（光学专业论文）基于分子取向的飞秒脉冲传输.pdf

莽褒吁纪元擎 i i i 1lii ii i t l i i iii iiil y 1 7 4 4 017 基于分子取向的飞秒脉冲传输 2 0 1 0 年4 月 上海 f e m t o s e c o n dp u l s ep r o p a g a t i o n a s s i s t e db ym o l e c u l a r a l i g n m e n t 彳d i s s e r t a t i o n s u b m i t t e dt od e p a r t m e n to f p h y s i c sa n dt h ec o m m i t t e ed 船 g r a d u a t es t u d yo f e a s tc h i n an o r m a lu n i v e r s i t yf o rt h e d e g r e eo f d o c t o ro f p h i l o s o p h y b y h u ac a i s u o e r v i s e db y d y p r o f h e p i n gz e n g p r o f r u x i nl i s h a n g 脚 a p r i l ，2 0 1 0 华东师范大学学位论文原创性声明 郑重声明：本人呈交的学位论文基于分子取向的飞秒脉冲传输，是在华东师范 大学攻读硕士7 琶( 请勾选) 学位期间，在导师的指导下进行的研究工作及取得的研究成 果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含其他个人已经发表或撰写过的研究成 果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均己在文中作了明确说明并表示谢意。 作者签名：盎釜日期：立。i 。年二月7 日 华东师范大学学位论文著作权使用声明 基于分子取向的飞秒脉冲传输系本人在华东师范大学攻读学位期间在导师指导 下完成的硕士博士( 请勾选) 学位论文，本论文的研究成果归华东师范大学所有。本人同 意华东师范大学根据相关规定保留和使用此学位论文，并向主管部门和相关机构如国家 图书馆、中信所和“知网”送交学位论文的印刷版和电子版；允许学位论文进入华东师 范大学图书馆及数据库被查阅、借阅；同意学校将学位论文加入全国博士、硕士学位论 文共建单位数据库进行检索，将学位论文的标题和摘要汇编出版，采用影印、缩印或者 其它方式合理复制学位论文。 本学位论文属于( 请勾选) ( ) 1 。经华东师范大学相关部门审查核定的“内部”或“涉密”学位论文木， 于年月日解密，解密后适用上述授权。 ( 、) 2 不保密，适用上述授权。 导师签名 ， 本人签名盔垒 3 口l 口年6 月了 日 “涉密”学位论文应是已经华东师范大学学位评定委员会办公室或保密委员会审定过的学位 论文( 需附获批的华东师范大学研究生申请学位论文“涉密”审批表方为有效) ，未经上述 部门审定的学位论文均为公开学位论文。此声明栏不填写的，默认为公开学位论文，均适用上 述授权) 。 墓堡博士学位论文答辩委员会成员名单 姓名职称单位备注 稿君诡研寥昌上通极不物镀衙轴 主席 ” i 了吏易御客黄鳜仰垄7 萎 i 祖阪教籀聋摩静芒7 c 客 绦露教骚复璺呔善 埙乱七口截籀上通奄道夫 论文摘要 高强度的飞秒激光脉冲在透明非线性介质中传输时会经历一系列物理过程， 比如：光学克尔自聚焦，等离子体散焦，等离子体和多光子吸收以及材料的衍射 和色散，这些物理过程的相互作用就会形成光丝。超短脉冲激发线性分子，分子 主轴沿着光场偏振方向取向，这种取向行为在光场结束后会周期性地出现，被称 为分子的非绝热( 无外场) 取向行为。本论文工作主要研究了飞秒探测光丝在泵 浦光激发的无外场取向分子中的传输过程。论文的工作包括以下主要内容： 第一，从实验和数值模拟两个方面系统地研究了泵浦脉冲激发的分子无外场 取向过程对后续传输的探测光产生的相位调制作用。通过调节探测光相对于泵浦 光激发的延迟，实现了对探测光输出光谱红移和蓝移过程的控制。该结果可用于 远距离探测分子无外场取向信号；连续调谐飞秒激光脉冲中心波长。 第二，研究了分子无外场取向过程引起的时间空间折射率调制，发现由分 子无外场取向引起的交叉聚( 散) 焦现象。发展了一种基于交叉聚( 散) 焦效应 的偏振探测技术，实现对取向分子瞬时转向区分。利用分子无外场取向诱导的交 叉聚( 散) 焦效应，控制了后续传输的飞秒光丝多丝动态。 第三，利用平行取向的c 0 2 分子诱导的交叉聚焦效应，增强了后续传输探 测光丝的成丝动态，实验上观测到探测光丝宽带输出光谱。该方案实现了具有可 调控紫外截止波长的超连续白光输出，同时抑制了飞秒光丝多丝分裂。而且，比 较了探测光丝在预先发生无外场取向的0 2 和n 2 分子中传输时，探测光输出超连 续白光的异同。 第四，研究了空气中双原子分子无外场取向过程对探测光丝成丝动态的影 响。发现垂直取向的空气分子诱导的交叉散焦效应可以缓和高能量探测光脉冲的 聚焦程度，实现了探测光丝可控超宽带光谱输出及等离子体通道长度显著增长。 输出的可控超连续白光的单脉冲能量达到1 8m j ，并且具有极好的空间分布，这 是目前在大气中获得空间不分裂的大能量超连续白光的有效方案之一，同时也是 极具潜力的在大气中操控飞秒光丝等离子体通道长度的新方案。 第五，研究了空间平行传输的两光丝间相互作用。发现了克尔效应引起的自 相位调制和交叉相位调制、等离子体和分子取向引起的交叉聚( 散) 焦效应在不 同时空范围内引起空间平行的两光丝间吸引和排斥作用，实现了微米尺度超短脉 冲传输的精确控制。该方案还可用于甄别光丝相互作用中复杂机制：克尔效应， 等离子体和分子取向。 关键词：飞秒脉冲；分子取向；相位调制；交叉聚( 散) 焦效应；超连续白光； 光丝相互作用。 a b s t r a c t i n t e n s ef e m t o s e c o n dl a s e rp u l s e sp r o p a g a t i n gi nt r a n s p a r e n tn o n l i n e a rm e d i aw i l l u n d e r g os e v e r a lp h y s i c se f f e c t ss u c ha so p t i c a lk e r rs e l f - f o c u s i n g ，p l a s m ad e f o c u s i n g ， p l a s m aa n dm u l t i p h o t o na b s o r p t i o n sa sw e l la sm a t e r i a ld i f f r a c t i o na n dd i s p e r s i o n t 1 1 ei n t e r a c t i o nb e t w e e nt h e s ee f f e c t sw i l ll c a dt ot h ef o r m a t i o no ff i l a m e n t a t i o n p e r i o d i cr e v i v a l so fm o l e c u l a ra l i g n m e n tt h r o u g hn o n a d i a b a t i c ( f i e l d f r e e ) r o t a t i o n a l r a m a ne x c i t a t i o n ，w h i c hc a nb eu s e dt om a n i p u l a t et h eo r i e n t a t i o no fm o l e c u l e s ，h a v e a l r e a d yb e e nr e p o r t e d i nt h i sd i s s e r t a t i o n ，w es h o w e dt h a tt h ef i l a m e n t a t i o nd y n a m i c s o faf e m t o s e c o n dl a s e rp r o b ep u l s ec a nb er e a d i l yc o n t r o l l e db yp r o p e r l ym a t c h i n gi t t ot h e q u a n t u mr e v i v a l s o f p r e a l i g n e dm o l e c u l e sp r e p a r e dt h r o u g hi m p u l s i v e r o t a t i o n a lr a m a ne x c i t a t i o ni n d u c e db ya na d v a n c i n gf e m t o s e c o n dp u m pp u l s e t h e f o l l o w i n gs t u d i e sh a v eb e e np e r f o r m e d 1 t h ep h a s em o d u l a t i o n o ff e m t o s e c o n dp r o b ep u l s ei n d u c e db ym o l e c u l a r a l i g n m e n tw a ss t u d i e db o t he x p e r i m e n t a l l ya n dt h e o r e t i c a l l y t h em o l e c u l a ra l i g n m e n t l e dt oas p e c t r a lr e d o rb l u e s h i f lo ft h ep r o b ep u l s e sw h e nt h e yw e r ep r o p e r l yd e l a y e d a r o u n dt h er i s i n go rf a l l i n ge d g eo ft h eh a l f - r e v i v a lp e r i o do fm o l e c u l a ra l i g n m e n t ， r e s p e c t i v e l y t h e s er e s u l t so p e nt h ew a y t or e m o t ep r o b i n go ft h em o l e c u l a ra l i g n m e n t a n dt u n i n gt h ec e n t r a lw a v e l e n g t ho ff e m t o s e c o n d p u l s e 2 b a s e do nt h es p a t i a l t e m p o r a ld e p e n d e n tr e f r a c t i v ei n d e xm o d u l a t i o ni n d u c e d b yt h ep r e - a l i g n e dm o l e c u l e s ，c r o s s 一( d e ) f o c u s i n ga s s i s t e dp o l a r i z a t i o ns p e c t r o s c o p y t e c h n i q u ew a sd e v e l o p e dt od i s t i n g u i s h i n gt h et r a n s i e n to r i e n t a t i o no fp r e a l i g n e d m o l e c u l e s m o r e o v e r , t h ed y n a m i c so fm u l t i p l ef i l a m e n t a t i o no ft h es u c c e e d i n gp r o b e p u l s ec a nb ec o n t r o l l e db yt h em o l e c u l a ra l i g n m e n ti n d u c e dc r o s s - ( d e ) f o c u s i n ge f f e c t 3 t h ef i l a m e n t a i o nd y n a m i c so fs u c c e e d i n gp r o b ep u l s ew a se n h a n c e db yt h e c r o s s - f o c u s i n ge f f e c ti n d u c e db yp a r a l l e la l i g n e dc 0 2m o l e c u l e s t h eo u t p u ts p e c t r u m o fp r o b ep u l s ew a ss i g n i f i c a n t l yb r o a d e n e dt of o r ms u p e r c o n t i n u u m ，w h i c hh a sa c o n t r o l l a b l ec u t o f fe x t e n s i o ni nu l t r a v i o l e ts p e c t r a lr e g i o na sw e l la se x c e ll e n tb e a m q u a l i t y t h es u p e r c o n t i n u u mg e n e r a t i o nt h r o u g h f e m t o s e c o n df i l a m e n t a t i o ni n p r e a l i g n e dd i a t o m i cm o l e c u l e so f0 2a n dn 2w e r ea l s os t u d i e d 4 t h ef i l a m e n t a t i o nd y n a m i c so fh i g he n e r g yp r o b ep u l s et h r o u g hm o l e c u l a r a l i g n m e n t o fd i a t o m i cm o l e c u l e si na i rw a ss t u d i e d t h ef o c u s i n gc o n d i t i o nw a s l o o s e n e db yt h ec r o s s d e f o c u s i n ge f f e c ti n d u c e db yp e r p e n d i c u l a r l yo r i e n t a t e d m o l e c u l e si na i r , w h i c hl e dt ob r o a d e n e ds p e c t r u mo fp r o b ep u l s ea n de l o n g a t e d p l a s m al e n g t ho fp r o b ef i l a m e n t t h ep u l s ee n e r g yo ft h eg e n e r a t e ds u p e r c o n t i n u u m w a su pt o1 8m j i ti so n eo ft h ee f f e c t i v em e t h o d sf o rg e n e r a t i n gh i g he n e r g y s u p e r c o n t i n u u mw i t hg o o ds p a t i a lp a t t e ma n dm a n i p u l a t i n gt h ep l a s m ac h a n n e ll e n g t h o ff i l a m e n t 5 a na p p r o a c ht oe x p l o r ea n dc o n t r o ln o n l i n e a ri n t e r a c t i o n sb e t w e e nt w o o r t h o g o n a l l yp o l a r i z e df e m t o s e c o n df i l a m e n t sl a u n c h e dp a r a l l e li na i rw a sp r o p o s e d t h e s e l f - p h a s e a n d c r o s s - p h a s e m o d u l a t i o n sd u et ot h ek e r re f f e c ta n d c r o s s - ( d e ) f o c u s i n gi n d u c e db yt h ep l a s m aa n dm o l e c u l a ra l i g n m e n tw e r ed i s t i n c t l y i d e n t i f i e dr e s u l t i n gi na t t r a c t i o na n dr e p u l s i o no fp a r a l l e lf i l a m e n t sw i t hd i f f e r e n t s p a t i o t e m p o r a lp r o x i m i t i e s k e yw o r d s ：f e m t o s e c o n dp u l s e ；m o l e c u l a r a l i g n m e n t ；p h a s em o d u l a t i o n ； c r o s s - ( d e ) f o c u s i n g ；s u p e r c o n t i n u u m ；f i l a m e n ti n t e r a c t i o n 目录 第一章前言1 1 1 分子取向研究介绍1 1 1 1 分子绝热取向行为1 1 1 2 分子非绝热( 无外场) 取向行为2 1 1 3 多脉冲增强的分子非绝热取向行为3 1 1 4 多原子分子的三维取向行为4 1 2 分子无外场取向的应用4 1 3 分子无外场取向行为在控制飞秒光丝形成及传输方面的最新进展6 1 4 选题的意义、论文的主要工作及创新8 1 4 1 选题的意义8 1 4 2 论文的主要工作9 1 4 3 论文的创新点1 1 第二章分子无外场取向引起的折射率调制及其对飞秒激光光谱的影响1 2 2 1 分子无外场取向引起介质折射率调制1 2 2 1 1 分子取向的理论研究1 2 2 1 2 弱场偏振探测技术1 4 2 1 3 分子取向引起的折射率调制1 6 2 2 分子取向引起的飞秒激光光谱调制1 7 2 2 1 实验光路及实验过程18 2 2 2 实验结果与讨论1 9 2 2 3 数值模拟2 3 2 3 小结2 5 第三章分子取向引起的交叉聚( 散) 焦效应及其对飞秒激光传输的影响2 7 3 1 分子取向引起的交叉聚( 散) 焦效应2 7 3 2 分子取向引起的交叉聚( 散) 焦效应对弱场偏振探测信号的影响2 8 3 2 1 基于交叉聚( 散) 焦效应的弱场偏振探测实验装置2 8 3 2 2 实验结果与讨论3 0 3 3 分子取向引起的交叉聚( 散) 焦效应对飞秒激光光斑的调制3 4 3 3 i 实验光路与实验过程3 4 3 3 2 实验结果与讨论3 6 3 4 小结4 0 第四章基于分子取向可控超连续白光产生41 4 1 超连续白光的介绍和研究背景4 1 4 2 在预先取向的c 0 2 分子中获得可控超连续白光4 3 4 2 1 实验光路与实验过程4 3 4 2 2 实验结果与讨论4 4 4 2 3 数值模拟4 9 4 3 在预先取向的n 2 和0 2 分子中获得可控超连续白光5 0 4 4 j 、结5 6 第五章空气中大能量超连续白光产生5 8 5 1 在取向的空气分子中获得大能量超连续白光5 8 5 1 1 实验光路与实验过程5 8 5 1 2 实验结果与讨论5 9 5 2 在取向的空气分子中飞秒光丝等离子体通道长度增长效应6 3 5 2 1 实验光路与实验过程6 3 5 2 2 实验结果与讨论6 4 5 2 3 空气中的取向分子对较低能量探测光成丝过程的影响7 2 5 3 小结。7 3 第六章基于分子取向的光丝间相互作用7 5 6 1 空间平行传输的光丝间的吸引和排斥作用7 6 6 1 1 实验光路与实验过程7 9 6 1 2 实验结果与讨论8 0 6 1 3 分析克尔非线性、等离子体散焦和分子取向引起的光丝间相互作用 8l 6 2 小结8 7 第七章本论文工作的总结与展望8 8 参考文献9 1 博士期间科研成果1 0 5 i 发表文章1 0 5 i i 中国发明专利1 0 7 致 射10 8 第章前言 第一章前言 高强度非共振激光场中的分子取向行为是由z o n 和k a t s n e l s o n b i 首次在理论 上所证明。但是，目前这个领域大量的研究都是以f r i e d r i c h ，h e r s c h b a c h l 2 1 和 s e i d e m a n t 3 ，4 1 9 0 年代中期的工作为基础。发展至今，这个领域中理论和实验上的 成果可以归纳为4 部分【5 1 。一：分子的绝热取向( 光场中) 过程【2 ，3 ，铺1 ；二：在光 场激发结束后，分子的非绝热( 无外场) 取向过程【9 1 8 】；三：多脉冲增强的分子无外 场取向过程 1 9 - 2 3 】；四：椭圆偏振光激发的多原子分子的三维取向过程【2 4 ，2 5 1 。本 论文主要研究分子的无外场取向过程对超短脉冲传输的影响。 1 1 分子取向研究介绍 1 1 1 分子绝热取向行为 分子在连续( c w ) 光场中的取向行为是在19 9 5 年由f r i e d r i c h 和h e r s c h b a c h 提出的 2 1 ，作为最简单的情况，并没有将动力学过程考虑在其中。实际上强的光 场都是以脉冲形式出现的，但是只要脉冲宽度比分子旋转周期长，分子将会极缓 慢地随着光场的演变调整势能的改变量，然后随着光场地结束平稳地落入势井中 5 1 。对于在具有恒定振幅的c w 光场中分子取向行为，可以等效于直流电场中无 极性分子的取向行为，因为在近共振和非共振频率下交流电场的快速振荡可以消 除【3 ，4 1 。这样，在长脉冲条件下，f r o t ，激光取向行为可以用经典的理论理解 为场诱导的摆态问题【2 ，2 6 1 。当f f 删，有光场作用时，初始的( 无外场时) 的 哈密顿量的每个本征态都极缓慢地演变到相应光场下完整的哈密顿量的态；光场 结束时，这些态又回到原来初始( 无外场时) 的本征态。这就是分子绝热( 有场 情况下) 取向行为。对于分子的绝热取向行为，取向作用是随着光场的结束而立 刻停止的( 图1 1 ) 。分子绝热取向的唯一条件就是转动态之间的r a b i 耦合比分 子的转动能量高。 研究者【3 ，4 】通过准确求解含时薛定鄂方程，在数值模拟上获得了1 2 分子有光 场情况下的取向过程。他们在数值模拟上使用的是非共振的线性偏振取向光场， 第一章前言 峰值强度为1 0 1 2w c m 2 ，脉冲宽度f = 3 5 珊。1 9 9 7 年，k i m 和f e l k e r 等研究 者【2 7 】使用拉曼技术探测到了分子绝热取向过程，并且在后续的报道【2 8 】中给出了 对实验结果的分析。研究者还用另外一种方法来定量分析分子绝热取向行为，在 有取向光场的情况下使分子发生光致离解过程，并记录光致碎片的方向【2 9 1 。对 于给定的分子，可以通过增加取向光场强度或者降低分子旋转温度的方法，来获 得较大的绝热取向程度。使用超声分子束可以将分子的旋转温度降低至1 2k ， 甚至更低【3 0 1 。用高强度的取向光场来激发如此低温的分子，研究者获得的绝热 取向分子的取向程度- 4 ) 9 0 t 2 9 1 。 j c e c 四 t i m e 图1 1 分子绝热取向示意图 1 1 2 分子非绝热( 无外场) 取向行为 1 9 9 9 年，很多研究小组都报道了分子非绝热取向的理论研究。在实验证明 之前，理论研究【9 ，3 1 ，3 2 ，3 3 】上已经证明了通过非绝热( 无外场情况下) 取向，可以 在光场结束的时候保留住光场诱导的取向行为。当f f 。，时，分子在光场作用 时间中来不及转动，光场对分子的作用相当于一个瞬间的“踢动”作用。光场把 系统激发到了旋转波包的相干叠加态上【10 1 ，光场结束后，将会在特定的时间周 期性地出现取向和退相的过程( 图1 2 ) 。只要旋转波包还有一定的相干性，取向 的过程就会在预先确定好的时刻和回复周期中出现。 2 第一章前言 - c e c d t i m e 图1 - 2 分子非绝热取向小意图 2 0 0 1 年，f p r u n a 和m v r a k k i n g 等研究者【1 6 ，1 7 1 首次在实验上观n nt1 2 分子的非绝热取向行为。他们用较强的皮秒脉冲来激发1 2 分子中电子的基态旋转 能级，形成旋转波包的相干叠加。利用库仑爆炸技术他们确定了1 2 分子角度分布， 这些波包显示出1 2 分子轴沿着光场偏振方向取向，并且在光场激发过程中和光场 激发结束后特定时间延迟都能观测到这种取向行为。在光场结束后1 2 分子出现取 向过程的特定延时，称之为分子旋转回复时间。2 0 0 2 年，这个小组还报道了有 关1 2 分子非绝热取向实验观测结果【1 7 1 与数值模拟结果1 8 】之间的定量比较。随后， e p & o n n e 等研究者【l5 】研究了不对称陀螺形分子的非绝热取向过程。他们利用量 子动态理论和时间分辨光致碎片成像实验技术分别在数值模拟和实验上获得了 线偏振皮秒激光场激发的碘代苯分子的非绝热取向程度。对称陀螺型分子在线偏 振中等强度皮秒激光场下的非绝热取向研究是由e h a m i l t o n 等研究者 3 4 1 在2 0 0 5 年中所报道。2 0 0 6 年，n x u 等研究者【3 5 】研究了室温下飞秒激光场激发的双原子 及多原子分子非绝热取向过程。 1 1 3 多脉冲增强的分子非绝热取向行为 分子非绝热取向程度正比于泵浦光强度3 6 1 ，除了泵浦光强度外，人们还研 究了很多方法来提高分子的非绝热取向程度。i s h a v e r b u k h 等研究者2 0 0 1 第一章前言 年就在理论上证实了可以通过使用预先设计好的脉冲序列在分子中实现增强的 角动量压缩。同年，f l 6 9 a r 6 和a d b a n d r a u k l 2 0 1 通过数值模拟光致解离过程， 在理论上证明了使用两束泵浦激光脉冲可以提高分子非绝热取向程度。2 0 0 3 年， m l e i b s c h e r 等研究者1 2 l 】也在理论上证明了两个或三个脉冲的有效组合可以对分 子非绝热取向程度起到显著地优化效果。一年之后，c z b i s g a a r d 等研究者【2 2 1 就研究了碘代苯分子在两束皮秒激光场激发下的非绝热取向过程，实验结果表明 与在单束激光场中的情况相比，碘代苯分子非绝热取向程度有很大的提高。k f l e e 等研究者【2 3 】也在实验上证明了双脉冲激光场中的n 2 分子非绝热取向程度明 显提高。 1 1 4 多原子分子的三维取向行为 对于对称陀螺型分子和线性分子，线偏振激光场产生的势能仅仅与分子轴与 光场偏振方向的夹角有关，因此，分子沿着两个方位角的转动仍保持不受约束的 状态。使用椭圆偏振激光场激发，研究者在实验中证实了不对称陀螺型分子三维 绝热取向过程，约束了分子沿三个欧拉角的自由旋转过程【2 4 1 。随着人们对分子 非绝热取向过程认识地不断深入，2 0 0 5 年，j gu n d e r w o o d 等研究者【3 7 】在数值 模拟上证明了三种可能用于在不对称陀螺型分子( 乙烯) 中产生三维非绝热取 向过程的方案。同年，d d a e m s 等研究者1 3 8 】还在实验上证明了利用椭圆偏振飞 秒激光激发线性分子，分子的非绝热取向过程会在两个维度上交替出现，一个是 沿着分子主轴方向的取向过程，另一个是沿着垂直于椭圆平面轴的取向过程。 本论文中使用的激光器的脉冲宽度分别为5 0 或3 5f s ，均为线偏振输出，挑 选线性分子气体作为研究介质，所以本论文实验中的取向过程均为一维非绝热取 向过程。简单起见，在后面的讨论中，称之为无外场取向。 1 2 分子无外场取向的应用 分子无外场取向行为是在泵浦光结束后周期性地复现，所以泵浦光不会影响 取向分子的后续使用。随着人们对无外场分子取向认识不断深入，研究者己经证 明了分子无外场取向行为在科学研究各个领域的应用。 4 第一章前言 研究者通过研究n 2 ，0 2 ，c 0 2 ，c o 分子在无外场取向时的强场电离掣3 9 ，4 0 , 4 ，证明了分子轴与探测光偏振方向平行时的电离率比分子轴与探测光偏振方向 垂直时的电离率高。角度相关的离化率对于理解强场分子物理中的实验结果非常 重要，例如，可以用角度相关的离化率来解释绝热取向的分子中产生高次谐波的 情况【4 2 ，4 3 , 4 4 1 。虽然分子的绝热取向过程能影响高次谐波的产生，但实验结果仅 仅显示出微弱的影响效应。 随后，研究者把目标聚集在了分子非绝热( 无外场) 取向行为上【4 5 1 ，通过分 子非绝热的取向过程，高次谐波的强度受到了显著地调制。2 0 0 5 年，t k a n a i 等研究者h 6 1 和j i t a t a n i 等研究者【4 7 1 都证明了不同分子的无外场取向过程对高次 谐波产生强度及光谱形状的显著影响。 2 0 0 1 年，r a b a r t e l s 等研究者在空心光纤中充入c 0 2 气体，研究取向的 c 0 2 分子对探测光的调制作用，在实验上观察到由分子的无外场取向行为引起的 相位调制和脉冲压缩效应【4 8 1 。2 0 0 2 年，n z h a v o r o n k o v 等研究者也证明了空心 光纤中气体分子取向效应对探测光脉冲的相位调制作用，并利用这一方法在h 2 和s f 6 中获得了超短脉冲( 4f s ) 输出【4 9 1 。r a b a r t e l s 等研究者还在2 0 0 3 年证 明了利用分子的无外场取向行为可以在一个很宽的波长范围内实现相位匹配的 三次谐波产生【5 0 1 。 2 0 0 4 年，j i t a t a n i 等研究割5 1 1 证明了利用强飞秒激光脉冲在取向分子中聚焦 产生的高次谐波实现对分子单个轨道结构的三维成像。通过将这一方法应用于一 系列的分子取向过程，他们实现了对n 2 分子最高占有率轨道的全息重建。2 0 0 7 年，a r o u z 6 e 等研究者3 6 1 利用两束交叉的泵浦光在c 0 2 气体中的取向效应，产 生了随时间变化的光栅，光栅的特性随两束泵浦光偏振的改变而变化。2 0 0 8 年， m m e c k e l 等研究者利用取向分子研究了激光场诱导的电子隧穿和衍射效应【5 2 1 。 v l o r i o t 等研究者也在2 0 0 8 年证明了可以利用无外场分子取向来测量分子的离 化斛5 3 1 。 第一章前言 1 3 分子无外场取向行为在控制飞秒光丝形成及传输方面的 最新进展 在很长时间里，人们都认为高强度超短脉冲是不适合在大气中长距离传输 的，这主要是因为光束自身的衍射和介质的群速度色散特性会使超短脉冲的峰值 强度迅速减少。但是1 9 9 5 年，a b r a u n 等研究者【5 4 】研究高强度的近红外飞秒脉 冲在空气中传输的实验结果与上述传统的预期恰恰相反。近红外的飞秒脉冲在传 输1 0m 之后还能在表面镀有抗损伤膜的镜片上打出极小的斑点；但是如果把相 同的镜片放在激光系统的输出位置，镜片上没有任何损坏。对于镜片上出现的破 坏痕迹，m i c h i g a n 大学的研究者给出了一个合理的解释：光束的自聚焦效应。在 沿着传播轴的很长一段距离内放入镜片，都能观察到镜片上的破坏痕迹，所以光 束在很长的一段距离内都保持着聚焦的特性。这种类型的传输形式被称为光丝， 或自导引传输【5 5 1 。1 9 9 6 年左右，实验上证明的飞秒光丝在空气中的传输距离已 达到5 0m 【5 6 】，然后又超过了几百米【5 7 】。研究者在实验中采用垂直传输获得了更 长的传输距离【5 8 5 9 1 。飞秒光丝中光丝核的直径约为1 0 0 m ，由于能量牵制作用 【6 0 ，6 1 1 光丝核的能量被限制在某一恒定值上；由于光丝中的“自滤波”过程，光 丝核中的能量分布也是非常均匀的。所以很多研究小组都致力于研究这种长距离 传输的光丝在实际生活中的应用。光丝产生的超连续白光可以用于大气的遥感监 控【6 2 ，6 3 1 ，如分析大气污染，对全空间内的气体浓度和粒子数密度进行测量【6 4 1 。 基于光丝传输的l i d a r 系统能够在单束脉冲中获得全部测量光谱，所以其比传 统的l i d a r 系统更具有优越性。实验上已经证明了，飞秒光丝可以用于触发和 引导电极放电1 6 5 1 ，所以长距离传输的飞秒光丝有可能用于雷电防护。飞秒光丝 还可用于单周期脉冲，高次谐波的产生【6 6 ，6 刀及t h z 辐射的产生【6 8 】。 光丝形成的基本的物理原因，人们都已经非常熟悉了。虽然这种自导引的传 输是很多物理效应共同作用的结果，其中的两个非线性物理过程起了主要作用 5 5 1 ：一个是光学克尔非线性。它与衍射相互作用使光束有了自聚焦的趋势。另 一个是多光子吸收限制了峰值强度。大气的电离减少了介质的折射率，引起光束 的散焦。其余的物理过程包括：群速度色散，自相位调制，自陡峭，光束再聚焦 及调制不稳定性等。为了能更好地拓展飞秒光丝的应用范围，研究者将注意力转 6 第一章前言 向了光丝中众多物理过程的相互作用，探索光丝中未知的物理过程，从而能够控 制光丝的形成及传输。 2 0 0 8 年，f c a l e g a f i 等研究者6 9 1 证明了光丝尾波中存在旋转拉曼效应，也就 是前面讲的无外场取向过程。他们用一束8 0 0n l l ，6 0f s 的脉冲作为泵浦光在n 2 ， c 0 2 ，0 2 中形成光丝，用另一束4 0 0n m 的探测光来探测光丝尾波中旋转拉曼效 应。当探测光相对于泵浦光激发的延迟为某一值时，探测光将经历很强的空间囚 禁和光谱展宽过程。探测光的空间分布和光谱宽度随着探测光与泵浦光延时的变 化而改变，并且调制时间与分子取向的回复周期一致。作者用数值模拟很好地证 明了实验结果，同时也说明光丝尾波中确实存在分子取向效应。 同在2 0 0 8 年，s v a r m a 等研究者【7 0 1 在实验上证明了光丝尾波中的分子取向 效应可以用来控制探测光丝的囚禁与破坏。他们证明了当分子取向引起的折射率 的调制翻大于探测光的衍射( k z 。) 一时，探测光丝传输将会受到明显的影响。作 者在实验中使用3m 的透镜来获得一个合适的聚焦参数，泵浦光和探测光的能量 也可以通过调节光路中的半波片来控制。探测光丝的长度约有2m 长。分子旋转 波包不仅在1 0 0f s 附近影响探测光丝的囚禁，在其回复周期也会对后续传输的探 测光丝产生影响。 飞秒光丝在取向分子中传输的理论研究是2 0 0 8 年由j w u 等研究者报道【7 1 1 。 作者在非线性波包方程中考虑了旋转波包的贡献，在理论上证明了分子取向引起 的时空折射率调制会对空间共线传输的探测光丝产生明显的影响。当探测光相对 与泵浦光的时间延迟为某一特定值时，探测光丝等离子体通道长度会明显增长， 并伴随有超宽带光谱产生。由于光丝中的自压缩特性，获得的超宽带光谱在时间 维度上为周期量级。 2 0 0 9 年，a c b e m s t e i n 等研究者研究- i d , 角度交叉的两根光丝间的相互 作用。他们在两束光延时为几十飞秒的时候观测到了两光丝之间的能量交换，并 且光丝圆锥辐射表现为可控制的增强或抑制过程。实验结果与空气分子的受激拉 曼非线性反应相一致，所以两光丝之间的耦合也是由无外场分子取向引起的。 2 0 0 9 年，c m a r c e a u 等研究割7 3 1 证明了飞秒光丝在分子气体中传输时会改变 介质原有的各向同性的特征，引起光丝通道内介质的双折射现象。任意偏振探测 第一章前言 光在等离子体通道内传输时都会分裂成偏振相互垂直的两部分，这样的现象在分 子旋转波包周期性回复时刻都能观测到。 1 4 选题的意义、论文的主要工作及创新 1 4 1 选题的意义 研究者从认识飞秒光丝的初始，就开始努力探索其在科研领域和生活领域的 应用。长距离的光丝传输需要大能量的输入脉冲，但是光斑分裂，电离损耗和大 气对有效信号的吸收，都是研究者必须要面对的问题。所以，如何控制飞秒脉冲 及飞秒光丝的传输是目前国际上的一个研究热点问题。在理论模拟上，i s g o l u b t s o v 等研究者提出了可以通过改变输入脉冲的时间啁啾来控制光丝等离子 体通道长度和超连续光谱的产生【7 4 l ；a c o u a i r o n 提出对于固定的输入脉冲能量， 光丝等离子体通道长度在某一最优化脉冲宽度时可以达到最长【7 5 1 。在实验上，m 6 c h a i n 等研究者证明了可以通过在输入光束中加入振幅掩模或引入相位扭曲来 产生多丝类型【7 q ；gf i b i c h 等研究者也证明了可以用倾斜透镜来控制多丝类型 0 7 7 1 。但是这些方法有些会影响飞秒脉冲的峰值强度；有些需要复杂的相位控制 系统。所以，研究者逐步将目标转向了对飞秒光丝的全光控制。f t h 6 b e r g e 等研 究者利用基波与三次谐波之间的相互作用，获得了具有紫外延伸成分的宽带光谱 【7 8 】；t x i a 等研究者在数值模拟上证明了空气中传输的两光丝，在合适的相对相 位移动和交叉角度时，表现出吸引，融合，排斥和盘旋的传输形式【7 9 】。 在人们对分子无外场取向认识日趋成熟时，研究者开始研究利用分子取向来 控制飞秒光丝。分子的无外场取向是在泵浦脉冲激发结束之后周期性地出现的， 分子的取向周期是由分子本身的特性所决定。用这种方法来控制飞秒光丝可以避 免全光控制方法中控制光场对飞秒光丝的影响，实现无光场情况下对飞秒光丝传 输的操控。通过泵浦光丝尾波中的分子取向效应，可以实现对探测光丝传输的远 程操控。s v a r m a 等研究者证明了可以利用泵浦光丝尾波中的分子取向效应来控 制探测光的囚禁与破坏【7 0 1 。飞秒光丝在大气探测，雷电防护，单周期脉冲和高 次谐波产生方面的应用拓展迫切需要这种基于分子取向的无场超控方法，但是分 子取向诱导飞秒光丝输出空间时间特性及等离子体通道长度调制，光丝间的相互 8 第一章前言 作用等系统性的研究工作还没有开展。我