i l i t y s t u d y f o rw a v e - m i x i n gn e a rf i e l do p t i c se x p e r i m e n t si nb i d o g y c h e m i s t r ya n d 铁电类晶体光折变表面电磁波激发的二次谐波的研究 m a t e r i a l ss c i e n c e ”，提出了新方法，即利用近场光学性质直接研究近场光波混 频和外泵浦场引起的物质相互作用，并研究许多系统丰富的非线性光谱性质。近 场光学之所以受到重视在于它的亚波长的分辨率，近场针尖处的电磁场特性和潜 在的应用不仅仅用于二次谐波的产生，由于近场极化能的运用被限制在亚波长的 范围且一大的立体角辐射，非线性近场实验不受相位匹配条件的限制，四波混频 近场光学适合进行光谱研究。结论为： a 在镀金属膜的小孔径( 针尖) 的近场范围，输入光的偏振方向沿x 轴，传播 沿z 轴，近场主要成分的方向也沿x 轴，近场技术是非侵扰的技术。非线性 近场光学对称性考虑是必要的。 b 在物质表面两束光波互相作用，其复振幅为佃- ) 和z ) ，非线性极化强度 为： 声m = 乒2 ( 1 ，2 ) 一v 画2 ( 1 ，2 ) + 卢渤( 1 ，2 ) ( 1 1 - 1 ) 其中： 声2 1 ( 。，：) i z 。：豆( 。) ( 甜：) + z ：豆( 哪。) 豆( ：) + z p ：v 豆( ，) 量( ：) ( 1 1 2 ) 互( 1 ，2 ) 。z o ：蜃( q ) 层( 2 ) 声( 3 ( 珊1 ，0 5 2 ) 昔x 3 豆( m 1 ) 重( 甜2 ) 言( 讲2 ) + z 3 丘( 1 ) 应( 1 ) 豆( 甜2 ) + z 3 重( 1 ) 重( 2 ) 主( o ) ( 1 1 3 ) ( 1 1 4 ) d 表示极化率的偶极部分，_ p 和q 表示极化率的电四极、磁四极部分a 对二阶 非线性极化而言，从极化方程可得到以下式子： p 2 1 ( q ，z ) i x 。豆( q ) 盖( n k ) 一v z 口营( q ) 豆( ：) ( 1 1 5 ) + ( z 一z 口) 【置( q ) 垤( 删：) + 垤( q ) 五( n j ：) 】 以上方程是对二阶极化场的描述， 一项等于零，但在介质表面却不为零。 在中心对称的非线性介质中该方程的第 对介质的内表面，方程最后两项是四偶 极部分对介质非线性极化的贡献。在近场实验中，样品和探针尖端被锁定在纳 米范围内，这样在近场内的微扰能很好的改善光场的梯度，近而通过二阶非线 性极化产生光波混频，即二次谐波的产生。但有一点要注意，近场中光场的梯 度强烈的依靠实验参数，如：尖端与样品间的距离，尖端的形状，介质的性质 3 铁电类晶体光折变表面电磁波激发的二次谐波的研究 等。 c 最佳光源是超快脉冲激光 d 混频光的强度受相位匹配条件影响，与光的偏转角度有关 19 9 6 年，a v k h o m e n k 等人在o p t l e t t 发表“a m p l i f i c a t i o no fo p t i c a ls i g n a l i nb i l 2 t i 0 2 0c r y s t a lb yp h o t o r e f r a t i v es u r f a c ew a v e s ”一文，说明因扇形效应，泵浦 光强烈损耗将导致约9 5 入射光能量转移给光折变表面波，这样一种光能量有 效的集中由于增加了光的强度从而加速了能量转移过程。此外，光折变表面波 保持了光折变光束的最佳的耦合条件。这个性质使光折变表面波对弱光信号高 效相干放大上有特别的吸引力 1 4 1 。 1 9 9 6 年a a k a m s h i l i n ，等人于j o p t ，s o c a m b 上发表“i n t e n s i t y r e d i s t r i b u t i o ni nat h i np h o t o r e f r a c t i v ec r y s t a lc a u s e db ys 雠o n gf a n n i n ge f f e c ta n d i n t e r n a lr e f l e c t i o n s ”一文，当对光折变晶体b t o 施加强电场将增强扇形效应， 导致光折变表面波光强增加和较快的光束耦合。表明以扩散机制为主的光折变 效应产生的稳态光折变能量转移是可以观察到的【巧】。 1 9 9 8 年e r i kr a i t a 等人，发表在j o p t s o c 文章题为“f a s tm u t u a l l yp u m p e d p h a s ec o n j u g a t i o ni n d u c e db yat r a n s i e n tp h o t o r e f l a c t i v es u r f a c ew a v e ”通过实验 观察到b t o 在低的空间频率正反馈的加速和当增加与瞬态光折变表面波相关 外电场振幅时瞬态互泵浦相位共轭( m p p c ) 的响应时间将减小，可以获得快 速互泵浦相位共轭，光折变二波混频和扇形效应是得到m p p c 的关键。理论分 析了瞬态光耦合，实验上观察扇形光随时间的演变表明了耦合增益随时间的极 大值的角度位置。这是在实验上首次对瞬态光折变表面波的观察【。 1 2 表面电磁波激发二次谐波研究现状 1 9 8 5 年g e r dm a r o w s k y 等于o p t i c a l sc o m m u n i c a t i o n s 发表题为 “d o u b l e r e s o n a n ts e c o n dh a r m o n i cg e n e r a t i o nf r o ms u r f a c ec o v e r a g e so f n i l e b l u ea “的论文【1 7 】，提到由沈元壤和合作者c k c h e n 等人自1 9 8 1 1 9 8 4 年 在固、液界面的非线性光学现象的开创性的工作，使表面非线性日益受到关注， 特别二次谐波的产生对于分析表面涂层密度和分子方位成为有利的探测方式。二 次谐波对于中心对称的体介质由于对称性在电偶极近似条件下是无法出现的，但 4 铁电类晶体光折变表面电磁波激发的二次谐波的研究 对于对称性破缺的表面层它们总是允许的。此文理论上从量子力学出发，得到极 化率的表达形式，并得到由于能级问吸收燃料分子的跃迁共振而产生二次谐波并 与实验吻合。 1 9 8 6 年p g u y o t s i o n n e s t 等于p h y s r e v 发表“g e n e r a l c o n s i d e r a t i o n so n o p t i c a ls e c o n d h a r m o n i cg e n e n r a t i o nf r o ms u r f a c ea n di n t e r f a c e s ”的文章【1 8 】，理论上 阐述来自界面的二次谐波的产生，与界面的二阶非线性极化和所联系的体介质有 关。界面处两种结构的非对称性和场不连续性均对非线性极化有所贡献，二次谐 波可用局域非线性极化参量来表征。体非线性亦对表面电磁波激发的二次谐波信 号有贡献，但数量级小于这种具有大的介电常数中心对称介质的表面非线性。同 时讨论了探测各种基底的吸附物亚单层的可能性。文中主要分析了线性和二阶非 线性极化率在界面的边界条件下如何表达以及对极化强度的表达，讨论中联系到 各种对称类型中二阶非线性极化率的不为零的独立张量元。 1 9 9 9 年i g o ri s m o l y a n i n o v 等人在”g i a n te n h a n c e m e n to fs u r f a c es e c o n d h a r m o n i cg e n e n r a t i o ni nb a 砸0 3d u et op h o t o r e f r a t i v es u r f a c ew a v ee x c i t a t i o n “一 文中首次报导实现了由b a t i 0 3 晶体光折变表面电磁波激发的巨增强的二次谐 波。而体b a t i 0 3 在可见光范围内的由于强烈的光散射相位匹配的二次谐波是被 禁戒的，二次谐波被用于确定检晶器的方位和在b a t i 0 3 膜的中的极化程度。文 献中报道二次谐波的强度可以达到入射基波的1 0 。2 的量级f 9 】。 1 3 拟开展的工作 本课题拟对表面电磁波在铁电晶体s b n 表面激发的二次谐波现象进行观察 和研究，具体目标包括： ( 1 ) 实现扩散和扩散一漂移机制下s b n 晶体表面电磁波的激发。 ( 2 ) 实验观察研究由表面电磁波激发的二次谐波现象，并探讨此二次谐波巨增强 现象( 它在表面电磁波激发形成二次谐波的同时即可以产生) 。 ( 3 ) 与体二次谐波比较，通过理论联系实验结果分析铁电体表面电磁波激发二次 谐波的发生机制。 5 ! ! 皇耋曼! 查垄塑壅塞垂皇壁鎏堂叁塑三垫! ! 鎏竺婴塞 第二章表面电磁波激发二次谐波理论 2 1 。体二次谐波理论 2 1 1 体二次谐波耦合波方程 体二次谐波发生( s e c o n dh a r m o n i cg e n e l a t i o n ，s h g ) 是简并三波相互作用的 过程，即基波频率( 0 1 = c 0 2 = c o ，倍频波曲= j + 。2 = 2 。入射波为基波，它们和频 作用的结果便产生了二倍于入射波频率的倍频波，这就是倍频效应，它是一种重 要的二阶非线性光学效应f 1 9 j 。下图所示为二次谐波产生示意图： q 2 0 ) 22 鸭一2 啦；2 吡 图2 1 体二次谐波产生示意图 对于光折变晶体而言，在不考虑晶体对光的吸收和散射的条件下，其耦合波 方程如下： 设晶体内总电场由下式表达( 为了计算方便我另设j ，忱，c 0 2 ：2 c 0 2 ) ： 豆( ：，t ) = 茜( z ，小- 豆( 列) ( 2 1 1 ) ，= 占，( z ) e 1 吖+ c r( 2 1 2 ) e ，( z ) ；4 ( z ) e “7 ( 2 1 3 ) 其中一= “n = e o ) ( 川阔，2 ( 2 1 - 4 ) 电场的各个频率组分都服从一维驱动波方程： 孚一掣孽；等善丘( 2 1 - 5 ) 赴2c 2o t 2c 2 却2 1 j 其中声是对应于下式中某一频率下角标的非线性极化场。 户“( z ，f ) 一再( z ，f ) + 丘( z j ) ( 2 1 6 ) 尊( z ，r ) = ( z ) e 4 叩+ c r ；j = l ，2 ( 2 1 7 ) 6 铁电类晶体光折变表面电磁波激发的二次谐波的研究 只( z ) 分别可按和频与倍频的标量表达式写出： 弓( z ) = 4 d a 2 a ，e 忖) 2 ( 2 1 8 ) b ( z ) = 弛2 = 2 d a l 2 e 2 忡 ( 2 1 9 ) 上式中d ；= 1 z ( 2 l ，不同的简并因子是由于和频( o 2 + ( 一q ) ) 和倍频2 q 之故， 前者为4 ，后者为2 ，上述相关频率场的表达式确定后，用类似求和频耦合波的 方法，将其带入波动方程( 2 1 5 ) ，并进行整理，可得到关于q 和屿的耦合波方 程： 警= 警纠e _ i (21-10) 丝d z 一警“七c 2 1 其中，a k z2 k 1 一k ： ( 2 1 1 1 ) ( 2 1 1 2 ) 在非衰减泵浦( q 为强场，4 为常数) 和址一0 的条件下解耦合波方程，在 此条件下，对( 2 1 i i ) 直接积分可得到s h g 输出场振幅： 啡) = 警“产出一平e i 6 矿k z - 1 ) ( 2 1 - 1 3 ) k ；4 m w ，2 d 2 ( 2 1 1 4 ) 利用，= “h , - f - l a 斤可得到下式： 小，= 筹r 鬻= 鬻懈) 也s ， ( 2 卜1 3 ) 式有类似和频的结果，但是，这里由于采用非衰减泵浦，4 视为常数 场，龇一0 ，因此转换效率很低。舭= 0 的情况，。cl ：；在足够的输入强度和 晶体长度情况下，再不能利用非衰减泵浦近似，耦合波方程( 2 1 1 1 ) 和( 2 1 一i 0 ) 必须严格联立求解。以上是二次谐波的耦合波方程及其求解过程，下面我们开始 7 铁电类晶体光折变表面电磁波激发的二次谐波的研究 讨论相位匹配凼子及最佳相位匹配条件。 2 1 2 二次谐波相位匹配 从基频光到倍频光的转换遵守能量守恒和动量守恒定律【1 9 】： q + 吐= 屿= 2 t o ( 2 1 1 6 ) j ；屯一2 毛，从= 兰；( 一) ( 2 1 - 1 7 ) 触是二次谐波相位匹配因子，在体材料中，二次谐波的转换效率为： 叩= 鲁= z 2 孚篙铲( 2 1 - 1 8 ) 材“掣篱 h ， 其中，z ( 2 ) 为二阶非线性系数，只为基波入射功率，为晶体长度，4 为光束截 面面积。 当a k = o 时，岛= 2 k l ，得到 n ( 抽) = n ( 脚) ( 2 1 2 0 ) 这就是倍频效应的最佳相位匹配条件，相位匹配的物理实质是使基频光与倍频光 在晶体内具有相同的传播速度，这样在晶体内各处产生的倍频光与基频光都具有 相同的相位，使倍频光得到相长干涉，获得最强的倍频输出。但是，实际上它是 很难满足的。定义二次谐波发生的相干长度： z ：三：。 _ x ( 2 1 2 1 ) 。面2 币面翮 “。 l 的物理意义是：对于j l 亭o 的情况，当基频光射入晶体后，每经过的奇数倍 长度时，倍频光强度厶。会出现最大值；每经过l 的偶数倍长度时，如。出现最小 值。这说明每经过一个f c 长度，能量转移方向会发生反转。因此，如实际上是对 于产生二次谐波有用的最大晶体长度。 1 实现相位匹配的方法 ( 1 ) 双折射方法【捌 利用各向异性晶体的双折射，即在同一光波法线方向允许存在两个不同偏振 铁电类晶体光折变表面电磁波檄发的二次谐波的研究 ( 不同折射率) 的光波，这样不同偏振的基频光与倍频光就有可能利用双折射来 抵消由色散引起的相位失配，满足相位匹配条件。但是，因为在各向异性晶体中 沿波法线方向传播的不同偏振方向的光束，它们的能量传播方向是分离的。当基 频光垂直入射到晶体的通光面时，由于双折射效应，非常光的传播方向将偏离寻 常光的传播方向，因而不能相互作用而使倍频效率降低，这就是离散效应( w a l k o f f ) 。 ( 2 ) 准相位匹配( q p m ) 1 9 6 2 年，a r m s t o n g 等人提出一种新方法【2 l 】，即用周期性改变( 周期等于f c ) 非线性光学系数z 【2 ) 的符号来实现有效的频率转换，这种方法称作准相位匹配 ( q p m ) 。它是在二阶非线性介质中用周期性极化方向反转的光栅作为附加波 矢，来补偿基波与谐波之间的相位失配，即七；七。一2 k o - k 。0 ，k = 细a ，a 为附加光栅的光栅周期。因为准相位匹配的周期性极化反转光栅要求在相互作用 波的相位失配超过p 后非线性相互作用变号，当这种变号抵消了相位失配引起的 变号时，能量转移便会始终在相同的方向进行。 但是，在典型的非线性材料中，相应于p 的相干长度f c 是微米量级，这使得 通过堆垛晶体片或控制晶体结构的生长来制作有用的q p m 材料是不实际的。直到 上个世纪的9 0 年代，通过外加电场使晶体周期性畴结构反转，在l i n b 0 3 晶体中 实现了q p m 。但是它只限制在固定的工作波长处。目前存在的问题是它所要求 的泵浦强度太高了，例如l c m 长的o p m 样品( z 2 ) 为1 0 p m v 的数量级) ，要求 泵浦强度为1 g w c m 2 。而且对于矫顽场较高的晶体，制作q p m 器件在工艺上 也存在一定困难。 2 1 3 光折变空间孤子写入波导中的二次谐波发生1 2 2 ，2 3 】 多年来，寻求一种具有较大的波长调谐性和高的转换效率的二次谐波发生的 方法一直是人们努力的目标。因为转换效率是正比予基频波光束的强度的，为了 提高转换效率，人们采取的一个简单方法是将基频波的高斯光荣聚焦，并使其束 腰位于体非线性晶体的入射面处。但是，聚焦光束在体晶体中会继续发散并发生 衍射，光束被展宽并形成一个平方相位波前。聚焦光束越窄，衍射使光束展宽越 宽。由于展宽使得基频波光束随传播而光强减小，平方相位波前使得整个光束的 铁电类晶体光折变表面电磁波激发的二次谐波的研究 截面处相位匹配不再满足，从而使得二次谐波的转换效率下降。实际上，对于聚 焦光束来说，在体介质中的最佳的二次谐波( s h g ) 转换效率出现在晶体长度约 等于二倍光束的衍射长度的情况下。 除了以上提到的双折射方法和q p m 方法外，提高二次谐波( s h g ) 转换效 率的另一种方法是将相互作用波限制在波导中。但是，在人工制作的波导中，因 为结构是固定的，相位匹配波长的调谐性受到限制，制作二维波导也是困难的， 最成功的波长调谐方法是在波导中通过改变温度来进行调谐。 近年来，在光折变空间孤子感应的波导中进行二次谐波发生的方法被提出和 证明，这种方法具有以下优点： ( 1 ) 由光折变空间孤子可以感应( 2 + 1 ) 维波导，从而可以导向二维光束； ( 2 ) 波长灵敏性：因为光折变效应是由杂质能级中的电荷载流子被激发而引起 的，而光激发截面是随波长而改变的，所以光折变效应是对波长敏感的。利用这 种特性，可以用低功率的敏感波长的光束产生孤子和波导来导向不敏感波长的高 功率光束。在s h g 中，可以将基频波与二次谐波同时限制在波导中：( 3 ) 通过 温度固定、电场固定或光固定方法，波导可以被固定；( 4 ) 波导参量具有大的调 节性。通过改变孤子参量，波导结构和传播轴可以实时修正。例如通过改变孤子 的输入角度或旋转晶体，便可以得到波长调谐的二次谐波( s h g ) 。通过改变强 度比或外加电压，可以改变导向模的传播常数。 因此在光折变空间孤子感应波导中的二次谐波( s h g ) 的波长调谐性比体晶 体中的s h g 具有明显的优点，它可以消除离教( w a l k - o f f ) ，从而提高转换效率， 并具有大的波长调谐性。而在体晶体中，虽然可以通过旋转晶体得到大的波长调 谐性，但是随着传播方向偏离主轴，w a l k - o f f 角也急剧增大，从而使转换效率不 能同时提高。 在光折变空间孤子感应的波导中产生二次谐波一般有两种方法： ( 1 ) 活性方法( a c t i v em e t h o d ) ： 首先输入一个额外的孤子光束，它自陷并产生波导。然后，将基频波输入到 这个波导中，它产生y - - 次谐波光束的输出。 ( 2 ) 被动方法( p a s s i v e m e t h o d ) ： 基频光束输入，它产生的二次谐波光束形成了孤子并在他所感应的波导中导 1 0 铁电类晶体光折变表面电磁波激发的二次谐波的研究 向了基频光束。 实验证明，这两种方法均可以大大提高( 几十到几百倍) 二次谐波( s h g ) 的转换效率。 以七所讲都是发生在晶体体内的二次谐波及其原理，近年来，国内外不少科 学家提出由表面电磁波激发产生二次谐波的理论，并作了相关的实验，取得了很 多非常重要的数据。但是，由于研究时间尚短，由表面电磁波激发二次谐波的各 个方面还很不完善，需要我们进一步的探讨，下面将对此二次谐波的理论进行一 番初步描述，并对其产生的巨增强现象进行探讨。 2 2 表面电磁波激发二次谐波理论 2 2 1 晶体表面电磁波的形成 近年来人们从理论上预言了一种新型的非线性表面电磁波( n o n 1 i n e a r s u r f a c ee l e c t r o m a g n e t i cw a v e ，n o n 1 i n e a rs e w ) 一一光折变表面电磁波 ( p h o t o r e f r a c t i v es u r f a c ee l e c t r o m a g n e t i c w a v e p rs e w ) 的存在。由于自弯曲效 应，光波被约束在光折变介质表面下一定深度并沿黄表面传播不被散射，形成表 面电磁波。光折变表面电磁波不同于光折变晶体体内的电磁波的性质，它对介质 界面的性质是很敏感的。这种非线性的光折变表面电磁波一般可在光折变晶体与 空气的界面、光折变晶体与电介质的界面或光折变晶体与另一种光折变晶体的界 面形成。 1 9 9 7 年b e l y i 和k h i l o 首次提出在扩散一漂移机制下，在大小和方向不同的 夕 加电场下，光折变晶体的表面可形成不同类型的表面电磁波f 2 4 】。2 0 0 1 年，z i m i n 和p e t r o v 分析了扩散漂移机制下，在各向同性介质与光折变晶体界面上的光 学双稳态问题，得出形成了光学双稳态有利于表面电磁波的形成，并提出此时的 能量反射率将不仅仅是入射角的函数，而且还是外加电场的函数。达到双稳态的 个必要条件是入射角在全内反射角附近，且在此角度附近满足光学双稳态的外 加电场的阈值很小。文章详细分析了当入射角分别小于、大于、约等于全内反射 角三种不同情况下的能量反射率与外加电场的关系，得出结论：当外加电场增大 时，角滞后的间隔和晶体内的空间电荷场会随之急剧增大，该场中存在孤子解， 即表面电磁波陋1 。同年，a l e s h k e v i c h ，v y s l o u k h 和k a r t a s h o v 从理论上证明了扩 散一漂移机制下在光折变晶体与线性电介质界面处有形成表面波的可能性，并得 铁电类晶体光折变表面电磁波激发的二次谐波的研究 到这种表面波的形态【2 6 】。同样在同年，a l e s h e r i c h ，k a r t a s h o v 和e g o f o v 也提出 了扩散一漂移机制下光折变晶体与电介质界面处定域表面波的形成与稳定性问 题i 州。2 0 0 2 年p e t r o v 从理论上研究了在扩散一漂移机制下在光折变晶体与透明 的各向同性介质的界面上形成的表面电磁波的性质，得出在该界面处只有孤子类 型的表面电磁波形成1 2 8 1 。以上这些人的工作从不同的角度在理论上证明了在扩 散一漂移机制下可以形成表面电磁波。 1 9 9 9 年s m o l y a n i n o v 等人在b a t i 0 3 晶体与空气的界面激发了基于扩散机制 下的光折变表面电磁波，并利用近场扫描光学显微镜观察了这种光折变表面电磁 波的形态1 2 9 1 ，测得其光折变表面电磁波在光折变晶体表面的贯穿深度约为1 0 n 量级。然而通过实验观察扩散一漂移机制下形成的表面电磁波，至今还尚未见报 道。 我实验室在实验中观察到扩散和扩散一漂移机制下在光折变晶体s b n 与空 气的界面形成的光折变表面电磁波。这种表面电磁波形成的条件是：入射光束与 界面成5 5 0 角入射，信号光与背景光比值越大越有利于形成表面电磁波。外加电 场越大表面电磁波就越强1 3 0 l 。为进行晶体表面电磁波的非线性性质研究奠定了 基础。 2 2 2 晶体表面电磁波激发二次谐波理论 由于晶体自身的限制，在体内二次谐波的转化效率相对而言是较低的，在光 折变空间孤子感应的波导中进行二次谐波发生的方法被提出后，二次谐波的转化 效率虽有很大的提高，但是与我们期望的还有不小的差距。 既然光折变空间孤子被提出用于写入二次谐波，我们就从这方面入手对表面 电磁波激发二次谐波进行阐述。当一束聚焦光束照射到晶体表面时，引起晶体表 面折射率的变化，在自聚焦和衍射机制下，光束自陷形成表丽电磁波，即表面孤 子，进而在自感应作用下形成表面光波导。由于非线性系数尸作用和满足相位 匹配条件，表面电磁波激发产生二次谐波。 在国际上以b a t i 0 3 为实验晶体，取得扩散机制下表面波激发产生的二次谐 波。如下图所示【9 】= 铁电类晶体光拆变表面电磁波激发的二次谐波的研究 4 略 一 七“ i i t2 2 自感厦表i 1 波导位相匹配二次谐波示意圈 图中 ，憨。分别代表入射基频光的波矢和二次谐波的波矢，d z ，或分别为 光波导的深度和宽度。值得注意的是在表面，位相匹配时，只有沿着波导方向的 动量守恒。 我们把光折变表面电磁波写成e ( z , y ) = e ( z ) e x p ( - i k y ) ，介电常数写为： e 仞= p + d p ，把它带入麦克斯韦方程得到： 【d 2 d z 2 + 懈一k 2 ) + 碍酏( z ) # ( z ) 一0 ( 2 2 1 7 ) 其中，k o = c o ( e e 撕) ”，k o 是同样的介电常数下线性介质的光波数。如与空间电 荷场有关点0 ： = 一( k b ：r s e ) p ( z ) ，d z 】j ( 2 ) ( 2 2 1 8 ) 其中门动是入射基频光强度。由于电光效应，空间电荷场引起晶体表面折射率的 变化： 如( z ) = 2 n * r ( k n t i e ) p ( z ) 出 ( z ) ( 2 2 1 9 ) r 是线性电光系数，因此我们得到如下形式的波方程： d2 出2 ) 砖+ ( 2 埘出) 瑶一2 ( t 一七o ) k 】e ( z ) 一0 ( 2 2 2 0 ) 其中，r k 。n 2 r k 。t i e ) ，在光折变晶体表面该方程有一个呈指数衰减的解。 e ( z ) ；e x p ( 一贴。z ) ( 2 ( 七一七。) 七。】“2 z + 妒 ( 2 2 2 1 ) 在b a t i o z 晶体表面，光折变表面龟磁波的渗入深度为吐t ( y 毛) - 1 l o m m 。前面 的图中提到表面电磁波被局域在一定的宽度反范围内，一般在1 0 2 微米量级，远 大于兄，并且它不依赖光折变表面波的强度。在由此形成的表面光波导中，表面 铁电类晶体光折变表面电磁波激发的二次谐波的研究 电磁波激发产生的二次谐波以z 字形传播。下图是从不同角度观测到b a t i o ，表 面波激发的二次谐波： ( a )( b ) 图2 3 扩散机制下，从平视和俯视角度观测到的表面电磁波激发的二次谐波。 从图中可以看出表面波激发生成的二次谐波很强，有很明显的增强现象。入射基 频光的偏振方向与二次谐波的强度联系紧密，可由下图直观的得到两者的关联。 p o l o t iz o t i o rd ：r e “；o no ft 卜ef u n o o c n e n t o ll i g h l d e g r e e s ) 图2 4 入射基频光的偏振方向与表面波激发的二次谐波强度的函数关系 当入射基频光的偏振方向平行于晶体光轴的时候，表面波激发的二次谐波强度最 小；而当入射基频光的偏振方向垂直于晶体光轴的时候，表面波激发的二次谐波 强度最大。最大值与最小值之比约为六，说明在入射基频光的偏振方向垂