（光学专业论文）超薄膜生长的动力学仿真.pdf

超薄膜生长中的动力学仿真研究 专业：光学 硕士生：魏钰薇 指导教师：江绍基教授 摘要 超薄膜生长描述的是薄膜生长初期膜层的形成过程，在该过程中的粒子动 力学行为以及膜层的微观结构演化对于薄膜后期的结构与性质有着很大的影 响。基于计算机技术的动力学蒙特卡罗模拟可以深入了解表面粒子的吸附、扩 散、成核及再蒸发过程，为优化实验制备工艺、改善薄膜质量、补充相关理论 等提供了可靠依据，因而在薄膜科学领域具有十分重要的研究意义。 基于薄膜生长理论，本论文首先建立了超薄膜生长的晶格动力学蒙特卡罗 模型，研究了单晶s i 在s i ( 1 1 1 ) 面上的生长初期的动力学过程，讨论了不同 基底温度、沉积时间等条件下，吸附粒子的表面扩散过程对于薄膜表面形貌的 影响。本文的仿真结果与已有的相关理论基本符合，证明了模型的合理性。 本论文通过改进表面生长的晶格模型来建立超薄膜生长的准连续- 动力学 蒙特卡罗模型，并研究了采用电子束蒸发技术在非晶s i 0 2 基底上制备多晶硅薄 膜的初期动力学过程。本文发现薄膜结晶度随基底温度的变化的曲线变化率出 现了拐点，而且拐点处的制备温度使得多晶硅的平均晶粒尺寸发生突变，本文 将这个特殊的温度点称为转变温度乃( t r a n s i t i o nt e m p e r a t u r e ) 。文中研究了沉 积速率、基底材料性质对于转变温度的影响，通过仿真预测相关的工艺参数使 转变温度往低温区转移，从而可以在更低的温度下采用电子束蒸发法多晶硅薄 膜的制备并满足工业上的需求。 为了提高计算机执行效率，本论文研究了粒子概率、粒子一密度和首通动 力学蒙特卡罗算法的基本思想，探讨了这些混合动力学蒙特卡罗算法在薄膜生 长中的应用。这些方法都避免了在高温条件下，传统动力学蒙特卡罗算法中粒 子的大量小距离扩散行为，却又不影响最终的统计结果，从而节约了计算成本， 提高了仿真效率。 关键词：超薄膜，生长仿真，准连续动力学蒙特卡罗算法，结晶态转变温度 i l k i n e t i cs i m u l a t i o no fm i c r o m e c h a n i s mo f u l t r a t h i nf i l m sg r o w t h m a jo r ：o p t i c s n a m e ：y u w e iw e i s u p e r v i s o r ：p r o f s h a o j ij i a n g a b s t r a c t u l t r a - t h i nf i l m sg r o w t hd e s c r i b e st h ed y n a m i cp r o c e s s e si nt h ee a r l ys t a g eo f g r o w i n gt h i i lf i l m s a n dt h em i c r o s t r u c t u r ee v o l u t i o nd u r i n gt h i ss t a g eh a ss i g n i f i c a n t i m p a c t s o nt h ef i n a ls t r u c t u r ea n dp r o p e r t yo ft h i nf i l m s w i t hs i m u l a t i o n s d e p e n d i n go nk i n e t i cm o n t ec a r l oa l g o r i t h m , w ec a nd i r e c t l yo b s e r v et h em i c r o b e h a v i o r so fa d a t o m sd u r i n gg r o w t ht oo p t i m i z et h ef a b r i c a t i o nt e c h n i q u e sa n d e n h a n c et h er e l a t i v et h e o r y i nt h i st h e s i s ，w ef t r s t l ye s t a b l i s h e dt h el a t t i c e k i n e t i cm o n t ec a r l om o d e lt o s t u d yt h ed y n a m i cm e c h a n i s md u r i n gt h ee a r l yg r o w i n go fs i s i ( 111 ) t h ed i f f u s i o n p r o c e s s e s o fa d a t o m st h a ti n f l u e n c e st h em i c r o - m o r p h o l o g yo ft h i nf i l ma r e d i s c u s s e du n d e rt h ed i f f e r e n ts u b s t r a t et e m p e r a t u r e sa n dd e p o s i t i o nt i m e ，a n dt h e r e s u l t sa r ei na c c a ) r d a n c ew i t he x i s t e dt h e o r i e s t h eq u a s ic o n t i n u o u s k i n e t i cm o n t ec a r l om o d e li sd e v e l o p e dt oi m i t a t et h e c r y s t a l l i z a t i o nb e h a v i o ro fs io na m o r p h o u s s i 0 2 t h et r a n s i t i o nt e m p e r a t u r e 乃，a t w h i c ht h e r ei sas u d d e nt r a n s f o r m a t i o ni nt h eg r a i ns i z e ，i se v a l u a t e dt h r o u g hb o t h s i m u l a t i o na n de x p e r i m e n tm e t h o d t h ec o n d i t i o no fg r a i nf o r m a t i o na t 乃p r i m a r i l y d e t e r m i n e st h ec r y s t a l l i n i t yo fp o l y - s it h i nf i l m , a n dt h er e l a t i o n s h i pb e t w e e nt h e c r y s t a l l i n i t ya n dt h et r a n s i t i o nt e m p e r a t u r e 乃i sa l s of i t t e d i no u rw o r k t h i ss p e c i a l i i i t e m p e r a t u r ei sa p p a r e n t l yi n f l u e n c e db yt h ee x t e r n a lf a c t o r sl i k et h ed e p o s i t i o nr a t e fa n dt h es u b s t r a t em a t e r i a lp r o p e r t y a c c o r d i n gt o 死t h ep a r a m e t e r so f p r e p a r a t i o n c a nb ep r e d i c t e df o rf a b r i c a t i n gp o l y - s it os a t i s f yt h en e e d so ft h ei n d u s t r yt h r o u g h e b em e t h o d t oi m p r o v et h ec o m p u t e re x e c u t i o ne f f i c i e n c yo fs i m u l a t i o n ，s o m en e w h y b r i d k i n e t i cm o n t ec a r l oa l g o r i t h m sa p p l i e di ns i m u l a t i n gt h i nf i l mg r o w t ha r ea l s o d i s c u s s e di nt h i st h e s i s b yu s i n gt h e s ea l g o r i t h m s ，l a r g ea m o u n to fd i f f u s i o n si n s h o r td i s t a n c ec a nb ee l i m i n a t e da th i g hs u b s t r a t et e m p e r a t u r et oo v e r c o m es e v e r e c o m p u t a t i o n a ll i m i t a t i o n s k e yw o r d s ：u l t r a - t h i nf i l m , s i m u l a t i o no fg r o w t h , q u a s ic o n t i n u o u s - k i n e t i c m o n t ec a r l oa l g o r i t h m , t r a n s i t i o nt e m p e r a t u r ed u r i n gc r y s t a l l i z a t i o n i v 论文原创性声明 本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指 导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引 用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或 撰写过的作品成果。对本文的研究作出重要贡献的个人和集 体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的 法律结果由本人承担。 学位论文作者签名：旒饥觳 日期：如p 年f 月呢日 学位论文使用授权声明 本人完全了解中山大学有关保留、使用学位论文的规 定，即：学校有权保留学位论文并向国家主管部门或其指定 机构送交论文的电子版和纸质版，有权将学位论文用于非赢 利目的的少量复制并允许论文进入学校图书馆、院系资料室 被查阅，有权将学位论文的内容编入有关数据库进行检索， 可以采用复印、缩印或其他方法保存学位论文。 学位论文作者签名：魂钒、秋 日期：如p 年f 月玑日 导师签名：多f ，琳 日期：矽，年，月二矿日 知识产权保护声明 本人郑重声明：我所提交答辩的学位论文，是本人在导 师指导下完成的成果，该成果属于中山大学物理科学与工程 技术学院，受国家知识产权法保护。在学期间与毕业后以任 何形式公开发表论文或申请专利，均须由导师作为通讯联系 人，未经导师的书面许可，本人不得以任何方式，以任何其 它单位做全部和局部署名公布学位论文成果。本人完全意识 到本声明的法律责任由本人承担。 学位论文作者签名：旒钆良 日期：) - 4 口年尹月讥日 第。章绪论 1 1 系统仿真技术 第一章绪论 系统仿真技术是随着计算机的诞生而开始发展的，它综合了系统科学、控 制理论、计算算法、自然科学等学科，以计算机和专用的设备为工具，以物理 模型和数学模型为基础，通过一些数值计算方法，对已存在的或者尚不存在的 系统进行模拟、分析、研究和设计。目前计算机仿真技术被用于许多研究领域 并迅速发展，不仅为科学理论研究提供了有力的辅助工具，也为各类工程或者 非工程系统的在分析、综合等方面提供了一种研究方法和有力的手段【i 。j j 。 随着信息科学和计算机水平的不断进步，“仿真的概念也不断得以发展和 完善。目前的系统仿真是为了有效地认识并评价一个系统的各种状念或者运行 策略而设计一个与实际系统类似的模型，并通过运用合适的算法或者其他设备 来对该模型进行实验。从仿真实现的角度来看，模型特性可以分为连续系统和 离散事件系统两大类，分别对应为连续系统仿真和离散事件系统仿真： 、 ( 1 ) 连续系统仿真是指物理状态随时间而连续变化的系统，这种系统一 般可以使用常微分方程或偏微分方程组等数学模型来描述，这类系统也包括用 差分方程描述的离散时间系统。 ( 2 ) 离散事件系统仿真是指物理状态在某些随机时间点上发生离散变化 的系统。离散时间系统的事件( 状态) 往往发生在随机时间点上，并且事件( 状 态) 是关于时间的离散变量。对离散事件系统的仿真的主要目的是对系统的各 种行为策略作统计特性分析。 数学模型在计算机上进行实验研究的仿真一般又被为数字仿真，又称计算 机仿真。计算机仿真包括三个基本要素：系统、模型与计算机。它们之间的关 系如图1 1 所示， 超薄膜生长的动力学仿真 数学模型建 真实验 回圃 仿真模型建立 图1 - 1 计算机仿真的三个基本要素 ( 1 ) 系统： 系统就是一些具有特定功能的、相互间以一定规律联系着的物体所组成的 一个总体，一般均具有4 个重要的性质，即整体性、相关性、有序性和动态性。 其中整体性是系统的第一特性，因此首先要明确系统的整体性；相关性是指系 统内部各部分之间相互以一定的规律联系着，它们之间的特定关系形成了具有 特定性能的系统，是系统的第二特性，因此相关性是目前系统研究的主要问题。 如图1 2 所示，一个非平衡系统如果经过状态点a 、b 到达c ，那么对c 态的 研究就必须建立于对a 态和b 态的了解，这就是系统的动态性。 图1 - 2 系统的动态性 ( 2 ) 模型： 建立合理的系统模型是为了有效地、定量地分析、研究和进一步的设计系 统，因此是系统仿真技术中的关键步骤，然后就可以使用高效的数值计算工具 和算法来求解系统的模型。数学模型按建立方法的不同可以分为机理模型、统 计模型和混合模型。机理模型采用演绎方法，运用已知定律，用推理方法建立 数学模型；统计模型采用归纳法，它根据大量实测或者观察的数据，用统计的 规律估计系统的模型；混合模型是理论上的逻辑推理和实验观测数据的统计分 析相结合的模型。按所描述的系统运动特性和运用的数学工具特征，数学模型 2 第一章绪论 可分为线性、非线性、时变、定常、连续、离散、集中参数、分布参数、确定、 随机等系统模型。 系统仿真的主要包括三个基本过程： ( 1 ) 数学模型建立，这实际上是一个模型辨识过程，即识别模型需要解 决的关键问题，因此在建立数学模型时，常常是忽略了一些次要因素来简化模 型的。 ( 2 ) 仿真模型建立，此时实际上是需要设计一种算法使得之前建立的物 理系统的数学模型能被计算机识别并且运行。这其中是包含了两个过程的：一 是将数学模型转换成仿真模型：二是编写程序并调试。这个过程实际上是对系 统的一个二次简化，这是因为在设计算法时又会引入一些简化和误差。 ( 3 ) 仿真实验，这个过程就是将之前建立的仿真模型放入计算机中运算 并检验、分析其结果。这其中也包含两个过程：一是通过将运行结果与实际系 统相对照并对仿真系统进行修改校验，从而确认模型的合理性；二是在仿真模 型正确的前提下，通过设置不同的初始条件和参数，反复对系统进行分析和探 讨，从而实现系统仿真的应用，因此系统仿真技术实质上就是建立仿真模型并 进行仿真实验的技术。 1 2 薄膜生长仿真技术发展的背景与意义 近年来，随着实验观察设备的不断发展与更新，原子力显微镜( a f m ) 、 扫描隧道显微镜( s t m ) 、低能电子衍射技术( l e e d ) 等具有原子水平分辨能 力设备开始出现，使得人们对薄膜生长的微观机制开始有了更加清晰地了解， 但是实验上仍无法完全跟踪单个粒子的路径及其在薄膜生中的细致行为。随着 科学计算技术的不断完善和技术的持续更新，使得仿真技术在研究薄膜生长的 微观过程中的作用越来越大，甚至变得不可缺少。 薄膜生长仿真技术就是以计算机为工具，深入到空间尺度约小于l n m 量 级，从分析原子和电子量级的行为出发的仿真技术，在薄膜材料的研制过程中， 由于薄膜结构很大程度上取决于薄膜的制备过程，研究薄膜的生长模式、理论 模型等对分析新材料的微观结构、研究材料的特殊性能等具有重大意义。目前， 薄膜生长仿真技术在研究中应用的主要意义有【4 】：( 1 ) 在原子尺度水平模拟原 3 超博膜生长的动力学仿真 子、分子的动力学行为以及成膜的结构，从而模拟薄膜生长中的一些动态的过 程；( 2 ) 通过反复的计算机实验来分析实验参数和环境因素对于薄膜质量的影 响，从而解释实验观察的各种现象甚至观察实验中不能观察到的极端现象， 井提供相关的补充理论：( 3 ) 优化镀膜工艺，为昂佳的实验参数和环境条件提 供参考，降低实验成本；( 4 ) 作为辅助手段束设计具有特定结构、特定性能的 薄膜材料。计算机模拟按模拟尺度可分为；原子尺度模拟、介观尺度模拟和宏 观尺度模拟，薄膜生长模拟是处于原子尺度的模拟1 5 埘。 自从8 0 年代初w i t t e n 和s a n d e r 提出d l a 9 , 1 0 1 ( t h ed i f f u s i o nl i m i t e d a g g r e g a t i o nm o d e l ) 模型后，有关薄膜表面凝聚生长的随机模型研究开始很快 发展期来。后柬在d l a 模型的基础上发展了一系列研究薄膜表面生长过程 的模型，早期的如m e a k i n ”怕集团一集团凝聚生长模型等。随着计算机技术的 发展使得跟踪大量粒子的行为成为可能采用仿真技术便能更深入、更细致 地研究不同制各环境下薄膜生长行为，这对人们进一步认识薄膜表面生长过程 和相关物理机制具有重要意义。 z h c n y uz h a n g 等后来研究了n 在命目t 1 6 ( 1 0 0 ) 一2 l 表面的初始生长情 况，他们发现单个t i 原子倾向于吸附在c 二聚体链上的基座位置，并且t i 原 子在沿平行于二聚体链的方向上扩散时的速率较快，当t i 原子覆盖率增加时， 基座位置的稳定性会被削弱，t i 原子会更倾向于吸附在两条二聚体链的之间的 空位上。 0 1 _ 嘶ro2 呻- o do - a p b i 图1 - 3 ( 口) c ( 1 0 0 ) - 2 1 表面俯视图，表示了t i 原子的四个吸附位置：基座 位置( p e d e s t a ls i t e ，p ) ，空位( h o l l o ws i t e , h ) ，桥位( b r i d g es i t e ，b ) 和穴位 ( c a v es i t e , c ) ，图中有表面三层c 原子的位置，最大的原子表示位于最表层 ( 6 ) t i 原子在c 0 0 0 ) 2 1 表面沿不同路径的扩散激活能( 单位为e v ) 1 1 2 1 c斧一 黎盏装强强牡敝 第章缝建 b i h a m 和f u r m a n 1 3 1 等采用蒙特卡罗算法( m o n t e c a r l o ，m c ) 描述了f c c ( 0 0 1 1 表面上的自扩散、岛凝聚和生长的过程，他们通过嵌入原子势能 ( e m b o d d e d a t o mm e t h o d ，e a m ) 来计算扩散激活能，结果指出粒子沿岛边缘 的扩散速率远大于单粒子的表面扩散速率，从而导致岛的生长和形貌变化。同 时，表面覆盖率高时的空位迁移率明显大于表面覆盖率低时的吸附粒子迁移率。 h u a n g ，g i l m c r 和r u b i a “1 根据e r c o l e s s i a d a m se a m 的分子动力学 ( m o l e c u l a r d y n a m i c s ，m d ) 方法来计算粒子之问的相互作用势能，并结合第 一性原理( f i r s tp r i n c i p l e ) 来精确计算粒子表面迁移率等，然后根据m c 方法 用自行开发的原子级仿真嚣a d e p t 模拟了在溅射a l 原子的台阶覆盖、a l 原子 在球形品种及平面上的三维生长过程。 趟鉴警 图1 4a l 原子在平滑基底上的沉积生长过程5 l ， 其中沉积速率为l g m m i n ，基底温度为3 0 0 k ，颜色最深部分的表示基底。颜 色最浅的部分表示( 1 ) 簇的生长，中间颜色的部分表示( 1 1 1 ) 簇的生长，图( 4 ) 、 ( 6 ) 、( c ) 分别表示不同沉积时问的表面形貌 h u a n g 等仍采用a d e p t 仿真器模拟了晶体边界迁移现象( g r a i nb o u n d a r y m i g r a t i o n ) 以及结构竞争机制( t e x t u r ec o m p e t i t i o n ) 1 0 1 ，在该工作中，他们将 吸附原子分为晶体中和晶界上的两种，并由晶界跃迁系数束决定晶界上的原子 的所属晶粒，( 1 0 ) 结构的表面扩散激活能最低，优化后的晶界跃迁系数使得该 结构的生长占据主导地位，当这个跃迁系数增加或者减小都会削弱( 1 0 ) 结构 的生长。 超薄膜生长的动力学仿真 图1 - 55 0 个原子层的薄膜生长中结构竞争机制， 其中沉积速率为5 u r n ，m i n 。基底温度为3 0 0 k ，四种灰度分别表示四种晶向 图中的晶界跃迁系数分别是参考值的1 0 1 ，t o o ，1 0 ，1 0 2 ，1 0 。和1 0 。倍 随着薄膜科学研究在深度和广度有了更高的要求如往高集成化、高性能 化方向的发展，薄膜仿真工作除了关注薄膜生长中原子量绒的动力学行为和生 长理论，还开始涉及材料的性质、基底表面结构、制各过程等等对于薄膜结构 与性质的影响，一方面为了不断提高器件的性能，要求通过外延生长出缺陷很 少的单晶薄膜，另一方面还要求表面晶界及晶体的方向性能够得到很好的控制， 利益方面希望发展新的薄膜工艺，以便更好的控制薄膜的结构和性能。 v a s e k 和z h e n y uz h a n g i ”1 等人采用动力学蒙特卡罗( k i n e t i cm on l ec a r l o ， k m c ) 算法研究了分子束外延技术制备s i s i ( 0 0 1 ) 时，注入不同浓度的氢气前 剂量对粒子在薄膜表面扩散、成核以及薄膜生长的影响，基底温度从3 0 0 k 到 5 0 0 k 变化时，即使氢浓度很低，s i 原子的岛密度仍然明显增加，而且当4 的 基底表面被氢覆盖时，s l 原子的有效扩散墩活能也会增加一倍。但是当基底温 度高于5 5 0 k 时，由于此时h 原子的高迁移率，使得h 浓度对于s l 成核豹影响 几乎消失。 t a n 等基于k m c 算法对一维f e 金属量子线在台阶c u ( 1 1 1 1 表面、一维 t i 金属量子线在刻有规则条纹图案的单氢化盒剐石( 0 0 1 ) 表面以及超长一维 2 , 6 萘二甲酸有机超分子量子线在台阶a g ( 1 1 0 1 表面自主装生长过程进行了系 统研究，并成功解释了相关的实验现象，此外，作者还通过仿真预占了这三种 一维量子线在表面生长的晟佳生长温度、最佳沉积速率等等【2 “。 第一一章绪论 l c ) b e f o r eg r o w t h 图1 - 6 不同生长温度下( 口) t = 4 2 5 k ，( 6 ) t - - 5 1 0 k ，( c ) t = 5 5 0 k ，在刻有规 则条纹图案的单氢化金刚石( 0 0 1 ) 表面生长t i 金属量子线的表面形貌。( d ) 当 温度为5 5 0 k 时，刻有规则条纹图案的单氢化金刚石( o o i ) 表面在生长前后的 表面形貌。圆圈表示空c 原子位置，箭头表示规则的无氢区域1 9 i a l b e r t au n i v e r s i t y 的一个研究小组在薄膜生长的模拟方面做了不少工作， 1 9 9 1 年，该小组就首先提出s i m b a d ( s i m u l a t i o no f b a l l i s t i cd e p o s i t i o n ) 模型来 模拟p v d 薄膜沉积，以二维及准三维m c 的方法模拟a l 在不同温度下的s i s i 0 2 基底上沉积的纵截面形貌【2 1 , 2 2 】；随后又用c r o f i l m 模型( g r a i no r i e n t e df i l m m i c r o s t r u c t u r es i m u l a t i o n ) 模拟了大角度入射时在高沉积速率和低迁移率条件 下，m g f 2 和s i 0 2 膜的生长方向上的二维形貌，该模型通过利用随机生长基底 上岛状结构的初始化条件来处理生长初期的扩散现象【2 ”。该小组后来的工作主 要在大角度倾斜沉积( g l a n c i n ga n g e ld e p o s i t i o n , g l a d ) 制备的雕塑薄膜 7 超薄膜生长的动力学仿真 ( s c u l p t u r e d t h i n f i l m s ) 的形貌模拟方面，最具有代表性的工作是3 d - f i l m s 模型口”，该模型成功地模拟了各种典型形貌( 直拄，斜柱，螺旋，z i g z a g 等结 构) 的s i 0 2 雕塑薄膜，分析了柱状的归一化密度与柱状高度的关系，并对包括 摹片旋转和表面扩散两个因素的雕塑薄膜的生长过程进行了蒙特卡罗模拟，该 模拟可用于计算均方根靼糙度1 2 ”。最近，该小组的ts m y 教授又提出一种热学 模型a s t r 来研究雕塑薄膜热量分布对形貌生长的影响。 1 j 图l - 7l s m y 等利用g l a d 法沉积的螺旋形s | 0 2 雕塑薄膜s e m 图和模拟结 果，其中( n ) 为s e m 图。( ) 为三维模拟结果堋 将仿真技术引入薄膜科学的研究，可以深入探讨各种材料、各种技术下的 薄膜生长过程，不但可以帮助人们从原子尺度了解纳米材料和纳米结构的制各 过程。还可以帮助人们认识薄膜表面生长的中一些重要的物理和化学反应过程， 并能作为辅助手段预言许多实验中还暂时不能被发现的物理现象，因此，薄膜 仿真技术在薄膜科学领域具有十分重要的应用意义。 1 3 课题主要研究内容 超薄膜的生长即薄膜的初始生长阶段，薄膜在这一阶段生长时发生的扩散、 凝聚、结晶等现象对于薄膜后期的生长、纳米结构以及性质都有着重要的影响， 因此本文将主要关注超薄膜生长中的一些动力学过程，基于对薄膜生长的理论 深入学) j 和对现有文献中薄膜生长模型的研究，通过选择合适的势能模型和构 建物理气相沉积下的仿真环境，分别建立了表面生长的晶格与准连续模型，结 合动力学蒙特卡罗算进行了超薄膜生长的动力学仿真研究，对仿真结果展丌深 入讨论用以解释本小组相关实验中的现象。本论文的具体内容将采用以下结构 8 第一章绪论 来论述： 第一章介绍了系统仿真的基本概念，并将此概念延伸到薄膜生长领域，探 讨了仿真技术对研究薄膜生长过程这一微观课题的重大作用和重要意义；第二 章探讨了薄膜生长的基本理论以及仿真技术中常用的数学模型、势能模型以及 计算机算法，这章内容为后面的第三章和第四章的实例研究提供了理论基础。 在第三章中建立了超薄膜生长的晶格动力学蒙特卡罗模型，并探讨了基底 温度、沉积时间( 即覆盖率) 等对于仿真结论的影响，并以此章为过渡，在第 四章中建立了超薄膜生长的准连续动力学蒙特卡罗模型，并以s i 8 晶s i 0 2 的 多晶生长为实例，研究了基底温度对于多晶硅的晶粒尺寸、结晶度等的影响， 由此提出了多晶硅生长过程中的转变温度概念，并进一步探讨了沉积速率、基 底性质等对于转变温度大小的影响。 当基底温度非常高时，采用传统的动力学蒙特卡罗模型会在仿真时存在固 有的运算瓶颈，第五章便针对这一问题，调研了多种混合动力学蒙特卡罗算法， 并探讨了这些方法在薄膜生长中的应用，在理论和计算机技术上为下一步的工 作丌展做准备。 9 超薄膜生长的动力学仿真 参考文献 【l 】吴旭光，杨惠珍，王新民计算机仿真技术北京：化学工业出版社，2 0 0 5 【2 】赫培峰，崔建江，潘峰计算机仿真技术北京：机械工业出版社，2 0 0 9 【3 】欧阳鑫玉计算机仿真讲义h t t p ：w w w d o c i n c o m p - 1 7 4 4 7 5 6 8 h t m l ，2 0 0 5 【4 】张雪峰薄膜三维生长的k i n e t i cm o n t ec a r l o 模拟硕士论文华中科技大 学1 2 2 0 0 4 【5 】冯端，师昌绪，刘治国材料科学导轮融贯的论述北京：化学工业出 版社，2 0 0 2 6 】vp z h d a n o v , p r n o r t o n , s i m u l a t i o n so fd e s o r p t i o nf r o ma m o r p h o u sf i l m s s u r es c i ，2 0 0 0 ，4 5 9 ：2 4 5 - 2 5 5 【7 】j j a c o b s e n , b h c o o p e r , j p s e t h n a , s i m u l a t i o n so fe n e r g e t i cb e a m d e p o s i t i o n ：f r o m p i c s e c o n d st o s e c o n d s a h y s r e v b ，19 9 8 ，5 8 ( 2 3 ) ： 1 5 8 4 7 - 1 5 8 6 5 【8 】m d j o h n s o n ，c o r m e ，a w ：h u n t ，d g r a f t , j s u d u o n o ，l m s a n d e r , b g o r r , s t a b l ea n du n s t a b l eg r o w t hi nm o l e c u l a rb e a me p i t a x y p h y s r e v l e t t ， 1 9 9 4 ，7 2 ( 1 ) ：11 6 - 1 2 2 【9 】t a w i t t e n , l m s a n d e r ，d i f f u s i o n - l i m i t e da g g r e g a t i o n , ak i n e t i cc r i t i c a l p h e n o m e n o n p h y s r e v l e t t ，1 9 8 1 ，4 7 ( 1 9 ) ：1 4 0 0 1 4 0 4 【1o 】t a w i t t e n ，l m s a n d e r , d i f f u s i o n - l i m i t e da g g r e g a t i o n p h y s r e v b ，19 8 3 ， 2 7 ( 9 ) ：5 6 8 6 - 5 6 9 7 【1 1 】p m e a k i n , e f f e c t so fp a r t i c l ed r i f to nd i f f u s i o n - l i m i t e da g g r e g a t i o n p h y s r e v b ，1 9 8 3 ，2 8 ( 9 ) ：5 2 2 1 - 5 2 2 4 12 】yj i a ，w ：qz h u ，e gw a n g ，y eh u o ，z yz h a n g ，i n i t i a ls t a g e so ft ig r o w t h o nd i a m o n d ( 10 0 ) s u r f a c e s ：f r o ms i n g l ea d a t o md i f f u s i o nt oq u a n t u mw i r e f o r m a t i o n , p h y s r e v l e t t ，2 0 0 5 ，9 4 ：0 8 6 1 0 1 【l3 】o b i h a m ，i f u r m a n ，m k a r i m i ，gv i d a l i ，r k e n n e t t ，h z e n g ，m o d e l sf o r d i f f u s i o na n di s l a n dg r o w t hi nm e t a lm o n o l a y e r s ，s u r f s c i ，19 9 8 ，4 0 0 ：2 9 4 3 【14 】h c h u a n g ，g h g i l m e r , t d r u b i a ，a na t o m i s t i cs i m u l a t o rf o rt h i nf i l m d e p o s i t i o ni nt h r e ed i m e n s i o n s ，j o u r a p p l p h y s ，19 9 8 ，8 4 ( 7 ) ：3 6 3 6 - 3 6 5 9 【15 】g h g i l m e r , h c h u a n g ，t d r u b i a ，j d t o r r e ，eb a u m a n n ，l a t t i c em o n t e c a r l om o d e l so f t h i i lf i l md e p o s i t i o n , t h i ns o l i df i l m s ，2 0 0 0 ，3 6 5 ：18 9 - 2 0 0 【l6 】h c h u a n g ，g h g i l m e r , t e x t u r ec o m p e t i t i o nd u r i n gt h i nf i l m d e p o s i t i o n - e f f e c t so fg r a i nb o u n d a r ym i g r a t i o n , c o m p u t m a t e r s e i ，2 0 0 2 ， i n 第一章绪论 2 3 ：1 9 0 - 1 9 6 【17 】j e v a s e k ，z h e n y uz h a n g ，c t s a i l i n g ，a n dm gl a g a l l ge f f e c t so fh y d r o g e n i m p u r i t i e so nt h ed i f f u s i o n ，n u c l e a t i o n , a n dg r o w t ho fs io ns i ( 0 01 ) ，p h y s r e v b ，1 9 9 5 ，5 1 ( 2 3 ) ：1 7 2 0 7 - 1 7 2 1 0 【l8 】x t a n , go u y a n g , g wy a n g ，o r d e r i n gf en a n o w i r eo ns t e p p e dc u ( 11 1 ) s u r f a c e ，a p p l p h y s l e t t ，2 0 0 6 ，8 8 ：2 6 3 116 【l9 】x t a n , go u y a n g , g wy a n g ，r o u g h i n gt i t a n i u mq u a n t u mw i r eo np a t t e r n e d m o n o h y d r i d ed i a m o n d ( 0 0 1 ) s u r f a c e , j c h e m p h y s ，2 0 0 7 ，1 2 6 ：1 8 4 7 0 5 【2 0 】谭歆一些重要表面过程的动力学m o n t ec a r l o 模拟研究博士论文中山大 学物理科学与工程技术学院2 5 4 6 2 0 0 8 【2l 】t s m y , r n t a i t ，m j b r e t t ，b a l l i s t i cd e p o s i t i o ns i m u l a t i o no fv i a m e t a l l i z a t i o n u s i n g a q u a s i t h r e e - d i m e n s i o n a lm o d e l ， i e e e t r a n s a c t l o n so nc o m p u t e r a i d e dd e s l g n 1 9 9 1 ，1 0 ( 1 ) ：1 3 0 - 1 3 5 【2 2 】s k d e w , t s m y , m j b r e t t ，s i m u l a t i o no f e l e v m e dt e m p e r a t u r ea l u m i n u m m e t a l l i z a t i o nu s i n gs i m b a d i e e et r a n s a c t i o n so ne l e c t r o n d e v i c e s ，19 9 2 ，3 9 ( 7 ) ：15 9 9 - 16 0 6 【2 3 】d v i c k a , l j f r i e d r i c h a , s kd e w , m j b r e t t ，k r o b b i e ，m s e t o ，t s m y , s e l f - s h a d o w i n ga n ds u r f a c ed i f f u s i o ne f f e c t s i no b l i q u e l yd e p o s i t e dt h i n f i l m s t h i ns o l i df i l m s ，19 9 9 ，3 3 9 ：8 8 9 4 【2 4 t s m y , d v i c k ，m j b r e t t ，s kd e w , a t w u ，j c s i t t h r e e d i m e n s i o n a l s i m u l a t i o no ff i l mm i c r o s t r u c t u r ep r o d u c e db yg l a n c i n ga n g l ed e p o s i t i o n j v a c s c i t e c h n 0 1 a ，2 0 0 0 ，l8 ( 5 ) ：2 5 0 7 - 2 5 12 【2 5 】d v i c k ，t s m y , m j b r e t t g r o w t hb e h a v i o ro fe v a p o r a t e dp o r o u st h i nf i l m s j m a t e r r e s 。2 0 0 2 ，l7 ：2 9 0 4 超薄膜生长的动力学仿真 第二章薄膜生长理论与计算机仿真 关于薄膜形成理论，从本世纪3 0 年代以来，主要发展了两种模型：一是建 立在热力学基础上的唯象模型，它适用于描述较大的岛形成以后的行为；二是 建立在统计物理基础上的原子模型，它不仅适用于唯象模型所描述的范围，而 且适用于描述少数原子成核的行为。关于薄膜形成的理论和理论研究方法还在 不断发展，其内容不断充实，日趋完善。本章将介绍薄膜成核生长的动力学过 程的基本理论，然后从原子模型出发介绍薄膜生长中表面扩散。随着计算机技 术的飞速发展，利用动力学蒙特卡罗( k i n e t i cm o n t ec a r l o ) 仿真方法对薄膜生 长中的动力学过程进行仿真的工作日益增多，其优点是能够给出许多直观的统 计结果，在本章的最后两节将介绍从原子论角度研究薄膜动力学生长的计算机 方法。 2 1 成核长大的动力学 薄膜成核长大的过程是非平衡的，它包括一系列热力学和动力学过程：粒 子沉积到基底、粒子在基底上的再蒸发、粒子的表面扩散和体内扩散、成核结 晶等等。如果温度足够高、粒子的沉积速率足够低时，可以将这个过程当作是 平衡的，此时，气相中的粒子和基底上的粒子通过沉积和再蒸发过程可以几乎 达到平衡，基底上的晶核通过聚集和在分解也可以几乎达到平衡【1 1 。经典的成 核长大动力学理论可以用以下公式来表示【2 别， 机d t = r - n ! 乞一2 u 一q( j = 2 ，3 ，o o ) ( 2 - 1 ) 叽出= q 一。一 ( ，2 ) ( 2 - 2 ) 其中，n l 和n j 分别是包含有1 个粒子和j 个粒子的晶核密度( 即单位面积的晶 核数) ，r 是粒子的沉积速率( 即单位时间内到达基底单位面积的粒子数目) ， 表示吸附粒子在基底表面的驻留时间( 即寿命) ，u i 是包含1 个粒子的晶核 俘获一个粒子的俘获率，2 u l 表示两个含有1 个粒子的晶核相互俘获后使r i 减 小两倍m ，表示含有歹个粒子的晶核俘获一个粒子变成产1 的晶核从而使得 g i 减小的速率。式( 2 2 ) 中的娘l 表示包含，1 个粒子的晶核俘获一个粒子使 1 2