（微电子学与固体电子学专业论文）单光子源低密度inas量子点的制备.pdf

摘要 近年来，随着制备高质量自组织量子点技术的发展，半导体量子点在量子 光学、量子通信、量子密码术和固态量子调控等领域的研究越来越引起人们的兴 趣。本文利用分子束外延设备成功制备出了低密度长波长i n a s 量子点，并对其 微区谱进行了测试，为最终实现适合光纤通信的固态单光子源打下坚实的基础。 主要研究内容和成果如下： 1 ) 通过优化分子束外延生长条件，我们成功制备了低密度长波长白组织 i n a s 量子点。结合低生长速率( 0 0 0 1 m l s ) 和合适的生长温度，制备密度 仅为0 5 d o t s i t m 2 的低密度i n a s 量子点。光致荧光谱测试表明制备的低密 度i n a s 量子点具有良好的发光特性，在室温下的发光波长在1 3 0 0 r i m 以 上。 2 ) 研究了低密度量子点生长期间i n a s 的解吸附问题。通过生长后的原位 退火可以获得成熟的i n a s 量子点。具有g a a s 盖层的低密度i n a s 量子 点其光致发光谱可以达到1 3 3 2 4 n m 。 3 ) 采用高温快速退火使量子点波长蓝移至1 m 以内，对其进行微区光致发 光谱的测试，其谱线半宽为1 5 0 “e v ，与理论预测的单个量子点发光峰半 高宽基本吻合，证实了7 7 k 温度下未经刻蚀的单个量子点的发光。 关键词：低密度量子点，分子束外延，自组织，光致发光，单光子源 a b s t r a c t s e m i c o n d u c t o r sq u a n t u md o t s ( q d s ) h a v er e c e i v e ds p e c i a la t t e n t i o ni nt h er e c e n t y e a r so na c c o u n to ft h e i rp r o m i s i n ga p p l i c a t i o n s i n o p t o e l e c t r o n i c s ，e l e c t r o n i c s ， q u a n t u mc o m p u t i n g ，q u a n t u mc r y p t o g r a p h ya n ds o l i ds t a t eq u a n t u mm a n i p u l a t i o na n d o p t o e l e c t r o n i ed e v i c e s t h em a i nt o p i ci n t h i s d i s s e r t a t i o ni st h ef a b r i c a t i o na n d m i c r o p h o t o l u m i n e s c e n c em e a s u r e m e n t so fl o wd e n s i t yl o n g - w a v e l e n g t h e m i s s i o n i n a sq d sg r o w nb ym o l e c u l a rb e a me p i t a x y ( m b e ) ，w h i c hl a y sas t r o n gf o u n d a t i o n f o rt h er e a l i z a t i o no fs i n g l ep h o t o ns o u r c e sm a t c h i n gt h et r a n s m i s s i o nw i n d o wo f o p t i c a lf i b e r si nt h ef u t u r e t h em a i nr e s e a r c ha n da c h i e v e m e n t sa r el i s t e d a st h e f o l l o w i n g ： 1 ) w eo p t i m i z et h em o l e c u l a rb e a me p i t a x yg r o w t hc o n d i t i o n st oa c h i e v e al o w d e n s i t yi n a sq d s c o m b i n i n gt h eu l t r a l o wi n a sg r o w t hr a t e ( 0 0 0 1m o n o l a y e r ( m l ) s ) w i t ht h ep r o p e rg r o w t ht e m p e r a t u r e ，w er e d u c et h ed e n s i t yo fi n a sq d st oo n l y o 5 d o t s p m 2 p h o t o l u m i n e s c e n c es p e c t r as h o wt h a tt h el o wd e n s i t yi n a sq d sh a v e s t r o n ge m i s s i o ne v e na t r o o mt e m p e r a t u r ew i t ht h ee m i s s i o nw a v e l e n g t ho v e r 13 0 0 n t o 2 1 e x p e r i m e n tr e s u l t sd e m o n s t r a t et h a ti n m sd e s o r p t i o ni ss i g n i f i c a n td u r i n g g r o w i n gt h el o wd e n s i t yq d s r i p e n i n go f i n a sq d si sc l e a r l yo b s e r v e dd u r i n gt h e p o s t g r o w t ha n n e a l i n g p h o t o l u m i n e s c e n c es p e c t r o s c o p yr e v e a l st h a tt h ee m i s s i o n w a v e l e n g t ho fl o wd e n s i t yi n a sq d sa r r i v e sa t 13 3 2 4 n mw i t hag a a sc a p p i n g l a y e r 3 ) w eu s e dr a p i dh i g ht e m p e r a t u r ea n n e a l i n g ( r t a ) m e t h o dt om a k et h e e m i s s i o no fq d sb l u e - s h i f t e dl e s st h a n1p m m i c r o - p lm e a s u r e m e n t sd e m o n s t r a t e t h a tt h el i n e w i d t ho fe m i s s i o np e a kf r o mi n a sq d si so n l y15 0 i - t e va t7 7 k ，w h i c hi s a g r e e m e n tw i t ht h et h e o r e t i c a lv a l u ef r o mas i n g l eq d s ow e “n kt h a tw eo b s e r v e t h ee m i s s i o nf r o mas i n g l ei n a sq dw i t h o u tr e s o r t i n gt oa n yl i t h o g r a p h ya t7 7 k k e y w o r d s ：l o wd e n s i t yq u a n t u md o t , m o l e c u l a rb e a me p i t a x y , s e l f - a s s e m b l y , p h o t o l u m i n e s c e n c e ，s i n g l ep h o t o ns o u r c e 4 第一章绪论 1 1 量子点在量子信息中的应用 量子信息科学在提高运算速度、确保信息安全、增大信息容量和提高检测精 度等方面可能突破现有经典信息系统的极限，这越来越引起各国政府、科技界和 信息产业界的高度重视。它涉及的领域包括量子密码、量子通信、量子计算和量 子测量等 1 5 】，而要想实现一个安全的通信系统和量子计算，关键是研制一个真 正的单光子源。可控的单光子光源是量子密码实用化和量子计算得以实现所必须 解决的关键设备之一 6 8 】，是量子信息研究的重要热点，也是必须攻克的难题。 以量子密码为例，西方国家的目标是在近5 年之内实现量子密码实用化。目 前有待突破的重要关键技术：一是1 3 1 5 微米( 光纤损耗最小的波长) 红外单 光子探测器；二是单光子光源。现在量子密码研究中所使用的单光子光源是将相 干光脉冲衰减到平均每个脉冲只有0 1 0 2 个光子，这是一种近似的单光子源， 其效率低，既影响量子密钥的传输距离，又影响其安全性。因为这种光源有可能 在一个脉冲中产生多余的光子，窃听者可以通过多余的光子窃取代码密钥。即使 双光子脉冲的比例很小，也会使通信技术变得不安全，因此，要想实现一个安全 的通信系统，研制真实的单光子源成为量子密码研究的另一个关键性问题。美国、 日本、西欧正在大力开展这些关键技术的研究，最近在自然、科学上也报 导了一些重要进展，但仍未获得根本上的突破。 制作单光子光源有数种材料，包括单分子【9 】、金刚石中的氮空缺中一6 , 1 0 】、 纳米晶【1 1 】以及量子点【8 ，1 2 等，其中又以自组织量子点单光子光源最受重视。半 导体量子点由于其类原子特性和对电子和空穴的强限制特性使得它在光电器件 等方面具有迷人的应用前景。量子点的一个基本的非线性效应是单个能级的饱和 效应，这是由于泡利不相容原理造成每个能级上的两个电子或空穴的自旋必须相 反。利用这个效应可以实现单光子和纠缠光子的可控。利用自组织量子点制备单 7 光子源具有如下优点： 1 ) 自组织量子点的尺寸可以在很大范围内调整，波长可以在较大范围内变 化； 2 ) 自组织量子点单光子源既可以使用光泵浦，也可采用电泵浦产生单光子， 其器件结构可以利用成熟的发光二极管工艺技术，容易集成； 3 ) 单光子发射二极管具有高稳定、长寿命和容易制造等优点。 在激发量子点产生单光子光源的方法上，可分为光致激发和电致激发两类。 光致激发单光子光源需要以超短激光脉冲激射，虽然发展较早，但从应用的角度 来看不太实用。电致激发单光子源在2 0 0 2 年由t o s h i b a 欧洲研究中心与英国 c a m b r i d g e 大学共同合作开发可借助简单半导体发光二极管工艺制作出单光子源 【1 3 】，由于简便且易于应用，受到全球科技界的注意，是目前最热门的研究项目 之一。 1 2 单量子点的研究进展 1 2 1 基态激子的退相问题 量子点中激子的特性不仅取决于量子点的电子特性，还与周围基质的晶格振 动耦合有关，在极低温度下，线宽由激子寿命决定，相应的激子退相时间约 l n s 1 4 】。在t 6 0 k 时，量子点光致发光谱线宽随温度按比例变化，但是温度系 数仅为量子阱的五分之一。线宽的增加可能与空穴的散射有关，因为空穴的能级 间距比电子的小很多。t 2 0 0 k 时，量子点线宽的温度系数与量子阱相当甚至更大，范围在5 1 0 m e v ，相对 应的退相时间小于5 0 0 f s ，因此在室温下基态激子很难应用于量子信息处理中。 2 0 0 k 以上散射相空间增大，说明散射通道增加，可能是多纵光学声子过程对激 子散射产生贡献。 8 1 2 2 单量子点的光子级联 量子点壳层占据与激发功率有关，遵守泊松统计。由于载流子三维受限以及 较强的库仑相关，出现激子o x ) 和双激子( 2 x ) 等束缚电子一空穴卷，如图1l 所 示。 d “h e l l f - s k l l s “h c l l p b x l l e i b ) 一 + ( j m m l1 ( a ) 量子点能级、载流子的布居以及相对应的光跃迁示意图 f b ) 光致量子点级联发射 激子间的库仑相互作用产生一个非谐多激子诰，使得高度激发的量了点驰豫 延缓，消除多激子态在跃迁过程时量子点的再次被激发，从而可阻调节光子发射 过程，如产生单光子、相关光子对和偏振纠缠光子对等，如图1 2 所示。 图12 三光子级联发射的能绒示意图【1 5 双激子一激子级联辐射光子的交叉相关函数表现出的非对称聚束和反聚柬 特征证实光子发射的次序 1 6 。自旋单态的双激子基态的级联发射有可能产生纠 缠偏振光，如图13 所示。对称量子点的双激子基态的级联辐射可以产生偏振相 反的圆偏振光，即偏振纠缠光子对。而量子点的限制势的不对称以及电子宅穴 交换作用的各向异性造成交换能量劈裂，导致量子点发射线偏振光，根据选择定 则，发射的两个光子是偏振相同的线偏振光，纠缠态被破坏。2 0 0 6 年剑桥东芝 欧洲研究中心成功实现单量子点辐射纠缠光子对 1 7 】。 ”( 国 d 2 d 5 ”m 融吖 t i 年 图1 3 自旋单态的双激子基态的纽联发射示意图 1 2 3 量子点分子 利用s k ( s t r a n s k i - k r a s t a n o v ) 模式生长多层量子点时，由于应力场的作用， 调节层与层之间的距离有可能获得垂直对齐量子点的电子耦合，形成“量子点分 子”【1 8 】( 如图1 4 所示) ，从而为产生纠缠态提供一种途径。b a y e r 等人利用j r j 隔 ：二= = = = 譬= = ：乏= 一_ 一 一塑竺 图14 垂直对齐耦合量子点t e m 图像 层很小的一对垂直方向对齐的量子点，即量子点分子观察到量予态的耦台和纠缠 【j 9 】。 1 2 4 带电量子点 通过电注入【2 0 】或光注入【2 l ，2 2 】电荷方法使得载流子进入量子点，为量子点 的物理特性的研究开辟了更宽广的空间。由于多体效应很明显，可以通过微区谱 ( 1 a - p l ) 来进行观测。通过微区谱人们已经发现带正电或负电的激子以及多激子复 合体 2 2 2 5 。量子点系综的p l 随泵浦功率的增加显示出很难解释的复杂的发 射谱线结构，可能与组分、尺寸加宽效应、载流子的交换作用和库仑作用等因素 有关。而单个量子点在低泵浦功率条件下的“p l 能够产生极窄的发射峰 ( f w h m = 5 1 a e v ) ，对应的是单个s 壳层激子辐射复合 2 4 1 ，这与量子点的6 函数 形式的态密度相一致。 1 2 5 量子点中的上转换过程 量子点的壳层填充和激子限制导致量子点的有效光子上转换过程 2 5 ，2 6 。图 1 5 是光泵浦i n a s g a a s 量子点的上转换过程示意图。光子的激发能量是 1 3 4 8 e v ，产生g a a s 的d o x 的1 4 2 8 e v 发射。研究上转换过程与泵浦功率的关 系支持了二步光子吸收过程，该过程在强载流子限制的量子点中更容易发生。该 过程对量子点激光器中载流子的驰豫和热化动力学过程很重要。通过微区光致发 光谱和微区光致发光激发谱实验还证实量子点的束缚态与浸润层的连续态之间 的有效上转换过程。 一：3 e v a 二 1 2 31 41 、5 ，6 e n e r g y ( e v l l n a sq d i g a a s 图1 5 光泵浦i n a s g a a s 量子点的上转换过程示意图 1 3 量子点单光子源的研究进展 理想的单光子源能稳定地发出单个光子流，这种光子流是在一定的时间间隔 内只包含一个光子的“反聚束”光源。目前大多数实验都是在微弱光脉冲的条件 下，而不是用理想单光子做的实验。单光子的产生是进行单光子通讯的首要条件， 也是当前量子保密通讯研究热点之一。目前产生单光子的办法大致有如下几种： l 、强衰减激光脉冲 2 7 ，2 8 】 2 、参量上转换产生的光子对来标记单光子源 2 9 ，3 0 】 3 、单原子团或单个原子产生的单光子源 3 1 ，3 2 】 4 、单个分子 3 3 ，3 4 】 5 、材料缺陷 3 5 ，3 6 6 、水溶性核壳结构的c d s e z n s 纳米晶 3 7 ，3 8 】 7 、自组织量子点作为单光子发射源 3 9 ，4 0 ，4 1 】 这里详细介绍以自组织量子点作为单光子发射源的研究进展。 自组织量子点被认为是最有潜力的一种单光子源。以化合物半导体外延制备 的量子点为例，其具有诸多优点，如量子点单光子光源具有高的振子强度，窄的 谱线宽度，且不会发生光退色。目前的半导体材料的发光波长基本上可以覆盖从 可见光到红外波段的波长范围。自组织量子点的尺寸可以在很大范围内调整，波 长也可以根据需要在较大范围内变化。自组织量子点器件结构容易集成，既可以 1 2 3傅一oucu彤cfc3一o_oc乱 使用光脉冲泵浦，也可以采用电致产生稳定的单光子源。单光子发光二极管具有 高稳定、长寿命和容易制造等特点。 自组织量子点单光子源的前提是把单个量子点隔离。利用短的激光脉冲或电 脉冲使单个量子点激发，量子点在光学微腔中通过p u r c e l l 效应1 4 2 改变量子点自 发发射特性。当量子点发射跃迁与腔模式共振时，自投辐射显著增加主要发射 与腔模式相同的光；同时把量子点放入微腔可以增加对光子的收集。常见的微腔 包括光子晶体微腔( p c ) 4 3 4 5 、柱状微腔 4 6 ，4 7 和微盘【4 8 等，如图1 6 所示。 誊 阜。，9 夕 - j - ：僻躲臻。 i 嚣：呵j z 影，门 图l 石各种微腔及相应的品质因子 2 0 0 1 年法国科学家利用柱状微腔隔离量子点来实现单模固态单光子源4 8 1 。 该柱状微腔的结构如下：量子点在一个波长g a a s 腔中，上下d b r 分别为9 个 和1 5 周期的g a a s a 1 a s 。通过电子束光刻和反应离子刻蚀形成g a a s a 1 a s 柱状 微腔，柱状微腔直径09 p r o 。 在弱激发条件下，有几条尖锐发光线，被指认为不同量子点的发光( 通过与 p e x 线性关系) ；在强激发条件下，单个量子点表现为宽的5 - 1 0 m e v 发光带( 虚线) ( 如图1 7 所示) ，这可能是由于束缚的激子和周围电子一空穴等离子体之问发生 库仑相互作用而引起的。脉冲激发下的光子相关实验证实发射的光子具有明确的 反聚束特性。 m 幽i 7 直径为0 9 t i m 的微柱中包含数日较少i n a s 晕子点的微区光致发光谱【4 8 】 剑轿大学东芝欧洲研究中心在2 0 0 2 年采用古有量子点的发光二极管结构实 现电注入单光子发射【4 i 】。发光二极管尺寸为1 0 x 1 0 9 m 2 ，上表面是带有小孔的 不透明韵金属电极，以便于单光于发射，如图1 8 所示。b i a s 量予点帝度约为5 个舢m 2 ，在5 k f 电致光谱观测到激子线x 和双激子线x 2 ，如图1 , 9 所示。h b t 实验证实在注入电流为2 肚时，一2 1 ( 0 ) o 0 7 ，此发光= 极管在2 k 、儿个微安 i ：作电流下实现单光子发射，发射速率达8 0 m h z 。 图1 8 电致单光子发射结构示意图 曰 凹1 9 电致条件下光谱观测到辙子线x 和艘激子线( 5 k ) 2 0 0 5 年该团队实现适合光纤通信的1 3 9 r n 波长单光子源【4 9 】。他们将量子点 植入柱状微腔中，如图1 _ 1 0 所示，其由2 5 对下d b r 、1 1 对上d b r 以驶一个波 长的共振腔构成，利用s i c l 4 反应离子刻蚀成直径为2 岫的柱状，微腔品质因子 为6 0 0 ，腔发射通过数值孔径为0 5 5 的物镜收集后直接与单模光纤耦台。 曼_ ( 扫描范围是3 0 0 n m x 3 0 0 n m ) 图1 1 0 首个实现1 3 p a n 发射波长的量子点单光子源： 左图是量子点样品a f m 图像，右图是微柱型微腔的s e m 翻像 在h b t 二阶相关函数测试中，使用两个h a g a a sa p d s ( - i ：作模，c 是g e i g e t 模式) ，工作频率为2 m l - l z 。图1 1 i 是在不同温度f 激子发射线的二阶相关函数 o b o o j5l；c$e 一_曝_ 董p5 ( a ) 5 2 k 3 2 ka 测试结果表明与相同强度的泊松源相比，多光子脉冲仅为泊松 源的1 8 3 。 1 01 a m 0 5 i 图1 1 1 在不同温度下激子发射线的二阶相关函数( a ) 5 2 k , ( b ) 3 2 k 此外，一些研究小组利用光子晶体微腔中i n a s 量子点也可以实现单光子发 射源 4 3 - 4 5 。由于二维光子晶体中的单量子点与强定域化的光模式之间共振耦合 大大缩短自发发射寿命，因此可阻为量子信息处理提供不可区分的单光予序列。 下面介绍一种植入光子晶体微腔中的l n a s 量子点单光子发射源，如图1 1 2 所示。 在1 8 0 n m 厚的o a a s 薄膜上形成三角形格子空气孔，仅缺少空气孔的地方形 成腔，中间包含一层自组织i n a s 量子点，光致发光谱中心在9 2 0 n m 。由分子柬 外延生长a l a s 牺牲层后生长g a a s 层，利用电子束刻蚀和反应离子刻蚀，然后 湿法刻蚀除去牺牲层，留下g a a s 薄膜悬浮在空气里。缺少的空气孔被1 1 排孔 包围以减少腔外量子点的杂散荧光。对一个晶格常数为a - j 2 7 6 n m 的三角形格子， i l 半径为0 3 a ，腔平均仅包含一两个量子点，且与腔模共振的中心在9 2 0 r i m ，腔 的品质因子近似2 5 0 。 图i1 2 样品的实验装置、s e m 图像和h b t 测试结果 5 0 】 采用h b t 装置检测相关函数。样品放入约4 k 的液氨低温恒温器中。在入射 泵浦功率为1 09 u w 时标准化的二级相关函数表明中心峰面积仅为0 1 0 这清楚 表明发射的光子具有强烈的反聚束特性，证明成功获得了脉冲触发单光子。 liejt 参考文献 1 o r l o vao ，a m l a n ii ，b e m s t e i ng h ，l e n tcs ，a n ds n i d e rg ls c i e n c e2 7 7 ， 9 2 8 ( 1 9 9 7 ) 2 】l o s sd a n dd i v i n c e n z odp p h y s r e v a5 7 ，12 0 ( 19 9 8 ) 3 】b a r e n c oa ，d e u t s c hd ，a n de k e r tap h y s r e v l e t t 7 4 ，4 0 8 3 ( 19 9 5 ) 4 】l a n d a u e rr s c i e n c e2 7 2 ，1 9 1 4 ( 1 9 9 6 ) 【5 b r u mja a n dh a w r y l a kp s u p e r l a t t i c e sm i c r o s t r u c t 2 2 ，4 31 ( 1 9 9 7 ) 【6 m o r e a ue ，r o b e r ti ，g e r a r djm ，a b r a mi ，m a n i nl ，a n dt h i e r r y - m i e gva p p l p h y s l e t t 7 9 ，2 8 6 5 ( 2 0 0 1 ) 【7 】r o b e r ti ，m o r e a ue ，g e r a r djm a n da b r a mi l u m i n 9 4 - 9 5 ，7 9 7 ( 2 0 01 ) 【8 】r o b e r ti ，m o r e ae ，g a l l a r tm ，g e r a r djm ，a b r a mip h y s e1 6 ，51 ( 2 0 0 3 ) 9 】v u c k o v i cj ，y a m a m o t oy e ta 1 p h y s r e v a6 4 ，2 37 4 ( 2 0 01 ) 1 0 】b e v e r a t o sa ，b r o u r ir g a c o i nt ，e ta 1 p h y s r e v a6 4 ，0 6 1 8 0 ( 2 0 0 1 ) 11 】m i e h l e rp ，i m a m o g l ua ，m a s o nmd ，c a r s o npj ，s t r o u s eg fa n db u r a t t osk n a t u r e4 0 6 ，9 6 8 ( 2 0 0 0 ) 12 s a n t o r ic ，p e l t o nm ，s o l o m o ng d a l eya n dy a m a m o t oy p h y s r e v l e t t 8 6 ， 1 5 0 2 ( 2 0 0 1 ) 13 】y u a nz h i l i a n g ，k a r d y n a lb e a t ae ，s t e v e n s o nrm a r k ，e ta l s c i e n c e2 9 5 ， 10 2 ( 2 0 0 2 ) 14 】b a y e rm ，f o r e h e lap h y s r e v b6 5 ，0 4 1 3 0 8 ( 2 0 0 2 ) 【15 z w i l l e rv a l 6 r y , a i c h e l et h o m a sa n db e n s o no l i v e rn e wj o u r n a lo fp h y s i c s6 ， 9 6 ( 2 0 0 4 ) 16 】m o r e a ue ，r o b e ai ，m a i nl ，t h i e r r y m i e gv ，g e r a r djm ，a n da b r a mip h y s r e v l e t t 8 7 ，1 8 3 6 0 1 ( 2 0 0 1 ) 【17 】s t e v e n s o nrm ，y o u n grj ，a t k i n s o np ，c o o p e rk ，r i t c h i ed a a n ds h i e l d saj n a t u r e4 3 9 ，17 9 ( 2 0 0 6 ) 【18 x i eq i a n g h u a , m a d h u k a ra n u p a m ，c h e np i n g ，a n dk o b a y a s h in pp h y s r e v l e t t 7 5 ，2 5 4 2 ( 19 9 5 ) 1 8 1 9 b a y e rm ，h a w r y l a kp ，h i n z e rk ，e ta 1 s c i e n c e2 9 1 ，4 5 1 ( 2 0 0 1 ) 【2 0 d r e x l e rh ，l e o n a r dd ，h a n s e nw ，k o t t h a u sjh ，p e t r o f fpmp h y s r e v l e t t 7 3 ， 2 2 5 2 ( 1 9 9 4 ) 【21 】k a r l s o nkf ，m o s k a l e n k oes ，h o l t zpo ，m o o n e m a rba p p l 尸枷l e t t 7 8 ， 2 9 5 2 ( 2 0 0 1 ) 【2 2 s c h o e n f e l dwv m e t z n e rc ，l e r se ，p e t r o f f pm p h y s r e v b6 3 ，2 0 5 3 1 9 ( 2 0 0 1 ) 【2 3 】b a y e rm ，s t e m0 ，h a w r y l a kp ，f a f a r ds ，a n df o r c h e la n a t u r e4 0 5 ，9 2 3 ( 2 0 0 0 ) 【2 4 】w a r b u r t o nrj ，s c h a f l e i nc ，h a f td ，b i c k e lf ，e ta 1 n a t u r e4 0 5 ，9 2 6 ( 2 0 0 0 ) 2 5 】c o r t e zs ，k r e b s0 ，l a u r e n ts ，s e n e sm ，m a r i exp h y s r e v l e t t 8 9 ，2 0 7 4 0 1 ( 2 0 0 2 ) 【2 6 】b o r r ip ，l a n g b e i nw ，s c h m e i d e rw ，e ta 1 p h y s r e v l e t t 8 7 ，15 7 4 0 1 ( 2 0 0 1 ) 2 7 】刘伟平，杜戈，廖常俊，刘颂豪按输出口光子数分配获得单光子输出的方 法及其装置( 专利号：0 31 2 6 9 2 0 6 ) 2 8 】桂有珍，韩正甫，郭光灿物理学进展2 2 ，3 7 1 ( 2 0 0 2 ) 【2 9 】b u m h a mdc ，w e i n b e r gdl p h y s r e v l e t t 2 5 ，8 4 ( 19 7 0 ) 【3 0 】c a r old ee ta 1 p h y s r e v a5 0 ，r 2 8 0 3 ( 1 9 9 4 ) 【31 】k i m b l ehj ，d a g e n a i sm a n dm a n d e ll p h y s r e v l e t t 3 9 ，6 91 6 9 5 ( 19 7 7 ) 【3 2 】m c k e e v e rj ，b o c aa ，b o o z e rad ，e ta 1 s c i e n c e3 0 3 ，19 9 2 ( 2 0 0 4 ) 33 】v u c k o v i cj ，y a m a m o t oy ，e ta 1 p h y s r e v a6 4 ，2 37 4 ( 2 0 01 ) 【3 4 】l u k i s h o v asg ，s c h m i daw ，s u p r a n o w i t zcm ，e ta 1 m o d e r no p t5 1 ， 15 3 5 ( 2 0 0 4 ) 【3 5 】b e v e r a t o sa ，b r o u r ir g a c o i nt ，e ta 1 p h y s r e v a6 4 ，0 6 1 8 0 2 ( 2 0 0 1 ) 【36 】g m b e ra ，d r a b e n s t e d ta ，t i e t zc ，e ta 1 s c i e n c e2 7 6 ，2 0 12 ( 19 9 7 ) 37 】b r o k m a n nx ，m e s s i ng ，d e s b i o u e sp ，g i a c o b i n oe ，d a h a nma n dh e r m i e rjp n e wj o u r n a lo f p h y s i c s6 ，9 9 ( 2 0 0 4 ) 【38 】m i c h l e rp ，i m a m o g l ua ，m a s o nmd ，c a r s o npj ，s t r o u s eg fa n db u r a t t osk n a t u r e4 0 6 ，9 6 8 ( 2 0 0 0 ) 【3 9 】s a n t o r ic h a r l e s ，p e l t o nm a t t h e w , s o l o m o ng l e n n ，d a l ey s e u l t e ，a n dy a m a m o t o y o s h i h i s ap h y s 尺p v 三p 旺8 6 ，15 0 2 ( 2 0 01 ) 【4 0 】o r l o vao ，a m l a n ii ，b e m s t e i ngh ，l e n tcs ，a n ds n i d e rgl ，s c i e n c e2 7 7 ， 1 9 9 2 8 ( 1 9 9 7 ) 【41 】y u a nz h i l i a n g ，k a r d y n a lb e a t ae ，s t e v e n s o nrm a r ke ta ls c i e n c e2 9 5 ，10 2 ( 2 0 0 2 ) 4 2 p u r c e l le m p h y s r e v 6 9 ，6 8 1 ( 1 9 4 6 ) 4 3 】b o r o d i t s k ym i s h a , v r i j e nr u t g e r , k r a u s st h o m a sf ，c o c e i o l ir o b e r t o ，b h a tr a j ， a n dy a b l o n o v i t c he l i l i g h t w a v et e c h n o l o g y17 ，2 0 9 6 ( 19 9 9 ) 【4 4 】l a u r e n ts ，v a r o u t s i ss ，g r a t i e tl l e ，l e m a i t r ea ，s a g n e si ，r a i n e df ，l e v e n s o na ， r o b e r t - p h i l i pia n da b r a mia p p lp h y s l e t t 8 7 ，16 310 7 ( 2 0 0 5 ) 【4 5 】s u b r a m a n i ag ；l i nsyw e n d tjr a n d r i v e r ajm a p p l p h y s l e t t 8 3 ， 4 4 9 1 ( 2 0 0 3 ) 【4 6 p e l t o nm a t t h e w , s a n t o r ic h a r l e s ，v u 6 k o v i 6j e l e n a , z h a n gb i n g y a n g ，s o l o m o n g l e n ns ，p l a n tj o c e l y na n dy a m a m o t oy o s h i h i s ap h y s r e v l e t t 8 9 ，2 3 3 6 0 2 ( 2 0 0 2 ) 【4 7 v u 6 k o v i 6j e l e n a ,f a t t a ld a v i d ，s a n t o r ic h a r l e s ，s o l o m o ng l e n ns ，a n d y a m a m o t oy o s h i h i s aa p p l p h y s l e t t 8 2 ，( 35 9 6 ) 2 0 0 3 【4 8 】b a b at o s h i h i k oa n ds a n od a i s u k ei e e ezs e l e c t e dt o p i c s i n q u a n t u m e l e c t r o n i c s9 ，l3 4 0 ( 2 0 0 3 ) 【4 9 w a r dmb ，k a r i m o v0z ，u n i t tdc ，y u a nzl ，s e ep ，g e v a u xdg s h i e l d sa j ， a t k i n s o npa n dr i t c h i ed a a p p l p h y s l e t t 8 6 ，2 01111 ( 2 0 0 5 ) 【5 0 】l a u r e n ts ，v a r o u t s i ss ，g r a t i e tll e ，l e m a i t r ea ，s a g n e si ，r a i n e df ，l e v e n s o n a ，r o b e r t - p h i l i pia n da b r a mia p p l p h y s l e t t 8 7 ，16 310 7 ( 2 0 0 5 ) 第二章实验测试设备简介 本论文中样品所使用的生长设备是中科院半导体研究所超晶格与微结构国 家重点实验室的v e e c om o dg e n1 1 分子束外延系统和v g 8 0 分子束外延系统。本 章主要介绍样品测试设备，包括原子力显微镜测试、光致发光谱测试以及微区光 致发光谱测试等。 2 1 原子力显微镜 原子力显微镜 1 ，2 】( a t o m i cf o r c em i c r o s c o p y ，简称a f m ) 是在扫描隧道显 微镜( s c a n n i n gt u n n e l i n gm i c r o s c o p y ，简称s t m ) 的基础上发展起来的一类新型 扫描探针显微镜。由于s t m i 作时要监测针尖和样品之间隧道电流的变化，因此 它只能直接观察导体或导电性较好的半导体的表面结构。对于非导电材料，s t m 是不适用的。另外，s t m 观察到的是对应于表面费米能级处的态密度，当表面存 在非单一电子态时，s t m 得到的并不是真实的表面形貌，而是表面形貌和表面性 质的综合结果。为了弥补s t m 的不足，b i n n i n g ，q u a t e 和g e r b e r 在1 9 8 6 年发明 了第一台原子力显微镜 3 】。 原子力显微镜利用了反馈回路控制一个非常尖锐的探针沿着样品表面处( 保 持恒力) 进行扫描，用来获得表面的形貌信息，其框架图如图2 1 所示。a f m 的 工作原理是将一个对微弱力极敏感的微悬臂一端固定，另一端有一微小的针尖， 针尖与样品的表面轻轻接触。由于针尖尖端原子与样品原子间存在微弱的排斥 力，在扫描时将这种力控制为恒力，针尖会随样品表面的起伏不平而上下运动。 这样，利用光学或隧道电流检测法来测得微悬臂对应于扫描各点的位置变化就可 以得到样品表面的形貌信息。 2 1 图2 1 原子力显微镜框架图 原子力显微镜一般有两种扫描模式，接触模式( c o n t a c t i n gm o d e ) 和击打 模式( t a p p i n gm o d e ) 如图2 2 所示。两种模式各有优缺点：接触模式简单，但 是和样品表面作用强烈，会造成样品的损害，适用于表面比较平坦、颦硬的材料； 击打模式操作起来比较复杂，但是由于针尖只与样品表面进行短暂的接触因而 不会对样品造成较大的损害，适用粘附性较强的样品或者表面较为粗糙的样品。 使用击打模式可以避免针尖的失效和样品的损伤。 c o n t a c tm o d e t a p p i n g1 1 1 0 d e ? 旨之 0s i d l eos m e l li n t e r a c t i o n 0d a 咖学i o n 髓m p i e 鲥i i s l y ( a v o i d a d h c f i o n a l d f i i c t i o n ) 0l a 群r f b i n t m a i o n 图2 2 原子力显微镜两种测试模式简图 所用样品样品表面形貌的分析都是使用中科院物理所磁学室篚j n a n o s c a p e i l i a ( d i g i t a l 岫e n t s ) 原子力测试系统。 2 2 光荧光谱测试 本论文所涉及的光荧光谱测试装置包括傅立叶变换光谱仪系统【4 】和以 s u p e r - l a b r m n 共焦显微拉曼谱仪为主的光荧光探测系统【5 】。 傅立叶变换光谱仪的实验装置的激励光源是北京大学的3 0 r o wh e - n e 激光 器，激光波长为6 3 2 8 m n 。激光功率可以通过衰减片进行调节。变温系统为美国 a p d 公司闭循环制冷系统，温度在7 k 3 0 0 k 范围内连续可变，样品发光经单色 仪或傅立叶发光后，再由液氮制冷的g e 探测器测量。 图2 3s u p e r - l a b r a m 测试系统 s u p e r l a b r a m 共焦显微拉曼光荧光探测系统。法国j y 公司的s u p e r l a b r a m 共焦显微主要由拉曼谱仪主体、电源控制器、由液氮冷却的c c d ( 电 荷耦合探测器) 、内置h e - n e 激光器( 6 3 2 8 n m ) 、外置斛激光器( 可选波长， 如4 8 8 0