（理论物理专业论文）纳米磁性分子量子效应的理论研究.pdf

摘要 摘要 本报告研究了纳米磁性分子的量子效应以及在n m r 模型中最大纠缠态的单 步实现。研究内容主要包括以下四个方面： ( 1 ) 我们按照g r o v e r 算法的另一个版本，提出利用磁性分子m n l 2 在多频 相干磁脉冲的作用下实现信息存贮装置的新方案。信息的读入分两个步骤：第一 步是实现一个中间态i 、壬，( 五) ) ；第二步是达到信息编码的态l 甲( 正) ) 。我们计算了 实现信息读入的所有控制参数，而且要求磁脉冲的作用时间少于m n l 2 分子中量 子态的退相干时间。我们设计的方案可以使所有的信息态重新回到中间态。 ( 2 ) 研究了单轴亚铁磁粒子在外加任意方向磁场时的量子一经典转变。在 横向和纵向磁场共存的情况下，我们计算了一阶和二阶转变之间的相界线，并由 此给出了相图。研究显示，对于不同的非补偿相对大小，外加纵向磁场对量子一 经典转变的影响是非常不同的。 ( 3 ) 研究了双轴亚铁磁粒子在外加沿难轴方向磁场时的量子一经典转变。 与不同方向磁场的结果比较，发现磁场沿难轴时相图的定性行为不同于磁场沿中 间轴时的相图。研究显示，在约束条件下的参数范围内沿难轴方向的磁场有利于 一阶量子一经典转变发生。这个结果预期在磁性分子f e 8 和f e 4 的实验中被验证。 ( 4 ) 提出一个在n m r 模型中实现多量子比特最大纠缠态的单步操作方案。 我们解析得到实现双量子比特的b e l l 态和三量子比特的g h z 态相应的磁脉冲参 数，如频率、相位、振幅以及脉冲作用时间等。本方案可以推广到产生量子 比特的纠缠态。发现用于数值计算磁脉冲参数的两个规律，这两个规律分别对应 产生偶数个量子比特的纠缠态和奇数个量子比特的纠缠态。在4 n 1 0 的情 况中成功地验证了这两个规律。数据拟合发现，i n t 。与l n n 满足线性关系， 而且脉冲作用时间t 。近似正比于。 关键词：纳米磁性分子，量子效应，信息处理，量子一经典转变，纠缠态 博士后研究工作报告：纳米磁性分子量子效应的理论研究 a b s t r a c t i nt h i s r e p o r t ，q u a n t u m e f f e c t so fn a n o m e t e r m a g n e t i c m o l e c u l e sa n da s i n g l e s t e po p e r a t i o n t op r o d u c em a x i m a l l y e n t a n g l e ds t a t e si nn m r m o d e lh a v eb e e n i n v e s t i g a t e d f o u rp a r t sa r eg i v e n a sf o l l o w s ： ( 1 ) f o l l o w i n g a na l t e m a t i v ev e r s i o no fg r o v e r sa l g o r i t h m ，w e p r o p o s ea s c h e m e t or e a di ni n f o r m a t i o ni nm n l 2m o l e c u l a rm a g n e t sw i t ht h eh e l po fm u l t i f r e q u e n c y m a g n e t i cp u l s e si nt w os e p a r a t es t e p s ：f i r s tt or e a l i z ea r ti n t e r m e d i a t es t a t e i y ( 正) ) a n dt h e nt or e a c ht h es t a t e l 甲( 疋) ) t o e n c o d ei n f o r m a t i o n a l lc o n t r o l l a b l e p a r a m e t e r sa r ec a l c u l a t e dt oi m p l e m e n tr e a d i no fi n f o r m a t i o n ，a n dt h ed u r a t i o n so f m a g n e t i cp u l s e sa r el e s st h a nt h ed e p h a s i n gt i m eo fq u a n t u m s t a t e si nm n l 2 i ti sa l s o s h o w nt h a ta l it h es t a t e so fi n f o r m a t i o nc a i lb ei n i t i a l i z e db a c kt ot h ei n t e m a e d i a t e s t a t e ( 2 ) q u a n t u m c l a s s i c a le s c a p e r a t et r a n s i t i o nh a sb e e ns t u d i e df o ru n i a x i a l a n t i f e r r o m a g n e t i cp a r t i c l e sw i t ha na r b i t r a r i l yd i r e c t e dm a g n e t i cf i e l d i nt h ec a s et h a t t h et r a n s v e r s ea n dl o n g i t u d i n a lf i l e d sc o e x i s lw ec a l c u l a t et h ep h a s eb o u n d a r yl i n e b e t w e e nf i r s t a n ds e c o n d o r d e rt r a n s i t i o n s ，f r o mw h i c hp h a s ed i a g r a m sc a nb e o b t a i n e d i ti ss h o w nt h a tt h ee f f e c t so ft h ea p p l i e dl o n g i t u d i n a lm a g n e t i cf i e l do n q u a n t u m c l a s s i c a l t r a n s i t i o n v a r yg r e a t l y f o rd i f f e r e n tr e l a t i v e m a g n i t u d e so ft h e n o n c o m p e n s a t i o n ( 3 ) q u a n t u m c l a s s i c a l c r o s s o v e ro ft h e e s c a p e r a t ei ss t u d i e df o rb i a x i a l a n t i f e r r o m a g n e t i cp a r t i c l e sw i t ham a g n e t i cf i e l da l o n g t h eh a r da x i s c o m p a r i n gw i t h t h er e s u l t so fd i f f e r e n td i r e c t e df i e l d s ，i ts h o w st h a ti nt h er a n g eo fp a r a m e t e r su n d e r t h ec e r t a i nc o n s t r a i n tc o n d i t i o nt h em a g n e t i cf i e l da l o n gt h eh a r da x i sf a v o r st h e o c c u r r e n c eo ft h ef i r s t o r d e rt r a n s i t i o n t h er e s u l t sc a l lb et e s t e de x p e r i m e n t a l l yf o r m o l e c u l a rm a g n e t sf e sa n df e 4 ( 4 ) as i n g l e - s t e po p e r a t i o n i s p r o p o s e d t o p r o d u c em u l t i q u b i tm a x i m a l l y 英文摘要 e n t a n g l e ds t a t e si nn m r m o d e l t h em a g n e t i c p u l s ep a r a m e t e r s ，s u c ha sf r e q u e n c i e s ， p h a s e s ，a m p l i t u d e s ，a n dd u r a t i o nt i m e ，a r eo b t a i n e da n a l y t i c a l l yt oi m p l e m e n tt h eb e l l s t a t eo ft w o q u b i t s a n dt h eg h zs t a t eo ft h r e e q u b i t s t h e s c h e m eh a sb e e n g e n e r a l i z e dt oc r e a t ean - q u b i te n t a n g l e ds t a t e t w or u l e sa r ef o u n dt oc a l c u l a t et h e m a g n e t i cp u l s ep a r a m e t e r sn u m e r i c a l l y , w h i c ha r er e q u i r e dt or e a l i z ee n t a n g l e ds t a t e s f o re v e na n do d d q u b i t s ，r e s p e c t i v e l y t h er u l e sa r es u c c e s s f u l l yc h e c k e d i nt h ec a s e s o f4 n 1 0 t h er e l a t i o no f i n t o a n di n na r ef o u n dt ob el i n e a r , a n dt h e d u r a t i o nt i m e t o i sa p p r o x i m a t e l y p r o p o r t i o n a lt o k e y w o r d s ：n a n o m e t e rm a g n e t i c m o l e c u l e s ，q u a n t u me f f e c t s ，i n f o r m a t i o n p r o c e s s i n g ，q u a n t u m c l a s s i c a lc r o s s o v e ge n t a n g l e d s t a t e s 博士后研究工作报告：纳米磁性分子量于效应的理论研究 第一章纳米磁性分子量子效应的实验研究 自二十世纪九十年代开始，由于磁性量子隧穿理论的进展，极大地推动了在 纳米尺度磁性颗粒上的实验研究，发现许多新奇的现象。纳米磁性分子团簇具有 良好的结构( 如自旋、各向异性等) ，在这类大分子化合物中，所有团簇分子都 规则地排列在一个大的晶格内，并且具有相同的取向，因此，可以通过宏观的测 量来获得单个团簇分子的性质。1 9 9 6 年实验观测到磁性分子m n l 2 在低温下出现 量子磁滞回线。这一现象被公认为磁的宏观量子隧穿的第一条直接证据。随后， 对磁性分子的研究引起了广泛的关注。纳米磁性分子家族的成员也在不断地增 加。本章我们将综述目前研究较多的几种纳米磁性分子有关量子效应的实验研究 结果。 第一节m n ，。磁性分子 图1 1m n 。2 磁性分子团簇的结构示意图 ( 黑色大圈：m n 3 + ；阴影大圈：m n 4 + ；小圈：0 2 一) 大分子醋酸锰( m n l 2 a c ) 由“s 在1 9 8 0 年首次【l 】合成，其化学式为： m n l 2 0 1 2 ( c h 3 c o o ) 1 6 ( h 2 0 ) 4 ，2 c h 3 c o o h 4 h 2 0 。m n t 2 分子团簇的结构如图1 1 所 示。此分子由位于中心四面体顶角上的4 个m n 4 + ( s = 3 2 ) 离子和周围的8 个 m n 3 + 岱= 2 ) 离子构成，m n 4 + 与m n 3 干之间为强的反铁磁相互作用。氧桥在锰离 第一章纳米磁性分子量子效应的实验研究 子之间起超交换耦合作用。高场和交流磁化率实验 2 4 都表明此分子基态为s = 1 0 。这些分子结晶成一个四角晶格，相邻分子中锰离子间的平均距离为1 5 a ( 最 小为7 k ) ，因此分子间的相互作用可以忽略。b a r r a 等人的高频e p r 实验【5 】拟合 出一个s = 1 0 的h a m i l t o n i a n ，包含四次各向异性项： h g = 一d s ；一k s ；+ 足1 ( s ：+ j ：) 一g 肛自h s ( 1 1 ) 其中：d k 口兰o 5 6 k ，k k 日兰1 1 1 1 0 k ，k 1 k 口兰2 9 1 0 叶k 。 s e s s o l i 等人的交流磁化率测量【6 和p a u l s e n 等人的磁化强度的实验 7 显示 当温度在2 5 k 以上时m n l 2 分子表现出超顺磁性。弛豫时间服从a r r h e n i u s 定律丁 = z o e x p ( u o 乃，其中t o = 2 x 1 0 。s 。在阻塞温度t b ( 3 k ) 以上，直流磁化 率服从c u r i e w e i s s 定律，顺磁c u r i e 温度约为o c = 5 0 土2 0 m k ，说明分子之间存 在弱的偶极一偶极相互作用；在阻塞温度以下，直流磁化率与温度无关。 1 9 9 6 年三个实验小组分别观测到磁性分子m n l 2 在低温下出现量子磁滞回线 【8 1 0 。图1 2 给出了t h o m a s 等人利用m n l 2 分子单晶颗粒样品所做实验结果。 实验发现，在磁场增加的方向上相同间距h 兰o 4 4 t 的磁场值处磁滞回线出现 台阶；磁场降低方向则没有台阶。温度降低时更高的外场会导致新的台阶，而较 低磁场时出现的台阶变得不再明显。这些被“冻结”的台阶可以通过降低场的扫 描速度再次恢复出来。在磁滞回线的平台区，弛豫时间比测量时间( 大约6 0 0 s ) 大得多，而在陡峭区，弛豫时间与测量时间同一数量级。此外，t h o m a s 等人的 实验还显示 1 0 】，驰豫时间随外磁场振荡，并在相同间距日岂0 4 4 t 的磁场值 处出现极小值。这些在t 而下的实验结果被认为是宏观量子隧穿的直接证据。 4 t- i l23 t o 图1 2m n l 2 低温下磁滞回线 2 螈 槲 槲 一尊i 博士后研究工作报告：纳米磁性分子量子效应的理论研究 在文献【l l 】中，上述现象被解释为m n l 2 中量子自旋态之间的热助共振隧穿。 很强的单轴磁晶各向异性决定了在无外加磁场时每个m n ，：分子都有个双重简 并的自旋基态。各向异性势垒将自旋平行于易轴( m = s ) 与反平行于易轴( 聊 = 一s ) 的两个基态分开。而外加磁场打破了这种对称性，使得其中一个态成为 真正的基态。如图1 3 所示，其中能级对应于自旋在易轴方向上的不同投影。当 左边势阱的能级与右边势阱的能级一致时，将发生隧穿。磁滞回线中的每个台阶 对应这样一次的共振。而且，驰豫过程是通过热助发生的，隧穿主要发生在高激 发态能级之间( 这里的隧穿率是最快的) 。图1 3 说明了这过程：系统首先通 过热激发跳动势垒顶部附近隧穿较快的能级，隧穿势垒，然后自发衰减到右边势 阱的基态。 1 0 o s 要o o f o 与 1 d 图1 3 热助共振隧穿过程示意图 每越1 3 之一b 知1 2345 图1 4m n 。在商纵向磁场下的磁滞回线 第一章纳米磁性分子量子效应的实验研究 c h i o r e s c u 等人报导了在纵向磁场较高的情况下得到的m n l 2 低温( ， 1 4 k ) 磁滞回线( 如图1 4 所示) 1 2 。实验结果显示，磁滞回线同样在某些特定的纵 向磁场值风处出现台阶，而且，在温度r 0 7 k 时，磁滞回线与温度无关。他 们认为在这样低的温度下发生的是纯的量子共振隧穿，与热助过程无关，即发生 的是从基态聊= 一1 0 到态m = 1 0 一n 的隧穿，其中n = 6 ，7 ，8 ，9 和1 0 。他们 还认为，为了更好的与实验结果拟合，在m n l 2 分子的h a m i l t o n i a n 中应考虑奇数 自旋算子。 最近，m e r t e s 等人的实验分析发现 1 3 】：在磁场沿m n l 2 分子的易磁化方向 时，对应不同扫描速度的磁化强度驰豫曲线可以标度为单一曲线。标度的形式暗 示，隧穿过程起主导作用的对称破缺是局域变化的二次横向各向异性。这个二次 横向各向异性是完美的四方对称晶体所不允许的，却使得实际m n l 2 分子晶体中 的隧穿劈裂出现一个宽的分布。 此外，关于m n l 2 分子晶体量子效应的实验还有单光子跃迁1 1 4 、微波吸收 对量子驰豫的影响 1 5 】、磁量子隧穿的对称性 1 6 等等。 第二节f e 。磁性分子 f e 8 分子由w i e g h a r d t 等人在1 9 8 4 年首次合成【1 7 ，其分子式为： f e 8 0 2 ( o h ) 1 2 ( t a c n ) 6 n 其中t a c n 表示t r i a z a c y c l o n o n a n e 有机配位基。f e s 分子团 簇的结构如图1 5 所示，包含8 个f e ”离子( s = 5 2 ) ，离子之间具有强反铁磁 耦合，中间的4 个f e ”离子形成所谓的“蝶形分布”( b u t t e r f l ya r r a n g e m e n t ) 。高 频e p r 实验【1 8 】发现f e 8 分子基态s = 1 0 ，并第一次利用交流磁化率和m 6 s s b a u e r 谱确定其磁化强度的驰豫时间为t o = 1 9 x 1 0 7 s ，具有类似超顺磁性。同时发现 f e 8 分子具有i s i n g 类各向异性，h a m i l t o n i a n 可写为 h = 一d s ；+ e ( s ；一s ：) ( 1 2 ) 另外，c a c i u f f o 等人的中子谱实验【1 9 报导了存在四次项，拟合出的h a m i l t o n i a n 为 h = 一d j ；+ e s ：+ k 1 ( s ：+ s 2 ) 一g z 日h s ( 1 3 ) 其中，d k 口兰0 2 3 k ，e k 日兰0 0 9 2 k ，k 1 k 口兰- 2 9 x 1 0 k 。 d 博士后研究工作报告：纳米磁性分子量子效应的理论研究 s a n g r e g o r i o 等人的实验显示，在温度低于4 0 0 i n k ，f e 8 分子的弛豫时间与温 度无关 2 0 。类似m n l 2 分子，在低温下f 。8 分子也出现量子磁滞回线( 如图1 6 所示) 【2 1 。图1 6 中给出在不同温度下单晶f 0 8 分子的磁滞回线，磁场沿易轴 方向( 扫描率0 1 4 t s ) ，在磁场增加的方向上相同间距日岂0 2 2 t 的磁场值处 出现台阶，这可以解释为热助共振隧穿。并且在温度低于3 5 0 m k ，磁滞回线与 温度无关，显然是纯的量子共振隧穿，与热助过程无关。 图1 5f e 。磁性分子团簇的结构示意图 圈1 6f e b 低温下磁滞回线 在f e b 分子中可以在实验上直接观测到半经典描述中的与团簇磁自旋相联系 的量子自旋相位( 即b e r r y 相位) 的存在。l o s s 等人曾经讨论过自旋隧穿过程中 与b e r r y 相位相关的拓扑项的重要性【2 2 ，该拓扑项导致具有相反分支数的自旋 路径之间的相干相长( 整数自旋) 或相消( 半整数自旋) 。g a r g 的理论研究预言 第一童纳米磁性分子量子效应的实验研究 l z 3 ，伍强山凸j 捉模型审吐【肇窑导致的能级劈裂将随难轴方向上外加磁场的变 化而周期振荡。1 9 9 9 年w e m s d o r f e r 和s e s s o l i 利用f e 8 磁性分子团簇所做的实验 【2 4 验证了g a r g 的预言。实验温度7 、 。然后，这个磁场减小到几乎为零( 直到小 霉苦 r酬l h 第二章基于纳米磁性分子的g r o v e r 量子算法与信息处理 的偏置场啦) ，这样一来所有的伽 态都位于势垒的一边。因此磁矩沿z 轴( 易 轴) 方向且具有最大值。为了标记某些特定的态，例如具有一定的几率幅( 包括 位相) ，需要加一弱的横向磁场引起多光子跃迁。但是要注意到g r o v e r 算法要求 所有的缸光子跃迁，k = 1 ，2 ，5 1 ，近似有相同的几率( 可以有不同的位相) 。 利用磁性分子的能级不是等间距的特性，可以实现上面的要求。一般而言，如果 选择参与算法的态为m = m 0 ，m o + l ，s 一1 ，这里m 0 = 1 ，2 ，s 一1 ，则需要计算 n 阶微扰，这里h = 5 一m o ，h 一1 是g r o v e r 搜索算法所使用的计算态的数目。因此 需要一个作用时间为r 的相干磁脉冲，这个磁脉冲具有离散频率谱 u 。l 和单个 低频率0 9 0 。沿易轴方向的低频场h ：( f ) = h o ( t ) c o s ( w o t ) e z 提供共振条件所需能量， 并不改变任何角动量。横向场 h i ( f ) = ：。日。( f ) 【c o s ( c o 。t + q b 。) e ；- s i n ( 0 9 。t + q b ，) e ，】使得从态i s 到恰好 稍微低于态蛔 的虚态的高频跃迁，这里聊= 研o ，m o + l ，5 1 。l e u e b e r g e r 和 l o s s 利用s 矩阵微扰理论计算了上述交变磁场引入的跃迁几率幅s 黧。利用能 量守恒的共振条件可以确定交变磁场中各个频率的匹配关系。而且他们认为由于 不满足共振条件，对于， h ) 与i s 嚣i 相 比可咀忽略。他们使用了矩形磁脉冲，即如果一t 2 的振幅a 用这 种方法实际可以存储一个0 到2 ”1 的任意整数。第二步解码，再次将上述多频 相干磁脉冲作用这个磁性分子上，作用时问同样为r 。所不同的是，这次的交变 堂主堕堕塑三堡塑童! 垫鲞壁壁坌王墼王垫查塑墨堡婴茎一一 磁场的各个位相要满足使得s 麓! ，= = s 墨。= s 墨，= - 7 成立的条件。这次作 用的效果是，将第一步中得到的振幅为一日的比特几率幅放大，而压制了振幅 为+ ”的比特几率幅。实际上这样就标记了个特定的态，剩下的任务是能物 理地读出这个信息。第三步读出，用另一种磁脉冲作用在这个磁性分子上，作用 时间同样为凡这个磁脉冲包含多个频率一 。，这里m = m o ，m o + 1 ，j 一2 ， 其效果是引入由一阶几率幅s 盟。所描述的跃迁。l e u e b e r g e r 和l o s s 认为，如 果态i m i ，i m 2 ，l i n k 被标记( 即被占据) ，这里1 k h ，那么可以测量到 如下的吸收发射强度 ，品= ：，( 1 s 器l m ，1 2 + l s 器，1 2 ) ( 2 2 0 ) 这个能谱就明确了所有被标记的态，也就是读出了第步读入的数据。 2 2 2 对l l 方票的研究 在文献 6 中，我们通过数值求解岔时s c h r 6 d i n g e r 方程的方法研究了 l e u e n b e r g e r 和l o s s 实现( r o v e r 算法的方案。我们的计算显示这个方案的一些方 面还应迸一步改善。我们认为既然磁歙? 中豹作用对阉非常短，那么非能量守恒过 程的贞献不能被忽略。不像l e u e n b e r g e r 和l o s s 预想的那样，实际上多比特信息 与脉冲时间有关。因此在将来可能的应用中脉冲时间的控制是非常重要的一步， 为了明确l e u e n b e r g e r 和l o s s 方案的可行性，下面我们讨论了一个简单而非 平庸的情况，肋o = 8 ，作为一个代表性的例子。在l e u e n b e r g e r 和l o s s 的方法中， 关键的近似是假定对j 态的跃迁， 即s 器 k s ) 和所有更高阶的跃迁振幅s 艘被忽略。在m 0 = 8 的情况， 要求一阶微扰为零，、s o 。) 。= s 器= o ，或者至少有1 s 蹄1 0 ) 和负失谐( 图2 1 中的点线以 0 ) 。只考虑对于 a 阪i 0 ) 和负失谐( 点线以 o ) 。只考虑对于壳l 瓯l h c o 毫 的跃迁振幅的主要贡献。 在本方案中信息读入过程分两步：( i ) 产生中间态l _ ( 互) ) ：( i i ) 将中间态 第二章基于纳米磁性分子的g r o v e r 量子算法与信息处理 演化到我们期望的不同态，即读入信息。我们从初始态l 甲。) = 1 1 0 ) 开始。这个态 可以通过在z 方向加强磁场产生。我们选择m ，= s 一1 ，m 。一1 ，。作为工作态， 1 m ，：1 0 ) 作为辅助态。为了说明，我们考虑州。= 7 的情况和只考虑对于 a h l 1 2 ，系统则发生一阶量子一经典转变。当外磁场加在双轴对称系统 的不同方向上时，会出现新奇的结果，因此许多作者研究了在磁场作用下的经典 行为到量子行为的转变：如l e e 等人【1 2 】考虑了磁场沿中间轴方向，模型的 h a m i l t o n i a n 为：日= k ( s ：+ 砖；) 一h ，s ，( 其中z 轴为难轴，y 轴为中间轴和工 轴为易轴) ；p a r k 等人 1 3 】考虑了磁场沿易轴方向，模型的h a m i l t o n i a n 为： h = 一a s ；一b s ：一h ：s ；( 其中各向异性常数a 们；h i d a l g o 等人 1 4 考虑了磁 场沿难轴方向，模型的h a m i l t o n i a n 为：h = 一d + e 一日：s ：；文献 1 5 】讨论 了外加磁场沿任意方向的双轴自旋模型，模型h a m i l t o n i a n 为： 对= 一a s ；一b s ：h ：s ：- h 。s ，( 其中各向异性常数a b ) 。最近，k i m 分别研 究了亚铁磁粒子【1 6 】和立方对称自旋模型【1 7 】。此外，一些人还研究了铁磁薄膜 中磁泡成核 1 8 】和磁畴壁解钉扎 1 9 过程中的量子一经典转变问题。除了上面提 到的文献，在磁性系统中的量子经典转变研究还有其他大量的工作 2 0 2 7 。令 人感兴趣的是，量子一经典转变不仅在磁性系统中被广泛研究，而且在不同的场 论隧穿模型中也有人讨论 2 8 3 0 。l i a n g 等人还研究了在封闭的r o b e r t s o n w a l k e r 第三章亚铁磁粒予中的置予一经典转变 宇宙成核3 1 1 以及在过饱和3 胁一? 胁超流混合体相分离过程中的经典区到量子区 的转变 3 2