（热能工程专业论文）城市生活垃圾焚烧飞灰熔融特性及重金属赋存迁移规律的研究.pdf

摘要 城市生活垃圾焚烧飞灰熔融特性及重金属赋存迁移规律的研究 摘要 垃圾焚烧电厂产生的焚烧飞灰中含有大量毒性重金属及其化合物。且具有高浸出率，属于危险 废物，飞灰熔融处理技术可有效地控制焚烧飞灰中重金属污染，是焚烧飞灰无害化处理的主要技术 之一。本文系统地研究了垃圾焚烧飞灰的基本特性、在高温管式炉和旋风熔融炉中的熔融特性及重 金属的行为特性，并分析探讨了流化床煤气化一旋风熔融集成处理系统的各种因素对焚烧飞灰中重金 属行为的影响。 本文选取我国华东地区三个典型城市正在运行的垃圾焚烧发电厂的布袋除尘器飞灰作为研究对 象，系统地分析了它们的化学组成特性、物理特性、微观形貌、矿物组成特性、浸出特性等，结果 表明，垃圾焚烧飞灰的成分相当复杂，其主要成分是s i 0 2 、c a o 、a 1 2 0 3 和f e 2 0 3 ，其次为n a 2 0 、k 2 0 、 m g o 、氢氧化物、氯化物，还有少量重金属，如c d 、c r 、c u 、p b 、a 等，其中p b 、z n 等重金属严 重超出危险废物鉴别标准；三种飞灰粒径呈近似的正态分布，飞灰粒径的主要范围在1 0 1 0 0 p m 之间； 焚烧飞灰熔融处理过程为吸热过程，包括晶体物相转变阶段和熔融阶段。各阶段的温度范围、吸收 热量及熔融反应的起始温度与飞灰成分有着密切关系，其熔点受成分的影响最为显著，s i 0 2 + a 1 2 0 3 含量的高低直接影响飞灰的熔点，三种飞灰的熔点由高到低依次为：f a 3 f a 2 f a l 。焚烧飞灰由大 量的不规则状结晶相和非晶相组成，外观上较为松散，呈球状、椭球状或片状层叠在一起，孔隙率 较高，比表面积较大。焚烧飞灰是高浸出毒性的危险废弃物，其中c d 、c r 、p b 、c u 、z n 的质量分数 均比土壤中高出很多，三种飞灰中p b 、c r f a l 和f a 2 中的z n 的浸出值均超过标准值，须对焚烧飞灰 进行稳定化、无害化处理。三种飞灰浸出前后溶液的p h 值的变化规律较接近，浸出液的p h 值以5 3 为分界点，分界点之前浸出液的p h 值上升较快，之后变化明显减慢。 在掌握了焚烧飞灰基本特性基础上，采用高温管式电炉对焚烧飞灰进行静态熔融试验，研究了 飞灰熔融前后试样的微观形貌、矿物特性、重金属分布、浸出毒性、添加剂对熔融特性的影响，并 探讨了熔融温度、熔融时间、碱基度、添加剂、气氛等多种因素变化对飞灰熔融过程中重金属的固 溶、挥发特性的影响。研究表明：1 4 0 0 。c 时试样已完全熔融，熔融体表观结构平整光滑，具有较高 的硬度，其断面具有光泽且无明显孔隙产生；熔融体呈结晶状态，且结晶相数量随着温度的升高呈 增加趋势；熔融产物中z n 、c r 、p b 、c u 、c d 、h g 等重金属浸出率均非常低；在空气气氛下熔融时， s i 0 2 、c a o 、a 1 2 0 3 三种添加剂对熔融效果的影响次序：s i 0 2 c a o a 1 2 0 3 。熔融温度对重金属的行为 影响显著：熔融时间对各种重金属的固溶挥发行为影响差异较大；碱基度变化对重金属的固溶率影 响显著。熔融过程中适当地掺入s i 0 2 有利于重金属固溶率提高。氧化气氛下，c r 、n i 、c u 、a s 的固 溶率随其熔沸点的升高而依次升高，低沸点金属p b 、c d 、h g 、办在熔融过程中挥发性较高；还原气 氛下，n i 、c r 大部分固溶在熔渣中，还原性气氛有利于n i 、c r 、c u 和a s 的固溶，而h g 、c d 、z n 更 容易挥发，熔融温度对它们挥发率影响较小，但还原性气氛对p b 的挥发有抑制作用。 根据垃圾焚烧飞灰管式熔融炉熔融特性和重金属行为特性的试验研究结果，提出了一种新型工 艺煤气化旋风熔融集成处理工艺，自行设计建造了处理能力为6 k g h 1 的试验系统，首先采用燃 油作为热源对旋风熔融炉进行了焚烧飞灰动态熔融试验，研究了熔融温度、c a o 、s i 0 2 $ 1 】m g o 添加 剂对焚烧飞灰熔融特性及重金属赋存迁移规律的影响，获得了焚烧飞灰动态熔融处理特性及重金属 赋存迁移规律。结果表明，在1 4 0 0 ( 2 条件下，飞灰试样在旋风炉中也可完全转化为玻璃态：在飞灰 中掺入c a o 、s i o ：和m g o ，同样可有效地改进焚烧飞灰熔融特性：c a o 可有效地控制飞灰熔点，c a o 对焚烧飞灰的助熔作用应根据飞灰的成分进行适当的调整；添加s i 0 2 有利于降低飞灰的熔点，随着 s i 0 2 添加量的增加，熔渣稳定性增强；m g o 对飞灰中硅酸盐或硅铝酸盐中的网状结构有破坏作用， 东南大学博士学位论文 m g o 添加量 5 时，对试样达到较好的熔融效果具有促进作用。在1 2 5 0 1 4 0 0 。c 范围内，n i 、c r 、c u 、 c o 、m n 的固溶率随熔融温度的升高而缓慢增长，熔融温度变化对a s 、p b 、c d 、z n 的固溶率有显著 影响，对h g 的挥发影响甚微：c a o 的添加对c r 、c u 、m n 、a s 、z n 、p b 的固溶有抑制作用；添m l s i 0 2 对重金属的固溶率有促进作用；m g o 的添加有利于重金属的固溶，尤其是对于z n 、a s 、c d 、p b 的固 溶率提高更为显著；三种添加剂对重金属的固溶作用：m g o 最好，s i 0 2 次之，c a o 较差。在不同熔 融温度下，烟气中挥发性重金属对熔融温度较敏感，随温度增加呈先减后增的趋势；c a o 添加量为 5 时可减少熔融过程中挥发性重金属的排放，继续增加c a 0 将对重金属固溶产生负面影响；烟气挥 发性重金属含量随s i 0 2 添加量的增加而减少；m g o 的介入对烟气中重金属含量有显著影响。 最后将流化床煤气化炉和旋风熔融炉联接起来进行集成试验，研究了空气一煤质量比、蒸汽一煤质 量比、床层温度、添加剂种类等因素对焚烧飞灰熔融过程中重金属元素赋存迁移规律的影响。结果 表明：在不同空煤比条件下，n i 、c t 的固溶率最高，c u 、m n 、c o 的固溶率随空煤比增加呈缓慢上 升的趋势；挥发性重金属的固溶率随空煤比的增加基本呈上升趋势。固溶率超过3 0 的重金属主要 有a s 和z n ；h g 的固溶率随空煤比的变化基本维持不变。随着汽煤比的增加，c o 、c r 、c u 、m n 、n i 的固溶率及挥发性重金属的固溶率均呈先增后减的趋势，且在汽煤比为o 4 1 k g k g 1 时，固溶率达到最 高，c r 、n i 的固溶率在不同工况下均大于9 0 ；当床层温度在8 6 0 9 2 00 c 之间时，m n 的固溶率随床温 的升高略有降低，c o 、c r 、c u 、n i 的固溶率与床层温度呈正相关，固溶率大小依次为： n i c r c u m n c o ；z n 的固溶率与床层温度呈反比，p b 、c d 的固溶率随床层温度的升高而升高；h g 的固溶率随床温变化不明显。添加m 2 0 对n i 、c r 固溶较为有利：c a o 、s i 0 2 、m g o 的添加对于m n 的 固溶率均无明显提高；对于c u ，s i 0 2 的固溶效果最好，m g o 次之，c a o 稍差；添女n m g o 时c o 的固溶 率最高，s i 0 2 次之，c a o 最差；m g o 、s i 0 2 的添加相对无添加剂时重金属的固溶率提高较为明显。 对于a s 、z n 、c d 、p b ，m g o 的效果优于s i 0 2 、c a o ；三种添加剂对飞灰熔融过程中重金属固溶率提 高的次序依次为：m g o s i 0 2 c a o 。 在试验研究的基础上，基于重金属元素在熔融过程中挥发特性，建立了重金属的挥发扩散模型 及重金属元素从飞灰颗粒内释放模型，模型中考虑了气固反应、颗粒间传热传质、重金属的扩散等 因素的影响并对不同熔融温度下焚烧飞灰中重金属的固溶率进行了数值模拟，总体模拟结果与实 验结果，趋势一致，数值相近。 关键词：城市生活垃圾；焚烧飞灰；熔融处理；重金属；固溶率；挥发率：数学模型 摘要 m e l t i n gc h a r a c t e r i s t i c sa n do c c u r r e n c ea n dt r a n s f e r e n c eo f h e a v ym e t a l sd u r i n gm e l t i n gp r o c e s so ff l ya s h e sf r o m m u n i c i p a l s o l i dw a s t ei n c i n e r a t o r a b s t r a c t f l ya s h e sf r o mm n n i c i p a ls o l i dw a s t e ( m s w ) i n c i n e r a t o rc o n t a i nag r e a td e a lo ft o x i ch e a v ym e t a l s a n dt h e i rc o m p o u n d s t h e ya r ed e f i n e da sh a z a r d o u sw a s t eb e c a u s et h e s ef l ya s h e si nh a v i n gh i g hl e a c h i n g r a t i o so fh e a v ym e t a l s m e l t i n gt e c h n o l o g yc a r le f f e c t i v e l yc o n t r o le m i s s i o no fh e a v ym e t a l si nf l ya s h e s f r o mm s wi n c i n e r a t o r i ti so n eo f t h em a j o rt e c h n i q u e so ff l ya s h e si n n o c e n tt r e a t m e n t t h eb a s i c p r o p e r t i e so ff l ya s h e sf r o mm s w i n c i n e r a t o rk r es y s t e m a t i c a l l yi n v e s t i g a t e d t h ef l ya s h e sa l lc a r r i e do u t t h em e l t i n gc h a r a c t e r i s t i c sa n dt h eb e h a v i o ro f h e a v ym e t a l si nf i x e dt u b ef u f n a c ea n ds w i r l i n gf u r n a c e a t t h es a n l et i m e ，t h ef a c t o r so f t h es y s t e mo nc o a lg a s i f i c a t i o na n df l ya s h e sm e l t i n ga r ee x p l o r e d ， n l ef l ya s h e so fb a gf i l t e r sf r o mt h r e et y p i c a lr u n n i n gm u n i c i p a ls o l i dw a s t ep o w d e rp l a n t si ne a s t c h i n aw e l ls t u d i e dt oe x p l o r et h ec h e m i c a lc o m p o s i t i o n ，p h y s i c a lp r o p e r t i e s ，c h a n g e so fm i c r o s t r u c t u r e ， m i n e r a l o g i c a lc o m p o s i t i o n ，l e a c h i n gc h a r a c t e r i s t i c so ff l ya s h e ss a m p l e s ，t h er e s u l t ss h o wt h a tt h e c o m p o s i t i o n so ff l ya s h e sa r ev e r yc o m p l e x e s 1 1 1 em a j o rc o m p o n e n t sc o n t a i ns i l i c o nd i o x i d e c a l c i u m o x i d e ，a l u m i n a ，f e r r i co x i d e ，h y d r a t e ，a n de h l o r i d e t h e r ea r eas m a l la m o u n to fh e a v ym e t a l s , s u c ha s c a d m i u m , c h r o m i u m ，c o p p e r , l e a d ，z i n ca n ds oo n t h ec o n t e n to fz i n ca n dl e a da r e 鲥e v o u s l yo u t s i d eo f t h ei d e n t i f i c a t i o ns t a n d a r df o rh a z a r d o u sw a s t e s t h ep a r t i c l e ss i z ed i s t r i b u t i o n so ft h r e ef l ya s h e sa r e a p p r o x i m a t e l yn o r m a ls c h 0 0 1 t h ep r i m a r yr a n g eo f p a r t i c l e ss i z e si s1 0t o1 0 0m i c r o n t h em e l t i n gp r o c e s s o ff l ya s hi sa ne n d o t h e r m i cp r o c e s s i ti sc o m p r i s e dm a t e r i a l sp h a s e st r a n s f o r m a t i o na n dm e l t i n gr e a c t i o n t h et e m p e r a t u r er a n g e e n d o t h e r m i ca m o u n ta n di n i t i a t i v et e m p e r a t u r eo fm e l t i n gr e a c t i o ni ne a c hp r o c e s s r e s tw i t ht h ec o m p o s i t i o n so ff l ya s h e s t h em e l t i n gp o i n t so ff l ya s ha l ed i s t i n c t l ya f f e c t e db yt h e c o m p o s i t i o n s t h et e m p e r a t u r eo f m e l t i n gp o i n ti sd e t e r m i n e db yt h ec o n t e n to f s i l i c o nd i o x i d ea n da l u m i n a j i lf l ya s h t h eo r d e ro f m e l t i n gp o i n to nt h r e ef l ya s h e si sf a 3 f a 2 f a l t h em a j o rc o n s t i t u t e so f f l ya s h a r ec o m p o s e db yp l e n t i f u lc r y s t a la n da m o r p h o u sm a t e r i a l s t h 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f f e c to nt h ef i x a t i o nr a t e so fa r s e n i c ，l e a d ，c a d m i u m ，z i n c t h ef i x a t i o nr a t e so fc h r o m i u m ， c o p p e r m a n g a n e s ea r ed e c r e a s e db ya d d i n gc a l c i u mo x i d ed u r i n gm e l t i n gp r o c e s s t h el o w e r i st h ef i x a t i o n r a t eo fa r s e n i c ，z i n c ，a n dl e a d ，t h em o r ei sa d d i n gc a l c i u mo x i d e i ti sb e n e f i c i a lf o rt h ei m p r o v e m e n t f i x a t i o nr a t eo fh e a v ym e t a l st oa d ds i l i c o nd i o x i d e w i t ht h ee x c e p t i o no fm e r c u r y , t h ef l x a t i o nr a t e so f r e s i d u a lh e a v ym e t a l sw o u l di m p r o v ew i t ha d d i n ga m o u n ti n c r e a s i n g t h ef i x a t i o nr a t e so fz i n c ，a r s e n i c ， c a d m i u m ，a n dl e a dw o u l dd i s t i n c t l ye n h a n c e a d d i n ga m o u n tb e i n gc o n t r o l l e da t1 0p e r c e n tf o rf a 3w o u l d a c h i e v et h eo p t i m a lf i x a t i o ne f f e c t t h ev o l a t i l eh e a v ym e t a l sa r es e n s i t i v et om e l t i n gt e m p e r a t u r e w i t h m e l t i n gt e m p e r a t u r ei n c r e a s i n g ，t h ec o n t e n to ft h e mt a k e so nt h ei n c r e a s i n gf i r s ta n da f t e rr e d u c i n gi nf l u e g a s w h e nc a l c i u mo x i d ea d d i n ga m o u n ti s5p e r c e n t ，t h ec o n t e n to f v o l a t i l eh e a v ym e t a l sw o u l d l e s s e ni n f l u eg a so f m e l t i n gt r e a t m e n t i tw o u l d # v eb i r t ht on e g a t i v ee f f e c tf o rf i x a t i o nh e a v ym e t a l so n c ec a l c i u m o x i d ea d d i n ge x c e e d i n g5p e r c e n t w i t ht h ei n c r e a s i n go fs i l i c o nd i o x i d ea d d i n ga m o u n t ，t h ec o n t e n to f h e a v ym e t a l si nf l u eg a sw o u l dr e d u c e ，b u tt h ec o n t e n to fm e r c u r yi sr u l e l e s s t h ea d d i n gm a g n e s i ai nf l y - - 摘要 a s hh a sr e m a r k a b l ei n f i u e n c eo nt h ec o n t e n to f h e a v ym e t a l si nf l u eg a s a tl a s t ，t h eg a sp r o d u c t so fc o a lg a s i f i c a t i o nw e r eu s e da st h es u b s t i t u t i v ef u e lo nm e l t i n gt r e a t m e n to f f l ya s h e s n l en ya s h e sw e r ec o n d u c t e di nt h ee x p e r i m e n t a ls y s t e ma s s o c i a t i n gc o a lg a s i f i c a t i o nw i t h m e l t i n gt r e a t m e n t t h ee f f e c t so fa i r c o a lr a t i o ，s t e a m c o a lr a t i o ，b e dt e m p e r a t u r ea n da d d i t i v e so nt h e o c c u r r e n c ea n dt r a n s f e r e n c eo fh e a v ym e t a l sd u r i n gm e l t i n gp r o c e s so ns w i r l i n gf u r n a c ew a ss y s t e m i c a l l y i n v e s t i g a t e d t h ef i x a t i o nr a t e so fn i c k e la n dc h r o m i u ma c h i e v et h em a x i m a lv a l u ea b o v e9 0p e r c e n ta t d i f f e r e n ta i