（等离子体物理专业论文）离子团与固体材料相互作用机理的研究.pdf

离子团与固体材料相互作用机理的研究 摘要 本文主要研究了快速分子离子和离子团与固体材料的相互作用机理，建 立了一个自洽的模型模拟了离子团的库仑爆炸和多重散射过程。采用线性介 电响应理论求出离子团组成离子之间的非对称的动力学相互作用势，利用 b r a n d t k i t a g a w a 理论由相互作用势得出每个离子的电荷态，此时的电荷态受 尾流效应影响与孤立离子的电荷态呈现出明显不同。借助于离子之间的相互 作用力，通过求解牛顿运动方程模拟离子团的库仑爆炸过程，得到离子团中 每个离子在各时刻的位置和速度。同时还采用m o n t ee a r l e 方法模拟了离子 团的多重散射过程。对于每个穿行时间步长，判断离子团中离子是否与固体 材料中的原子核发生碰撞，如果发生碰撞，则离子的运动速度发生改变，发 生碰撞后的离子速度为下一步求解库仑爆炸过程时的离子速度。这种理论模 型既描述了固体材料中电子气成份对在其中运动的离子团的影响，也考虑了 靶材料中原予核与离子团中离子发生碰撞造成的多重散射效应，因此可以比 较系统真实地再现离子团簇与固体材料的相互作用过程。 我们先研究了快速双原子分子离子在固体中的库仑爆炸过程，进而推广 到大的离子团，如c 2 0 ，c 。o 。对于大离子团，同时考虑了库仑爆炸和多重散 射效应。 通过研究我们发现：尾流效应使离子团中离子的电荷态呈现出非对称性， 随在固体中的穿行时间而振荡，最终趋于孤立离子的电量。离子团的库仑爆 炸在运动方向上也显示出明显的非对称性，而多重散射使得原本在运动方向 上轴对称的离子团也不再对称，并对离子团的库仑爆炸过程起阻碍作用。离 子团的能量损失率随时间单调递减，最终趋近于孤立离子的能量损失，表明 尾流效应逐渐减弱，随着离子间距离的增大，离子间干扰逐渐消失，多重散 射效应增加了离子团的能量损失。 关键词：离子团、尾流效应、库仑爆炸、多重散射 塑三重量里竺塑整塑三堡里墼堡塑里壅 a b s t r a c t i n t e r a c t i o n sb e t w e e ni o nc l u s t e r sa n ds o l i d sh a v eb e e nr e s e a r c h e d t h e o r e t i c a l l yi nt h ep r e s e n tw o r k t h ed i e l e c t r i cr e s p o n s ef o r m a l i s mi s u s e dt oe v a l u a t et h ed y n a m i c a l l ys c r e e n e di n t e r a c t i o np o t e n t i a la m o n g t h ei o n si naf a s tc l u s t e rp a s s i n g t h r o u g h as o l i dt a r g e t t h i sp o t e n t i a li s f u r t h e ru s e dt oc a l c u l a t et h ei n d i v i d u a li o nc h a r g es t a t e si nt h ec l u s t e r b ym e a n so fas t a t i s t i c a l - v a r i a t i o n a lt h e o r yw h i c ht a k e si n t oa c c o u n t t h ee f f e c t so ft h e v i c i n i t y o ft h e n e i g h b o u r i n g i o n s c o u l o m b e x p l o s i o n sa n d t h ee n e r g yl o s s e so ft h ec l u s t e ra r es i m u l a t e db y s o l v i n g e q u a t i o n so f m o t i o nf o ri n d i v i d u a li o n sw h i l et a k i n gi n t oa c c o u n t i na s e l f - c o n s i s t e n tm a n n e r , t h ev a r i a t i o no fi o nc h a r g e si nt h ec o u r s eo f e x p l o s i o n s m o r e o v e r ，am o n t e c a r l om e t h o di s u s e dt os i m u l a t et h e e f f e c t so ft h e m u l t i p l es c a t t e r i n g o ft h ec l u s t e rc o n s t i t u e n ti o n so n t a r g e ta t o m s w h e t h e r t h ei o n sc o l l i d ew i t ha t o m si ns o l i dt a r g e to rn o t i sj u d g e di ne a c ht i m ei n t e r v a l i fac o l l i s i o ni st a k e np l a c e ，t h ev e l o c i t y o ft h ei o nw i l lc h a n g e i nt h i sp a p e r , d i a t o m i cm o l e c u l a ri o n sa r es t u d i e df i r s t l y t h e ni ti s e x t e n d e dt ot h ec a s eo f l a g e rc l u s t e r s ，s u c ha sc 2 。a n dc 6 0 ， i t i sf o u n d t h a t ，o w i n g t ot h ew a k e l i k e a s y m m e t r y o ft h e i n t e r i o n i cp o t e n t i a l ，b o t ht h ed i s t r i b u t i o no fi o nc h a r g e si nt h ec l u s t e r a n dt h ec o u l o m b e x p l o s i o np a t t e r n se x h i b i ts t r o n gs p a t i a la s y m m e t r i e s i nt h ed i r e c t i o no fm o t i o n i ti sa l s os h o w nt h a tt h ec l u s t e r e n e r g y l o s s e se x h i b i tc h a r a c t e r i s t i ci n t e r f e r e n c e sd u et ot h ev i c i n i t ye f f e c t s ， w h i c hd i m i n i s ha f t e rl o n gd w e l lt i m e s t h em u l t i p l es c a t t e r i n ge f f e c t s h i n d e rt h ec o u l o m b e x p l o s i o no f t h ec l u s t e r s k e y w o r d s ：i o nc l u s t e r , v i c i n a g ee f f e c t ，c o u l o m be x p l o s i o n ，m u l t i p l e s c a t t e r 2 离子团与周体材料相互作用机理的研究 1 引言 1 1 离子团与固体材料的相互作用基本机理 由于近年加速器技术的快速发展，产生k e v 到m e v 高能分子离子或大离 子团簇已成为可能。载能分子离子和离子团簇不仅在材料表面改性和惯性约 束聚变“。等领域有着重要的应用，同时在基础研究方面，它也是研究离子与物 质相互作用的一种有效手段。例如，通过测量穿过固体薄膜的分子离子的能 谱，可以确定分子离子的结构”“。近几年一些实验观测到高能的重离子团， 如能量为兆电子伏的c 6 0 高速入射到金属、绝缘体和半导体中时会在固体中留 下很长的、各向同性的圆柱形的运动轨迹，而且离子团能量越高，轨迹的半 径越大。 与单个原子离子相比，分子离子或离子团与物质的相互作用过程有很大 不同。当一个分子以定的初始速度入射到固体表面上时，由于它不断地同 固体中的原子发生快速碰撞，在穿过几个原子层后，其外层的价电子就被剥 离掉，形成一离子团。当该离子团在固体中进一步穿行时，由于内部库仑力 的排斥作用，团中离子之间的距离将被逐渐拉开，产生所谓的“库仑爆炸” 现象。3 。另一方面，当单个离子在固体中运动时，固体中的价电子气将被激发， 在离子周围将产生感应电势( 或电场) ，而且这种感应电势的空间分布在离子 的运动方向上是不对称的。如果离子团中离子之间的距离小于感应电势空间 分布的特征长度，则单个离子运动产生的电激发将互相干扰，产生电激发的 干扰效应，即v i c i n a g e 效应。粒子之间的相互干扰随它们之间距离的增大而 减弱，当它们距离较远时，感应电势对其他粒子的影响就会非常弱，可以忽 略不计，就相当于孤立离子在固体中的运动。离子在固体中运动时产生的感 应电势就与在水面上运行的小船在水面形成的波纹类似，在前方产生的电激 发作用距离很短，对在前面运动的离子产生的干扰很小；而在离子的身后， 则会产生很强的振荡的感应电势，在它后面运动的离子在这样的电场中受到 4 离子团与固体材料相互作用机理的研究 的影响会很大。这种效应也称为尾流效应，它不仅影响离子团的库仑爆炸过 程，如减缓离子团的爆炸速度和改变离子团的结构，同时还使得离子团的能 量损失不同于那些具有相同运动速度的独立运动的离子的能量损失。另外离 子团中的离子受感应电场的影响，电离度也会发生变化。 另一方面，离子团在固体中运动时还会发生多重散射。尾流效应是由于 固体材料中的电子被激发形成的，而多重散射则是由于离子团中的离子与靶 材料中的原子核发生碰撞而造成的。如图1 ，离子与固体材料的原子核发生碰 撞，碰撞具有一定的随机性。发生碰撞后，离子的动能和运动方向发生改变， 并遵守动量守恒定理和散射的规律。多重散射使离子的运动速度发生改变， 散射后的离子以新的速度继续向前运动，直到发生下一次碰撞，速度再次发 生突变。多重散射会使离子团的能量损失增加，离子运动速度变慢，同时对 离子团的库仑爆炸起阻碍作用。 ，牙 图1 多重散射示意图 离子团与固体材料相互作用机理的研究 1 2 国内外研究现状 在过去二十多年内，人们对载能离子团簇与固体材料的相互作用过程进 行了大量的实验和理论研究。在实验方面，早在1 9 7 4 年，b r a n d t 等人”3 首次 从实验中观察到高速载能离子团簇h 2 + 和h 3 + 在固体中穿行时产生的“库仑爆 炸”现象，并发现了离子团的能量损失明显的大于相对应的独立运动的离子 的能量损失之和。之后，在一些实验室中也对氢离子团在固体中的能量损失 进行了类似的测量”，特别是r a y 等人测量了大的氢离子团h 。+ ( n 2 5 ) 在碳 膜中的能量损失1 。最近几年，人们又开始对一些重原子组成的离子团( 如 硼离子团b 。+ 和碳离子团c 。+ ) 的能量损失进行了测量“2 。”1 。大量的实验测量 结果表明”“”：对于一些小离子团，如h 。+ ，在高速情况下，其能量损失明显 的增大，r 可达1 5 ；而在低速区域，分子离子的能量损失减小，r 可小于l 。 在理论研究方面，a r i s t a 1 采用线性介电响应理论，对由点电荷组成的 离子团在电子气中的能量损失进行了研究，并定性的解释了能量损失中的邻 近( v ic i n a g e ) 效应。还有许多作者从不同的侧面对双原子分子离子及大离 子团在固体材料中的能量损失进行了较系统的理论研究9 1 。目前已有的关于 离子团能量损失的理论研究基本上能够定性的解释实验中观察到的现象。特 别对于一些高速的小离子团，如h 2 + 和h 3 + ，理论结果与实验值符合得较好。 在库仑爆炸方面，n a r d i 和z i n a m o n “”首次采用分子动力学模拟了c 6 0 离子团 在固体中的库仑爆炸过程，不过在他们的模拟中采用的是裸库仑相互作用势。 邱华檀等对c 6 0 离子团中离子间的动力学相互作用对库仑爆炸的影响进行了 研究“。西班牙的s a n t i a g o 等人也采用m e r m i n 的能量损失函数对c 6 0 的 库仑爆炸过程进行了模拟”。 不过现有的理论工作大部分都集中在对离子团的能量损失和库仑爆炸过 程的研究上，而对离子团的电荷态变化则研究得较少。已有初步的实验测量 和理论研究表明：尾流效应不仅对离子团的能量损失和库仑爆炸过程产生影 响，还对离子团中单个离子上的束缚电荷分布产生影响。特别要指出的是， 离子团与固体材料相互作用机理的研究 b r u n e l l e 等人的实验结果表明能量为1 到4 m e v 的碳离子团c 。( 2 n 1 0 ) 穿 过碳薄膜时，由于邻近效应，离子团中的离子的平均电荷态与相同速度下的 孤立离子的电荷态相比明显减少”。b r a n d t k i t a g a w a 理论建立了单个重离子 电量分布模型，采用该模型可以描述出离子团中离子电荷分布对周围离子的 影响”3 1 。m i s k o v i c 等人采用该模型从理论上研究了v i c i n a g e 效应对穿越薄膜 的快速碳离子团中每个离子的平均电荷态的影响”“，并且与b r u n e l e 等人的 实验数据符合得很好。然而，在m i s k o v i c 等人的理论模型中，采用的是一种 对称性y u k a w a 屏蔽势，而没有考虑尾流效应在空间上的非对称性。 尽管在过去几十年，人们对离子团与固体材料的相互作用过程的研究取 得了很大的进展，如在实验上对离子团能量损失的测量，以及理论上对离子 团库仑爆炸过程的模拟和对能量损失中v i c i n a g e 效应的研究等，但仍有很多 问题需要解决。对低速双原子分子离子，实验中观察到的能量损失的比率不 是增大，而是减小。到目前为止，仍没能对这种现象给出满意的解释。对于 一些高速重原子组成的离子团，实验观察到的能量损失比率的增大并不明显。 特别是对c 6 0 离子团，实验几乎没有观察到能量损失比率的增大”，现有的理 论却给出了过高的估算。 另外在现有的研究中，同时考虑到库仑爆炸和多重散射的理论研究很少。 对于离子团的散射过程通常都是采用m o n t ec a r l e 模拟”“”，利用碰撞自由 程来确定粒子经过第i 次碰撞后所处的位置，而无法确定在某一时刻粒子的 位置。还有的人在研究中是引入了一个碰撞项，但是这种描述方法不能够 很好的描述离子与原子核的碰撞过程。e n a r d i 等人。”把多重散射和时间结 合了起来，他调整他们计算中的时间步长，使他们的模型在模拟孤立离子的 时候能量损失与单纯用m o n t ec a r l e 方法计算的结果相一致，从而确定出他 们理论模型中的时间步长，并利用这个结果模拟c 6 0 与碳靶的相互作用过程， 但他们没有考虑尾流效应。在我的工作中，借鉴了这种确定时间步长的方法， 将库仑爆炸过程和多重散射结合起来。 离子团与固体材料相互作用机理的研究 1 3 本文工作介绍 在已有的理论研究中，几乎都假设由重原子组成的离子团中单个离子的 电荷态不受其他离子的影响。在我们要进行的研究中将考虑尾流效应对于离 子团中每个离子的束缚电荷数的影响。采用非对称的动力学相互作用势，并 考虑进离子团与固体材料中原子核之间的多重散射，系统全面地研究了快速 双原子分子离子和大离子团与固体材料的相互作用机理。重点讨论离子团在 固体中穿行时，尾流效应对离子团的库仑爆炸、能量损失和各离子电荷态的 影响，系统地对离子团在固体中穿行时的状态进行模拟。 我们的模型借助线性响应理论和b r a n d t k i t a g a w a 模型椎导出离子之 阔的动力学相互作用势，它可以表示成对称的屏蔽库仑势和非对称的尾势之 和。通过对离子团中离子所有束缚电子的总能量进行变分，自恰地确定出各 离子的电荷态。通过求解每个离子的运动方程，确定经历过每个时间步长后， 各离子的位置和速度，从而模拟其库仑爆炸过程。在每个时间步长后，进行 判断，看是否与靶材料的原子核发生碰撞。如果不发生碰撞，则离子的速度 不发生改变；如果发生碰撞，算出碰撞后离子新的速度。碰撞过程具有随机 性，在模拟中共引入三个随机数。然后求出每个时刻离子团的能量损失，得 到能量损失率随穿透时间的变化来衡量尾流效应对于离子团库仑爆炸的贡 献。对离子团中每个离子都进行过敖射的判断后，再继续计算他们在下一时 刻的离子电荷态和库仑爆炸情况。 离子之间的动力学相互作用势与固体的介电函数有关。我们主要采用了 一种比较简单的介电函数局域介电函数( l a 介电函数) 进行计算。对于双 原子分子离子，还采用了等离子体一极点近似介电函数( p p a 介电函数) 进行 了描述，并与l a 介电函数计算出的结果进行了比较。 整个工作由简单的双原子分子离子开始，然后扩展到大离子团c 2 0 和c 6 0 ， 并在对大的离子团的模拟中考虑进了多重散射效应。在讨论和计算过程中， 选取原子单位制，即a = e = m ，。 r 离子团与固体材料相互作用机理的研究 2 理论模型 2 1 孤立离子在固体中的状态 离子或离子团以一定的初始速度入射到固体材料中去，固体中的电子成 份可以看成是密度为n o 的均匀的电子气。我们先来考虑一个孤立离子在固体 中运动的情况。假设离子以初速度i 入射到固体表面，f 沿z 轴方向，离子核 电荷数为z 。，有n 个束缚电子，则在t 时刻，该离子的电荷密度分布为 p 。，( 尹，f ) = z 1 艿( 产- 9 t ) 一p 。( f 一口，) ( 2 1 1 ) 前面一项表示原子核的电荷空间分布，后面一项是离子中束缚电子的电荷分 布。采用b r a n d tk i t a g a w a ( 简写为b k ) 。”的模型，这是一种球对称分布，束 缚电荷分布可以表示为 成( 厦) = 蕊n e x p ( 一r a ) ( 2 1 2 ) 它满足条件面。( j ) = n ，即总的束缚电子数等于电子分布函数的空间积分， 其中a 为屏蔽长度。 下面我们来求屏蔽长度人。离子的基态能量可以写成 e 。= e 。+ e 。+ 旭这里e 。= a n j a z 为电子绕原子核的转动动能，其中 d = 0 2 4 ；e 。= 一z n a 是原子核和电子之间的相互作用；e 。= n 2 4 a 是电 子和电子之问相互作用。由于电子仍有可能被电离，电子个数可变，所以加 入一个变分常数九。根据基态能量最小，有 堕：o a a 。( 2 1 3 ) 0 e ! _ o l ：0 o n l ：z 求解该方程组，可以得到 9 离子团与固体材料相互作用机理的研究 a ：兰1 蔓酬m 眨， a ：一一生一一e a ( m 、“1 “ 挪一了1 ( i n ) 】 所以整理后，一个孤立离于的基态能量为 耻一鲁( 和一了1i n 灶删( 2 ) 在实验室坐标系下，离子中电子总动能e ，：兰呈+ 凰( ) ，这里 v ，= 是相对速度， v ，：v 1 + 三( 翌) 2 1v v ， v ，每【1 + 詈( 2 一去( 妻) 4 v 辄 ( 2 ) v f 是固体中电子气的f e r m i 速度，v 。：( 3 2 2 n o ) ，其中n 0 为固体的电子气密 度。 同样根据基态时能量最低，仍要求e t 最小，令堕o n = o ，即得 善+ 蜀( ) = o ( 2 1 7 ) 采用牛顿下降法，可以解出n 的值。这个n 即是孤立原子离子上的束缚电荷 数，也可以认为是在初始状态离子间没有互相干扰时离子团中各离子的束- n 电荷数n o 。 离子的电离度是与它的运动速度密切相关的，速度越快，被剥离掉的外 层电子越多，当速度达到8 倍玻尔速度时，外层电子就几乎都被剥离掉，原 子核赤裸。电离度趋于1 ，如图2 。 1 0 离子团与固体材料相互作用机理的研究 2 2 相互作用势 v ( v b ) 图2 离子电离度与运动速度的关系。 由孤立离子扩展到分子离子或离子团，假设离子团由n 个同核离子组成， 离子核电荷数为z ，沿z 轴方向以速度哥入射到固体靶中。当离子在固体中 运动时，固体中电子气的平衡状态将受到扰动，产生感应电势，而且这种感 应电势的空间分布在离子运动方向上是不对称的。根据线性介电响应理论， 处于位置，处的第j 个离子在固体中产生的电势为“” 叩却，= 皤端e 肌h 1 c z z ， 其中( - 0 = 后口，f 是离子速度，6 ( k ，国) 是固体靶材料的介电函数，它依赖于频 率6 3 及波数k 。p ，( t ) 是p ，扩一一v t ) 的傅里叶变换， 小心篙筹 z z ， 离子团与固体材树相互作用机理的研究 这里 q ，= 1 - n ，z ， 是第j个离子的电离度 a ，_ o 4 s 掣”( ，喝，”( t 弓等j 1 借助这种动力学作用势- 由n 个离子 组成的离子团的v i c i n a g e 自能可表示为 e 。= 寺p m 一f f ) ，f ) j = i 忙，= l = 喜，妻：特d k 酉4 a ：p , ( k ) p ：( k ) e 正盱即z 。， 对于多原子分子，一般情况下a ， 7 所以可以采用如下近似 尸( 露) z z , q ，= z 【一n ，则v i c i n a g e 自能可近似为 其中 e ( z ，一n 从z o ，= 1 ，j = l ( 2 2 4 ) 吲= 爵等嵩 z s ， 它是两个单位点电荷之间的相互作用势。该可以将相互作用势写成如下两部 分u = u 。+ u 。，其中u 。为点电荷形成的静电场的电势，u p 是由于固体材料中电 子气激发极化形成的感应电势： 一皤，秒7 + 皤，等c 赤叫e 再。 ：土+ 告鲁( 熹叫。正。 2 i + j 两万i 丽叫弦 在柱坐标系下，可以将波数写为k2 = k 2 + k ：! ，其中k ：= c o l v ，离子间相 对距离为r ，! = n ，2 + ：2 ，则极化势u ，( 矗) 可以表示为 1 2 离子团与固体材料相互作用机理的研究 ( p a z j s ) 5 去r 枷舯一) p ( 志。炉“( 2 2 7 ) r + _ 其中j o ( 印“) 是零阶贝赛尔函数。 2 3 介电函数 固体材料中的电子气也可以看成是具有一定导电特性的电介质，因此可 以采用介电函数来描述电子气对离子团的影响。固体的介电函数有很多中描 述方法，在我们的研究中，离子团中离子都具有很高的速度，每个离子的能 量大约在m e v 左右，入射速度v 都大于b o h r 速度”b ，可以采用如下两种形式 的介电函数一局域介电函数( l a ) 和等离子体极点近似介电函数( p p a ) 来进 行计算： ( 1 ) 局域介电函数。“1 ，是一种无色散的介电函数( 女= o ) ，这种介电函数表 示为 ( ) = 1 一二i 南。( t 。一) ( 2 3 1 ) 其中国，= ( 4 翮。) “2 是电子气的等离子体频率，y 为衰减因子，k 。= 国，v ，为截 止波数。通过使用留数定理进行计算，得到屏蔽的库仑势和尾势分别为 乃胪寺一警f 坐喾r ( p j l z j i ，= 孕s i n c z g t a p ，髟。岂孚鲁型如唧c 等州刊 ( 2 3 2 ) 其中五，= 可国，为动力学屏蔽长度。 ( 2 ) 等离子一极点近似( p l a s m o n p o l ea p p r o x i m a t i o n ，简称p l a ) 介电 函数j “1 3 2 离子团与固体材料相互作用机理的研究 “t ，珊) ：1 + l _ 竺l 一 ( 2 3 3 ) “t 奶卅+ 万；丽 心删 其中声= 万虱f ，。= ( 4 肌o ) 抛是等离子体振荡频率，y 为无限小的正量， 它表示电子气振荡的衰减。设- = 芷, 2 ，并采用复变积分中的留数定理，经 过一系列复杂推导，可以得出屏蔽的库仑势为 吲懈f ) - 毒一山；f 喊( 扼训鬻 一知i ：蛐c 嘞笔等等 ( 2 3 4 ) 而犀蚺为 啪 如) = 山；f 碱( 拒妒，) 裂焉( 2 s j ) 其中，善。：( 口2 占2 ) 口2 = ( v2 一2 一r2 ) 万2 = ( v 2 - p 2 ) 2 0 9 ：一2 v 2 f ”扫( f 4 脚2 ：2 + c o ；) 必+ ( v 2 ) 】 a = ( 叩+ c + q - s ) ( r 2 + 搬- - , 7 _ 2 ) + 2 r + 叩一( 玑s 一叩一c ) c = c o s ( , 5 , + iz d1 ) s = s i n ( 动+ i ) d = ( f2 + r ：一柙! ) 2 + 4 r 2 q ! 。 离子团与固体材料相互作用机理的研究 ( 3 ) 实验拟合的能量损失函数 上述两种介电函数只适用于离子团具有很高的速度的情况下，国外还有 人使用了一种参考m e r m i n 介电函数，并从实验结果拟合得到的能量损失函 数，它不只适用于离子能量很高的情况，也适用于低速离子，但是形式比较 复杂。根据式( 2 2 5 ) ，离子间相互作用势可以表示为： ( z ，p ) = 面2 t d kf ”d 彬。( p 靠( 丽) c o s ( 竺) r e j l 】卜s i n ( 堡) i m j 一1 】) v s 七，国) v l 丘，国j ( 2 3 6 ) 对于这种能量损失函数 蛔【高 = 乏，2 d ji m 丽蒜1 似q 咄 以。细 丽百盖磊j 1 国m 。c 姆 r e 丽1 一l 】= 乳i = lr e 丽面1 历一l 】 ( 2 3 7 ) 这里a ，a 。m ，y ，。为实验拟合出的些常数，对于不同的固体材 料有不同的数值，见参考文献 3 3 ( t ，) = 1 + 百而( 面1 + i 面y c o 丽) & 巧( k , 河c o + 而i t ) 丽- 1 f 2 3 8 ) 是m e r m i n 介电函数，其中s ，是l i n d h a r d 介电函数j ”“，它的表达式为： ，( 女，国) = 1 + 兰l ( “，r ) + 以( ，盯) 】 ( 2 3 9 ) z2 = p 2 ( 册，) 是密度参数，原子单位制下k ，= v r ，v f 是靶材料价电子的f e r m i 速度，“= c o ( k v ，) ，r = k ( 2 k ，) 。f 】，f 2 是两个函数，表达式如下： 离子团与固体材料相互作用机理的研究 他= j 1 + 去 g ( r 叫+ g ( r 圳】 ( “，r ) = ! “ 9 去 1 - ( ) 2 _ i r + “ 1 k 一“l 0 时其值很小或为零。这表明在一个 离子团中，在前面运动的引导离子产生的尾势对后面的尾随离子会有显著影 响，而尾随离子产生的感应势则对引导离子影响很小。如图3 ，这是采用局域 介电函数计算出来的两个径向距离p ，= 0 的单位点电荷之间相互作用势随它 们运动方向( z 方向) 距离的变化。从图中可以很明显的看出，离子在前方产 生的感应电势是迅速衰减的，而在它后面则会形成一个振荡衰减的感应电势。 这种尾势的非对称性分布将对离子团中各个离子电荷态以及离子团库仑爆炸 形状产生明显地影响。 6 离子团与固体材料相互作用机理的研究 、_ ， 3 z ( n l t i ) 图3 不同入射速度下p j l = 0 时一个单位点电荷对另一个单位点电荷 的作用势随运动方向距离弓- 的变化关系。 2 4 离子团中离子的电荷态 在实验室坐标系中，离子团中所有电子的总能量应为所有孤立离子的电 子总能量与相互作用的v i c i n a g e 能量之和，则离子团中电子的总能量为 蜀：主兰善+ 窆民( _ ) + 丢窆窆( z ，一，) ( 互一，) u ( o ) ( 2 4 1 ) j = l ；l厶，= 1 i = l j 在这种情况下，我们仍然令熹= 。，那么对于n 个离子组成的离子团可以得 到一个n 元一次方程组： 罢+ e ( n j ) 一窆( z 。n j ) u ( ，) = o ( 2 4 2 ) 。 对于方程组( 2 4 2 ) ，我们可以直接进行数值求解。但在一般的情况下 尾流效应对离子的电荷态影响不是太强，即离子团中离子的束缚电子数n j 相 对于孤立离子的束缚电子数n o 的偏离不是太大。这样，可以把方程组左边在 离子团与固体材料相互作用机理的研究 ，= n o 处进行泰勒展开。设f o ( n s ) = 莩+ 耳( _ ) ，由前蕊的讨论可知，对于 孤立原子离子有f o ( n o ) = o 。因此，有 r ( j ) zf o ( n o ) + ( 一o n ? 一no = ( ，一o ) ( 眠) ( 2 4 3 ) 对方程组中方程全部采用如此近似展开。这样，方程组( 2 1 4 ) 可以写为 ( ，一。) e ：一( z 一n f ) u ，= 0 ( 2 4 4 ) ，= l 其中j = 1 ，r i 。尾流效应使得邻近离子受到的感应电势的互相影响，造成了离子 团中组成离子在电离度上的差异。 2 5 库仑爆炸 当离子团快速穿行于固体中时，团中每个离予都将受到自阻止力( 离子 自身运动引起的感应电势形成的阻止力) 和离子之间动力学相互作用力的共 同作用。在三维空间坐标系中，用牛顿运动方程来模拟每个离子在不同时刻 的运动状态： d r = v 西 “v 一一 m - - 9 7 7 = f s ( v j ) + f n t ( r ) ( 2 5 1 ) 其中m ；为离子质量，丘( v ，) 是自阻止力，丘。( 0 ) 是两离子之间的动力学相互 作用力。用龙格库塔法求解n 个方程组，就可以得到入射离子团中每个离子 在每个时间步长内的位置和速度。 下面我们来确定两离子之间的相互作用力。根据电磁场理论，第，个离子 产生的场对第，个离子的作用为 离子团与固体材料相互作用机理的研究 亏产一q q i 掣 。 岱i i ( 2 5 2 ) 其中) = 焉詈嵩臣9 是前面得到的两个点电荷之间的相互作用 势。自阻止力只( v ，) 由一0 时的受力给出，它不满足大于屏蔽长度的要求， 因此要考虑电子的空间分布，它表示为 2 一列等d 芷 s 。， p ，( k ) 根据( 2 9 ) 式化简得到户， ) = z 一一仍+ ( r2 + 1 五；) 人j 。 与相互作用势相类似，动力学相互作用力也可以写成 丘。( ，) = 丘，( 0 ) + 露( 乃) ( 2 5 4 ) 其中昂为对称的屏蔽库仑力，而勃为非对称的尾力。尾力随离子之间相对位 置的变化而振荡，具有很强的非对称性，直接影响着离子团的库仑爆炸大小 和形状。图4 是两个碳离子发生库仑爆炸时相互作用力的变化关系。它们径 向距离x = y = 0 3 r i m 保持不变，相互作用力随z 方向前后距离的变化而变化。 在计算过程中也同时考虑了相互作用势对电荷态的影响，每个离子的带电量 也随着它们之间距离而发生相应的改变。从图上可以看出离子对在它后面运 动的离子会产生振荡的势阱，对它的作用力有时是正向的吸引，有时则是排 斥力，z = o 处显示的是离子自身运动产生的感应电势对它本身的影响，为阻止 力。 离子团与固体材料相互作用机理的研究 z o p 、_ ， 芒 u z ( n m ) 图4 两个距离x = y = 0 ，3 n m 碳离子之间径向和轴向的相互作用力 随z 方向距离的变化，运动速度v = 4 v b 。 这样，方程( 2 2 5 ) ，( 2 4 2 ) ，( 2 5 1 ) 及( 2 5 2 ) 构成了一套封闭自洽 的方程组，利用它可以确定出离子团中离子的相互作用势、电荷态、相互作 用力以及库仑爆炸形状( 即离子之间相对位置的变化) 。 2 6 多重散射模型 在发生库仑爆炸的同时，离子团还会与固体材料中的原子核发生多重散 射。离子团中的组成离子与原子核发生碰撞，离子能量和运动速度发生改变， 再经过一段时间的运行，与另一个原子核再发生散射，这个过程就称为多重 散射。我们认为发生散射时每个离子是单独进行的，离子之间不存在干扰。 我们采用m o n t ec a r l o 方法对离子的多重散射进行模拟，并认为这个散射过 程只改变离子的动能和运动方向，亦即只对离子速度产生影响，见图5 。 离子团与固体材料相互作用机理的研究 v 凸 ； 、 夕v j 一，。 “。 j z 图5 碰撞改变离子的速度 2 6 1 多重散射与库仑爆炸过程的连接 对于小的时间间隔出，离子在固体中穿行的位移为f = 哥f ，将，同碰 撞自由程 进行比较。如果运动距离a r 五，则认为发生多重散射；如果 a r 矗，则认为不发生散射，离子的速度仍然为该时刻由库仑爆炸模型求得的 结果。用随机的碰撞自由程来模拟发生散射的随机性，旯= ：= i n r ，其中 r ，为( 0 ，1 ) 之间的随机数，n 。为靶材料的原子密度。在我们的计算中采用的 是a l 靶，。= 0 0 6 2 a 3 。由于是采用单位时间步长离子运动的位移与碰撞 自由程进行比较来判断是否发生散射，因此时间步长的选取直接影响到发生 散射的频率，那么应该如何选取时间步长才是合理的呢? 传统的m o n t ec a r l o 对离子散射模拟通常是不考虑时间的因素，由碰撞 自由程直接确定离子碰撞后的位置，引入随机数计算散射角，从而确定离子 能量的变化。而在我们的研究中同时考虑了库仑爆炸和多重散射，需要考虑 离子团中离子之间的相互作用，因而必须有时间尺度对其进行衡量，将库仑 爆炸和多重散射过程连接起来，选择一个合理的时间步长进行计算成为这个 理论模型的关键。 考虑单个离子的情况，调整我们的理论计算中的时间步长，使计算得到 离子团与固体材料相互作用机理的研究 的离子能量损失随在固体中穿透深度的变化与采用传统的m o n t ec a r l o 方法 模拟出的离子能量损失随穿透深度的变化曲线相一致。经过计算和比较，在 我们所考虑的实验参数下，取时间步长a t = 1 0 口埘比较合理，参见图6 。 口 3 m 、_ ， w o 3 巾 、_ ， 山 d e p t h ( a u 。) 图6 ( a ) v = 3 v b 时数值模拟时间步长的选取。 d e p t h 图6 ( b ) v = 4 v b 时数值模拟时间步长的选取。 离子团与固体材料相互作用机理的研究 2 6 2 散射模型 一个入射离子与靶原子发生散射，在这个二粒子系统的质心坐标系下的 散射角0 。由下式得到： 肛垃型!( 2 。) 2 c 协小) 根据f = 占s i n ( o 2 ) 就可以得到质心系下的散射角， 其中 s ：孚煞e ，e 是入射离子的动能。d 吒( f ) = 嬲j ，j l l 2)是散zzmm 2 r l2 ( 1 +2 ) “ 射截面，d j = o 8 8 5 3 4 ( z ? 72 + 乏72 ) - 2 ”是托马斯一费米屏蔽半径。这里用1 和2 来标记入射离子和靶原子，z l ，z 2 ，m 。，m 2 分别表示入射离子和靶原子的核 电荷数和粒子质量。散射函数为f ( r ) = z f l t2 - a 1 + ( 2 z r 。) 6 】- 1 ”，其中的x ， a ，b 三个常数采用m o l i e r e 近似中的参数z = 3 0 7 ，d = o 2 1 ，b = 0 5 3 。 散射角最大为1 8 0 。，所以( 2 6 1 ) 式中积分的上限f 。= s 2 ，最小散 射角则需要依据散射截面满足e 、d g ( f ) = “3 的性质，从这个式子计算得 出。这样给出一个随机数r 2 ，就可以由( 2 6 1 ) 式求出质心系下的散射角眈， 实验室坐标系下的散射角0 ，与0 。有如下关系： 啡协旧。( ”s i n ( o m 。) 两) ( 26 2 ) 经过第i 次散射后，就可以通过下式计算得到离子速度轴向( 即与z 轴方 向) 的偏转角0 。： c o s o , = c o s e ，一lc o s o l 7 卜s i n o , 一1s i n e 7 1c o s i ( 2 6 3 ) 谚是离子速度在径向上的偏转角，也引入一个( 0 ，1 ) 之间的随机数来表示 矽，= 2 月最。 离子团与固体材料相互作用机理的研究 碰撞只改变入射离子运动的速度，那么离子碰撞后运行的速度就可以表 示为矿= 哥一坼，矿是碰撞前离子的速度，即由库仑爆炸解运动方程求得的每 个离子的速度。离子速度变化的方向由前面的公式给出，而变化的速率则由 散射造成的能量损失决定。在碰撞过程中，由于散射造成的离子能量的变化 为： 岈者务s i n 退2 e 钔 根据动量定理有m 瓦= m i ，。+ 肼：吒，散射造成的入射离子速率的变化则可以 计算出来， 扯卜引l = 协卜、器2 m 2 1 面mv 2 = 瓯m t - - ，= 厝iv 巨m , 于是，离子速度的变化龄就可以得出，参见图7 。 ( 2 6 5 ) a v t = a v s i n o jc o s # ， v 。= a v s i n o , s i n ， ( 2 6 6 ) a v ：= v c o s 只 x 图7 多重散射坐标示意图 y 采用上述模型对离子团的多重散射过程进行模拟，计算散射对入射离子 速度的影响。用库仑爆炸和多重散射效应共同作用下的离子团中离子运动速 度来计算离子间相互作用势、作用力，解牛顿运动方程模拟下一个时间步长 2 4 离子团与固体材料相互作用机理的研究 的库仑爆炸，然后再判断每个离子经过这个时间步长后是否发生散射，如此 循环往复，即可模拟出离子团在固体中运动时，受靶材料原子核和电子共同 作用下的各时刻的形态。整个理论模型构成一个自洽的系统，描述出了 v i c i n a g e 效应和多重散射效应共同影响下的离子团的结构，运动形态和电荷 态情况。 2 7 能量损失 在实验中最容易测量到的参数就是能量损失，它定义为离子团在固体中 穿行单位路径时损失的能量，在数值上等于离子团中每个离子受力的总和。 初始入射速度是沿z 轴方向，在垂直于z 轴方向上只存在离子之间的相互作 用力或其分量，所以离子团所受合力只沿z 轴方向，x 和y 方向的受力在对整 个离子团求和后互相抵消。入射离子团的能量损失为 一【只( v ，) + 霉。( 乃) - s 。+ s i 。 ( 2 7 1 ) 这里s ，。= 一亏。( ) 为离子之间相互作用力造成的能量损失，s o 是离子在 固体中运行时激发的固体中的电子气对离子自身产生的作用力造成的能量损 失，在前面已经得出它的表达式，见式( 2 5 3 ) 。 为了衡量v i c i n a g e 效应对离子团能量损失的影响，引入能量损失比率的概 念r = ( s 。+ s 。) s 。= 1 + s 。s 。，这个比值越大，说明尾流效应越明显，对离 子团形态的影响越大，反之亦然。 综上，我们建立起了一个自洽的理论模型，把库仑爆炸过程和多重散射 效应结合了起来，采用此模型可以计算出离子团在固体中穿行时离子团在各 时刻的位置，速度，形状，组成离子团的各离子的电荷态以及离子团的能量 损失状况，详细描述出了离子团在固体中穿行时的状态。 离子匪与固体材料相互作用机理的研究 3 1 双原子分子离子 3 结果分析与讨论 我们首先研究了n j 离子团在a 1 靶中的穿行过程。在数值模拟时采用了 l a 和p p a 两种介电函数，计算了在不同的入射速度和入射角度下，两离子电 荷态随穿透深度d 的变化，以及在某速度，入射角度为随机的情况下平均 电荷态的变化。 在双原子分子离子的研究中，采用的是二维的坐标系( x ，z ) 。对于大多数 实验，分子离子在没入射到固体之前，分子轴相对入射速度的方向是随机的， 即两离子的初始相对位移为巧2 = 而= r oc o s 九，r os i n # o ) ，其中九为初始入射 角，是个随机量，取值范围是从。到石2 。 3 1 1 电荷态和穿透深度的关系 我们先来看在不同入射速度下，入射角度为随机取值时，n ；离子团中单 个离子平均电荷态比率q q o 的变化，其中q = z 广 为在不同的初始入