（原子与分子物理专业论文）频率啁啾的激光场中里德堡钾原子的相干操控.pdf

摘要 本文采用多态展开方法，首次对静电场中钾原子的两个s t a r k 态在频率啁啾的激光场 中的相干迁移特性进行了计算研究。计算表明，当保持激光场频率不变，而让振幅改变， 或者让振幅不变，而频率改变，或者让两者都随时间改变三种情况下均能实现布居数在量 子态之间的相干完全迁移及量子态的囚禁。 本文还使用多态展丌方法，对静电场中的里德堡钾原子的三个量子态在频率啁啾的激 光场中的跃迁特性进行了定量的计算。结果表明，使用一束“正”向频率啁啾( 烀0 ) 的激光 脉冲可以使布居数有效的从初始态迁移到末态，但布居数要首先跃迁到中间态。而一束“反” 向频率啁啾( 矿0 ) 的激光脉冲可以使布居数直接完全迁移到术态。另外，我们计算了一 束“宽带”频率啁啾的激光脉冲和三态体系的作用，这时体系发生了双光子共振跃迁。当一 对相同的“宽带”啁啾脉冲相续作用到这个三态体系上，布居数被有效的从初始态迁移到末 态。本文的理论结果期待进一步的实验验证，并将为量子态的操纵与控制提供理论依据。 关键词：多态展开方法，相干控制，频率啁啾，态囚禁，激光场 a b s t r a c t u s i n gt h et i m e - d 印e n d e n tm u l t i l e v e la p p m a c h ，w eh a v ec a l c “a t e dt h ec o h e r e n tp o p u l 砒i 叫t r a t l s f e ra l t l o n g t h et w oq u a n t i l ms t a t e so f p o t a s s i 啪a t o mb yas i n g l ef r e q u e n c y - c h i r p e dl a s e rp u l s e s t h er e s u l ts h o w st h a tt i l e p o p u i a t i o nc a l lb ee m t c i e n t l yt r a n s f e r r e dt oat a 唱e ts 协t ea 1 1 db et r a p p e dt h e r eb yc 啪g i n gt 1 1 ea m p l l t u d eo r f r e q u e n c yo f t h el a s e rp u l s e w ea l s o ，u s i n gan u m b e ro fc o u p l e ds 诅t e si n s t e a do fo n l yt h r e es t a t e si n v o l v e d ，c a l c u l a t e dt h ec o h e r e n t p o p u l a t i o nt r a n s f e r 锄o n gt h et 1 1 f e eq u a n t u ms t a t e so fp o t a s s i 啪a t o m ( t h r e c - l e v e l 人s y s t e m ) b yas i n g l e f r e q u e n c y - c h i r p e dl a s e rp u l s e s t h er e s u n ss h o wt h a tt h ep o p u l a t i o nc a n b ee m c i e m l y 廿狮s f c r r e dt oa 诅i 警e t s t a t ea n db et r 印p e dt h e r eb yu s i n ga n “i n m i t i v e ”s w e e pl a s e rp u l s e i nt h ec a s eo f n a r r o w b a l l d ” f r e q u e n c y - c h i r p e dl a s e rp u l s e ，b u tt h ep o p u l a t i o nw i l lm s t l yt r a n s f e rt ot h ei n t e r m e d i a t es 诅t e t h ep o p u l a t i o n c a nb ed i r e c t l yt r a n s f e r r e dt ot h e 行n a ls t a t e ，l e a v i n gn op o p u l a t i o ni nt h ei n t e r m e d i a t es t a t eb yu s i n ga “c o u n t e r i n t u j t j v e f r e q u e n c ys w e 印1 a s e rp u l s e i na d d i t i o n ，w eh a v ea l s oc a l c u l a t e dt h ei n t e r a c t i o no fa b m a d b a n d 行e q u e n c y - c h i r p e d1 a s e rp i l l s ew i t hm ea a t o m ，i n 也es i t l l a t i o n ，t 、v 0 一p h o t o nr e s o n a n c et r a l l s i t i o n o c c u r s ；as e q u e n t i a l “b r o a d b 锄d ， l a s e rp u l s ei d e n 廿c a l l yw i t ht h ef i 哑0 n ec 锄a g a i nc 0 1 1 e c ta t o m i cp o p u l a t i o n i n t 0t h eg r o u l l ds t 砒et h a ti se m p t yi n i t ja l l yo u rc a l c u l a t i o n se x p e c te x p e r h n e n t a lv e r 讯c “o n ，a n dw i l lb em e b a s eo f m a n i p u l a t i o na t o mi ne x p e r i m e m k e y w o r d s ：t i m e - d e p e n d e mm u n i l e v e la p p r o a c h ，c o h e r e n tc o n t r 0 1 ，f k q u e n c y c h i r p e d ，1 a s e rp u l s e ， l i 第一章绪论 第一章绪论 1 1 引言 两个分立量子态之间的跃迁是量子系统时间演化的核心问题。例如，通常的化学反应 都是一系列态一态跃迁的热平均结果。尽管这种热平均掩盖了态一态跃迁的动力学过程， 但是人们要想清楚地理解反应速度等就必须对单个的态一态跃迁过程进行分析。因此，控 制两个特定量子态之间布居数迁移的技术和方法长期以来一直引起人们的极大兴趣。布居 数迁移控制的有效性取决于布居数迁移量的大小和态的可选择性。有效控制从一个量子态 到另一个特定量子态的布居数迁移，不仅对设计和控制化学反应过程及产物非常重要，而 且对原子光学和量子光学中特殊量子态的制备、量子态相干操控等具有重要意义。随着啁 啾激光技术的不断发展和成熟，用啁啾激光脉冲和啁啾微波脉冲控制量子态间的布居数迁 移，将成为控制化学反应动力学过程和对原子分子进行相干操纵和控制的重要手段。因而， 对频率啁啾的激光场中原子的跃迁特性进行研究是很必要的。近十多年来，人们在实验和 理论方面都对该课题展开了研究【l “。然而，现有的理论和方法基本上停留在两态或三态旋 转波近似的水平，实验中制备两个态，其他态的作用和影响则自动的包含在实验结果之中。 理论上要想得到精确可靠的两态跃迁的结果，必须考虑其它态尤其是临近态对所研究态的 作用，用两态或者三态近似模型显然是太粗糙了。不久前，z h a n ge ta 1 【5 1 j 提出了一种求解 一般含时外场中碱金属原子含时s c h r 6 d i n g e r 方程的多态展开方法，并用该方法对原子在频 率调制场中的激发特性进行了研究，得到了与实验吻合的结果。该方法可以适用于在静电 场和一般交变电磁场同时作用下罩德堡碱金属原子跃迁和有关物理过程的计算。本文将采 用多态展开方法进一步开展里德堡钾原子在频率啁啾激光场中的相干激发特性研究。 1 2 外场中的里德堡原子 当原子的一个价电子处于一个主量子数很大的态时，价电子远离原子实，此时原子表 现出来的特性是类氢的。原子在这种状态下，原予实的正电荷对价电子的作用是主要的， 而原子实结构的影响是次要的，一般的把原子的这种状态，称作里德堡态或高里德堡态， 也可以简单的称作高激发念。 1 第一章绪论 里德堡原子具有以下物理性质：“) 里德堡原子的能级公式为e 。，= 一害兰素隅】，其 中r 为里德堡常数，为量子亏损数。由公式可知，里德堡原子外层电子的结合能可近似 的表示为e 。* 去，即n 越大结合能越小，表明里德堡原子很容易被电离。其相临两个束 胛 缚态之间的能量间隔近似为衄。* 去，即n 越大间隔越小。所以要检测和分辨里德堡原子 甩一 光谱必须要有高分辨率光谱技术。( 2 ) 主量子数为n ，角量子数为l 的里德堡原子外层电 子的轨道半径的平均值为：i ：胛z 1 + 三( 1 一型竽) d 。，其中，为氢原子第一玻尔轨 道。所以里德堡原子体积很大，轨道半径与n 2 成正比。( 3 ) 当原子外层电子处于( n ，1 ) 状态 时，根据量子辐射理论可得自发辐射寿命t 与n 的关系为：l 。cn 3 【9 】。此式表明处于高激发 态的里德堡原子是一个寿命很长的体系，它比一般情况下原子的寿命要长的多。( 4 ) 谱线 的自然宽度窄，一般要比d o p p l e r 线宽小的多。因此谱线的共振宽度主要取决于d o p p l e r 宽度或者激光的宽度。( 5 ) 从高里德堡态自发跃迁到比较低的态的几率小，但其诱导几率 不一定小。 里德堡原子或者里德堡态长期以来倍受关注的原因主要有两个：其一，因为里德堡原 子中价电子受到的束缚很弱，原子的体积很大，其轨道半径与n 2 成正比。其二，因为满足 里德堡原子能量公式，其能谱特性以及在外场中的特性和规律可以用氢原子的理论来预测 和理解，与氢原子态特性的差异集中反映在态的量子亏损大小上。 人们对电场中一般里德堡原子特性的认识，多数是通过分析比较与氢原子的异同而不 断深入的。对电场中的氢原子，因为只存在库仑势和静电势，且体系具有柱对称性，其薛 定鄂方程在抛物坐标系( t 1 = 卜z ， = r z ) 可分离变量的而且可以精确求解 1 0 - 1 5 】。因此，氢原 子的电场特性可以从理论分析中直接得到；而其他多电子罩德馒原子的电场特性也可根据 氢原子的特性并考虑量子亏损的影响作定性分析。 因为在哈密顿量中，外电场项r ( 例如电场沿z 轴方向，电场项为妒c o s 口) ，而r n 2 ， 因此，外电场强度为厂的静电势与胛的标度关系。因为不同强度的外场对处于场中的里 德堡原子的影响不同，通常情况下根据外场的强弱，可以大致划分为三个区域：1 ) f 混合 区，向2 圪时，价电子则可以跃过势垒而成为自由电子。 需要指出的是：里德堡原予的光激发过程需要严格的满足偶极跃迁选择定则，偶极跃 迁选择定则要求：出= 1 和m = o ，1 。这个条件的满足对实验的实现有时是很困难的， 为克服关于选择定则对，的要求和限制，可以附加一个哪怕是非常小的电场，就可以打破 选择定则的这个要求。这是因为电场导致了不同宇称态的混合，使系统的宇称不再是好量 子数。在这种情况下，实现甜等于任何整数值的两个态之间的跃迁，只要求所加交变电磁 场的频率所对应的光子能量满足两能级的共振条件。这一点也是电场与原子相互作用的重 要应用之一。 在静电场作用下里德堡原子发生s t a r k 分裂，在适当频率的微波场作用下，两个s t a r k 能级问将发生共振跃迁，共振跃迁几率随时间的演化呈现出著名的r a b i 震荡，这种跃迁只 要满足频率条件，在合适场强下可以在任何两个态之间发生。 1 3 原子的相干激发 原子和分子的激发广泛应用于原子光学、激光制冷、化学反应动力学等方面。因此， 寻找能准确地将原子和分子激发到特定量子态的方法，一直是人们所关注的话题。最常用 的方法是吸收辐射法，即使原子吸收一个或多个光子跃迁到特定量子态。布居数的跃迁结 果依赖于光的相干特性，呵分为三类 1 6 】： ( a ) 不相干激发。假设原子初始时刻处于基态，受激辐射大于自发辐射。则t 时刻布 居数的跃迁几率可用下式描述 1 p ( ) = ( 1 一e x p 卜口f o ) ) 其中，d 是吸收系数。f ( t ) = f ，( f ) 西 i ( t ) 为脉冲强度，其大小为：i ( t ) ：丛笾鱼。从上式可以看出，激发态布居数的饱和 值为5 0 ，其随时间变化的曲线如图( 1 2 ) 粗线所示。 ( b ) 相干激发。相干激发可以用薛定谔方程描述，其基本方程为： 第一章绪论 要c ( f ) ：一日( f ) c ( f ) n fn c ( t ) 是与时间有关的几率幅，它的绝对值的平方为t 时刻体系处于态l ”) 的几率。假设初始 时刻体系处于基态，则体系的跃迁几率为： 1 p o ) = 1 + c o s 爿o ) z a ( t ) 为到t 时刻为止的脉冲面积，其大小为：4 ( f ) = fq ( f ) 西。从上式可以看出，激发态布 居数随时间变化为正弦盐线( 如图1 1 细线所示) 。布居数的振荡频率为拉比频率q ( f ) ，其 值为：q ( r ) ：笪掣，其中，占( f ) 为电场强度，为电偶极矩。 ，f ( c ) 绝热跃迁。用频率缓慢变化的相干脉冲作用于原子，使体系经历绝热过程，稚居 数可以完全跃迁到目标态。也可以用其它绝热途径使体系经历绝热过程。绝热过程中布居 数的跃迁特性如图( 1 - 3 ) 虚线所示。 对于三态体系来说，最常用的抽运布居数的方法是s e p ( s t 曲u l a t ee m i s s i o np u m p ) 技术， 由于其原理简单，在实验上容易实现，是以往最常用的方法。在这种方法中，耦合初始态 与中间态的p 唧p 激光先与原子作用，将初始态布居数抽运到中间态。s t o k e s 激光后与原 子作用，将布居数从中间态抽运到末态，如图( 1 1 ) 所示。如果激光足够强，那么在p 啪口 激光作用结束后，态1 1 ) 上布居数的5 0 跃迁到中间念上。s t o k e s 激光作用结束后，态1 2 ) 上 布居数的5 0 跃迁到来态1 3 ) 。这种方法属不相干激发，因此，整个过程结束后只有2 5 的布居数跃迁到了末态。此方法最大的缺点是布居数迁移效率低。经研究发现，绝热快速 通道( a d i a b a t i cr a p i dp a s s a g e ) 方法是前i 居数从一个量子态到另一个量子态迁移的最有效方 法，这种方法可以实现布居数在多态系统中完全的迁移。由于该方法潜在的应用背景，近 1 0 多年来，受到了国外原子分子物理和光物理学者们的广泛关注，并取得了一些很好的研 究成果。目前，在实验上实现布居数完全迁移的绝热快速通道方法有两种：受激拉曼绝热 通道( s t i l n u l a t e dr 锄a na d i a b a t i cp a s s a g e ，) 方法和啁啾拉曼绝热通道( 胁n a nc h i r p e d a d i a b a t i cp a s s a g e ，r c a p ) 方法。s t i r a p 方法适用于a 系统中布居数的迁移；r c a p 方法 多用于布居数在阶梯形分子振动能级系统中由低能级到高能级的逐级迁移。近年来，关于 利用啁啾拉曼通道方法实现布居数的完全相干迁移的理论研究也相当活跃。例如：s g u 甜n e ta l 在两态旋转波近似下，对啁啾激光脉冲场中两态之间布居数相干迁移的优化问题进行 了理论探讨；gp d j o t y a ne ta l 在三态旋转波近似下，计算了在频率啁啾激光脉冲场中a 4 第一章绪论 原子的两个亚稳态之间布居数的完全相干迁移。目前为止，原子在啁啾激光场中的激发问 题的理论研究基本停留在两态或三态旋转波近似的水平。理论上要想得到精确的结果，必 须考虑其他态的作用。因而使用t d m a 方法进步研究啁啾激光场中原子的激发是很必要 的。 1 4 原子态的囚禁、反转及重要意义 原子态或布居数囚禁就是在一定的外场条件下使处于激发态的原子比较长时间的保 留在原来的激发态而不向其他态跃迁的现象；而原子态布居数反转则是相反的情况，即在 一定的外场条件下使原子态布居数布居在一个新的激发态上而且能够比较长时间保留在 新的激发态的现象。原子态囚禁或者布居数囚禁( p o p u l a t i o nt r 印p i n g ) 与原子态布居数反 转( p o p l l l a t i o ni n v e r s i o n ) 在量子光学中占有非常重要的地位【1 7 j ，对量子态的操纵与控制具 有重要意义。近十多年来人们对两能级系统和a 系统【l ”j 在两个电磁场作用下产生相干布 居数囚禁和反转的重要性及应用进行了深入的讨论和研究，但对一个实际的多能级系统如 何产生原子态囚禁和布居数反转研究甚少。因此有必要进一步开展对实际的多能级系统实 现原子态囚禁和反转的探讨和研究。 1 1 图1 1 为二能级系统，1 1 ) ，1 2 ) ，1 3 ) 分别作为初始态、末态和中间态。s 激光耦合中间态和末态，p 激光耦合初始态和中间态。s 、p 分别为s 、p 激光偏离共振的失谐量。 5 第一章绪论 图1 2 两态体系中激发态布居数随时间的变化血线。粗线 为不相干激发；细线为相干激发：虚线为绝热过程。 6 co茹碍一)oq口gqx 第二章频率啁嗽的激光场与里德堡原子干目互作用的理论和方法 第二章频率啁啾的激光场与里德堡原子相互作用 的理论和方法 2 1 电磁场与原子相互作用的半经典理论和s c h 埔d i n g e r 方程 所滑电磁场与原子相互作用的半经典理论，就是把原子看成一个量子力学体系，而电磁 场用个连续变化的经典场来描述，即把电磁场看成一个外界微扰柬研究在它的影响下原 子在不同能级问的跃迁的理论方法。奉文将采用这种方法。 采口c o u l o m b 规范，使电磁场的标势为零。设单电子原子中价电子受到原子实的作用 势为y p ) 则价电子在电磁场中运动的s c l 晌d i n g e r 方程为 2 0 ： 捕扣，= 水爿叫响 = * 2 一卢+ 罟 叫峨， ( 2 1 ) 其中西= 旃v 为动量算符，j 为电磁场的矢势，对线性单色电磁场的矢势可以表示为 j ( 尹，f ) = 三0 0s i n ( 缈f i 尹) ( 2 2 ) 其中手为电磁场极化方向的单位矢量，o o 为电磁场的振幅，为电磁场的角频率，为 波矢其大小为吲= 吐，几， 考虑到我们关心的激光脉冲的电磁场的波长远远大于原子的线度a 0 ( a 0 为b o l l r 半径) ， 可以引入偶极近似，t - a o 1 此时电磁场的矢势仅仅依赖于时l 白j ，( 2 2 ) 式简化为： 可以引入偶极近似，ta o 甜) ，其余的n 1 个电子仍在球内，这时忽略 第n 个电子与其余n 1 个电子的交换作用，仅考虑原子核和其余n 1 个电子的c o u l o l b 势场以及外电磁场对该电子的作用，不需将体系波函数反对称化，使问题在区外得到简化； 然后，在内区和外区分别将体系的含时波函数象f l o q u e t 方法那样进行处理，最后将内区 和外区的波函数在球面上对接起来，得到体系满足边界条件的r m a 仃i x ，从而得到多电子 1 3 第二章频率啁啾的激光场与里德堡原子相互作用的理论和方法 体系在外电磁场中的有关物理量。该方法的优点是计算精度高，并且原子在激光场中的多 光子过程和激光场中电子与原子的碰撞过程可以统一处理。r m a i x f l o q u e t 方法的计算量 太大，目前只能在超级计算机或者巨型计算机才上才能完成，使得该方法的应用受到了一 定的限制。 此外，还有多种理论方法可以用来研究电磁场与原子相互作用，如含时的h a r 订e e f o c k 方法【6 3 1 ，含时的密度函数方法 6 4 等，这里不再一一赘述。除此之外，还有很多用来处理 交变电磁场与两能级或三能级原子系统相互作用的近似理论方法，这些方法一般都是在假 设其它态的影响可以忽略的前提下，上面介绍的某种方法在两态或者三念近似下的变种。 如两态旋转波近似，两态l a n d a u z e n e r 模型方法，两念f l o q u e t 方法等，均是c l o s e c o u p l i n g 方法或f l o q u e t 方法在两态近似下的结果。其实，实验观测两态之间多光子跃迁时，其它 态对所观测态的作用和影响直接隐含在实验结果中。而理论研究两个态之问的多光子跃迁 时，要想得到可靠的结果必须考虑其它态尤其是比较临近的态对所研究的两个态的作用和 影响。 1 4 第三章频率啁啾的激光场中的含时多态展开方法 第三章频率啁啾的激光场中的含时多态展开方法 3 1 引言 如前所述，当外加的电磁场的电场强度大小可以与所处轨道上电子感受到核c o u l o m b 场大小相比拟时，从理论上研究原子在强交变电磁场中的多光子激发跃迁或电离过程，需 要借助非微扰理论求解含时s c h 帕d i n g e r 方程。这些非微扰理论包括解析法( 或半解析法) 和直接数值求解法。解析法只能使用于一些很特殊的情况下：随着计算机技术的迅速发展， 使用直接数值求解已成为常用的有效方法，其结果也最精确。 原子处于静电场时，能级将发生s t a r k 分裂。如果此时加上一个频率适当的微波场， 在微波场作用下将发生两个s t a r k 能态之间的微波多光子共振跃迁，其跃迁几率随时间的 演化是著名的r a b i 振荡。如果加上的是一个频率啁啾的激光场，里德堡原子在该激光场中 两个s t a r k 能态之问的跃迁与存在微波场时相比呈现出新的有趣的现象。理论研究该物理 过程，归结为求解含时s c h r 6 d i n g e r 方程( 2 1 3 ) 式。如果使用的是微波场，原子受到的外 场是周期外场，f l o q u e t 方法【2 7 】或改进的f l o q u e t 方法【3 3 是求解该物理过程的有效方法。 当用频率啁啾的高斯脉冲作用时，原子所受的外场是非周期外场，f l o q u c t 方法或改进的 f l o q u 吼方法无能为力。分裂算符法【3 5 3 9 】( s p l i t o p e r a t em e t h o d ) 、线性最小二乘拟合法 5 0 r 5 1 】( l i l l e 孙l e a s t s q a r c sf i t t i n gm e t h o d ) 、谱拟合方法 5 3 ( s p e c t r a lf i n i n gm e t h o d ) 等，因为 需要在三维空间离散化后取网格点，为保证计算精度，网格点的数目往往需要很大，与此 同时因为要对每个网格点写出含时s c h r 6 d i n g e r 方程，需要求解的代数方程的个数和所需内 存都将是惊人的。传统的c l o s e c o u p l i n g 方法虽然不需在空间取网格点，但是在求解含时 s c h r 6 d 血g e r 方程时，首先要确定一组基函数，而这组基函数要根据具体的物理问题进行选 择。目前有使用无外场( 6 e l d _ 舭e ) 情况下的束缚态和连续态作为基函数 4 3 ，6 5 ，6 6 1 ，也有 使用b 样条函数作为基函数 4 6 6 6 1 ，还有人采用s t u r i n i n a 函数作为基函数【4 7 ，4 8 等。但是 无论采用何种基函数，在c l o s e c o u p l i n g 方法中不可避免的要计算矩阵元，所需计算矩阵 元的多少却与所选基函数的个数有关。理论上讲，只要选取的基函数个数足够多就可以达 到任何要求的精度。在实际计算中，根据具体的物理问题选取合适的基函数组，并根据计 算的精度要求采取适当的截断是很有讲究的也是很重要的。因为无论采用那种基函数，在 计算两个态( 如两的s t a r k 态) 之间的多光子跃迁时，都需要首先确定这两个念的比较准 15 第三章频率啁啾的激光场中的含时多态展开方法 确的波函数，如果选取的基函数不合适，通过基函数求出态函数将增加不必要的工作量， 同时还将影响计算精度。 在众多的原子波函数的计算中，由x i n g h o n g h e 等【6 7 提出的碱金属原子的唯象模型势 方法，计算出的里德堡碱金属原子解析波函数多次被证明 6 8 6 9 】性能良好，由此计算出的有 关物理量与实验符合很好，而且使用方便。z h a l l g 以此为基础，提出了一种处理外场中里 德堡碱金属原子含时s c 1 r 6 d i n g e r 方程的多态展开方法，该方法可以适用于在静电场和一般 交变电磁场同时作用下罩德堡碱金属原子跃迁和有关物理过程的计算。下面我们来介绍该 方法。 3 2 零场下碱金属原子的唯象模型势和波函数【7 0 i 根据x i r 螬l o n gh e 6 7 等在计算碱金属原子寿命时提出的碱金属原子的唯象模型势，零 场下碱金属原子的价电子感受到的原子实的等效作用势的形式为： m 卜小志+ 志 ( 3 1 ) 其中卢，7 ，r 和亭是有待确定的参数。由于价电子所受的作用势为中心势，因此波函数可 以写为： ，m ( r ，臼，妒) = r 胛，( r ) 巧锄( 目，矽) 其中y k ( 口，) 是球谐函数，径向波函数满足径向s c h r 6 d i n g e r 方程： 令 _ 砉导c r 2 争+ 等+ 呻， c ，= c ， ( 3 2 ) ( 3 3 ) 嘞护e 嘶桫肌均“矽删 ( 3 。) 1 6 第三章频率啁啾的激光场中的含时多态展开方法 其中 p = 口ry = q ， 善= d 善 口：2 n + ”+ ：月一n ， ( 3 5 ) 是原子态的主量子数，肠，是( ”，f ) 念的量子亏损。分别将( 3 4 ) 式和( 3 1 ) 式代入方程( 3 3 ) 式，使方程两边p 的同次幂相等，并考虑径向波函数的标准条件，可以得到： s = z f o 1 ) = a l ，扯( “一1 ) = a 2 掌 ( 3 6 ) 其中，a l = 2 卢7 a y “，a 2 ：2 蟛一。对束缚态波函数，要求当pj 。时，r 。，( ，) 寸o 。 这就要求级数求和n ，p ”在y = 处截断。由此，可以得到却满足的循环公式： v = o a y 一2 ( 一一y + 2 ) + d p 一1 b + ( v 一1 ) c + ( y 1 ) ( v 一2 ) 】+ 口v d + l 匹+ r ( v 1 ) f 】 + 钆+ 1 ( y + 1 ) ( 2 s + 2 + - ) g = 0 ( 0 y 峋+ 2 )( 3 7 ) 此处，即2 o 当y 一l ，和y + l 时；( 3 8 ) 并且有 一= a p 十一s l 一( a 1 + a 2 ) b = 2 p “+ o + “) 0 + 1 ) 卜( a 1 + f ) 芋一( a 2 + “) y + ( a s 1 ) f c 2 雄+ “+ j + 1 ) 一f d = 邵+ 1 ) 孵+ 硐+ ( a j d g ( 3 9 ) e = 2 0 + 1 ) f + + “门一gf = ，+ 孝g = 挎a = 2 z a 考虑到模型势的渐进形式y ( 叫，瑚= - 2 z ，可以得到 a 1 + a 2 = 人一竹 ( 3 1 0 ) 将p = + 2 代入( 3 7 ) 式，可以得到峋= ”一s 一1 一( f + “) ，为保证，( p ) 有f 确的节点数值，考虑 到( 3 6 ) 式，要求： 1 7 第三章频率啁啾的激光场中的含时多态展开方法 = 一，一1r + = 嘞，( 3 1 1 ) 可以看出，包含在( 3 6 ) ，( 3 7 ) 和( 3 1 0 ) 中的方程总个数为”o + 7 ，与方程中出现的变量 s ，f ，“，y ，f ，a 1 ，a2 ，。l ，n 2 ，4 ，的个数相同。因此当量子亏损。，已知的情况下，所有这 些参数可以通过求解这些非线性方程组唯一的被确定。从而可以得到体系波函数和能量本 征值。用此方法得到的波函数是解析形式的波函数，可以很方便的用于计算矩阵元。值得 指出的是，由于量子亏损卢。，与量子数n ，z 有关，因此在包含在矿( r ) 和? ( p ) 中的所有参 数均与 ，有关，因而主量子数n 相同角量子数，不同的波函数相互之间不严格正交。然 而，可以证明对高里德堡态它们相互之问近似正交。 很明显，波函数和能量本征值的精确性依赖于量子亏损。，的准确度。为了减少高里 德堡态量子亏损。，实验值的不准确【7 1 造成的误差，计算碱金属原子的高激发态的量子亏 损耐采用附s b e 耐“1 于1 9 5 6 年提出的公式： 。卜口+ 6 ( ”+ ) 2 + c 向+ ) 4 + d 几+ ) 6 ( 3 1 2 ) 其中系数口，6 ，c ，d 可以通过实验测出的很准确的低激发态量子亏损拟合上式而得到。 将得到的耐作为输入参数，通过求解( 3 6 ) ，( 3 7 ) 和( 3 1 0 ) 所组成的非线性方程组就可 得到碱金属原子的波函数锄( p ) 。下边我们将利用由此得到的零场波函数作为基函数来构 造存在静电场时的s t a r k 态函数，并计算s t a r k 能谱图。 3 3 静电场中里德堡原子的s t a r k 能谱及波函数 关于静电场中原子的s t a r k 能谱的早期计算，由于受到计算条件的限制，主要是采用 微扰论和w k b 近似方法，其计算过程在b e t h e 和s a l 口e t e r 编写的著作【“j 中有详细的描述。 现在的计算一般采用零场波函数的线性组合构造s t a r k 态函数，然后通过矩阵对角化的方 式来完成【3 0 ，3 1 1 。计算结果显示，当外加静电场强度小于经典电离闽值时，只要选取的基 函数数量足够，无论是s 伽k 能谱还是反交叉的位置和宽度，理论结果均能和实验结果很 好的符合。本节也将采用上节解出的零场波函数，对存在静电场时的s t a r k 态函数进行线 1 8 第三章频率啁啾的激光场中的含时多态展开方法 性展开。目的在于研究通过在特定能区选取少量基函数而得到所关心区域的比较准确s t a r k 能态。 假设静电场的方向沿z 轴，大小为气，在此场的作用下，原子价电子的h a m i l t o n i a l l 为： h s = h o + z f s 其中场是原子的价电子零场h 锄i l t o n i a i l 。相应的本征值方程为： ao 争i = e 争i ( 3 1 3 ) ( 3 1 4 ) 自由原子本征态f = l n 砌) ，本征能量霉= 一1 2 ( ”一m ) 2 可由上节所述方法求得。有电场时 的h 锄i l t o n i a i l 方程为： 令 日s ：= e 女少： 少；= 旃 用，左乘( 3 1 5 ) 式并积分可以得到矩阵方程 仁。) ，f c 蔚：e c 可占 其中h 锄i l t o n i a l l 矩阵元 他：! ， b b 一言竺等+ 瑶( ”忡锄) 通过对h a m i l t o n i a n 峨矩阵对角化，我们就可以得到s t a r k 念函数和s t a r k 能谱。 1 9 ( 3 1 5 ) ( 3 1 6 ) ( 3 1 7 ) ( 3 1 8 ) 第三章频率啁啾的激光场中的含时多态展开方法 理想的考虑，( 3 1 6 ) 式中的求和，应该取无穷多项，但对实际的计算这是不可能的。如 何选择求和中的基函数，对实际的计算具有重要意义。因为，求和中参与求和的基数及相 应的个数选择得当，不仅可以大大减小计算工作量，而且还可以保证必要的精度。 在一般情形下，只有能量在所研究的态邻近的那些能态会对所研究的态产生较大影 响，因此可以选择其附近能区内的态函数作为基函数。我们用( 疗，z ) 表示绝热近似下与自 由原子主量子数为珂角量子数为，相联系的s t a r k 态，而( n ，z f 一7 ，) 表示 ( 栉，f f ) ，( 挖，玉+ 1 ) ，( 聍，z ，) 等一组相临近的s t a r k 态。本文在后续的章节将研究s t a r k 态( 2 1 ， o ) 在频率啁啾的激光场中到s t a r k 态( 1 9 ，3 ) 的激发跃迁，即本文所关心的态是与自由 原子态2 1 s 和1 9 f 、1 9 9 相联系的三个s t a r k 态。本文基函数的选取方法如下：在2 1 s 态对 应的能量处，上下对称的选取能区范围，如图3 1 所示，基函数组由自由原子的波函数( 1 8 ， 2 1 7 ) ，( 1 9 ，2 1 8 ) ，( 2 0 ，o 1 9 ) ，( 2 1 ，0 2 0 ) ，( 2 2 ，o 1 ) ，( 2 3 ，o 一1 ) 等组成，共计7 8 个。为了检验所选取的基函数组的有效性，我们同时还用另外一个更大的基函数组进行了 计算比较。表3 1 和表3 2 表示的是用包含在主量子数从h = 1 到”= 3 4 的所有5 9 5 个自 由原子波函数作为基函数和特殊选定的7 8 基函数计算钾原子2 1 s 和1 9 f 两个s t a r k 态在不 同电场强度下的能量数值。由表3 1 和表3 2 明显可以看出：两者的计算结果符合的很好， 1 相差最多不超过1 0 h a n r c e ，因此选取邻近的7 8 个态已经可以保证有足够的精度。下一 节我们将根据这特殊选定的7 8 个自由原子波函数所得到的7 8 个s t a r k 念作为基函数，来 展开含时波函数并求解含时s c h r 6 d i n g e r 方程。 3 4 频率啁啾场中处理里德堡碱金属原子含时s c h r 6 d i n g e r 方程的多态展开方法 由于我们所用激光场的波长远大于原子的线度，因此可以认为原子受到的场在空间上 是均匀的。为简单期间，我们假设静电场毒方向沿z 轴，并假设激光场是线偏振的，偏振 方向沿z 轴。即： 巨= 螺 e ( f ) = 刎( f ) c o s + 庐f ) 出】 2 0 ( 3 1 9 ) ( 3 2 0 ) 第三章频率啁啾的激光场中的含时多态展开方法 其中a ( t ) 是脉冲的形状，是中心频率，z 是频率变化率，出= f f 。，f 。是脉冲峰值对应 的时间。 在偶级近似和长度规范下，含时s c h r 6 d i n g e r 方程( 2 1 3 ) 式可以写为( 使用原子单位，a u ) ： f 掣：膏y ( 尹，f ) a r 1、。7 式中日是体系的h 锄i h o 血a n 日= 胃o + z 只+ 别p ) c o s ( 圆o + z ) f 其中是自由原子h a m i l t o i l i a i l ： 氐= 一昙v 2 + 矿( r ) ( 3 2 1 ) ( 3 2 2 ) ( 3 2 3 ) y ( r ) 是原子实对价电子的等效作用势，取( 3 1 ) 式的形式岛的本征函数略= h 砌) 和矿( r ) 的具体形式可由第一节的方法求解得到忘= 岛+ 崛的本征方程为 h s v ；= e k v ； = c 衍唬 用y ；( = l ，2 ，7 8 ) 作为基函数展开体系的含时波函数，即 孵力= 删芦蛾f _ 一。 尼 2 l ( 3 2 4 ) ( 3 2 5 ) 第三章频率啁啾的激光场中的含时多态展开方法 将上式代入含时s c h r 6 d i n g e r 方程( 3 2 1 ) 式得 7 弓；降域e 啦l 嶂她姥吨 = 芝c ，蟛，哼 + 碘) c o s + 旌) 刨 ) 蟛产 上式两边同乘以v i ，并在整个空问进行积分得 掣= 训咖0 s ( 删叫二删( 州y j ) p 令 ( 后= 1 ，2 ，7 8 ) f ( f ) = 爿( f ) c o s 嗡十庐) 卅， = 茸= 州妙；) ( 3 2 8 ) 式可以改写为 令 生盟一 斫 如，( 幻 ! 二- 2 出 型垒2 8 盟一 斑 7 8 坝，) 删酽q ，= 1 7 8 川。啪) z 2 ，p 一 ，= 1 7 8 川f ) 啪切p 一 _ 一一o 。o ，= 1 铅( f ) = ) + 缘( 力 ( e ，一岛弦 ，一马 f ( e 厂易8 弦 将( 3 3 0 ) 式代入复数微分方程组( 3 2 9 ) 式可以得到实数微分方程组 l ( e ，一缸) ( 3 2 7 ) ( 3 2 8 ) ( 3 2 9 ) ( 3 3 0 ) 第三章频率啁啾的激光场中的含时多态展开方法 鱼半一( f ) 兰m b 一。i 1 1 ( 妒剐卅一删( 铲刊 ，= 1 鱼笋一量锄k 。血( 句啦沪舭) c o 。( 妒圳 ，= 1 d 口7 8 ( f ) 出 鲨一兰哪咖) c o 。( 巧呐弦+ 舭) s i 吗圳f 】 ，= l 鲨川兰锄b ) c o 。( 铲蚴h 乃i 吗啦) d ，= 1 兰警川至确，b 一删( 铲酬h 舭) s i n ( 铲黜】 ，= l 令 删= 雠乙7 8 黑5 6 ( 3 3 1 ) 式可以改写为 ( 3 t 3 1 a ) ( 3 3 l b ) ( 3 3 2 ) 弦 87 e 目 文 oc o 乃 一 弦 8 | | 幻 一 一 e q 一 | | ，p 璁 z 他爿 o f 第三章频率啁嗽的激光场中的舍时多态展开方法 7 8 壁笋卅w s i n ( 旷剐川s ( f ) c o s ( 旷刊 生也： 衍 堡笋埘铂蜘s i n ( 吁d t 一 。 j = 1 7 r 堡川哪c o s ( 巧m 一 。 - l 7 r 垄笋卸( ，) 铂蜘c o s ( e j e 2