（市政工程专业论文）基于高放废物深地质处置的溶质运移研究.pdf

浙江大学博士学位论文摘要 摘要 与其它溶质运移问题相比，高放废物深地质处置中的溶质运移问题具有迁移途径、 迁移规律复杂、迁移过程长等特点。因此，本文根据高放废物地质处置的“多屏障系统” 设计及其安全评价要求，围绕地下水重返处置库时，与工程屏障中回填材料的相互作用， 以及地质屏障中的核素迁移问题进行了初步的探讨与研究。主要的工作和创新成果如 下： 首先，基于地下水情景是其安全评价基本情景的考虑，在考虑t - h m c 耦合作用的 情况下，利用e o s l 与e o s 2 分别模拟了盐水和淡水入侵近场时，地下水与回填材料的 相互作用。模拟结果表明，在给定的模拟条件下，盐水入侵时氯化钠的沉淀富集并不严 重，整个模拟过程中没有出现盐的沉淀；而在淡水入侵时，方解石的沉淀会引起膨润土 孔隙度的变化，但是这种变化对其它阳离子的迁移影响并不大，- 且通过模拟发现，在整 个过程中c a ：+ 对系统的影响比其它阳离子更大。这些模拟对今后继续研究地下水与回填 材料之间的相互作用有一定的参考价值，也为进一步研究近场t - h m c 耦合作用进行了 有益的尝试。 其次，基于双重介质理论，针对远场裂隙介质中的溶质运移问题，从单裂隙介质中 溶质运移问题入手，初步探讨了溶质在单裂隙中运移的概念模型和数学模型，利用拉普 拉斯交换推导了在裂隙入口处具有指数衰变注入源条件下的解析解。在此基础上，分别 计算了t h 2 2 9 、c s 1 3 5 及s e 7 9 三种核素在低渗透花岗岩裂隙域与基质域中的相对浓度 分布，并对它们在裂隙域中的迁移距离与基质域中的扩散深度进行了比较。结果表明： 在其它条件相同的情况下，迟滞系数与这三种核素的迁移距离、扩散深度成负相关关系。 此外，就水力坡度，隙宽对这三种核素在单裂隙介质中的迁移进行了分析，结果表明： 核素的迁移距离及相对浓度都随水力坡度或隙宽的增大而增大；且对同一种核素而言， 水力坡度越小时其变化对相对浓度的变化影响越大。而在隙宽较小时( 5 8 9 1 0 - 5 m ) ，通 过对s e 7 9 、c s 1 3 5 两种核素相对浓度的比较发现半衰期的大小对核素在裂隙介质中的 迁移也有影响。 针对裂隙系统的复杂性，利用一维多途径溶质运移模型描述裂隙系统，对前述三种 浙江大学博士学位论文摘要 核素进行了模拟研究，模拟结果表明t h 2 2 9 迁移是最慢的，而s e 7 9 迁移是最快的；且 这些核素在裂隙域中的相对浓度约在3 x 1 0 7 年内基本达到稳定。并将其计算结果与单裂 隙介质中所得结果进行对比，结果说明裂隙介质特征的准确描述对溶质运移数值模拟至 关重要。 最后，以西北某地的花岗岩为迁移介质，利用一维多途径溶质迁移模型，选取国内 在花岗岩中研究较多的核素c s 1 3 4 、c o 5 7 、t c 9 9 ，模拟了这几种核素在其中的迁移。 模拟结果表明：在其他条件都相同的情况下，c s 1 3 4 的迁移是最快的，而t c 9 9 迁移是 最慢的。 关键词：高放废物；地质处置；溶质运移；安全评价；近场；远场；裂隙介质 浙江大学博士学位论文 a b s t r a c t a b s t r a c t c o m p a r i n g w i t ho t h e rs o l u t et r a n s p o r t ，s o l u t et r a n s p o r ti ng e o l o g i c a ld i s p o s a ls y s t e mo f h l wi sc h a r a c t e r i z e d 硒c o m p l e xw a ya n d l a wo ft r a n s p o r t ，l o n gd i s t a n c e ，a n ds oo n t h e r e f o r e ，b a s e do nt h e “m u l t i - b a r r i e rs y s t e m d e s i g no fh l wa n da n a l y s i so fs a f e t y a s s e s s m e n t ，t h ei n t e r a c t i o nb e t w e e ng r o u n d w a t e ra n dt h eb u f f e ri ne n g i n e e r i n gb a r r i e r , a n d n u c l i d et r a n s p o r ti ng e o l o g i c a lb a r r i e ra r ep r i m a r yr e s e a r c h e dw h e nt h eg r o u n d w a t e rc o m e s b a c kt ot h er e p o s i t o r y t h em a i nw o r k sa n dc o n c l u s i o n sa r ea sf o l l o w s ： f i r s t l y , o nt h eb a s i so fc o n s i d e r i n gg r o u n d w a t e rs c e n a r i oa sb a s i cs c e n a r i oo fs a f e t y a s s e s s m e n ta n dt - h - m - cp r o c e s s e s t h ei n t e r a c t i o n sb e t w e e ns a l i n ew a t e ra n db u f f e ra n dt h e i n t e r a c t i o n sb e t w e e nt h ef r e s hg r o u n d w a t e ra n db u f f e ra r es i m u l a t e dw i t he o s1a n de o s 2 r e s p e c t i v e l y t h es i m u l a t e dr e s u l t so fs a l i n ew a t e rs h o wt h a ts a l ta c c u m u l a t i o ni nb u f f e r m a t e r i a li sn o ts os i g n i f i c a n t ，i fp r o p e r t i e so fb u f f e rm a t e r i a la n ds a l i n ew a t e ra r en e a r l y s i m i l a rw i t ht h o s ew h i c ha r eg i v e ni nt h i sp a p e r ；a n dt h el a t t e rr e s u l t ss h o wt h a tp r e c i p i t a t eo f c a l c i t ew i l lc h a n g et h ep o r o s i t yo fb e n t o n i t e ，b u tt h ee f f e c to nt h eo t h e rc a t i o nr e s u l t i n gf r o m t h i sc h a n g ei sn o te v i d e n t ，m o r e o v e rt h ei m p a c to ns i m u l a t e ds y s t e mc a u s e db yc a 2 + i sm o r e o b v i o u st h a nt h eo t h e rc a t i o n s t h e s es i m u l a t e dr e s u l t sa r et h ec o r r e s p o n d i n gr e f e r e n c ef o r s t u d yo nt h ei n t e r a c t i o no fg r o u n d w a t e ra n dt h eb u f f e rm a t e r i a l sa n dt h eb a s i so ff u r t h e r r e s e a r c ho fc o u p l e dt - h - m - cp r o c e s s e si nn e a r - f i e l d s e c o n d l y , i no r d e rt o r e s o l v es o l u t et r a n s p o r ti nt h ef r a c t u r e dm e d i ao ff a rf i e l d ， c o n c e p t u a la n dm a t h e m a t i c a lm o d e l so fs o l u t et r a n s p o r ti ns i n g l ef r a c t u r ea r eb u i l ta c c o r d i n g t ot h ed o u b l em e d i at h e o r y , a n da n a l y t i cs o l u t i o n sw i t hi n j e c t i o no fe x p o n e n t i a ld i s i n t e g r a t i o n a r ed e d u c e db yl a p l a c et r a n s f o r m r e l a t i v ec o n c e n t r a t i o n so ft h 一2 2 9 ，c s - 13 5a n ds e 7 9i n f r a c t u r ea n dm a t r i xa r ec a l c u l a t e dr e s p e c t i v e l yb a s e do nt h ea n a l y t i cs o l u t i o n ，a n dt h e i r t r a n s p o r td i s t a n c ei nf r a c t u r ea n dd i f f u s i o nd e p t hi nm a t r i xa r er e s e a r c h e di nd e t a i l t h er e s u l t s s h o wt h a tt h er e t a r d a t i o nc o e f f i c i e n ti sn e g a t i v e l yr e l a t e dw i t ht r a n s p o r td i s t a n c ea n dd i f f u s i o n d e p t ho ft h e s en u c l i d e s m o r e o v e r , m a n yp a r a m e t e r s ，s u c ha sa p e r t u r e ，h y d r a u l i cg r a d i e n t ，w i l l i n f l u e n c eo nt h e s en u c l i d et r a n s p o r ti nf r a c t u r e dm e d i a , t h e s ei n f l u e n c e sa r ea n a l y z e d ，a n dt h e i i 浙江大学博士学化论文 a b s t r a c t r e s u l t si n d i c a t et h a tt r a n s p o r td i s t a n c ea n dr e l a t i v ec o n c e n t r a t i o no ft h e s en u c l i d e sw i l l i n c r e a s ew i t hi n c r e a s eo fa p e r t u r eo rh y d r a u l i cg r a d i e n t f o rt h es a m en u c l i d e s ，t h ec h a n g eo f h y d r a u l i cg r a d i e n th a sm o r ei n f l u e n c eo nr e l a t i v ec o n c e n t r a t i o nw h e nt h eh y d r a u l i cg r a d i e n ti s g e t t i n gs m a l l e r w h i l et h ea p e r t u r ei ss m a l l ( 5 8 9 x10 朋) ，t h eh a l fl i f eo ft h en u c l i d e sw i l l a f f e c tr e l a t i v ec o n c e n t r a t i o ni nf r a c t u r e dm e d i ab yc o m p a r i s o nt h er e l a t i v ec o n c e n t r a t i o no f s e 7 9a n dc s 1 3 5 b e c a u s eo ft h ec o m p l e xo ff r a c t u r e dm e d i a ，t h ef r a c t u r e dm e d i ai sd e s c r i b e db yo n e d i m e n s i o n a lm u l t i w a ys o l u t em o d e l ，a n dt h et r a n s p o r to fa b o v e - m e n t i o n e dn u c l i d e si n f r a c t u r e dm e d i ai ss i m u l a t e dw i t ht h i sm o d e l ，t h er e s u l t ss h o wt h a tt h et r a n s p o r to ft h 一2 2 9i s t h el o w e s tw h i l et h es e 一7 9i st h ef a r t h e s t a n dt h er e l a t i v ec o n c e n t r a t i o no ft h e s en u c l i d e si n f r a c t u r ew i l l g e t t i n gs t a b l ea b o u t3 x10 7y e a r s i na d d i t i o n ，t h e s er e s u l t sa r ec o m p a r e dw i t h t h er e s u l t sw h i c ha r ec a l c u l a t e di ns i n g l ef r a c t u r e ，t h ec o m p a r i s o ni n d i c a t e st h a tt h ec o r r e c t d e s c r i p t i o no f f r a c t u r e dm e d i ai st h es t i c k i n gp o i n to fs u c c e s s f u l l yn u m e r i c a ls i m u l a t i o n f i n a l l y , t h en u c l i d e sw h i c ha r er e s e a r c h e dw i d e l yi nd o m e s t i cb ye x p e r i m e n t s ，s u c ha s c s 一1 3 4 ，c o 5 7a n dt c 一9 9 ，a r ec h o s e n ，a n dt h e i rt r a n s p o r ti ng r a n i t ei ss i m u l a t e dw i t ho n e d i m e n s i o n a lm u l t i w a ym o d e l t h er e s u l t ss h o wt h a tt h et r a n s p o r to fc s - 13 4i st h ef a r t h e s t a n dt c 一9 9i st h el o w e s tu n d e rt h es a m ec o n d i t i o n ，w h i c hi st h et e n t a t i v eg i s to fs a f e t y a s s e s s m e n to fh l w g e o l o g i c a ld i s p o s a l k e y w o r d s ：h i g h l e v e lr a d i o a c t i v ew a s t e ( h l w ) ；g e o l o g i c a ld i s p o s a l ；s o l u t et r a n s p o r t ；s a f e t y a s s e s s m e n t ；n e a rf i e l d ；f a rf i e l d ；f r a c t u r e dm e d i a 独创性声明 本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研 究成果。据我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人 已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得逝姿盘堂或其他教育机构的学 位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论 文中作了明确的说明并表示谢意。 学位论文作：孝芍一期：加年弓舢日 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解迸鎏盘鲎有关保留、使用学位论文的规定，有 权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。 本人授权逝姿态堂可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检 索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。 ( 保密的学位论文在解密后适用本授权书) 学位论文作者签名： 鼋勃 翩虢芗侈场 签字日期：力胗年弓月i o 日签字日期：户卜年多月，日 浙江大学博士学位论文致谢 致谢 终于写到了这里，心中感慨万千! 从1 9 9 9 年，笔者开始关注污染物运移研究， 2 0 0 4 2 0 0 5 年在日本核燃料开发机构( j n c ) 进修期间，也主要专攻高放废物安全处置 中的溶质运移。论文的成稿过程，是对本人多年研究与思考的一个总结和提升。论文不 仅凝结了作者本人辛勤的劳动，也饱含着诸多师友及同行们的心血，在此一一表示致谢! 首先，感谢导师张土乔教授的悉心指导和关怀! 导师治学严谨、知识渊博、思维严 密敏锐，学术上追求完美、精益求精，这些在博士论文的撰写中使学生感受至深，论文 的完成凝聚着恩师的汗水和心血。在生活上，恩师为人宽厚温和，总使人有如沐春风之 感，而恩师积极进取的人生态度更是学生终生学习的楷模。回首三年多的时间匆匆而逝， 恩师的关怀和指导使学生终生铭记，师恩永驻心间! 学生感激之情无以表达，唯有在论 文提交之时衷心的感谢恩师在生活和学习中给予的关怀! 其次，在博士论文撰写过程中，作者得到了东华理工大学土木学院李金轩教授在论 文选题、研究过程中所给予的指导与帮助，在此向他表示衷心的感谢! 感谢日本核燃料 开发机构( j n c ) 的泽田先生及小田先生提供有关近场多场耦合的计算程序，感谢他们 对近场中模型建立、资料收集、程序应用中遇到的问题所进行的详细解答、计算结果分 析等方面给予的大力帮助! 感谢东华理工大学数学系刘唐伟副教授对本文中有关单裂隙 介质中溶质运移解析解数学推导过程中所遇到问题的解答! 感谢北京核工业地质研究院 苏锐高工所提供的有关高放废物处置的相关资料! 再次，对本论文中引文的作者们致以崇高的敬意，没有前人的研究成果为基础，也 就没有我的论文成果，在此一并表示衷心的感谢! 感谢浙江大学的孙志林教授、俞亚南教授、刘国华教授、王紫雯教授、张仪萍副教 授、邵卫云副教授、张燕副教授、柳景青副教授、俞亭超副教授等给予的指导与关心! 同门情意，难以忘怀，感谢黄亚东、邵煜、吴为义、吴众华、杨德军、王鸿翔、蒋承杰、 张航基、谢家华、郭帅、虞介泽等师兄弟( 妹) ! 感谢建工学院研究生科各位师长长期 以来的关心与帮助! 感谢我的同学卢萌盟、陈东霞、孙筠、郭彪、吕文志、孙珍茂、罗 耀武等，在与大家一起度过的日子里留下了很多美好的回忆。 特别感谢我一生含辛茹苦的父母和一直在背后默默支持和关心着我的家人，其实说 浙江大学博士学化论文致谢 谢谢是远远不够的! 这么多年来，他们一直用无保留的爱j 一如既往的支持和鼓励我， 我所取得的一切都源自他们无私的奉献。对我而言，他们是我学习和前进的动力，是我 人生奋斗的首要意义所在! 感谢浙江大学对我的培养，母校极高的学术平台和浓厚的学术氛围一直使我骄傲不 已，在此祝愿母校早日跻身世界一流大学之列! 最后，衷心感谢评阅本文和出席答辩的各位专家和教授，你们的意见将是我进一步 工作的重要指导1 2 0 0 9 年1 2 月于紫金港 浙江大学博士学位论文 第1 章绪论 第1 章绪论 1 1 问题的提出以及研究的意义 1 1 1 安全处置放射性废物是我国核工业可持续发展的重大课题 随着改革开放步伐的加快，国民经济的迅猛发展，国家对能源的需求也越来越大， 能源的短缺严重制约了国家经济的发展。为了缓解能源的供需矛盾，国家将大力发展 核电。按照中国核电发展规划，到2 0 2 0 年核电将占供发电量的4 ( 国务院，2 0 0 7 ) ， 伴随而来的是核电站运行产生的一系列的高、中、低放废物，它与铀矿采、选、冶产 生的废石、尾矿砂及医疗，科研、国防事业的核废物一起成为越来越严重的环境问题。 由于放射性废物的危险性给它的处理带来了极大的困难，因此，放射性废物特别是高 放性废物的管理对整个人类而言都是一个极大的挑战。 高放射性废物( h i g h l e v e lr a d i o a c t i v ew a s t e ，h l w ) ，简称高放废物，是在2 0 世 纪7 0 年代提出的，是指乏燃料后处理第一循环溶解莘取水溶液，或与此相当的浓缩废 液等( 闵茂中，19 9 8 ) ，其中的主要核素有铯、锶及钚、镅、镎等超铀元素。我国放射 性废物分类标准( g b9 1 3 3 1 9 9 5 ) 中规定( 国家环境保护局，1 9 9 6 ) ：高放固体废物比 活度么 4 1 0 1 1 却堙，高放废液比活度彳 4 1 0 1 0 却l ，因此它具有高放射性、高 放射毒性以及发热量大，且半衰期长的特征，从而对人类生存和生态环境构成了长久 和严重的危害。 对于高放废物，视其放射性核素的种类和水平，达到无害化需要数千年、几万年 甚至更长的时间。因此，对高放废物的处置并不仅仅是一个工程技术问题，也是一个 在特定场址环境下，与其处理工程设施有关的工程安全、环境保护、公众辐射防护和 社会可接受性的综合性问题。能否安全处理这些高放废物，是关系到我国核事业可持 续发展的不可回避的重大问题，也是我国核工业面临的重大挑战，也是世界各核能大 国普遍关注的重大课题( 王驹，2 0 0 9 ) 。 高放废物处置的目的就是把高放废物与人类的生存环境隔绝起来，以防放射性物 1 浙江大学博士学化论文 第l 章绪论 质向生物圈迁移，或者至少将其限制在规定的水平。高放废物的安全处置一直是一个 世界性的难题，国际上自5 0 年代就开始了研究。为了保证高放废物的安全处置，有关 国家成立了专门的核废物处置实施机构，并制定颁布了相关的法律、法规，明确了责 任和义务，在政策、法规和体制上为高放废物的安全管理和处置奠定了基础。世界各 国为消除放射性废物对生态环境的危害，提出了核嬗变法，稀释法和隔离法等方法来 处置放射性废物。( 闵茂中，1 9 9 8 ；罗嗣海，2 0 0 4 ) 。 核嬗变法是指把长寿命放射性核素从高放废物中分离出来，放入反应堆或加速器 中用嬗变方法变成短寿命或非放射性核素。该方法可使放射性废物的长期危害降低到 最小，实现放射性废物的减害处理。但是由于该法费用十分昂贵，目前还很难实现( 阔 茂中，19 9 8 ) 。稀释法是将核废物极度稀释至对生态环境无害的水平( 闵茂中，1 9 9 8 ) ， 稀释法不适宜高放废物。而隔离法就是将核废料与生物圈长期隔离，使放射性核素不 能进入生物圈或进入生物圈之前已经不会对其产生危害。隔离法又包括：太空处置， 海洋处置，冰层处置及地质处置等，其中冰层处置与太空处置还仅是一种设想。目前 通过对各种方案的分析和对比，许多国家对地质处置的安全性与现实性达成共识，并 认为高放废物地质处置是最现实、可行的方法( l a u r e n c e ，1 9 9 7 ) 。 1 1 2 高放废物深地质处置的工作进展 1 1 2 1 国外高放废物深地质处置工作进展 由于高放废物地质处置极其复杂，目前大都处于场址预选或场地性能评价阶段， 一些国家建立了地下实验室，如瑞典的s t r i p a 、a s p 8 ，加拿大的l a cd ub o n n e t 等，开 展综合的地质、地球物理和水文地质调查研究。在高放废物地质处置方面工作进展较 快的国家有美国、法国、日本、芬兰等，下面就简要介绍这些国家有关高放废物地质 处置的研究进展情况。 美国是世界上最早使用核能作为动力的国家，高放废物的处置一直是其研究的重 要课题。高放废物地质处置的建议是由美国科学院1 9 5 7 年提出来的( l a u r e n c e ，1 9 9 7 ) 1 9 8 2 年由美国国会通过了放射性废物政策法( n u c l e a rw a s t ep o l i c ya c t ，n w p a ) ， 以解决高放废物的处置问题，并自1 9 8 7 年开始对y u c c a 山进行场地特性调查，1 9 9 8 2 浙江大学博士学位论文第1 章绪论 年完成了该调查并提交了适宜性评估报告，2 0 0 2 年确定了y u c c a 山作为民用高放废物 的最终处置场地，计划于2 0 1 0 年开始接受放射性废物( d y e rj 1 9 9 9 ) 。 法国高放废物地质处置工作由法国国家放射性废物管理机构( a n d r a ) 负责( p a 威瑟斯庞著，王驹等译，1 9 9 9 ) ，处置库选址工作始于8 0 年代到目前为止己经筛选 出3 个预选场地，其中两个围岩为粘土岩，一个围岩为花岗岩。进行地面工作和室内 实验的同时，法国还特别强调地下实验室的研究。已建立和完成的地下实验室有 a u r i a t 、f a n a y - a u g e r e s ，在地下实验室主要开展岩体原位物理与力学试验、竖井与平 硐开挖试验、渗透性和孔隙率测量、水样采集及同位素与化学分析，主要运移与化学 阻滞机制的研究等，目的在于评价地质屏障的有效性并获得与回取可行性评价有关的 参数( 罗嗣海，2 0 0 4 ) 。法国拟在2 0 1 5 年最终确定处置库场地，并于2 0 2 5 年开始进行 高放废物的贮存。 日本原子能委员会( a t o m i ce n e r g yc o m m i s s i o no f j a p a n ，a e c ) 提出了基于“多重 屏障”的地质处置概念，制定了关于高放废物管理的长期计划，为日本高放废物地质 处置提供了基础。另外，成立了专门的高放废物处理机构( n u c l e a rw a s t em a n a g e m e n t o r g a n i z a t i o no f j a p a n ，n u m o ) ，负责有关高放废物处置的场址选择、建造、运转与封 闭等工作。n u m o 计划在2 0 0 8 2 0 2 3 年对候选场地进行详细调查，并对场地进行各 种探测工作，2 0 2 3 2 0 2 7 开始建造处置库，2 0 3 3 2 0 3 7 年开始营运。 此外，瑞典、芬兰，加拿大、俄罗斯、荷兰、西班牙、比利时等国家也都根据自 己的国情，开展了高放废物地质处置研究工作。如在瑞典的高放废物的管理主要由 1 9 7 2 年成立的瑞典核燃料与废物管理公司( s k b ) 负责的，目前瑞典所采用的高放废 物处置方案是s k b 在1 9 8 3 年的k b s 3 报告中提出的( s k b ，1 9 8 4 ) ；芬兰的高放废物处 置由19 9 6 年成立的p o s i v a 公司负责，该公司于1 9 9 9 年5 月申请在o l k i l u o t o 附近地下 建立永久性的废物处置库，拟在2 0 1 0 年动工兴建、2 0 2 0 年正式使用。 从整个世界高放废物地质处置研究的趋势看，参与的国家越来越多，投入越来越 大，研究进程越来越快。到目前为止，“地质处置”已从原来的概念设想、室内实验及 相关理论研究、发展到今天地下实验室的建立，部分国家根据目前所得的研究成果已 确定场址，拟进行高放废物处置库建造的程度。 浙江大学博士学位论文第1 章绪论 1 1 2 2 我国高放废物地质处置工作开展概况 我国于1 9 8 5 年9 月制定了“中国高放废物深地质处置研究发展计划”( 即d g d 计 划) ，并于1 9 8 6 年2 月开始实施( 杨立基，1 9 9 2 ) 。该计划以高放玻璃固化体和超铀废 物以及少量重水堆乏燃料为处置对象，以花岗岩为处置介质，提出在2 0 4 0 年建成高放 废物处置库的设想( 王驹，1 9 9 8 ；王驹，2 0 0 4 a ) 。我国高放废物深地质处置库的建造 可分如下四个阶段( 王驹，1 9 9 8 ；王驹，2 0 0 5 ) ： 第1 阶段：技术准备阶段( 1 9 8 6 1 9 9 5 年) ； 第2 阶段：地质研究阶段或称选址与场址评价阶段( 1 9 9 5 2 0 1 0 年) ； 第3 阶段：现场试验阶段或称地下实验室与示范处置阶段( 2 0 1 0 约2 0 2 5 年) ； 第4 阶段：处置库建造阶段( 约2 0 2 5 2 0 4 0 年) ； 2 0 多年来，开展了高放废物地质处置各方面的研究工作，在技术路线、长远规划、 选址和场址评价、核素化学行为、回填材料、安全评价和天然类比等领域取得了一定 进展。 在选址工作及场址评价方面，初步选定西北某地作为高放废物地质处置的重点预 选区，并通过综合评价后认为我国最合适的处置库围岩为花岗岩( 王驹等，2 0 0 6 a 、 2 0 0 9 ) ；另外，以核工业北京地质研究院的工作为基础，还开展了一些国际合作。1 9 9 9 2 0 0 0 年期间，核工业北京地质研究院与国际原子能机构合作完成了“中国高放废物处 置库场址预选和场址评价技术研究”，在场址的选择以及场址的评价方法等方面取得了 一定的研究成果( 王驹，2 0 0 5 ) 。西北某处的膨润土作为中国高放废物处置库的首选回 填材料( 徐国庆等，1 9 9 6 ) ，刘月妙等( 2 0 0 1 、2 0 0 7 ) 对其矿物特性、岩土力学性质、 压实膨胀性、相关核素吸附特性等进行了研究。 在放射性物质迁移研究方面，中国原子能科学研究院、核工业北京地质研究院和 中国辐射防护研究院对放射性核素的吸附和扩散等进行了实验研究( 王驹，2 0 0 5 ) 。如 设计制作了模拟处置库温度、压力及渗透等条件的小型实验装置，获得相关放射性核 素在花岗岩中吸附、扩散等相关参数，对高放废物地质处置条件下放射性核素的地球 化学行为、回填材料特性等研究正在深入进行。相对而言，我国关于高放废物处置的 研究起步较晚，基础还比较薄弱，各种室内研究、模拟研究不太系统，而野外试验的 4 浙江大学博士学位论文第1 章绪论 开展、多场耦合情况下近场核素迁移方面的研究还刚起步。 1 1 3 高放废物深地质处置中溶质运移研究的紧迫性及必要性 自19 8 5 年3 月中国的第一座核电站一秦山核电站开工建设以来，到2 0 0 5 年全部 建成为止，秦山核电站的总装机容量达到了8 7 1 0 5 k w ，为满足经济发展对电力的需 求，按照我国核电发展的规划，到2 0 2 0 年核电总装机容量可能达到( 3 2 4 ) 1 0 7 k w 。 按照核电发展规划推算，在2 0 2 0 年以后，每年都将卸下近千吨乏燃料( 王驹，2 0 0 4 b ) ， 经后处理后回收其中有用元素铀和钚，剩下的高放废液通常暂存在不锈钢大罐中，然 后经玻璃固化后将被最终处置( 王驹，1 9 9 8 ；王驹，2 0 0 4 b ) 。高放废物的安全处置是 核能可持续发展的最关键问题，若不能很好地处理这个问题，就不可能有核电的可持 续发展。 对于高放废物这种具有高风险、长寿命特征的放射性废物的管理已引起世界范围 内的广泛关注。经过近5 0 年来的研究，通过多种处置方案的分析和对比，目前世界公 认的较安全处置方法是地质处置，即建造放射性废物处置库以期“永久”隔离高放废物。 并对此进行了多学科、长时间、强投资的研究。然而，在处置库关闭后的长时间尺度 下，由于地下水作用使得放射性物质随地下水在回填材料和地质屏障中迁移并进入生 物圈、或者由于未来的人类活动、自然灾害等使得处置库直接暴露于地表，后一种情 况一般可以通过选择相对稳定的处置场址来解决( 罗嗣海等，2 0 0 5 ) ，因此研究这些放 射性物质随地下水流迁移的问题是高放废物深地质处置安全的核心问题、也是当今高 放废物处置中极为关注的问题。 另外，由于放射性废物具有隐蔽性强、滞留时间长、迁移途径和迁移规律复杂、 高风险、长寿命等特征，从而对生物圈造成严重的潜在危害，也决定了它们在地质处 置系统中的迁移是长时间过程( 通常可达数万年至数百万年) 。在如此长时间尺度下， 地下水与溶质迁移的模拟研究就成为评价放射性废物处置系统安全性能的必然选择 ( 李金轩等，2 0 0 4 ) 。而安全性能评价的许多问题都是围绕放射性物质迁移展开的( p a 威瑟斯庞著，王驹等译，1 9 9 9 ) ： 安全评价的主要目标就是评价在处置库关闭后数千年至数万年，深埋的高放废 物是否会对人类以及其它各种生物体产生危害。而这种危害主要是由于处置库释放的 s 浙江人学博士学位论文 第1 章绪论 放射性物质随地下水迁移进入生物圈，对生物体产生辐射危害所造成的。目前国际上 普遍采用的方法是首先对处置系统进行情景分析，然后建立起相应的模型，通过计算、 分析等手段对未来进行预测，最后将结果与安全标准比较。该过程主要是围绕放射性 物质迁移来展开的。 安全评价的内容主要由三部分组成：确定哪些现象能够导致放射性物质的释放 与迁移；估算这些现象发生的概率；计算放射性物质释放的辐射后果。它们都与放射 性物质迁移有关。 安全评价模式的要素包括：核素的盘存量、放射性物质的释放率、迁移速率、 核素摄入后对人体造成的辐射剂量等。这些要素都与放射性物质的量和迁移有关。 安全评价的指标主要有：风险因子、辐射剂量、环境中放射性物质的浓度、生 物圈中放射性物质的通量等，它们也都与放射性物质的迁移有密切关系。 因此，要利用地质处置实现放射性废物的永久隔离，就必须研究地下水与各种溶 质在其中的运移，它不仅可以为处置库的选址提供各种回填材料、地质岩层对放射性 物质的吸附、滞留性能参数，并可以通过各种溶质运移试验进一步证明地质处置方法 的有效性和可靠性，为处置库的建造和运行、安全评价提供依据。 1 2 高放废物深地质处置系统概述 高放废物深地质处置是指将固体形式的高放废物埋在地下一定深度( 5 0 0 1 0 0 0 m ， 罗嗣海等，2 0 0 5 ；4 0 0 1 0 0 0 m ，王驹，2 0 0 4 a ；2 0 0 1 5 0 0 m ，沈珍瑶等，2 0 0 2 ) 的地 质体中，使之永久与人类的生存环境隔离，埋藏高放废物的地下工程即称为高放废物 处置库( 王驹等，2 0 0 5 ) 。它是人类利用自然地质环境而设计构造的由工程屏障 ( e n g i n e e r i n gb a r r i e rs y s t e m ) ，地质屏障( g e o l o g i c a lb a r r i e rs y s t e m ，即工程屏障周围 的地质体，也称为天然屏障) 所组成的“多屏障系统”( m u l t i b a r r i e rs y s t e m ) ( 李金轩 等，2 0 0 4 ) ，其目的是尽可能长时间地阻隔放射性物质迁移，达到不危害生物圈的目的。 为实现地质处置的长期隔离，必须依赖于工程屏障和地质屏障的有效性。一般来说， 高放废物地质处置系统由处置库、地质环境及地质环境与生物圈的接触界面三个子系 统构成，如图1 1 ( o e c d ，1 9 9 7 ；l a u r e n c esc ，1 9 9 7 ；j n c ，2 0 0 0 b ) 。 m 学博十 位论女 第1 章绪论 ：! ：兰l 强 ? 。暴，j 圈1 1 高放废物深地质娃置系统示意圈( j n c ，2 0 0 0 ” f 嘻l1s c h e m a t i cv i e wo f t h e g e o l o g i c a ld i s p o s a ls y s t e m ( j n c ，2 0 0 0 b ) 1 2 1 高放废物深地质处置系统的工程屏障 一般把废物体( v e t r i f i e d w a s t e ) ，废物罐( o v e r p a c k ) 回填材料( b u f f e r ) 称为工程 屏障( 王驹，2 0 0 6 b ) ( 如图12 ，魏海，2 0 0 5 ) 。它是高放废物深地质处置系统中隔离 放射性废物的第一道防线，印工程屏障可以有效地阻滞地下水和废物固化体接触，以 降低固化体中的放射性物质向囤岩中迁移的可能性。 国 圈1 2 工程屏障示意图( 魏海2 0 0 5 ) f i g 1 2 s k e t c hv i e wo f e n g i n 睫r i n g h a r d e rs y s t e m ( 魏海，2 0 0 5 ) 浙江大学博士学位论文 第l 章绪论 ( 1 ) 高放废物的固化 放射性废物的固化是核废物处置前最重要的处理措施之一，它包括将放射性废液 转化为废物固化体和核废物固定两种情况。其目的在于减少其在贮存，运输和处理期 间由于自然过程而可能造成的放射性物质迁移或者扩散( 阅茂中，1 9 9 8 ) 目前已有或 正在研究的高放废物固化体形式达2 0 多种，可分为玻璃固化体、陶瓷固化体、金属固 化体和复合固化体( l u t z e w ：等，1 9 8 8 ；罗嗣海等，2 0 0 4 ) 其中玻璃固化是目前国际 上工艺最成熟、应用最广的高放废液固化技术，1 9 7 8 年已达到了工业化运行。而陶瓷 固化工艺中的人造岩石固化由于具有比玻璃固化体更好的耐浸出性和机械强度，能更 好地满足处置要求，被誉为第二代固化体( 闭茂中，1 9 9 8 ) 目前，美国、日本，加拿 大、澳大利亚和中国等国家正在对其进行研究和开发。 ( 2 ) 高放废物的包装 高放废物的包装指对废物固化体外加容器、村料使之成为基本处置单元的过程 ( 闵茂中，1 9 9 8 ) ( 如图1 3 ) ，其目的是保护废物固化体不过早受地下水的侵蚀也便于 对废物实施贮存、运输和处置。包装容器的基本要求是机械强度大、耐侵蚀、耐辐射、 屏蔽射线性能好等( 阅茂中，1 9 9 8 ) 国外拟采用的废物容器材料有金属、陶瓷、混 凝土、玻璃钢等。 1 3 衬填料；2 塞子；4 废物罐；5 废物固化体：6 外包装容器； 7 空隙；8 套筒：9 ，处置单元外包装 图1 3 高放废物包装容器示意图( m i l n e s ，1 9 弱) f i g 1 3s c h e m a t i cv i e wo f t h eo v e r p a c k ( m i l n e s , l 粥5 ) ( 3 ) 工程回填材料 工程回填材料是指在废物容器之间及废物容器与地质体之间填入的材料，它可以 8 浙江大学博士学位论文第l 章绪论 作为一道物理屏障，阻滞水流进入废物包装容器，同时也可以视为在吸附过程中与放 射性物质相互作用的化学屏障( b t o r s t e n f e l t 等，1 9 8 3 ；刘月妙等，2 0 0 7 ) 因此，要 求回填材料应具有长期稳定性、力学性、膨胀性、低渗透性、核素迁移的迟滞性、热 传导性耐辐射性和经济性。国外对回填材料的研究已有2 0 多年( b o r j et ，1 9 8 6 ； r a d h o k r i s h r a hs ，1 9 8 9 ；j n c ，2 0 0 0 a ) ，如瑞典、美国、日本、法国等侧重对膨润土进 行了大量的室内试验与现场测试( n e a m a ne ta 1 ，2 0 0 5 ) 。已有研究表明，以蒙脱石为主 要要成分的高压实钠基膨润土是较理想的回填材料，且在膨润土中加入石英砂有利于 增大热传导性。我国于1 9 8 6 年开始研究回填材料，对可作为回填缓冲材料的膨润土 矿床进行全国调查以及相关实验，最终筛选出西北某地的膨润土，因其蒙脱石含量较 高、阳离子交换容量和比表面积大，且渗透性能低、膨胀性大、导热性能好，可作为 首选回填材料( 刘月妙，2 0 0 3 ；王驹等，2 0 0 4 a ) 1 2 2 高放废物深地质处置系统的地质屏障 地质屏障是高放废物中的有害物质进入环境的最后一道屏障，在工程屏障失效后， 地质屏障就可以阻滞从工程屏障中释放出来的放射性物质进一步向生物圈迁移。另一 方面，它又可以对工程屏障起保护作用，以确保地质处