（光学专业论文）自发参量转换产生纠缠彩虹.pdf

摘要 摘要 宽带可调谐多波长纠缠对于量子信息在量子网络、原子存储以及量子界面等 方面的进一步的发展至关重要。目前大多数的高度纠缠的光子对都是通过参量下 转换的方法来实现。由于参量上转换在实验上受到很多限制，很难在同一个晶体 或泵浦源中得到宽带可调谐的纠缠光子对，或者将纠缠光子对扩展到短波紫外区 域。 本论文主要围绕自发参量上转换和下转换产生紫外和可见区域可调谐的 t i m e b i n 纠缠彩虹对的实验展开论述。主要包括以下三个方面： 1 讨论了在二阶非线性介质的参量混频过程中的时空调制不稳定性造成了彩色 圆锥辐射的产生，主要研究了飞秒脉冲倍频过程的调制不稳定性。同时在实 验上研究了简并参量光散射蓝环。 2 基于二阶非线性晶体中的连续和脉冲种子光注入的非共线光参量放大( n o p a ) 过程，同步实现了自发参量上转换和下转换，得到了紫外和可见区域可调谐 的彩虹对。相关的自发参量上转换和下转换光子表现出光束亮度高、空间发 散小以及在很宽频谱范围内可调谐等特点。所有过程可以通过一束连续光来 控制，用全光学控制高度相关的高能量光子对。 3 基于n o p a 过程得到的紫外和可见区域可调谐彩虹对构建了多波长t i m e b i n 纠缠彩虹。首先，紫外彩虹和可见彩虹的光子具有一一对应的关系，形成相 关的光子对。其次，通过搭建一个具有固定臂长差的干涉仪，控制泵光功率， 实现多波长t i m e - b i n 纠缠彩虹。 关键词； 非线性散射；光学参量放大；参量过程；四波混频；级联二阶非线性效应；调制 不稳定性；纠缠光子 a b s t r a c t a b s t r a c t b r o a d b a n dt u n a b l ea n dm u l t i p a r t i t ee n t a n g l e m e n t sa l ee s s e n t i a lf o rf u r t h e r d e v e l o p m e n t so fq u a n t u mi n f o r m a t i o na p p l i c a t i o n s ，s u c ha sq u a n t u mn e t w o r k , a t o m i c m e m o r y ，a n dp h o t o n i ci n t e r f a c eo fq u a n t u mb i t s t h o u g hm o s th i g h l ye n t a n g l e d p h o t o np a i r sh a v eb e e ng e n e r a t e db ym e a n so fp a r a m e t r i cd o w n - c o n v e r s i o n ，i ti s d i f f i c u l tf o rp a r a m e t r i cu p - c o n v e r s i o np r o c e s st o i m p l e m e n tt h eb r o a d b a n dt u n e a b i l i t yo re x t e n dt os h o r tw a v e l e n g t hw i t ht h eo n e n o n l i n e a rc r y s t a lo rp u m ps o u l e ，a s p a r a m e t r i cu p c o n v e r s i o nh a sb e e nt h u sf a rl i m i t e di ne x p e r i m e n t s t h i sd i s s e r t a t i o np r o v i d e so u re x p e r i m e n t a li n v e s t i g a t i o n sf o rs i m u l t a n e o u s s p o n t a n e o u sp a r a m e t r i cu pc o n v e r s i o na n dd o w nc o n v e r s i o nt og e n e r a t et i m e b i n e n t a n g l e dr a i n b o w st u n a b l ei nt h eu l t r a v i o l e ta n dv i s i b l er e g i o n s o u rr e s e a r c hw o r k c a nb es u m m a r i z e da sf o l l o w i n g s 1 t h eg e n e r a t i o no fc o l o r e dc o n i c a le m i s s i o nf r o mm o d u l a t i o ni n s t a b i l i t y ( m i ) d u r i n g n o n l i n e a ro p t i c a l p a r a m e t r i cp r o c e s si nq u a d r a t i cm e d i a t h i sp a r t i n c l u d e st h es p a t i o t e m p o r a lm l sb ym e a n so fs e c o n dh a r m o n i c ( s r t ) g e n e r a t i o n ， q u a d r a t i cn o n l i n e a rc o u p l i n gb e t w e e nf u n d a m e n t a la n ds hf i e l d s ，a sw e l la st h e d e g e n e r a t ep a r a m e t r i cl i g h ts c a t t e r i n g 2 t h eg e n e r a t i o no ft u n a b l ec o r r e l a t e dr a i n b o wp a i r s ，w h i c hr e s u l t sf r o ms o m e c a s c a d en o n c o l l i n e a ro p t i c a lp a r a m e t r i ca m p l i f i c a t i o n 烈o p a ) i naq u a d r a t i c m e d i u ms e e d e dw i t hac o n t i n u o u s w a v e ( c 、) a n dp u m p e dw i t hp u l s e d - w a v e t h ec o r r e l a t e ds p o n t a n e o u su pc o n v e r s i o na n dd o w nc o n v e r s i o np h o t o n se x h i b i t s ah i g hb e a mb r i g h t n e s s ，s m a l ls p a t i a ld i v e r g e n c e ，a n db r o a ds p o e t r a lt u n a b i l i t y s u c hp r o c e s s e sc o u l db ec o n t r o l l e db yc o n t i n u o u s w a v el i g h tb e a m sf o rt h e a l l - o p t i c a lc o n t r o lo f h i g h l yc o r r e l a t e dp a i r so f e n e r g e t i cp h o t o n s 3 f i r s to b s e r v a t i o no fac o n t i n u o u s l ys e l e c tm u l t i w a v e l e n g t he n t a n g l e dp h o t o n p a i r sb a s e do nr a i n b o wp a i r si nn o p a i nt h eu l t r a v i o l e ta n dv i s i b l er e g i o n s t h e m u l t i w a v e l e n g t he n t a n g l e dp h o t o np a i r sa l ef o r m e da n dc h a r a c t e r i z e dw i t ha n i n t e r f e r o m e t e rw i t haf i x e do p t i c a lp a t hl e n g t hd i f f e r e n c eb e t w e e ni t ss h o r ta n d l o n ga r m s t h ep u m p i n gi n t e n s i t ys h a l lb el o we n o u g ht oe n s u r en e g l i g i b l e g e n e r a t i o nr a t eo fm o r et h a no n ep h o t o np a i r ss ot h a tt h eu l t r a v i o l e ta n dv i s i b l e a b s t r a c t p h o t o np a i r sa r cc o n c u r r e n t l yg e n e r a t e da to n eo f t h et w ow e l l - d e f i n e dt i m e s k e y w o r d ： n o n l i n e a r s c a t t e r i n g ；o p t i c a lp a r a m e t r i ca m p l i f i c a t i o n ；p a r a m e t r i cp r o c e s s e s ； f o u r - w a v e m i x i n g ；c a s c a d e dq u a d r a t i cn o n l i n e a r i t y ；m o d u l m i o ni n s t a b i l i t y ； e n t a n g l e dp h o t o np a i r s 学位论文独创性声明 本人所呈交的学位论文是我在导师的指导下进行的研究工作及 取得的研究成果据我所知，除文中已经注明引用的内容外，本论文 不包含其他个人已经发表或撰写过的研究成果对本文的研究做出重 要贡献的个人和集体，均已在文中作了明确说明并表示谢意 作者签名：婆盘捌羔 学位论文授权使用声明 本人完全了解华东师范大学有关保留、使用学位论文的规定，学 校有权保留学位论文并向国家主管部门或其指定机构送交论文的电 子版和纸质版有权将学位论文用于非赢利目的的少量复制并允许论 文进入学校图书馆被查阅有权将学位论文的内容编入有关数据库进 行检索有权将学位论文的标题和摘要汇编出版保密的学位论文在 解密后适用本规定 学位论文作者签名：译铝堆 日期：幽：! 导师签名：和套 l 引言 1 引言 纠缠是量子信息和量子通信技术的重要特性之一。量子态的叠加和纠缠是量 子通信和量子信息处理的基本研究手段【l 】。以往的实验多次证明了在光子【l 】、 囡禁离子f 2 4 】、囚禁原子【5 】或冷气体【6 】中都可以观测到量子相关的特性。显然 针对特定的任务，我们需要选择最合适的载体以及相关的编码。光子被证明是最 适合用于量子信息传输的【l ，7 1 2 】，而离子、原子则适用于量子存储【1 3 】和处理 【3 ，4 】。 量子信息科学中许多基本概念的实现都需要用到光子作为量子信息的载体。 纠缠光子常被用于实现基本的量子信息过程，比如量子密钥分发 1 4 - 1 6 1 、量子隐 形态传输 1 7 1 9 】以及纠缠交换技术 2 0 】。光予纠缠常常依赖于偏振编码 【9 - l1 , 2 1 - 2 3 、e n e r g y - t i m e 编码【7 】和t i m e b i n 编码【8 】。 参量下转换经常被用于产生高度纠缠的光子对 2 4 ，2 5 1 。在满足光予能量和动 量守恒的条件下，参量下转换可以将泵浦光子自发转换为一对高度相关的光子 泵浦光子具有一定的能量，而参量下转换产生的光子对的能量是相关的，遵循能 量守恒定律，即光子对中每个光子的能量是不确定的，但是两个光子总的能量是 一定的。再者由于两个光子是在相干时间内同时辐射的，故两个光子在时间上也 是相关的。但是光予对在泵浦激光的相干时间内的辐射时间是不确定的。所以根 据e p r 佯谬理论【2 6 】，用能量和时间分别替代位置和动量，可知参量下转换产生 的光子对是纠缠的。自发参量下转换光学过程可以产生在偏振【2 7 ，2 8 1 、 e n e r g y t i m e 2 9 31 1 、t i m e b i n 3 2 j e 的纠缠孪生光子对，这被广泛用于量子信息和 通信技术。在i 类相位匹配的非线性晶体中的参量下转换产生的光有各种波长， 呈彩虹锥体分布，并且具有相同的偏振方向，如图1 1 所示【2 1 ，3 3 3 6 。右图是在 垂直于泵浦光的平面( 观测面) 下转换参量光的分布，信号光子和闲频光子在空 间上一一对应。非共线i i 类相位匹配产生较高强度的偏振纠缠光子对的实验方案 如图1 2 所示【2 4 】。满足非共线i i 类相位匹配条件的光子对在空间分布是两个相 1 引言 图1 ii 类相位匹配参量下转换产生纠缠光子 o r d i n a r y 图1 2 非共线i i 类相位匹配参量下转换产生偏振纠缠光子对 交的圆锥面，在观测面上的投影则是两个交叉的环( 不一定是圆) 。图1 2 中在 上面的环表示e 光，在下面的环表示。光。在两环的两个交叉点上，既有。光， 又有e 光。 短波纠缠光子是用于产生三光子或四光子纠缠的理想光源，然而，实验中很 难用参量下转换的方法来产生合适的，高能量的纠缠光子对。自发参量过程包括 了电磁真空场的非线性放大引起的频率转换 2 4 ，2 5 ，依照现有的物理机制，自发 参量上转换和下转换都可以实现。然而，由于参量上转换在实验上受到很多限制 【3 7 】，所以纠缠光子对很难扩展到短波成份。由于自发参量过程在产生高亮度的 类似光束的相关光子仍表现出内在的缺陷，人们仍在努力不断寻求新的物理机制 来产生宽带可调谐光子对或者高能量的短波长的光子对 3 8 4 0 1 。 图1 3 ，：共振增强参量散射的实验装 置图；b ：双激子共振增强参量散射 原理示意图； 近来人们试图通过共振增强参量散射( r h p s ) 的方法来产生短波区域高能量 l 引言 的纠缠光子【4 1 】，即通过一个电子共振的三阶非线性光学过程，在半导体中产生 一对纠缠光子对。最近人们成功得到基于半导体源的极紫外纠缠光子【3 8 1 ，并且 可以进一步用于产生多光子纠缠。如图1 3a 所示，样品( c u c l 单晶) 置于一低 温保持器中，温度保持在4 k 左右。皮秒锁模钛宝石激光器的输出脉冲( 脉宽约 8p s ，重复频率8 0 m h z ) 经过倍频后泵浦样品，引起共振增强参量散射，在泵光 两侧产生散射光子。共振增强参量散射的原理示意圈如1 3b 所示，两个泵浦光 子q 转换为两个散射光子甜。和国，由于c u c i 材料的能带间隙适合用于产生近 紫外的短波区域的光子，所以他们选用c u c i 作为半导体晶体的材料。最终通过 r h p s 的方法在一个半导体晶体( c u c i 单晶) 中得到波长为3 9 0n m 的纠缠光子 对。该实验的缺陷是纠缠光子的波长是由半导体材料的能带间隙决定的。 量子网络的进一步发展尤其需要能在很宽的频谱范围内同时产生多波长相 关 2 4 ，2 5 ，4 2 4 4 1 。宽带可调谐多波长纠缠对于量子信息在量子网络 4 5 1 、原子存 储【4 3 】以及量子界面【4 6 】等方面的进一步的发展至关重要。但是，在非线性光学 过程中，很难在同一个晶体或同一个泵浦源得到宽带可调谐的纠缠光子对。 本论文的主要内容是关于我们通过b b o 晶体内非共线光参量放大，同时实 现了光参量下转换和上转换。这种光子级联四波混频过程产生了紫外和可见的纠 缠彩虹对。彩虹对由波长连续变化的紫外和可见光子组成，这些光子一一对应相 互纠缠，并且按照角度变化组成彩虹环。高度相关的自发上转换和下转换光子表 现出光束亮度高、空间发散小以及在很宽频谱范围内可调谐等特点。所有过程可 以通过一束连续光来控制，用全光学控制高相关的光子对。得到的彩虹包括许多 明亮的极紫外和可见光子，这不仅可以用于进一步产生三光子纠缠，而且可以实 现多波长纠缠光子对的连续可调谐。这个实验结果不仅为极紫外和可见区域可调 谐的相关光束的产生提供一种思路，而且对自发参量上转换 3 7 ，4 7 - 4 9 和多波长 纠缠 3 8 ，4 3 ，4 4 的实验探索有所启发。 在实验中，为了实现参量上转换和下转换，并得到紫外和可见纠缠彩虹对， 我们采用的方法是基于二阶非线性介质中连续和脉冲种子光注入的非共线光学 参量放大( n o p a ) ，二阶非线性过程发生了级联效应，导致了可调谐的自发参量 上转换和下转换的相关彩虹对的产生。参量光散射在频率上是简并的或几乎简 并，它是一种常见的非线性光学效应，它本身是由相干噪声的非线性增长引起的 特殊的光束图样 5 0 - 5 3 。通常地，入射泵浦光和从材料表面散射的很弱的种子光 干涉或者晶体缺陷都会导致折射率光栅的形成，泵浦光经过记录光栅后的布拉格 衍射增强了种子光，从而进一步加强了折射率光栅的幅度，最终形成参量光散射。 衍射光的非线性增长形成了各种各样的参量散射图样 5 0 5 3 1 。另一方面，这种折 1 引言 射率的空间调制可能改变自发参量频率转换，为控制高度纠缠的光子对 2 4 ，2 5 。4 3 ，4 4 的产生提供了一种方法。 本论文以n o p a 过程同时实现自发参量上转换和下转换产生的紫外和可见 的纠缠彩虹对作为研究对象，对参量上转换和多波长纠缠进行了富有启发的实验 研究。论文的第二章对二阶非线性介质中的调制不稳定性引起的彩色圆锥辐射及 介质本身结构缺陷引起的简并参量光散射进行研究；第三章将具体讨论基于连续 和脉冲种子光注入的n o p a 过程，同时实现自发参量上转换和下转换，产生紫外 和可见彩虹对的实验实现及物理机制的探讨。实验得到的彩虹对具有一一对应的 关系，且分别在紫外和可见区域连续可调谐；第四章将对纠缠光子源作简单介绍， 并对紫外和可见纠缠彩虹对的做关联性测量，以证明实验得到的是多波长纠缠彩 虹对，并且构建了多波长t i m e b i n n 缠实验。我们得到紫外和可见彩虹对在很宽 的频谱内多波长纠缠，是良好的纠缠光源；最后，在第五章对多波长纠缠彩虹的 应用及研究进行了展望，并对本论文的工作进行总结。 4 2 彩色圆锥辐射和简并参量光散射 2 彩色圆锥辐射和简并参量光散射 在二阶非线性介质中参量混频发生的时空耦合的调制不稳定性能够产生多 色圆锥辐射 5 4 1 。同时，由于介质本身结构缺陷等因素的存在，参量光散射也是 一种常见的非线性效应。在我们的实验中也观察到了由于时空调制不稳引起的参 量下转换彩色圆锥辐射以及简并的参量光散射蓝色圆锥。本章主要从理论和实验 上对这两种非线性现象进行研究。 2 1 实验装置 图2 1a ：参量下转换彩色圆锥辐射 实验装置图；b ：观测屏上的参量 散射图样； 实验中，重复频率为1 k h z 的4 0 0n m 附近的飞秒脉冲以水平偏振校准打到 一块2m m 厚2 9 2 0 切割的i 类p 硼酸钡晶体( b b b o ) ，作为n o p a 的泵浦源。当 泵光功率高于瓦的量级时，可以观察到自发参量f 转换引起的个明亮的彩色圆 锥和简并的参量光散射引起的蓝色圆锥，如图2 1 所示。 我们使用的激光光源是s p e c t r a p h y s i c s 公司生产的掺钛蓝宝石再生放大激 光系统( t s u n a m i 和s p i t f i r e ) 。其输出的中心波长为8 0 0 n m 、重复频率为l k h z 、 单脉冲能量可达o 6 m j 、输出脉冲半高宽( f w h m ) 为4 5 f s ，且输出脉冲为竖直偏 振。经过一个潜望镜装置后，基频脉冲变为水平偏振。再通过一个望远镜光斑缩 束装置后，基频光的光斑大小为3m m 。其中，该望远镜装置包括一个凹面镜f m l 和一个熔融石英透镜l 。缩束后的激光打到一块2m m 厚2 9 2 0 切割的i 类匹配 2 彩色圆锥辐射和简并参量光散射 p 硼酸钡( p b b o ) 晶体c i 。调节晶体c l 使满足i 类相位匹配条件，产生倍频。 为了达到最大的倍频效率，可以通过调节掺钛蓝宝石放大系统的压缩器中的光栅 位置，将激光器输出的脉冲调节为负啁啾状态。负啁啾的基频光补偿了半波片和 透镜引起的色散，倍频光的功率也因此达到2 1 0 r o w ，倍频效率为3 5 。二次谐 波脉冲的中心波长约为4 0 0n m 。再通过一个镀4 0 0n m 高反和8 0 0n m 增透膜的 介质镜，将二次谐波从基波中分离出来。二次谐波光又打入一块2m 8 厚2 9 。2 。 切割的i 类1 3 - b b o 晶体c 2 作为n o p a 的泵浦源。在口b b o 晶体c 2 后面约1 7 7 5 e m 处放置一观察屏来观察散射图样，屏与泵浦光传播方向垂直。调节晶体c 2 ， 使水平偏振的二次谐波以e 光入射，适当倾斜b b b o 晶体c 2 ，改变了二次谐波 泵浦光的入射角度，可以观察到自发参量下转换引起的一个明亮的彩色圆锥和简 并的参量光散射引起的蓝色圆锥，如图2 1b 所示。下面我们将分别对这两种现 象进行讨论。 2 2 参量下转换彩色圆锥辐射 在二阶非线性介质中如果同时考虑色散和衍射的作用，时间和空阃互相耦合 的调制刁i 稳定性会导致不同的频率成分在泵浦光周围沿不同角度以指数增长形 成各种不同颜色的锥形辐射，称为多色的锥状辐射。实验中我们观察到的彩色圆 锥辐射是由二阶非线性介质中参量混频过程的时空调制不稳定性引起的，下面将 分别从理论和实验上讨论时空调制不稳定性。 2 2 1 调制不稳定性概述 调制不稳定性指的是自相位调制( s p m ) 和群速度色散( g v d ) 共同作用 或者是由于衍射和光学克尔效应共同作用使得在介质中传输的光波发生复杂的 非线性过程，其结果是导致光波在时间和空问上的分布发生变化。作为最早观察 到的光学非线性现象之- - 5 s ，调制不稳定性在光学领域有着非常重要的作用。 它给出了光束或者光脉冲在非线性介质中能够无变化传输的强度上限，同时也被 广泛应用于各种非线性相互作用中。 通常来说，根据光束在经过非线性介质之后显示的是时间上的调制还是空间 上的调制，可以将光学调制不稳定性划分为时间调制不稳定性和空间调制不稳定 性。在光纤中首先发现了时域上的调制不稳定性，三阶非线性效应与g v d 相互 作用导致波包分裂【5 6 】。空间上的调制不稳定性是三阶非线性效应与衍射相互作 用导致光束在空间上发生分裂。f u e r s t 等人在二阶非线性介质中发现了空间调 2 彩色圆锥辐射和简并参量光散射 制不稳定性作用而形成的多孤子现象 5 7 1 。 近年来随着超快超强激光技术的飞速发展，超短激光脉冲的调制不稳定性研 究获得了迅速的发展。时间调制不稳定性、空间调制不稳定性以及时间空间耦合 的调制不稳定性纷纷被发现。特别是在二阶非线性介质中，时间和空间耦合的调 制不稳定性获得了极大的关注1 5 4 ，5 s ，它不仅在二阶非线性介质中实现了空间孤 子t 5 9 j ，还在倍频过程中产生了多色圆锥辐射【5 4 】。自从w e t o r r u c l i a s 等人首 次在二次谐波产生过程中发现了z 【2 j 空间孤子以来【6 0 1 ，各种各样的实验条件下 纷纷发现了类似的现象。例如，在大体积的波导【6 l 】或者周期极化的晶体q 6 1 6 2 】 上转换或者下转换。 除了空间孤子之外，在二阶非线性介质中参量混频发生的时空耦合的调制不 稳定性还能够产生多色圆锥辐射 5 4 1 。时空耦合的调制不稳定性是由空间和时间 上的微扰共同作用产生的，但由它引起的效应不能看成是光波在空间上的分裂和 时间上的塌缩两种效应的简单叠加。在二阶非线性介质中如果同时考虑色散和衍 射的作用，时间和空间互相耦合的调制不稳定性会导致新的实验现象，即不同的 频率成分在泵浦光周围沿不同角度以指数增长形成各种不同颜色的锥形辐射，称 为多色的锥状辐射。s t r i l l o 等人理论模拟了多色锥状辐射的产生过程【5 4 】。由 二次谐波方式产生的多色锥状辐射的物理本质是三光子过程。可用以下方程表示 其非线性过程： 式中o r = 毛七。，m = 1 , 2 ，是g v d ，占为群速度失配( g v m ) ，置则表征相 位失配。利用傅里叶一贝塞尔变换将坐标系变换成波矢一频率坐标系。在波矢空 间中，微扰的振幅就可以表示为横向波矢的共焦j 0 贝塞尔波的叠加。由于噪声 的影响，各剩t 频率成分将被放大，增益系数g 是k 和q 的函数。如果令 e = 锎i z ， 其中，鼠= 押白。h 肛为传输常数，则g 可以表示为： g ( f 2 ，k d ：l a 2 1 k ：一。g 。瞧弦p 。【s g n 瓴磁十s g 。慨妞：一p ( 3 3 ) 7 砰一： 慨警 盈：埘 秒缈盥如譬 2 彩色圆锥辐射和简并参量光散射 式中，q 2 _ 8 7 r l n ：l ，o 五慨l ，厶为光强。计算反常色散和正常色散条件下的 增益系数，发现增益系数呈对称性分布，说明了时间特性和空间特性在整个过程 中发挥了同样的作用。在这种时空耦合调制不稳定性的作用下，输入脉冲在介质 内发生多个三光子过程从而形成了多色锥状辐射。 2 2 2 彩色圆锥辐射 图2 2 多色圆锥辐射原理图 如图2 2 所示，多色锥状辐射的物理原理可以定性的解释为多级的j 光子过 程：沿着轴向输入频率为国的泵浦光，经晶体倍频后，一部分转变成频率为2 0 的 倍频光。由于泵浦强度很高，在晶体中发生了级联的倍频过程，泵浦光与倍频光 形成强非线性耦合，非线性相位锁定和它们之间的g v d 与g v m 平衡。能量转 化效率大幅度提高，高强度的倍频光一部分参与到级联的倍频过程中去，另一部 分2 国的倍频光子则演化为偏离轴向传输的频率分别为0 3 + = 印艿的光子对。随 着脉冲在晶体内继续向前传播，越来越多的泵浦光经由倍频光转化为以= 口8 的光子对，并且在时空耦合调制不稳定性的作用下获得指数增益，从而形成了多 色锥状辐射。同一频率的发散角可由相位匹配条件计算得出： a k = k ( 2 c o ) 一k ：0 + 艿) 一k , c o , 一万) = 口 ( 3 4 ) 2 彩色圆锥辐射和简并参量光散射 置= 露( 2 甜) 一k2 ( 脚+ j ) 一露? 一k 印一万) 一露? ( 3 5 ) k ，白一j ) 一露球= 詹o ) - k 2 0 + 万) 一j 球 ( 3 6 ) z ：! 捌她趔! 幽 七? ；膏。+ 回一i ! ：【! ! 立兰! ：! ；i ! 掣 9 2 彩色圆锥辐射和简并参量光散射 锥状辐射是时间空间相关的非线性作用，它源自于泵浦光与倍频光之间的强 烈耦合。 我们的实验小组对超短脉冲倍频过程中的调制不稳定性进行了细致的实验 研究 6 3 ，6 4 ，实验结果显示在非线性介质中强泵浦光和倍频光的强相互耦合，会 引起时间- 空间的调制不稳定性，进而产生多色圆锥辐射。 2 3 简并参量光散射蓝色圆锥 参量光散射在频率上是简并的或几乎简并，它是一种常见的非线性光学效 应，它本身是由相干噪声的非线性增长引起的特殊的光束图样1 5 0 - s 3 。通常地， 入射泵浦光和从材料表面散射的很弱的种子光干涉或者晶体缺陷都会导致折射 率光栅的形成，泵浦光经过记录光栅后的布拉格衍射增强了种子光，从而进一步 加强了折射率光栅的幅度，最终形成参量光散射。另一方面，这种折射率的空间 调制可能改变自发参量频率转换，为控制高度纠缠的光子对 2 4 ，2 5 ，4 3 ，4 4 1 的产生 提供了一种方法。 2 3 1 参量光散射概述 为了更好的讨论受激光散射，我们先介绍一下自发光散射。 光通过介质时，有一部分光能量偏离预定的传播方向而向空间其他任意方向 弥散开，此种现象称为光的散射。光散射各有不同的形式，从产生光散射的物理 机制上看，分为两大类。 1 ) 介质中杂质引起的光散射。介质中存在着其他杂质点、颗粒、包溶物以及 介质本身结构缺陷等因素都可以引起光的散射。其特点是光散射强烈地依赖掺杂 物的性质和掺杂物的多少。例如，玻璃在制造过程中形成的气泡、条纹、杂质颗 粒、位错和局部应力等，都可以引起光的散射。这类由杂质引起的散射光的频率 与入射光频率相同，散射光强度与入射光波长间的关系为i 箧1 ，这里参量盯 与散射杂质尺度口有关：若呦a ，盯一0 ；若口 ( 五，盯“4 ；若a 五，o r 在0 4 之问 取值。 2 ) 介质内部特性引起的光散射。介质中没有掺杂的质点、颗粒和结构缺陷 时，仍有光散射发生，这种光散射是介质本身固有的，与介质的纯净程度无关。 属于这类光散射有如下几种。 瑞利散射。散射光频率与入射光相同，由介质内部非传播性的熵起伏引 2 彩色圆锥辐射和简并参量光散射 图2 3 四种自发散射频谱 起，或者说由介质内部低频的温度和密度起伏引起。 瑞利翼散射。散射光频率与入射光频率相同，但散射光谱线宽度比瑞利 散射的谱线宽度要宽得多( 见图2 3 ) 。瑞利翼散射是由液体中各向异性分子的取 向起伏所引起。 布里渊散射。散射光谱相对于入射光频率有小的频移，分布于入射光谱 线两侧，称为布里渊双重线，见图2 3 。如果散射光波长大于入射光波长，称为 斯托克斯散射；如果散射光波长小于入射光波长，称为反斯托克斯散射。布里渊 散射由介质内部始终存在着的弹性力学振动或声波场引起，或者说由介质内部传 播的声学声子所弓i 起。产生一个声予，给出斯托克斯谱线；湮灭一个声予，给出 反斯托克斯谱线。 拉曼散射。由分了振动或者说由介质中光学声予所引起的散射，称为拉曼 散射。介质中的各种振动频率决定了拉曼散射的各种频移，通常在数百波数至数 千波数范围内变化。拉曼散射也有斯托克斯散射和反斯托克斯散射两种，分别对 应于基态至第一激发态的跃迁和第一激发态至基态的跃迁。由于室温下激发态上 的粒子数很少，反斯托克斯散射弱于斯托克斯散射。也能观察到高阶斯托克斯和 反斯托克斯散射，分别对应于较高激发态的跃迁。图2 3 只给出了一阶斯托克斯 线和阶反斯托克斯线。 对于自发光散射，都是非相干辐射。当强激光入射介质时，在一定条件下散 射光是相干辐射，具有受激的性质，称为受激光散射。与自发光散射相比，受激 关散射具有如下的特点。 1 ) 明显的阈值性。只有入射激光光强超过某一特定强度后，才能产生受激光 散射。 2 ) 明显的方向性。当入射激光强度超过阈值后，散射光束的空间发散角明显 2 彩色圆锥辐射和简并参量光散射 变小，一般可达到与入射光相近的发散角。 3 ) 明显的单色性。当入射激光强度超过闽值后，散射光谱的宽度明显变窄， 可以达到与入射激光单色性相当或更窄的程度。 4 ) 明显的商亮度。受激散射光强或功率可以达到与入射光光强或功率相比拟 的程度，转换效率可以达到6 0 一7 0 ，有些情况甚至可以高达9 0 以上。 5 ) 明显的时间特性。受激光散射强度随时问的变化与入射激光类似，甚至 受激光散射的脉宽可远短于入射激光脉宽。 受激光散射的标识特征是光的指数律放大，通常观察到放大值可达l o ”，即e ”， 可以将散射光强度提高到入射激光强度的量级。由于放大是随相互作用长度呈指 数规律增长，因此在行波系统中，受激光散射被约束于围绕入射激光光束的一个 小角度锥面内( 前向方向与反向方向) 。同时，由于非线性放大，使受激光散射 的谱线宽度远小于自发光散射的谱线宽度。 2 3 2 简并参量光散射蓝色圆锥 图2 4 选取简并参量散射蓝环的不同位置( a ) 并测得其频谱i i t o b ) 针对图2 1b 所示的实验装置得到的散射图样中观察到的散射蓝色圆锥，我 们在实验上作了一些测量：首先我们在蓝色环上不同位置选取不同的点如图 2 4 ( a ) 所示，测其频率分布，如图2 4 ( b ) 所示，可以看出环上的点的波长都分布在 4 0 0n m 附近，且偏振方向都为水平偏振，与泵光一致。这与简并的光参量散射 不会引起频率变化足一致的。图2 5 ( b ) 是蓝环强度与入射泵光能量的关系，可以 看出蓝环强度随泵光强度单调递增。若改变入射泵光的入射角，在观察屏上测得 1 2 2 彩色圆锥辐射和简并参量光散射 的蓝环大小也不一样，图2 5 ( c ) 是改变泵光的入射角度，测得的蓝环的直径大小 ( 观察屏处于b b o 晶体c 2 后约1 7 7 5c m 处) 。 兮 邑 罂 r - 呈 芒 。 空 翟 尝 图2 5a ：简并光参量散射过程的波 苦 矢量示意图； b ：蓝环强度和泵光能量关系： c ：蓝环的直径和泵光入射角关系； p u m pp o w e r ( r o w ) 图2 5 ( a ) 是简并光参量散射过程的波矢量示意图。该过程包含两个非线性过 程，首先入射泵浦光和从材料表面散射的很弱的种子光干涉或者晶体缺陷都会导 致折射率光栅的形成，泵浦光| i ，经过记录光栅后形成的光栅矢量k ，产生了参 量光毛，即 k 。+ k g = k l ( 3 9 ) 接着是四波混频过程，泵浦光屯和参量光t 。相互耦合作用，产生参量光k ：k 3 ， 且参量光t ：和k 3 以符号相反的散射角度散开。四波混频过程的波矢量表示如下： 七，+ k j = 七2 + k 3 ( 3 i o ) 一e o j j m l a e 2 彩色圆锥辐射和简并参量光散射 2 4 小结 本章主要讨论我们在实验中观察到的参量下转换彩色圆锥辐射以及简并参 量光散射蓝色圆锥。其中彩色圆锥辐射是由于二阶非线性介质中混频过程中的调 制升i 稳定性导致彩色圆锥辐射的产生，而蓝色圆锥是由于非线性介质本身结构的 缺陷引起的光参量散射产生的。同时在理论和实验上对时空调制不稳定性作了讨 论。 3 自发参量上转换和下转换彩虹 3 自发参量上转换和下转换彩虹 自发参量过程包括了电磁真空场的非线性放大引起的频率转换，依照现有的 物理机制，自发参量上转换和下转换都可以实现。然而，在实验上目前只有自发 参量下转换可以实现 3 7 1 。自发参量上转换在实验上能否实现以及如何用线性光 学来控制自发参量过程产生的相关光子对，是非常重要和有趣的研究课题。 这一章介绍我们在实验上自发参量上转换和下转换同步实现，形成了高度相 关的彩虹，且各自在极紫外和可见区域可调谐。在实验中，我们采用了基于二阶 介质中连续和脉冲种子光注入的非共线光学参量放大( n o p a ) ，二阶非线性过程 发生了级联效应，导致了可调谐的自发参量上转换和下转换的相关彩虹对的产 生，并且分别在极紫外和可见频谱区域点到点之间连续可调谐。相关的自发上转 换和下转换光子表现出光束亮度高、空间发散小以及在很宽频谱范围内可调谐等 特点。所有过程可以通过一束较弱的连续光来控制，用全光学控制高相关的光子 对 3 8 ，3 9 。 3 1 参量过程和非参量过程 非线性光学过程分为参量过程和非参量过程两种情况。如果非线性介质中的 原子在过程的前后保持初始状态不变，则为参量过程。在参量过程中，非线性介 质只起到媒介的作用，并不与光场发生能量交换，能量交换只发生在相互作用的 光波场之间。因此，参量过程中通过非线性相互作用产生的辐射场与激励场之间 处于不同的辐射模，即不是受激发射过程。参量过程只有满足相位匹配条件才能 有效产生，如三波混频、四波混频、三次谐波等，都是典型的参量过程。 如果非线性介质中的原子，在非线性过程前后的状态不同，发生了变化，称 为非参量过程。在非参量过程中，非线性介质与光场之间发生了能量交换，基态 原子吸收光场能量跃迁至激发态，处于激发态的原子跃迁回基态时辐射出新的光 场，即非参量过程是受激发射过程，入射光场与辐射光场之间无直接的能量交换。 非参量过程不需要相位匹配，如双光子吸收就是典型的非参量过程。 需要指出的是，某些非线性光学过程并不能明显地分类，而是参量过程和非 参量过程兼而有之。 泵浦光很弱，以至于参量光的增益小于损耗，但仍有一定的自发辐射概率使 3 自发参量上转换和下转换彩虹 泵浦光子分裂成为信号光子和闲频光子，此种辐射称为参量噪声，也称为自发参 量辐射。在自发参量辐射情况下，参量光功率极低，与泵浦光相比通常在l o - 9 级 左右。 3 2 连续种子光注入的n o p a 过程 我们用一束相位匹配的竖直偏振的6 3 2 8n m 的连续光沿着参量下转换圃锥 作为种子光注入。伴随着连续种子光的非线性放大的同时也产生了1 0 8 7n m 的闲 频光脉冲。简并参量光散射的蓝环的强度也显著增强，可以看到蓝环的内部有更 亮的环出现。同时，紫外和可见彩虹也分别出现在泵浦光的两侧，如图3 5 所示。 随后我们又采用两束连续的种子光注入，以及一束脉冲种子光注入的方案进行研 究，这将在下面阐述。 3 2 1 实验装置 图3 1 - ：连续种子光注入 n o p a 实验装置图；b ：观测屏 上的参量散射图样； 3 自发参量上转换和下转换彩虹 实验装置如图3 1a 所示，n o p a 的泵光光源和上两节介绍的产生彩色圆锥 辐射和蓝色圆锥的泵源相同，即使用飞秒激光器输出脉冲的二次谐波脉冲作为 n o p a 的泵浦源。与上一节一样，为了达到最大的倍频效率，我们事先将激光器 输出的脉冲调节为负啁啾状态，倍频效率达到3 5 。产生连续种子光的激光器是 由上海激光技术研究所生产的由m o d e l1 2 0 0 a 改进的氦氖激光器，输出波长为 6 3 2 8r i m ，最大输出功率为6 5m w ，偏振方向为竖直偏振。氦氖激光器输出的中 心波长在6 3 2 $ n m 的连续激光通过凹面镜聚焦注入b b o 晶体c 2 。连续激光与泵 浦光脉冲在b b o 晶体内交叉重合在一起。在泵浦光与连续激光参量相互作用时 间内( 本实验中约为6 0 f s ) ，作为种子光的连续光子超过3 5 0 0 个。与自发的o p a 相比，这么多的注入光子数已经足够用来有效地控制放大信号的光束质量。 由于参量下转换是由相位匹配的条件决定的，为了更容易得到光参量放大， 可以适当调节泵光入射b b o 晶体c 2 的角度，使得参量下转换产生的彩色圆锥 辐射的红色成份更明显。然后竖直偏振的6 3 2 8n m 的连续光沿着彩色圆锥的红 色成份的传播方向作为种子光注入b b o 晶体c 2 。竖直偏振的连续种子光在晶体 c 2 内部和水平偏振的泵浦脉冲交叉重合，调节交叉的角度使得种子光和参量下 转换的6 3 2 8n m 附近的成分方向一致，在满足非共线光参量放大的相位匹配条 件下，可以看到种子光被明显放大，同时在泵光的另一侧，在符合相位匹配的位 置出现波长在1 0 8 7n m 闲频光，如图3 1b 所示，需要说明的是图中看到的绿色 的光束是1 0 8 7 n m 闲频光的倍频信号。而简并参量光散射引起的蓝环的强度也明 显增强了。伴随着连续种子光的非线性放大及闲频光脉冲的产生，简并参量光散 射的蓝环的强度也显著增馒，可以看到蓝环的内部有更亮的环出现。并且，紫外 和可见彩虹也分别出现在泵浦光的两侧，如图3 1b 所示。当远离泵浦光的时候， 紫外和可见彩虹的频谱分别逐渐蓝移和红移，且都是水平偏振。 3 2 2n o p a 过程的研究 非共线光参量放大是一种常用的频率转换方法，我们首先对n o p a 过程进 行研究【6 5 】。 实验中，为了产生波长在1 0 6 4 n m 的闲散光，我们将飞秒激光器输出脉冲的 中心波长调到7 9 4 n m ，此时其频谱宽度为2 6 n m 。经过i 类相位匹配b b o 晶体 c l 后，倍频光的中心波长在3 9 6 8 n m ，频谱宽度约为6 n m 。另一块i 类相位匹配 b b o 晶体c 2 。种予光仍然使用6 3 2 81 1 1 1 1 1 的连续激光。在满足相位匹配条件下， 该n o p a 过程得到中心波长为1 0 6 4 n m 的闲散光脉冲。优化泵浦光与信号光的空 间重合以及参量晶体的角度，闲散光的峰值功率大大提高，在b b o 晶体c 2 后 3 自发参量上转换和下转换彩虹 言 三 穹 皇 要 备 鬲 c 皇 蔓 鼍 三 w a v e l e n g t h ( r i m ) 图3 2 实验测量到的光谱。( _ ) 作为泵浦光的钛宝石激光器倍频光谱( b ) n o p a 后的6 3 2 $ n m 光谱。( c ) n o p a 产生的用散光光谱( d ) 闲散光的倍频光谱。 都能观察到它的倍频。此时，泵浦光相对于晶体的入射角度在空气中为1 3 0 ，而 泵浦光与闲散光之间的角度在空气中约为l o o 。图3 2 ( a ) 给出了泵浦光的光谱， 其中心波长在3 9 6 7 n m ，频谱宽度为9 5 n m 。与我们预期的一样，放大后信号的 光谱与直接从氮氖激光器输出的光谱完全一样，如图3 2 ( b ) 所示。图3 2 ( c