（环境科学专业论文）应用脂类化合物研究北黄海沉积物有机碳的埋藏特征.pdf

势，平均含量为3 1 8 3 和1 6 3 8 ，皂化结合态中则以细菌源脂肪酸的平均含量 较高，为1 9 3 5 ，体现了表层沉积物中海洋初级生产力及海洋自生源物质对有 机碳的贡献，细菌对有机质的贡献和信息在皂化结合态脂肪酸得到了更好地保 存。在垂直方向上，细菌源脂肪酸在三种形态中的变化范围为2 0 7 4 3 4 3 3 、 1 9 1 4 - - 1 9 7 2 和1 0 3 1 1 2 3 6 ，细菌取代微藻成为沉积物深层脂类物质的主要来 源。表层沉积物中游离态和皂化结合态中植醇含量范围分别为0 1 5 6 6 5 和 1 2 0 1 3 7 4i t g g ( 干重) ，垂直方向上植醇含量范围则为o 5 2 2 9 0 和1 6 8 9 6 9 “g 儋( 干重) ，均大于c 2 4 和c 2 6 脂肪醇含量，说明浮游植物对中性脂的贡献大于 陆生高等植物。 陆源脂类化合物存在明显的由岸向海的水平迁移过程；混合源和微藻源脂类 物质含量的水平分布差异与浮游植物生产能力有关，可能存在近岸向近海及中部 区域的输送过程。细菌源脂肪酸在研究区域的含量差异主要受物源供应量和降解 因素所控制。在垂直方向上，陆源脂肪酸向下层迁移埋藏的特征不明显，而c 2 4 和c 2 6 脂肪醇含量在沉积物中下层表现出向下沉积的特征。微藻源脂肪酸和植 醇在沉积物深层有机质发生向下层迁移和积累的过程。深层混合源脂肪酸的性质 相对稳定，沉积物中多种来源的有机质为微生物的降解作用提供了充足的碳源。 北黄海沉积物有机碳含量的高低值与水柱中c h la 的高低值对应，体现了现 场生产力对沉积物有机碳含量分布的影响，同时该区域复杂的水文条件、沉积物 输运特征、物源供应量、沉积物粒度、氧化还原条件、生物扰动和生物降解也影 响沉积物中有机碳含量。 关键词：北黄海；沉积物；有机碳；脂类化合物 s e d i m e n t a r yo fo r g a n i cc a r b o ni nt h es e d i m e n t so f n o r t h y e l l o wse a ：i n d i c a t e db yl i p i dc o m p o u n d s a b s t r a c t t h en o r t hy e l l o ws e ai sam a r g i n a ls e ao ft h en o r t h w e s tp a c i f i c ，i tc a r r i e sah u g e p r e s s u r eo fh u m a na c t i v i t i e sa n d a l s oi sac o n t r o v e r s i a la r e a ，f e ws t u d i e sh a df o c u s e d o nd i s t r i b u t i o n ，m i g r a t i o na n dd e g r a d a t i o no fo r g a n i cc a r b o ni nt h es e d i m e n t t h i s t h e s i sc o n c e r n e do nt h ed i s t r i b u t i o n ，o r i g i na n dt r a n s f o r m a t i o no fo r g a n i cc a r b o ni n t h es e d i m e n t si n d i c a t e db yf a t t ya c i d sa n dn e u t r a ll i p i d s ，a n dd i s c u s s e di n f l u e n c e f a c t o r so fb e h a v i o ro fo r g a n i cc a r b o ni nt h i sa r e a r e s e a r c hs h o w e dt h a tt h ec o n t e n to fo r g a n i cc a r b o nw a s0 3 4 - 1 4 3 t h ev a l u e o ft h ec e n t r a lr e g i o nw a sh i g h e rt h a nt h ec o a s t a la r e a , t h ec o a s t a la r e ao fl i a o d o n g p e n i n s u l aw a sh i g h e rt h a ns h a n d o n gp e n i n s u l a t h ed i s t r i b u t i o no fo r g a n i cc a r b o n w a st h es a m ea st h ec h l o r o p h y l lai nt h ew a t e rc o l u m n ，w h i c hr e v e a l e dh i g hp r i m a r y p r o d u c t i v i t yo fp h y t o p l a n k t o ni nt h ec e n t r a la r e a t h eo r g a n i cc a r b o nr a n g e da t 0 7 4 0 9 7 i nt h ev e r t i c a lo r i e n t a t i o n t h em a x i m u mv a l u ea p p e a r e da t8c ml a y e r , i n c r e a s i n gw i t hd e p t ha b o v e8c ma n dr e d u c i n gt ot h em i n i m u mv a l u ei nt h eb o t t o m l i p i d sh a dd i v i d e di n t ot h r e ef o r m s ：f r e e ，b o u n da n dm i n e r a lb o u n d 31f a t t ya c i d m o l e c u l e se x i s t e di nt h i sa r e a ，i n c l u d i n gs a t u r a t e df a t t ya c i d s ( c 1 0 ：0 c 2 8 ：o ) ，b r a n c h e d c h a i nf a t t ya c i d s ( s u c ha si - 1 3 ：0 ，i - 1 4 ：0 ，e ta 1 ) ，m o n o u n s a t u r a t e d f a t t ya c i d s ( s u c ha s c 1 6 ：1 ，c 1 8 ：1 n 9 ，c 1 8 ：1 n 7a n dc 2 0 ：1 ) ，a n dp o l y u n s a t u r a t e df a t t ya c i d s ( c 1 8 ：2 ) 2 5 n e u t r a lc o m p o u n d s ，i n c l u d i n gp h y t o l ，a l c o h o l s ，a n ds t e r o l s ，h a db e e nd e t e c t e d f r e ef a t t ya c i d si ns u r f a c es e d i m e n tr a n g e da t6 58 - 8 2 2 4i x g ( gd r yw e i g h t ) f r e e n e u t r a ll i p i d sc h a n g e da t2 6 3 - 4 3 5 2 肛趴gd r yw e i g h t ) d i s t r i b u t i o no ff a t t ya c i d sa n d n e u t r a ll i p i d sw e r et h es a m ea so r g a n i cc a r b o n f r o ms u r f a c et ob o t t o m ，f a t t ya c i d s w a sc h a n g e db e t w e e n7 5 7 - 31 8 0 g g ( gd r yw e i g h t ) a n dr e d u c e dw i t hd e p t h s i g n i f i c a n t l y n e u t r a ll i p i d sw e r e4 7 1 - 1 7 1 4p g ( gd r yw e i g h t ) t h eh i g h e s tv a l u ew a s i nt h es u r f a c el a y e r , w h i l et h el o w e s tw a si nt h em i d d l el a y e r v e r t i c a lc h a n g eo f f a t t y a c i d sw e r e7 5 7 - 3 1 8 0l a g ( g d r yw e i g h t ) a n dn e u t r a ll i p i d sw e r e4 7 1 - 1 7 1 4g g ( g d r yw e i g h t ) ，w h i c hw a sr e d u c e dw i t hd e p t h i na d d i t i o n ，t h eb o u n df a t t ya c i d sw e r e t h em a i nf o r mi nt h es e d i m e n t ，w h i l ef r e en e u t r a ll i p i d sw e r ed o m i n a t e di nt h es u r f a c e s e d i m e n t ，a n db o u n dn e u t r a ll i p i d sw e r ed o m i n a t e di nt h ed e e ps e d i m e n t a c c o r d i n gt ot h es o u r c e s ，l i p i d sw e r ef r o mt e r r e s t r i a lh i g hp l a n t ，m i c r oa l g a ea n d b a c t e r i a o r g a n i cc a r b o ni n t h es u r f a c es e d i m e n tw a sm a i n l yf r o mt h ep r i m a r y p r o d u c t i v i t i e so fp h y t o p l a n k t o na n dp h y t o b e n t h o s h o w e v e r ，i nt h ed e e ps e d i m e n t b a c t e r i aw e r et h em a jo rp r o d u c e ro fl i p i d s t h ep r o d u c t i o n so ft e r r e s t r i a lh i g hp l a n t s a c c o u n t e df o ras m a l lp r o p o r t i o n t e r r e s t r i a ll i p i d sh a dt h ep r o c e s so ft r a n s p o r t a t i o ni n t h es e d i m e n t d i f f e r e n t d i s t r i b u t i o n so fm i c r oa l g a el i p i d s w e r ec o n c e r n e dw i t h p r i m a r yp r o d u c t i v i t y h o w e v e r , t h e ym i g h tb et r a n s p o r t e dt ot h ec e n t r a la r e a b a c t e r i a lf a t t ya c i d s w e r e m a i n l yc o n t r o l l e db ym a t e r i a ls u p p l y a n dd e g r a d a t i o n i nt h ev e r t i c a ld i r e c t i o n ， t e r r e s t r i a lf 狐va c i d sw e r en o tb u r i e di nt h ed e e ps e d i m e n t ，a n dt h e yw e r ed i f f e r e n t f r o mc 2 4a n dc 2 6a l c o h o l s t h em i c r oa l g a ef a t t ya c i d sa n dp h y t o la c c u m u l a t e di n t h ed e e ps e d i m e n t t h em i x i n gf a t t ya c i d sw e r er e l a t i v e l ys t a b l ei nt h ed e e ps e d i m e n t ， a n dt h eo r g a n i cm a t t e rf r o mm u l t i p l es o u r c e sp r o v i d e da b u n d a n tf o o d s f o rm i c r o b e s k e yw o r d s ：t h en o r t h y e l l o ws e a ；s e d i m e n t s ；o r g a n i cc a r b o n ；l i p i d 应用脂类化合物研究北黄海沉积物有机碳的埋藏特征 0 引言 碳是生命体的基本组成元素，是整个生物圈物质和能量循环的主体。工业 革命以来，化石燃料用量的增加，人为活动产生的c 0 2 排放到大气中导致全球 气温升高；占地球表面积7 1 的海洋通过吸收大量的人为碳，缓和了全球气候 的变化，因此海洋碳循环是全球变化研究的核心。边缘海作为海陆相互作用的 关键区域，沉积物中有机碳也是海洋碳循环的重要组成部分。同时，边缘海沉 积物中承载了大量陆源输入物质( 如矿物、有机物、重金属等) ，对海洋的物质 平衡和沉积环境的格局产生较大的影响。2 0 世纪9 0 年代以来，随着国际地圈 与生物圈计j i i j ( i g b p ) 、全球海洋通量联合研究计j i f j ( j g o f s ) 、全球海洋生态系统 动力学( g l o b e c ) 、陆海相互作用( l o c i z ) 以及上层海洋与低层大气研究 ( s o l a s ) 等重大国际合作计划的实施( 李学刚和宋金明，2 0 0 4 ) ，国内外对于海洋 碳循环的研究取得了骄人的成绩。在中国，自2 0 世纪8 0 年代展开了对黄海、 东海、南海等边缘海生物地球化学作用的研究，9 0 年代陆续开展有关沉积物有 机碳的研究工作( 陈绍勇，1 9 9 2 ) 。 边缘海沉积物中有机碳来自于现场生产( 浮游植物和底栖藻类的合成、代谢 产物) 和陆源输入( 地表径流、大气沉降和人类活动产物等) 。其来源的广泛性和 空间变化，生产和消耗的季节变化，强大的物理动力和潮汐能量，以及人文活 动的历史变化，使得对边缘海有机物的沉积特征研究更具挑战性。黄海是一个 半封闭的大陆边缘海，西北通过渤海海峡与渤海相接，东南面是东海，属于西 北太平洋边缘海的重要部分。由于北黄海地理位置的特殊性，其各方面研究开 展较少( 李斌等，2 0 0 2 ；刘文萍，2 0 0 8 ；王伟等，2 0 0 9 ；高爽，2 0 0 9 ) ，沉积物有机碳 的相关研究鲜见报道( 邹建军，2 0 0 7 ) 。 北黄海作为西北太平洋边缘海，承载着人类活动的巨大压力，同时是一个 备受争议的海区，对其开展沉积物有机碳的生物地球化学研究具有重要的理论 和现实意义。本文以脂类分子为指征，研究北黄海沉积物有机碳的分布特征， 探讨天然有机碳的主要来源和迁移降解规律，是阐述北黄海有机碳的生物地球 化学循环的主要内容。 应用脂类化合物研究北黄海沉积物有机碳的埋藏特征 1 文献综述 1 1 研究背景及意义 沉积物是指沉积在陆地或盆地的松散矿物质颗粒或有机质，包括砾石、砂、 粘土、灰泥、生物残骸等( 全向春等，2 0 0 9 ) 。一般来说，水体中有机质、矿物质 颗粒物等在沉淀、吸附等物理、化学和生物作用下向水体底层沉积，或先在水 体中形成悬浮物后再向底层沉积，因此沉积物是水体中化学、生物物质的重要 归宿，也是物质的生物地球化学循环过程的重要载体。有机碳是沉积物中的重 要组成部分，也是碳的主要表现形式。沉积物中有机碳是沉积物生物地球化学 研究的主要对象之一，是现代生物地球化学过程、碳循环过程的主要研究内容， 也是记录过去全球变化的重要载体。 随着人们对全球气候变化越来越多的关注，碳循环的研究不断地细致和深 入，对不同区域有机碳迁移与转化的研究是有机质生物地球化学研究的重要内 容之一，也是全球碳循环研究的重要组成部分和热点问题。边缘海仅占世界海 洋面积的1 0 ，但9 0 的沉积有机物被埋藏在边缘海沉积物q ( b e r n e r , 1 9 8 0 ) 。 边缘海较高的初级生产力和快速的有机物沉积，导致边缘海沉积物中早期成岩 作用异常活跃，远高于大洋沉积物。边缘海沉积物有机碳作为全球碳循环的重 要组成部分，对其有机碳的早期成岩过程的研究，有助于理清其物质交换、迁 移和沉降的过程。 利用微量元素、重金属、有机碳等指示物可以指征海洋沉积物的来源及分布 特征，被认为是海洋碳汇作用的最终效应，它的堆积在碳的收支中有重要意义 ( b e r g e r e ta l ，1 9 8 9 ) 。有机碳作为沉积物的重要组成部分，通过对其来源、分布及 埋藏迁移特征的研究能够为探索全球及局部地区古气候变化，追踪沉积物中有机 质的生物先质来源，了解过去环境中生态系统状况等问题提供良好论据( 薛博等， 2 0 0 7 ；m u e l l e re ta 1 ，2 0 0 0 ；s c h o u t e ne ta 1 ，2 0 0 1 ；m c q u o i de ta 1 ，2 0 0 1 ) ，相关研究已 在世界很多海域内展开。北黄海是渤海与南黄海物质与能量交换的纽带，具有复 杂的物质来源和动力条件，研究其沉积物的特征是我国科学家十分感兴趣的课 题。但在这一区域，有关有机碳埋藏特征的研究还相对缺乏。 本文以脂类生物标志物作为示踪物质探讨有机碳的行为，通过研究有机碳的 2 应用脂类化合物研究北黄海沉积物有机碳的埋藏特征 来源、和埋藏规律，为估算区域有机物运移通量提供基础信息，为北黄海沉积物 有机质生物地球化学行为等问题提供理论支持，对正确评估边缘海沉积物有机碳 对全球碳循环的行为贡献及其在有机质生物地球化学循环中扮演的角色具有重 要意义。 1 2 边缘海沉积物有机碳的分布特征 碳在全球生物地球化学循环中具有重要地位，关于边缘海沉积物中有机碳 的分布特征的研究已充分开展。不同区域边缘海表层沉积物中有机碳的水平分 布随纬度变化各有异同，含量差异也较大，见表1 1 。 白令海、鄂霍次克海和日本海沉积物是亚洲研究较多的边缘海。研究发现， 白令海和鄂霍次克海表层沉积物有机碳均呈现近岸海域沉积物有机碳含量较 高，离岸含量较小的趋势( 王蕴，2 0 0 9 ；s e k ie ta 1 ，2 0 0 6 ) 。白令海海域沉积物有机 碳最大值位于北部，最小值位于白令海峡东部( 王蕴，2 0 0 9 ) ；而鄂霍次克海的最 大值位于萨哈林岛近岸( s e k i e ta 1 ，2 0 0 6 ) 。位于日本群岛和亚洲大陆之间的日本 海，其北部沉积物有机碳含量大于南部，以大和海盆东北部的含量最大，大于 3 ，南部含量最低，小于0 5 ( v o nb r e y m a n ne ta 1 ，1 9 9 2 ) 。 楚科奇海是北冰洋的边缘海，沉积物中有机碳的质量分数变化范围较大 ( 1 9 9 9 年为0 2 9 2 2 5 ，2 0 0 3 年为0 6 5 2 3 2 ) ；靠近白令海峡和近岸浅滩较 低，离岸较远的一些站点较高( 郝玉和龙江平，2 0 0 7 ) 。与楚科奇海相邻的波弗特 海，其表层沉积物有机碳含量与楚科奇海相近，m a c k e n z i e 陆架和斜坡沉积物 有机碳含量相差不大，均在1 4 1 6 之间，a m u n d s e n 海湾沉积物有机碳含量 稍低于m a c k e n z i e 陆架和斜坡区( m a g e ne ta 1 ，2 0 1 0 ) 。k a r a 海是北冰洋的第二大 陆架海( d a ia n dm a r t i n ，19 9 5 ) 。研究表明，o b 和y e n i s e i 河口区表层沉积物有机 碳含量远大于k a r a 海中部地区，约为k a r a 海中部海域含量的5 倍，由河向海 有机碳含量逐渐降低( k r i s h n a m u r t h y e ta 1 ，2 0 01 ) 。 阿拉伯海和北海分别是印度洋和北大西洋边缘海的研究热点。北海芬兰近 岸沉积物有机碳含量较低，库克斯港近岸海域及斯卡格克海峡的有机碳含量较 高，在1 2 之间( b o o ne ta 1 ，1 9 9 9 ；w i r t ha n dw i e s n e r ，1 9 8 8 ；l o h s ee ta 1 ，1 9 9 5 ) 。 北海中部沉积物有机碳含量为0 1 1 5 ( p r e m u z i c ，1 9 8 0 ；w i n ha n dw i e s n e r ，1 9 8 8 ； 应用脂类化合物研究北黄海沉积物有机碳的埋藏特征 l o h s ee ta 1 ，1 9 9 5 ) 。靠近英国近岸有机碳含量大于2 ，部分区域甚至大于 1 0 ( p r e m u z i c ，1 9 8 0 ；n e d w e l le ta 1 ，1 9 9 4 ) 。印度洋北部阿拉伯海，其东部海区 表层沉积物有机碳含量变化较大，以印度西海岸含量最高，大于4 ，自印度 西海岸向海有机碳百分含量逐渐降低( b a b ue ta 1 ，1 9 9 9 ) 。 表1 1 不同边缘海表层沉积物中有机碳含量比较 研究区域 o c 含量( )参考文献 楚科奇海0 2 9 2 3 2 郝玉和龙江平，2 0 0 7 波弗特海 k a r a 海 白令海 鄂霍次克海 日本海 日本t o k a c h i 河口及邻近海域 北海东部 北海中部 美 虱a t c h a f a l a y a 河口 阿拉伯海( 印度西海岸) 印度河口 黄河口及临近渤海 黄海 南黄海一东海北部 长江、老黄河口及东海陆架 i 一、 一 丽j 每 珠江口 北黄海 0 9 0 1 7 0 m a g e n e ta 1 2 0 1 0 0 0 4 - 3 9 6 o 1 7 1 5 9 o 6 3 2 41 0 4 8 3 5 2 o 2 9 2 9 8 o 0 1 2 0 0 o 1 0 1 5 0 0 7 2 - 1 1 6 o 0 8 5 1 5 0 9 6 - 4 7 7 0 0 9 - 0 4 3 o 1 8 1 3 6 0 0 9 - 1 7 0 0 1 6 - 1 3 1 0 0 4 - 1 8 4 0 4 8 1 6 0 0 2 6 2 1 0 k r i s h n a m u r t h ye ta 1 ，2 0 01 王蕴。2 0 0 9 s e k ie ta 1 ，2 0 0 6 v o nb r e y m a n ne ta 1 ，19 9 2 n a g a oe ta 1 ，2 0 0 5 b o o ne ta 1 ，1 9 9 9 l o h s ee ta 1 ，1 9 9 5 b i a n c h ie ta 1 ，2 0 0 7 b a b ue ta 1 1 9 9 9 c o w i ee ta 1 ，2 0 0 9 黄翠玲，2 0 0 7 郭福星，2 0 1 1 熊林芳，2 0 1 0 朱纯等，2 0 0 5 赵美训等，2 0 0 9 张凌等，2 0 1 0 邹建军等，2 0 0 7 北黄海0 3 4 1 3 7 本研究 一 一般来看，沉积物有机碳的分布基本呈现近岸高、离岸低，河口高，由河 向海含量逐渐降低，但在阿拉伯海北部的印度河口，表层沉积物有机碳含量变 垒 应用脂类化合物研究北黄海沉积物有机碳的埋藏特征 化有所不同。在水深1 4 0 、3 0 0 、9 4 0 、1 2 0 0 和18 5 0m 处，表层沉积物有机碳含 量分别为1 5 1 、3 0 1 、4 0 6 、4 7 7 和o 9 6 ，即在河口内沉积物有机碳向海方向 逐渐增加，至河口外有机碳含量才降低( c o w i ee ta 1 ，2 0 0 9 ) 。 我国具有广阔的陆架边缘海，国内学者对于黄海、东海、南海各河口、陆 架、斜坡区表层沉积物有机碳都有广泛研究。黄海近岸海域表层沉积物中有机 碳含量偏高，为o 1 8 , 1 3 6 ，由近岸向离岸逐渐降低，黄海中部细粒泥质沉积 区有机碳含量明显高于其它海域( 郭福星，2 0 1 1 ) 。南黄海东海北部表层沉积物有 机碳含量最高值区出现在苏北老黄河口岸外及冲绳海槽泥质区，南黄海中部、 济州岛西南及长江口附近近岸地区为次高值区，含量约为o 5 1 0 ( 熊林芳等， 2 0 1 0 ) 。在长江、老黄河口及东海陆架区域，表层沉积物有机碳含量在河口区域 含量较高，由河口向海域逐渐降低；至东海中陆架区有机碳的含量为最低，在 0 1 o 4 之间( 朱纯等，2 0 0 5 ) 。南海表层沉积物有机碳含量的高值主要分布于 3 个海域，即南海东南部的巽他陆架外侧、越南岸外和南海东北部，最大值位 于加里曼丹岛近岸( 赵美训等，2 0 0 9 ) 。珠江口作为南海陆源物质的主要来源之 一，其表层沉积物有机碳含量呈现从珠江河口到近海逐渐降低的趋势，其中深 圳湾一内伶仃岛一澳门、珠海附近海域及香港、大亚湾附近海域表层沉积物的 有机碳含量较高( 张凌等，2 0 1 0 ；胡建芳等，2 0 0 5 ) 。 渤海与北黄海相邻，其沉积物有机碳的含量及分布对北黄海具有较大的影 响。渤海中南部表层沉积物中有机碳含量在0 3 7 2 1 0 之间，平均含量为 1 1 0 。有机碳在渤海西北部和渤海海峡有较高的含量，黄河口附近含量则相 对较低( 李玲伟等，2 0 10 ) ，在0 0 9 0 3 2 之间，而进入渤海后有机碳含量增加， 达到0 3 3 o 4 3 ( 黄翠玲，2 0 0 7 ) 。相对于渤海中南部海域，渤海湾有机碳含量亦 较低，在0 0 1 1 0 0 之间，小清河河口与滦河口下方的中间的近岸区域以及海 河口附近区域的有机碳含量大于0 5 5 ( 陈彬等，2 0 1 1 ) 。辽东湾表层沉积有机碳 含量为0 1 2 0 7 5 ，西岸和东岸含量较高，最大值出现在东南近岸( 胡宁静等， 2 0 1 0 ) 。莱州湾表层沉积物有机碳含量范围在0 5 5 o 7 5 之间，小清河口处有 机碳含量最高，其次是莱州湾中部地区，其它区域含量较低( 罗先香等，2 0 1 0 ) 。 一般来说，沉积物有机碳在表层次表层含量最大，随着深度的变化逐渐降低， 但不同海域有机碳在不同层次的分布情况因环境、水文条件的影响而有所不同。 鄂霍次克海( 0 k h o t s k ) 南部沉积物有机碳含量在表层和次表层出现两个峰值，分别 应用脂类化合物研究北黄海沉积物有机碳的埋藏特征 为1 2 6 和1 2 1 ；柱状沉积物中有机碳在0 2 5 、5 0 1 5 0 币d 1 7 0 - 2 8 0c m 层整体含量 较高，而在2 5 5 0c m 、15 0 17 0c m 层含量较低，在底层2 8 0c m 以下变化较复杂( 司 贺园等，2 0 11 ) 。渤海沉积物有机碳垂直变化比较复杂，有机碳含量在0 4 0 - 0 9 0 之间，最高值或次高值主要出现在表次表层，这一层次因物质来源的差异和物 理搅动的作用有机碳变化复杂，沉积物中下层受氧化还原作用影响被矿化程度明 显，有机碳含量随深度增加逐渐降低( 袁华茂等，2 0 0 3 ) 。在南海，南部和北部海 域有机碳的垂直变化差别较大( 0 1 6 1 5 3 ) ，北部海域有机碳从表层至底层呈现 不规则的变化，而南部海域多数在0 2 0 6 之间波动( 王博士等，2 0 0 5 ；李丽等， 2 0 0 8 ) 。 河口沉积物是陆源有机碳的重要源和汇，有机碳的垂直变化反映了陆源输 入在时间上对海洋碳循环的影响。河口区域沉积物有机碳因受河流输入、沉积 环境的影响，其垂直变化与近海有所差异。例如，长江口沉积物有机碳的垂直 波动较较大，约为0 3 0 1 4 0 ，平均为0 4 4 ，在表层和中部区域有机碳含量 较高；珠江口沉积物有机碳含量较长江口高，约在o 8 0 1 4 0 之间，平均为 1 0 7 ，从表层至底层有机碳含量先减少增力h ( y a n ge ta 1 ，2 0 1 1 ) 。 可见，大部分边缘海沉积物有机碳分布呈现近岸高、离岸低，表层高、底 层低的规律，但不同区域有机碳水平、垂直变化又有其各自的特点。北黄海作 为连接渤海与南黄海的重要通道，是海源和陆源物质输入的汇合，沉积物中海 源和陆源有机碳的组成比例、在水平和垂直方向的呈现怎样的分布特点及迁移 转化规律一直是我们关注的重点。 1 3 边缘海沉积物有机碳的来源 有机碳来源的不同是导致边缘海沉积物中有机碳的行为差异的首要因素。 在1 9 世纪6 0 年代，就有相关研究指出有机质中的碳稳定同位素的含量与其来 源有关，陆源和海源的数值有明显差另l j ( p a r ka n de p s t e i n 1 9 6 0 ；e c k e l m a ne ta 1 1 9 6 2 ) 。近年来对沉积物有机碳的来源研究更趋广泛。通过运用c n 比、6 1 3 c 值 和生物标志物法揭示楚科奇海底沉积物有机质主要以海洋自身来源为主( 郝玉 和龙江平，2 0 0 7 ；b e l i c k ae ta 1 ，2 0 0 2 ) ，向东、西两侧陆源有机质比重逐渐增加( 李 宏亮等，2 0 0 8 ) 。m a g e n 等( 2 0 1 0 ) 根据6 1 3 c 、6 1 5 n 值法推断出波弗特海a m u n d s e n 海湾沉积物中海源有机碳含量占较大的比例。北海沉积物中陆源有机碳仅占 6 应用脂类化合物研究北黄海沉积物有机碳的埋藏特征 2 0 ，剩余的8 0 全由海洋初级生产力提供( b e e k m a n na n dl i e b e z e i t 1 9 8 8 ： s k o g e na n dm o l l ，2 0 0 0 ) 。通过测定c n 比、6 1 3 c 来确定沉积物中有机质的来源， 虽然单纯根据加值不能完全区分海源和陆源物质，但可以判定阿拉伯海沉积物 有机碳主要为海洋自生( b h u s h a n ，2 0 0 1 ) 。我国老黄河口、黄海中部及“东海冷 涡”泥质区沉积物中有机质以低等海洋生物源为主( 郭志刚等，2 0 0 1 ；朱纯等， 2 0 0 5 ) 。运用正构烷烃来计算沉积物中碳优势指数( c p 0 值，认为中国边缘海及主 要河口区域从北到南，c p i 逐步降低，表明从渤海、黄海、东海到南海，海源 物质输入量增加，与各海区陆源输入的影响及浮游生物和细菌的贡献相吻合 ( s i c r e ，1 9 9 3 ) 。 北冰洋l a p t e v 海表层沉积物中6 1 3 c 值在河口区为2 7 1 o ，表明陆源物质 是河口附近有机质的主要来源，但越向大洋陆源物质越少，海洋自生物质越来 越多，6 1 3 c 值增加到2 2 8 ( m u e l l e re ta 1 ，2 0 0 0 ) 。k a r a 海沉积物中c n 比 1 0 1 5 ，表明沉积物有机碳以陆源输入为主( s t e i na n df a h l ，2 0 0 4 ) 。海洋自生物质 越来越多通过正构烷烃的碳数分布及6 b c 值判断出o k h o t s k 海有机质以陆源植 物和石油( s e k ie ta 1 ，2 0 0 6 ) 。渤海沉积物有机碳为陆源输入，但不同区域来源有 所不同，其中渤海湾主要来源于海河和蓟运河，黄河口外主要来源于黄河，而 辽东湾可能主要来源于辽河( 袁华茂等，2 0 0 3 ) 。长江1 5 1 附近沉积物中的陆源有机 物超过了5 0 ( 高建华等，2 0 0 7 ) ，同时东南软泥区和浙江沿岸软泥区沉积物中高 碳数( 大于2 7 ) 正构烷烃含量较高，也证实了该区域主要以陆源高等植物输入占 优势( 朱纯等，2 0 0 5 ) 。珠江口沉积物中c n 比在8 5 0 1 5 3 2 之间，沿河口向外比 值逐渐增大，在近海c n 比值明显低于珠江口，为5 4 9 5 8 2 ；6 1 3 c 的含量在 2 4 7 3 2 1 6 9 。之间，从珠江1 5 1 至近海6 1 3 c 值逐渐增大，分析发现珠江口表层 沉积有机质为陆源和水生混合来源，但陆源有机碳的含量远远大于近海，水生 有机碳的含量相差不大，说明陆源有机碳的贡献相对较大，而近海沉积物主要 为当地水生来源( 张凌等，2 0 1 0 ) 。在南海北部尤其是靠近台湾海峡和巴士海峡的 海域，根据正构烷烃含量分布判断出沉积物中有机碳高值主要由陆源有机质贡 献( 赵美训等，2 0 0 9 ) ，而在南海东南部沉积物中正构烷烃和多环芳烃的含量与分 布显示了有机质输入呈现混合来源的特征( 吴莹等，19 9 8 ；19 9 9 ) 。此外，东海冲 绳海槽泥质区沉积物中高碳数与低碳数正构烷烃的含量相差微小，表明海洋低 等生物和陆生高等植物对该区域有机质具有共同的贡献作用，其中陆源有机质 应用脂类化合物研究北黄海沉积物有机碳的埋藏特征 是随底流从东海陆架搬运而来( 朱纯等，2 0 0 5 ) 。 综上所述，沉积物中有机碳存在多种来源，可能来自陆生高等植物、水生 生物、底栖藻类和细菌等，也可能是人为活动的产物，一般情况下可将其来源 总结为陆源输入、海洋自生源和陆海混合源三种类型。不同区域由于不同来源 的有机碳所占的比例不同，可以根据c n 、6 1 3 c 值和其他物理、化学参数等方 法的综合分析来确定有机碳的来源。 1 4 边缘海沉积物有机碳的迁移转化 边缘海沉积物中有机碳的迁移转化是海洋碳循环过程的重要组成部分，沉积 物中的有机碳在外因作用下向水平、垂直方向发生迁移，而在迁移的过程中伴随 了形态和含量的变化。海洋沉积物在生物作用、风浪搅动和水流搅动下发生分解 或再悬浮，沉积物中有机碳进入沉积物一水界面，伴随着水体的流动发生水平迁 移，在其他区域发生再次沉降。例如，荷兰、德国和丹麦近岸向北海输送了大量 的颗粒物，他们在海流、潮流下发生沉积或迁移。研究发现，部分细颗粒物仅在 南部陆架区永久沉积下来，而更多携带有机质的颗粒物则随着海流、潮流迁移到 s k a g e r r a k 海峡，并在这里沉积下来( a n t o ne ta 1 ，1 9 9 3 ；d eh a a se ta 1 ，1 9 9 7 ；d e h a a se ta 1 ，2 0 0 2 ) 。白令海东南部表层沉积物中有机碳在生物、化学作用下发生溶 解转化，随后溶解态和颗粒态有机碳随水体迁移到楚科奇海和北冰洋q b ( w a l s he t a 1 ，19 8 9 ；w a l s he ta 1 ，19 9 7 ) 。o k h o t s k 海西北部沉积物中再悬浮的有机碳在潮流作 用下被运送n s a k h a l i n 岛附近海域( s e k ie ta 1 ，2 0 0 6 ) 。 沉积物中有机碳发生水平迁移的同时发生垂直迁移。沉积物在向下沉积的过 程中，大部分有机碳在细菌的氧化作用下迅速分解，只有- 6 部分能随生物作用 向下迁移，随沉积物被埋藏的有机碳约占初级生产力的3 5 ( 孙云明和宋金明， 2 0 0 1 ；2 0 0 2 ) 。大量研究表明，沉积物中有机碳含量随埋藏深度的增加逐渐减少。 南海湄洲湾沉积物中有机碳含量随深度的增加而减少，表现出了有机碳的分解作 用( 陈绍勇，1 9 9 2 ) 。在东海南部陆架区，有机碳在垂直深度上也表现出相似的变 化特征。该区域有机碳具有较快的埋藏速率，但含量相对较低，与沉积物中硫酸 盐的还原作用有关( l i ne ta 1 ，2 0 0 0 ) 。 此外，许多科学家还通过稳定碳同位素法、有机分子等示踪有机碳由河向海、 应用脂类化合物研究北黄海沉积物有机碳的埋藏特征 由近岸向离岸的迁移过程。n a g a o 等( 2 0 0 5 ) 根据a 1 4 c 和6 1 3 c 值推断出日本近岸海域 沉积物有机碳由t o k a c h i 河口西北部迁移而来( n a g a oe ta 1 ，2 0 0 5 ) 。h e r f o r t 等( 2 0 0 6 ) 利用b i t ( b r a n c h e da n di s o p r e n o i dt e t r a e t h e r ) 指数示踪陆源有机质从莱茵河、默兹河 及其支流向北海南部的输运过程( h e r f o r t e ta 1 ，2 0 0 6 ) 。s c h m i d t 等( 2 010 ) 禾l j 用有机 分子标志物揭示g a l i c i a m i n h o 陆架区沉积物有机碳在水动力作用、初级生产力的 影响，由内陆架至外陆架的迁移和沉积过程：( 1 ) 新生产的海洋有机质首先在内 陆架区域停留下来；( 2 ) 大量陆源有机质迁移至中部陆架泥质后沉积下来，因此 该区域有机碳含量相当高；( 3 ) 有机碳在由近岸向离岸的迁移过程中遭到了降解， 仅有少量难降解的有机质迁移至外陆架和斜坡区( s c h m i d te ta 1 。2 0 1 0 ) 。 1 5 边缘海沉积物有机碳的影响因素 边缘海沉积物是河流输送的陆源物质及上层水体悬浮物再沉降的最终归宿， 这些物质中的有机碳在输运及沉降过程中，不仅经历波浪、洋流和潮流的分选 作用，同时还受矿化、分解和生物作用( r i c ea n dt e n o r e ，1 9 8 1 ) ，且不断与其他 来源的有机碳相互作用，使沉积物有机碳呈现了不同的分布特征。不同的海域 因其不同的地理位置、物理化学条件、水文动力环境，对沉积物有机碳的时空 分布特征具有不同影响程度。 1 5 1物源输入 不同来源的有机物在沉积物及沉积物水界面中会经历不断地降解和改造， 因此，物源输入对沉积物中有机碳的含量、分布也具有重要影响。渤海表层 次表层沉积物有机碳的变化就主要取决于物质来源和物理搅动( 袁华茂等， 2 0 0 3 ) 。南黄海中部泥质区、长江口沿岸泥质区及苏北老黄河口外泥质区中沉积 物有机碳含量均较高，但苏北老黄河口外泥质区有机碳含量较南黄海中部及长 江口岸外更高，认为这种分布特征与有机质的来源有关( 熊林芳，2 0 1 0 ) 。位于温 带区域的胶州湾李村河口区沉积物中有机碳的含量远高于我国一些大河河口区 的有机碳含量，但与热带港湾沉积物中有机碳含量相近，体现了李村河所携带 的陆源有机质对沉积物中有机碳的影响( 于雯泉，2 0 0 6 ) 。“东海冷涡”软泥区沉 积环境最适宜有机碳的保存，但该区域表层沉积物中有机碳含量却低于其它软 泥区，这与陆源有机质的输入有关( 朱纯等，2 0 0 5 ) 。 9 应用脂类化合物研究北黄海沉积物有机碳的埋藏特征 1 5 2初级生产力 一般来说，现场生产是区域沉积物有机碳含量的主要影响因素，因此区域 初级生产力的大小与沉积物有机碳的含量及分布存在一定的对应关系。印度西 海岸表层沉积物中有机碳含量高低与上覆水体的初级生产力大小相对应，较高 有机碳含量对应于较高的初级生产力，较低的有机碳含量对应于较低的初级生 产力( b a b ue ta 1 ，1 9 9 9 ) 。楚科奇海表层沉积物有机碳的分布趋势与该海区上层水 体的初级生产力水平有较好的对应关系( 李宏亮等，2 0 0 8 ) 。在g e r l a n c h e 海峡沉 积物中有机碳占总碳含量的9 0 以上，有机碳的分布主要受初级生产力、沉积 物再悬浮和沉积物结构控制，而受氧化条件影响较d , ( i s l ae ta 1 ，2 0 0 2 ) 。 1 5 3 水动力条件 水动力条件对沉积物有机碳分布的影响也是非常显著的。以水体盐度分布 来代表长江口水动力条件特征，长江口水动力条件通过影响沉积物粒度特征来 影响有机碳分布的。由于受黄海沿岸流和台湾暖流的干扰，长江径流携带、搬 运的有机质在长江冲淡水锋面与黄海沿岸流、台湾暖流交汇处附近沉降形成高 沉积区，其分布范围受水动力条件的季节变化控n ( t 华新和线薇微，2 0 11 ) 。白 令海峡口附近海区，有机碳含量则