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摘 要 i 摘 要 摘 要 里德堡原子是指原子中的一个电子被激发到主量子数很大的激发态原子。 与 基态原子相比，里德堡原子具有较大的原子半径和电偶极矩，以及较长的原子寿 命等特点， 正是由于这些奇特的性质使里德堡原子研究一直是原子分子物理研究 的重要内容之一。近年来，激光冷却与俘获技术的发展为里德堡原子的研究提供 了全新的技术和方法，并使里德堡原子的物理内涵可以深入揭示。以冷原子为介 质产生的超冷里德堡原子几乎是静止不动的， 而且超冷里德堡原子间的相互作用 远远大于原子的热动能，特别是可以通过外场调控里德堡原子间的长程相互作 用。 因此， 原子间的强相互作用很大程度上决定了超冷里德堡原子的动力学行为。 由于里德堡原子具有易于调控的特点，超冷里德堡原子在量子信息存储、量子计 算及量子信息处理等方面具有潜在的研究价值和应用前景。 本文理论上计算了铯 里德堡原子的stark结构和长程相互作用势，实验上以冷原子为样品，通过两步 激发产生超冷里德堡原子。获得了超冷铯里德堡原子的离子谱和特征参数，在此 基础上系统研究了超冷里德堡原子的碰撞特性和相互作用诱导的态转移的动力 学行为。首先，利用连续倍频激光器对超冷铯原子nd态（39n50）stark光谱及 极化率进行了测量，得到与理论计算一致的结果；其次，利用染料激光器测量了 超冷铯原子里德堡ns和nd态（30n40）的寿命以及nd态（37n40）的碰撞截 面，实验结果与理论结果相一致；再次，详细研究了高态里德堡原子间的碰撞损 失率及电场诱导的态转移过程。 本文的创新工作概括如下： 1. 实验上研究了超冷铯原子里德堡态有效寿命随原子密度的变化，在低里 德堡原子密度下测量了超冷铯原子 ns 和 nd 态（30n40）的寿命，得到与现有 理论一致的结果。 2. 实验上测量了超冷铯原子里德堡态的有效损失率随里德堡原子密度的变 化，并拟合得到里德堡 nd 态（37n40）的碰撞截面，理论上很好地解释了实 验结果。 3. 系统地研究了超冷铯原子高里德堡态的碰撞效应，拟合得到里德堡原子 间及里德堡原子与基态原子间的碰撞损失率， 并研究了外加电场对里德堡原子碰 撞损失的影响。 超冷里德堡原子相互作用及碰撞特性研究 ii 4. 研究了里德堡原子相互作用诱导的量子态的转移，特别是量子态转移在 电场、延迟时间和光强等不同参数下的动力学演化。 关键词：关键词：超冷里德堡原子；选择场电离；量子亏损；寿命；碰撞截面；碰撞损失 率；态转移 摘 要 iii abstract rydberg atoms, one electron of atoms is excited in states with high principal quantum number. in contrast to ground-state atoms, rydberg atoms have many exaggerated properties including the large radius, large dipole moment, long radiative lifetime and so on. due to their exaggerated properties, the research of rydberg atoms is one of the important sections in atomic, molecular physics. in recent years, laser cooling and trapping techniques provide the new techniques and methods for studing of rydberg atoms, and we can further investigate the physical natures of rydberg atoms. the ultracold rydberg atoms do not move significanlly during experimental time scales; the interactions between ultracold rydberg atoms are much larger than their kinetic energy. in particular, and the interaction strength between rydberg atoms can be tuned and controlled by the external field, the dynamics process of ultracold rydberg atoms are determined by the interaction between rydberg atoms and the external field, which make the ultracold rydberg atoms candidates in quantum information storage, quantum computing and quantum information processing. in this thesis, the stark structures and the potential of interactions of cs rydberg atoms are calculated theoretically. we obtained the ultracold rydberg atoms by two-steps exciting cold atomic sample. the spectrum and parameters of ultracold rydberg atoms are obtained, and the collisions between rydberg atoms and state transfer due to interaction are investigated in detail. firstly, we measure the stark spectra and polarizability of cs nd states (39n50) by using the frequency doubling cw laser, which is in good agreement with the results of the theoretical calculation. secondly, we measured the rydberg atomic lifetimes for ns and nd states (30n40) and collisioanl cross section of rydberg nd states (37n40) using the dye laser, the experimental results are explained by theoretical model. thirdly, we measure collisional loss rate coefficients between rydberg atoms and state transfer induced by interactions. the main innovative points of this paper are as following: 1. the variation of effective lifetimes of rydberg states with rydberg atomic 超冷里德堡原子相互作用及碰撞特性研究 iv density was studied experimentally. the rydberg atomic lifetimes for ns and nd states (30n40) were measured in low rydberg atomic density, which is in agreement with the existing theoretical model. 2. we have measured the effective decay rates of rydberg atoms density, and obtained the collisioanl cross section of rydberg nd states (37n 4 时，量子亏损近似为零。而对同一种原子，相同角动量的量子亏损几乎 不随主量子数的变化而变化。 表 1.1 里德堡原子基本性质与主量子数的关系 里德堡原子的基本性质 与主量子数的关系 cs(50d) 束缚能 ( ) 2 n 6mev 能级间隔 ( ) 3 n 63.2ghz 轨道半径 ( ) 2 n 3385a0 极化率 ( ) 7 n 350()2/cmvmhz 辐射寿命 ( ) 3 n 78.6s 1.2 里德堡原子的研究进展里德堡原子的研究进展 1.2.1 早期里德堡原子的发展早期里德堡原子的发展 早期里德堡原子的产生主要是在原子束中通过能量交换的方法得到从基态 到激发态所需的能量，比如电子碰撞2和电荷交换3方法。在激光器发明之前， 一般采用普通光源激发，由于普通光源有很大局限性，很难将原子激发到特定的 量子态上；此外传统荧光探测方法分辨率低等缺点，导致里德堡原子的研究发展 很慢。直到上个世纪七十年代激光技术的应用，特别是从近红外到近紫外连续可 调染料激光器的出现，不仅提供了一种理想的激发光源，实现了原子的选择性激 发4；而且使光谱的分辨率不再受仪器线宽的限制，可以有效抑制多普勒展宽， 提高了光谱探测的分辨率。 激光器的出现给里德堡原子的产生和探测提供了必要 和有利的条件，加快了高激发态光谱学的发展。这个时期的研究主要集中在用热 原子样品研究里德堡原子的碰撞性质5-11及场效应12-15等方面, 尽管后来选择场 电离的应用及微通道板的出现使里德堡原子的探测更简单、更灵敏，但是由于热 原子大的热效应导致的多普勒展宽、碰撞展宽以及渡越展宽，而且原子运动动能 远远大于原子之间的相互作用能， 极大限制了人们深入研究高里德堡原子的相互 超冷里德堡原子相互作用及碰撞特性研究 4 作用及其动力学演化过程。为了克服以上效应的影响，人们尝试着用各种冷却方 法得到相对静止的冷原子样品，并且取得很好的效果16。近几十年来，随着激光 冷却与俘获技术的逐渐成熟，使极低温度的冷原子样品的实现成为可能。 1.2.2 超冷里德堡原子的研究进展超冷里德堡原子的研究进展 自 20 世纪 80 年代以来，激光冷却与俘获技术开拓了原子、分子和光物理研 究的新领域、新内容和新方法17-19。人们利用激光冷却得到了温度为几十k 到 几十 nk 的冷原子介质，不仅在超冷原子分子碰撞、超高分辨原子和分子光谱、 冷原子玻色-爱因斯坦凝聚及费米简并等研究领域取得令人振奋的成果，而且被 广泛应用于凝聚态物理、量子计算、量子信息处理和原子量子光学等诸多领域。 近年来，随着激光冷却与俘获技术的迅速发展，使超冷里德堡原子的实现成 为可能。 尽管有人从理论上提出用速度选择布居俘获的方法得到超冷里德堡原子 20, 21， 目前实验上主要是以超冷原子为样品利用两步或三步激发得到超冷里德堡 气体。处于温度为 300k，密度约为 109cm-3的超冷里德堡气体，在 1s 的实验 时间尺度内， 原子相对运动的距离仅为原子间距离的 3%,而且原子间的热运动能 远小于原子间的相互作用能， 这种冷冻的里德堡气体为研究里德堡原子间的相互 作用提供了条件，使里德堡原子研究进入了崭新的发展阶段。 图 1.1 铷基态原子及 100s 里德堡原子间两体相互作用强度 第一章 引言 5 相比于基态原子来说，里德堡原子间具有很强的长程相互作用，如图 1.1 所 示，铷 100s 里德堡态原子两体相互作用强度远远大于其基态原子。这种原子间 的长程范德瓦尔斯及偶极-偶极相互作用随主量子数增加而增强，而且可以利用 电场或微波场调节里德堡原子能级来调谐甚至控制原子间相互作用，因此，里德 堡原子间的相互作用很大程度上决定了其动力学行为，表现出许多奇特的现象。 以下分别介绍超冷里德堡原子研究的重要内容。 a、多体相互作用 、多体相互作用 超冷里德堡原子在实验感兴趣的时间尺度内几乎是静止不动的， 使原子的相 互作用不仅仅局限于两原子，而是与周围的多个原子同时作用，导致所谓的多体 效应。 美国的 gallghger 小组和法国的 pillet 小组分别在铷和铯里德堡原子中观察 到共振谱线展宽现象，实验表明，这种大的谱线展宽并不能用简单的两体碰撞理 论解释，而是由里德堡原子间的多体相互作用引起 22,23，随后，gallghger 小组利 用一个可控的里德堡态进一步证实这一现象 24，此外，美国的 noel 小组通过改 变激发里德堡原子样品的尺寸同样证实了里德堡原子间的多体相互作用25, 这 为研究多体物理提供了实验平台。 b、激发抑制 、激发抑制 里德堡原子间的强相互作用可以引起里德堡原子的能级频移。 当能级移动的 幅度大于激发光线宽时，将抑制里德堡原子的进一步激发，这种现象称为激发抑 制。 2004 年德国的 weidemller 小组和美国的 gould 小组分别观察到了铷原子 高里德堡态由于原子间范德瓦尔斯相互作用导致的明显激发抑制，实验表明，主 量子数越大，激发抑制效果越明显，而且里德堡原子密度或激发光强越大，抑制 效果越明显，证实里德堡原子间相互作用随主量子数增加而增大，核间距越小相 互作用越强的基本性质26,27。图 1.2 所示为以里德堡态 n=30 的激发功率为基准, 高里德堡原子激发率与激发光功率的关系。由于范德瓦尔斯相互作用能正比于 n11, 即主量子数 n 越大，范德瓦尔斯相互作用也越大. 对 30p 态来说, 里德堡原 子间的范德瓦尔斯相互作用很小, 原子的激发率与光功率基本成线性关系。而对 于 70p 和 80p, 其相互作用能很大, 原子间的强相互作用导致能级频移，产生了 激发抑制效应，而且主量子数越大，抑制效应越明显。 里德堡原子具有很强的电偶极矩，利用直流电场调谐里德堡原子能级，当电 场达到某一值时，被电场调节的激发态能级刚好位于两个能级之间，将发生共振 超冷里德堡原子相互作用及碰撞特性研究 6 能量转移或 frster 共振，导致被激发的原子分别被转移到上下两个耦合能级上。 在共振条件下，转移能级之间的耦合作用主要是里德堡原子间强的偶极-偶极相 互作用，这种原子间的强偶极-偶极相互作用同样可以引起能级频移继而导致激 发抑制，通常人们称为偶极阻塞效应。对于不同的碱金属原子，由于能级分布不 同，可以发生共振能量转移的能级也不同，比如，初始处于同一里德堡态的铯原 子研究主要基于 np+npns+(n+1)s 的共振过程，而且主量子数只分布在 n41 的一系列能级中，虽然更高能级同样存在电场诱导的激发抑制现象，但并没有共 振过程。而对铷原子来说，可研究的共振过程的能态比较多，而且可研究的主量 子数分布也比较广泛。 2006 年， 法国的 pillet 小组首次在 38p3/2+38p3/238s+39s 的 frster 共振过 程中研究了铯里德堡原子间的强相互作用引起的偶极阻塞效应28。 如图1.3所示。 在共振电场下（e=1.46v/cm），通过对各能级里德堡原子数的布居进行测量， 38p3/2态原子数明显减少，而相应的 38s 态原子增加，说明在此电场下发生了共 振能量转移， 同时导致了 30%的激发抑制。 随后他们利用电场诱导明显的原子偶 极矩， 在主量子数 65n85 的高里德堡态观察到大于 60%的激发抑制 29。 另外， 很多小组也利用微波研究里德堡原子间的强偶极-偶极相互作用、三体相互作用 以及场电离性质30-34。 图1.2 铷原子30p、 70p和80p态激发率与激光能量的关系27 第一章 引言 7 c、基本参数测量 、基本参数测量 超冷里德堡原子大大抑制了由于原子热远动导致的多普勒展宽， 使里德堡原 子基本参数的测量更加精确，而且能够拓展到对更高态的精确测量。比如，巴西 的 marcassa 小组在超冷铷原子样品中利用场电离技术对里德堡 ns 和 nd (26n45) 态寿命进行测量35, 36。随后，美国的 tate 小组用微波光谱间接测量 了铷原子 ns、np 和 nd (28n45) 态寿命37。美国的 shaffer 小组在远失谐阱中 测量了铯高里德堡 nd5/2(50构成的二能级系统. 当激光不作用控制原 第一章 引言 11 子时，利用一束 2 激光脉冲将目标原子激发然后再退激发回基态,这时目标原 子在激发前后相位相反, 如果在 2 激光脉冲作用前将控制原子激发到里德堡态, 由于里德堡原子间相互作用导致目标原子的里德堡能级|r出现 b 的频移,从而抑 制了目标原子的激发, 使其一直保持在基态, 这样便在两个里德堡原子之间实现 了可控非门73。 图 1.6 双原子实现量子逻辑门操作过程。 （a）图是实现原理； （b）实验制备示意图73 图 1.7 两个里德堡原子不同核间距的激发过程74 超冷里德堡原子相互作用及碰撞特性研究 12 saffman 小组和 browaeys 小组分别报道了利用偶极阱实现单个里德堡原子 的激发及两个里德堡原子相互作用导致的偶极阻塞效应73-75。如图 1.7 所示。当 两个里德堡原子距离较远时(18m), 原子间的相互作用较弱，两个原子可以同时 被激发到里德堡态。如图 1.7a 黑线所示。当两个里德堡原子距离较近时(3.6m), 由于原子间的强相互作用导致的能级频移， 两个里德堡原子被同时的概率几乎为 零, 真正实现了单里德堡原子的激发74。最近，saffman 小组首次利用里德堡原 子的强相互作用实现了可控非门的演示76。 而且利用里德堡原子的偶极阻塞效应 实现了双原子的纠缠态77, 78。 1.4 本文的主要研究内容本文的主要研究内容 本文主要对超冷里德堡原子的场电离光谱和碰撞特性进行研究， 首先研究了 里德堡原子强相互作用诱导里德堡原子碰撞对原子寿命、碰撞截面的影响，我们 详细研究了高里德堡态原子碰撞效应， 特别是外加电场下的碰撞效应及态转移的 动力学过程。本文内容主要分四个部分：一、介绍了制备超冷铯里德堡原子的实 验装置及探测方法。包括产生里德堡原子的激光系统和微通道板探测器的性能。 二、理论上计算了里德堡原子的 stark 效应及极化率，实验上用两台不同激光器 激发里德堡原子，分别测量了不同里德堡态原子的 stark 效应、极化率及直流电 场对电离阈值的影响，同时我们用染料激光器得到铯里德堡 ns 和 nd 态的场电 离光谱，通过rydberg-ritz 方程拟合得到ns 和 nd 态的量子亏损。三、利用染料 激光器对低里德堡态的原子寿命、碰撞截面进行了测量，实验表明，里德堡原子 间强相互作用导致的碰撞将减小原子的辐射寿命，并且增加原子间的碰撞几率， 继而增大了碰撞截面。四、研究了高里德堡态原子间的碰撞效应及态转移动力学 过程。实验上测量了高里德堡态的布居数随延迟时间的变化关系，利用理论模型 拟合得到里德堡原子间及里德堡原子与基态原子间的碰撞损失率。 通过外加电场 调节原子间的相互作用导致了碰撞损失率迅速增加，并发生态转移过程，详细研 究了高里德堡 ns 态的态转移过程对电场、延迟、光功率等不同参数的依赖关系 及动力学行为。 参考文献：参考文献： 1 t. f. gallagher. rydberg atoms, cambridge university press, (1994). 第一章 引言 13 2 j. a. schiavone, d. e. donohue, d. r. herrick, and r. s. freund, electron-impact excitation of helium: cross sections, n, and l distributions of high rydberg states. phys. rev. a 1977, 16, 48 3 j. e. bayfield and p. m. koch. multiphoton ionization of highly excited hydrogen atoms. phys. rev. lett. 1974, 33, 258 4 d. j. bradley, p. ewart, j. v. nicholas, and j. r. d. shaw. excited state absorption spectroscopy of alkaline earths selectively pumped by tunable dye lasers. i. barium arc spectra. j. phys. b 1973, 6, 1594 5 s. s. kano, y. taira, and h. takuma. collisional energy transfer between rydberg and ground-state atoms. phys. rev. a 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j. phys. b 1981, 14, 835 12 t. w. ducas, m. g. littman, r. r. freeman, and d. kleppner. stark ionization of high-lying states of sodium. phys. rev. lett. 1975, 35, 366 13 m. g. littman, m. m. kash, and d. kleppner. field-ionization processes in excited atoms phys. rev. lett. 1978, 41, 103 14 t. f. gallagher, l. m. humphrey, w. e. cooke, r. m. hill, and s. a. edelstein. 超冷里德堡原子相互作用及碰撞特性研究 14 field ionization of highly excited states of sodium. phys. rev. a 1977, 16, 1098 15 t. h. jeys, g. w. foltz, k. a. smith, e. j. beiting, f. g. kellert, f. b. dunning, and r. f. stebbings. diabatic field ionization of highly excited sodium atoms. phys. rev. lett. 1980, 44, 390 16 w. p. spencer, a. g. vaidyanathan, and d. kleppner. measurement of lifetime of sodium rydberg states in a cooled environment. phys. rev. a 1980, 24, 2513 17 t. hansch, and a. schawlow. cooling of gases by laser radiation. opt. commun. 1975, 13, 68 18 s. chu, l. hollberg, j. e. bjokholm, a. cable, and a. ashkin. 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