（凝聚态物理专业论文）恒定电场和磁场下量子点中电子结构的研究.pdf

重庆大学硕士学位论文中文摘要 摘要 半导体量子点是一种三维受限的低维量子结构，具有量子尺寸约束、量子隧 穿、库仑阻塞等特殊物理效应。为了揭示半导体量子点中新的物理效应及其机制， 并为设计和制造具有优良性能的量子器件提供物理模型和理论依据，本文应用有 效质量近似理论，较为系统地研究了半导体量子点中电子结构的有关性质。 本文采用抛物势限制势，研究了在圆柱形量子点中含有两个电子时的系统基 态和低激发态能谱情况。全文首先在绪论中介绍了量子点的基本概念、基本性质 和量子点的发展与应用以及量子点的制备方法；在第二部分中首先引进了质心坐 标和相对坐标，然后利用量子力学知识得出量子点在基态和低激发态的能量和波 函数的表达式，最后通过数值计算，得出在不同的束缚强度下的量子点中的基态 和低激发态能谱图，由此来揭示量子点中限制势的强度对系统的影响，同时阐明 系统能量与量子点特征长度的关系，其中主要介绍了量子点在电场中是否考虑电 子问的相互作用时的性质，由于电场中电子会发生能级移动，因此介绍了在强电 场中的微观电极化率与电场强度的关系；在第三部分中利用与第二部分中相似的 方法得出量子点在磁场的作用下的基态和低激发态的能量和波函数的表达式，通 过是否存在磁场时系统能谱的比较揭示外加磁场对量子点系统能级性质的影响， 分别讨论和比较在有无电子间的相互作用时系统基态和低激发态与特征长度和磁 场强度的关系，再在此基础上考虑同时加上恒定的电场和磁场后，电场和磁场对 系统基态和低激发态能级的相互制约关系；最后第四部分对我们前面所讨论的性 质进行小结。 通过一系列的研究表明受限量子点系统基态及低激发态的能级性质主要取决 于量子点的尺寸、限制势的强度、外加电场和磁场的强度以及受限粒子的质量， 这些结果将有助于我们更好地理解量子点的光学、磁学等方面的性质。 关键词：有效质量近似，量子点，电场，磁场，特征长度 重庆大学硕士学位论文 英文摘要 a b s t r a c t s e m i c o n d u c t o rq u a n t u md o ti sa1 ( i n do f t h r e e - d i m e u s i o n a lc o n f i n e ds t r u c t u r ew i m s o m es p e c i a lp h y s i c a le f f e c t s ，s u c h 邪q u a n t u ms i z ec o n f i n e m e n t ，q u a n t u mt u n n e l i n g ， c o u l o m bb l o c k a d ea n d8 0o n t h ee l e c t r o n i cs t r u c t u r e si ns e m i c o n d u c t o rq u a n t u md o t s a r ei n v e s t i g a t e di nd e t a i lu s i n gt h ee f f e c t i v e - m a s sa p p r o x i m a t i o n t h ea i mi st oe x p l o r e t h ep h y s i c a lm e c h a n i s m so f t h en e we f f e c t si nl o w - d i m e n s i o n a ls e m i c o n d u c t o rs y s t e m s ， a n dt o s u p p l yp h y s i c a lm o d e l sa n dm a k et h et h e o r e t i c a lv a l i d i t yi nd e s i g n i n gn o v e l q u a n t u md e v i c e sw i mb e t t e rp r o p e r t i e s i nt h i s t h e s i s ，w es t u d i e ds p l c i 舰o fg r o u n ds t a t ea n dl o w - l y i n gs t a t e si n t w o e l e c t r o nq u a n t u md o tb ya d o p t i n gh a r m o n i cp o t e n t i a l a tf i r s t , w ei n t r o d u c e dt h e p r o p e r t i e sa n dd e v e l o p m e n ta n da p p l i c a n to f q u a n t u md o t i nt h es e c o n dp a r t ，w eg o tt h e e n e r g i e sa n df u n c t i o n so fg r o u n ds t a t ea n dl o w l y i n gs t a t e si nt h eq u a n t u md o tb y a d o p t i n gq u a n t u mm e c h a n i c sm e t h o d s ，a n dt h e ng o tt h er e l a t i o nb e t w e e ne n e r g ya n d d i f f e r e n tc o n f i n i n gp o t e n t i a la n dd i f f e r e n tc h a r a c t e r i s t i cl e n g t h w h e nc o n s i d e r i n gt h e c o u l o m bi n t e r a c t i o n , w em a y g e td i f f e r e n tr e l a t i o no ne n e r g i e s ；w h a t sm o r e , w ew i l l f i n ds t a r ke f f e c ti na ne l e c t r i cf i e l d i nt h et l l i r dp a r t w es t u d i e dd i f f e r e n ts p e c t r ao f g r o u n ds t a t ea n dl o w l y i n gs t a t e si nt h eq u a n t u md o tu n d e rt h em a g n e t i cf i e l d a tl a s t , w eg o ts o m ec o n c l u s i o n so nt h ep r o p e r t i e so f q u a n t u md o t s c o m p a r i n gs y s t e m 谢血d i f f e r e n tc o n f i n i n gp o t e n t i a la n dd i f f e r e n tc h a r a c t e r i s t i c l e n g t ho fq u a n t u md o t so nt h es p e c t r aa r er e v e a l e d o u rs t u d i e ss h o wt h a tw h e t h e rt h e m a g n c t i ca n de l e c t r i cf i e l db e i n gi nq u a n t u md o t sa f f e c t st h es p e c t r ao f t h es y s t e m t h e a l ir e s u l t si n d i c a t et h a tt h ep r o p e r t yo f q u a n t u md o t ss y s m nw i t hc o n f i n i n gp o t e n t i a li s r a t h e rs e n s i t i v et ot h es t r e n g t ho ft h ec o n f i n e m e n tp o t e n t i a l t h ep r e s e n tr e s u l t sa l e u s e f u lt ou n d e r s t a n dt h eo p t i c a la n dm a g n e t i cp r o p e r t i e so f q u a n t u md o t s k e y w o r d s ：e f f e c t i v e - m a s sa p p r o x i m a t i o n , q u a n t u md o t , c h a r a c t e r i s t i cl e n g t h , e l e c t r i c f i e l d ，m a g n e t i cf i e l d ，s t r e n g t ho f c o n f i n e m e n tp o t e n t i a l 独创性声明 本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取 得的研究成果。据我所知，除了文中特另t l d i l 以标注和致谢的地方外，论文 中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得重麽太堂 或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本 研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢意。 学位论文作者签名：掀应梅 签字日期：刎年月7z 日 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解重麽太堂有关保留、使用学位论文的 规定，有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许 论文被查阅和借阅。本人授权重麽太堂可以将学位论文的全部或部 分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段 保存、汇编学位论文。 保密() ，在年解密后适用本授权书。 本学位论文属于 不保密( 、) 。 ( 请只在上述一个括号内打“”) 学位论文作者签名：张应垧导师签名：盏瓣 签字日期：硎年6 月胗日 签字日期：捆哆年6 月仅日 重庆大学硕士学位论文1 绪论 1 绪论 1 1 量子点的概念 近年来，随着半导体科学与技术的迅速发展，出现了越来越多的低维量子结 构的材料。所谓低维量子结构材料，通常是指除三维体材料之外的二维超晶格、 量子阱材料、一维量子线和零维量子点材料。半导体量子点是介观材料的一种， 是一类新型低维量子结构，其尺寸与材料中载流子的德布罗意波波长相当，一般 在1 0 h m 和lu m 之间【l 】，其中电子、空穴等载流子在三个方向都受到势垒的强量子 封闭限制，只能占据一些分立能级，有分立的激发谱，所以量子点又被称为人造 原子”。在量子点材料中，载流子在三个维度上都受到势垒约束而不能自由运动， 当材料在二维或者三维方向上的尺度d , n 纳米量级时，它就会具有与体材料不同 的独特性质 2 1 。我们考虑一个边界受限的系统，该系统内电子能级是分离的，如果 系统尺寸很大，相邻能级将很靠近；如果系统尺寸很小，相邻能级将趋于分开， 量子限制明显。量子受限是小尺寸系统的一个重要特征，特别是低温情况下。从 人们对半导体的研究趋势来看，体现为从维数较多的半导体晶格向维数较少甚至 准零维) 发展。对于以空间三维立体结构方式存在的半导体材料，如果对其在两 个空间维度上进行纳米约束，就可以得到一维的量子线材料，如果我们在所有的 空间三个维度上对材料进行纳米约束，就形成了零维的量子点材料了。 1 2 量子点的发展 半导体科学与技术是5 0 年代随着新技术的发展而逐步形成的一门新兴学科， 它是信息科学与技术的基础。它的发展促进了科学技术革命，特别是推动了计算 机、通信、自动化的发展和太阳能的利用。半导体技术目前虽己形成为一个重要 的产业部门，但作为一门学科，它仍然处于非常有生命力的蓬勃发展时期。从1 9 6 9 年江崎和朱兆祥口j 提出超晶格概念以来。以半导体超晶格、量子阱、量子线和量子 点为代表的低维半导体己经成为凝聚态物理研究中最活跃和最具生命力的前沿领 域之一，它在一个新的水平上推进着半导体材料的研究和应用。 半导体量子点材料的历史最早可追溯到作为光催化剂的半导体胶体。当时为 了提高光催化活性而减小粒子的尺寸( 增大其表面积) 时，就发现随着粒子尺寸 减小，粒子的颜色发生了变化。例如，体相呈橙色的c d s 随着粒径的减小而逐渐变 成黄色、浅黄色，直至白色，但当时并未对这一现象进行深入研究。1 9 6 2 年，日 本理论物理学家k u b o 提出了金属颗粒的量子尺寸效应，使人们从理论上对这个效 应有了一定认识，并开始对一些材料( 包括半导体) 进行了相应的研究。但直到 重庆大学硕士学位论文l 绪论 8 0 年代初期，对半导体量子点材料的研究还未形成规模。促使人们开始大规模进 行这方面研究的起因，源于1 9 8 3 年美国h u g h e s 研究所的r k j a i n 和r c l i n d 发表 的一篇论文，他们在市售的c d s l 。s c x 半导体微晶掺杂的光学滤波玻璃上观测到了 很高的三次非线性光学效应和快速的光响应，可望在超高速的光运算、全光开关 和光通信等方面具有广阔的应用前景。正是以这篇文章为契机，科学工作者们开 始积极投身到这一领域中来，从而提出了半导体量子点量子尺寸效应的理论 当半导体材料从体相逐渐减小至一定临界尺寸以后，其载流子( 电子、空穴) 的 运动将受限( 类似于在箱中运动的粒子) ，导致动能的增加，相应的电子结构也 从体相连续的能带结构变成准分裂的能级( 类似于分子) ，并且由于动能的增加 使原来能隙增大，粒径越小，移动越大。人们现在仅通过控制量子点的尺寸就可 以调节其能隙的大小来满足不同的需要，半导体量子点材料已成为当今“能带工程” 的一个重要组成部分。 以量子阱、量子线和量子点为代表的半导体低维结构，经历了近三十年的发 展，已成为凝聚态物理学和材料科学中最富有生命力的研究热点之一。这里冠以 “量子”二字的涵义是指：由于材料的尺寸可以与其中载流子的德布罗意波波长相比 拟，载流子的波动性表现得十分明显，其能量只能取一些特定的分立值【4 】。这种量 子尺寸效应【5 】使得低维半导体结构呈现出许多物理内涵丰富的新现象，也使物理学 的研究进入了一个崭新的领域介观领域【“，即研究对象介于宏观和微观之间的 尺度。 介观物理【_ 7 】不但开辟了一个崭新的介观世界，而且为电子器件的小型化提供了 一个有效的途径，在这个世界中物质的运动受量子原理的主宰，因此各国物理学 家都十分重视在量子物理层面上的研究。量子结构中波函数工程的提出将使人们 能够从量子态出发设计出新一代量子器件，开辟量子相干的电子学、光电子学等 新的领域，这标志着信息电子、光电子技术进入了“全量子化”的新阶段，必将对一 个国家信息技术在新世纪的发展起巨大推动作用。 现在，半导体量子点的研究己成为多学科的交叉点，并成为新的科学技术的 生长点。半导体量子点以及其它纳米材料的研究和发展，已经促使了纳米科学与 技术的诞生，而且开辟了新的高技术产业【s 】。半导体量子点，已经显示了广阔的应 用前景，可以用来制备各种性能优异的新型材料，研制各种新型的光电子器件， 构成超级计算机的基本单元，组装成微机电系统等，从而在广阔的范围内深刻地 改变了人类物质生产和社会生活的状况，给人类带来新的机遇和挑战。包括半导 体量子点在内的纳米科学技术必将成为二十一世纪科学技术发展的主流之一。 2 重庆大学硕士学位论文 i 绪论 1 3 量子点的量子效应 三个维度均在纳米量级的纳米颗粒称为量子点。量子点能级结构类似于原子 或分子，为分立能级，这是其基本的物理性质之一；量子点中的电子( 或空穴) 之间的库仑作用非常明显，填充一个电子( 或空穴) 就要克服量子点中已有电子( 或 空穴) 的排斥作用，因而库仑电荷效应是其另一个基本物理性质；如果一个电子 进入量子点，引起整个系统增加的静电能远大于电子热运动能量k b t ，则这个静电 能将阻止随后的第二个电子进入同一个量子点，这种现象叫做库仑阻塞效应；另 外，量子点具有很多与体材料不同的物理和化学性质，如表面效应，量子限域效 应，宏观量子隧道效应和量子尺寸效应，展示出许多不同于宏观体材料的性质， 在非线性光学、磁介质、催化、医药及功能材料等方面具有极为广阔的应用前景， 同时也将对生命科学和信息技术的持续发展以及物质领域的基础研究产生深刻的 影响。 1 - 3 1 表面效应 表面效应是一种量子效应，当物质材料的线度三个维度均达到纳米量级时， 超微形态的纳米颗粒量子点将引起表面效应。 随着量子点的粒径减小，大部分原子位于量子点的表面，量子点的比表面积 随粒径减小而增大。由于纳米颗粒大的比表面积表面相原子数的增多导致了表面 原子的配位不足或者不饱和键和悬键增多，使这些表面原子具有高的活性，极不 稳定，很容易与其它原子结合。这种表面效应将引起纳米粒子大的表面能和高的 活性，金属纳米粒子的表面很容易被氧化。 表面原子的活性不但引起纳米粒子表面原予输运和结构的变化，同时也引起 表面电子自旋构象和电子能谱的变化。表面缺陷导致陷阱电子或空穴，它们反过 来会影响量子点的发光性质，引起非线性光学效应。同时纳米粒子的表面张力也 随着超细微粒的粒径减小而增大，这将引起纳米粒子内部结构，特别是表面层晶 格的畸变，晶格常数变小，从而发生显著的晶格收缩效应。 1 3 2 量子限域效应 由于量子点与电子的德布罗意波波长、相干波长及激子玻尔半径可以比拟， 电子局限在纳米空间，电子输送受到限制，电子平均自由程很短，电子的局域性 和相干性增强，将引起量子限域效应。 在零维量子点中，量子点是嵌埋在基质中的，载流子( 电子和空穴) 在势阱 中运动时，在垂直于表面方向受到限制，且在空间三个维度上都是介观的，具有 三维量子限域效应。 对于量子点，当粒径与瓦尔激子玻尔半径相当或更小时，处于强限制区域， 电子的平均自由程局限在纳米空间，介质势阱壁对电子和空穴的限域作用远大于 3 重庆大学硕士学位论文 l 绪论 电子和空穴的库仑作用，电子和空穴的关联比较弱，量子限域效应居于支配地位， 进而引起电子和空穴波函数的重叠，易形成激子，产生激子吸收带。随着粒径的 减小，激子带的吸收系数增大，出现激子强吸收。由于量子限域效应，激子的最 低能量向高能方向移动即蓝移。当量子点的粒径大于瓦尔激子玻尔半径时，处于 弱限域区，库仑作用项很小可以忽略或作为微扰处理。电子和空穴可以视为限域 独立粒子，此时不能形成激子，其光谱是由于带间跃迁形成的一系列线谱组成。 1 3 3 宏观量子隧道效应 传统的功能材料和元件，其物理尺寸远大于电子的自由程，所观测的是群电 子输运行为，具有统计平均结果，所描述的性质主要是宏观物理量。当微电子器 件进一步细微化时，必须要考虑量子隧道效应。l o o n m 被认为是微电子技术发展的 极限，原因是电子在纳米尺度空间中将有明显的波动性，其量子效应将起主要功 能。 电子在纳米尺度空间中运动，物理线度与电子自由程相当，载流子的输运过 程将有明显电子的波动性，出现量子隧道效应，电子的能级是分立的。 利用电子的量子效应制造量子器件，要实现量子效应，要求在几个纳米到几 十个纳米的微小区域形成纳米导电域。电子被“锁”在纳米导电区域，电子在纳米空 间中显出的波动性产生了量子限域效应。纳米导电区域之间形成薄薄的量子垫垒， 当电压很低时，电子被限制在纳米尺度范围运动，升高电压可以使电子越过纳米 势垒形成费米电子海，使体系变为导电。电子从一个量子阱穿越量子势垒进入另 一个量子阱就出现了量子隧道效应，这种绝缘到导电的临界效应是纳米有序阵列 体系的特点。 1 3 4 量子尺寸效应 当粒子尺寸进入纳米量级时，由于量子尺寸效应，金属费米能级附近的电子 能级由准连续变为离散能级的现象，半导体纳米颗粒则出现分立的最高被占据分 子轨道和最低未被占据分子轨道能级间距比粒子能级间距更宽，能隙变宽，这种 现象称为量子尺寸效应。 能带理论表明，金属费米能级附近的电子能级一般是连续的，这一点只有在 高温或宏观尺寸情况下才成立。对于只有有限个导电电子的超微粒来说，低温下 能级是离散的。 对于纳米粒子，当粒径在0 1 1 0 0 n m 空间尺度内时，原子数有限，导致能级间 隔有一定的值，能级平均间隙将显著增大，就会发生能级问距分裂。这将会导致 纳米微粒的光、电、热以及超导电性与宏观体材料有着显著的不同。对于金属导 体，微粒的尺寸进入纳米量级时，电子平均自由程缩短，偏离理想周期场更加严 重，金属会显示非金属绝缘特征。 4 重庆大学硕士学位论文 1 绪论 量子尺寸效应在光学性质方面表现在量子点电子性质的变化上，量子尺寸效 应的最直接探测反映在带问吸收或发光峰向短波方向发生蓝移，这是由于纳米颗 粒的能隙变宽。 1 4 量子点的应用 量子点在光电子学、纳米电子学、生物医学、生命科学和量子计算等领域有 着非常广泛的应用或应用前景1 9 - u 】。 1 4 1 量子点激光器 量子点激光器是以量子点为有源区，其激射特性、物理性质具有无与伦比的 优势，故量子点激光器的研制是量子点应用的首选器件。自从1 9 9 4 年量子点激光 器研制成功以来，量子点激光器的研究一直很活跃，人们开发出各种方法制造量 子点激光器，成果显著，例如，日本东京大学用电子线描绘及腐蚀法来制造量子 点激光器；日本富士通和美国贝尔实验室用s k ( s t r a n s k i k r a s r t a n o w ) 法制造共振 型的i n a s 量子激光器，其特点在室温下可连续振荡，漏电流随温度上升慢，阈值 电流和温度关系很弱；垂直腔面发射激光器是半导体激光器研究中的一个热点， 具有低电流工作、光束质量好，面发射便于面集成和光耦合效应等特点。中国科 学院半导体所是国内开展自组织研究的单位，王占国院士的研究组于1 9 9 7 年实现 量子点激光器的激射；1 9 9 8 年制作出波长为0 9 6 a m ，功率达1 w 大功率量子点激光 器：2 0 0 0 年获得室温下p l 峰值在l ，3 a m 的量子点材料，朝1 ，3 a m 激光器迈出了一 大步。 1 4 2 量子点在电子器件上的应用 基于库仑阻塞效应可以制造单电子器件( 如量子点单电子晶体管、量子点单 光子光源) 和量子点旋转门等多种量子器件。另外。量子点共振腔雪崩光电二极 管、量子点超辐射发光二极管、量子点共振垂直腔增强器件、量子点信息存储器 件、量子点光放器、量子点异质结场效应晶体管、量予点红外控测器、量子点微 腔光控测器、量子点网络自动机等都是量子点的具体应用。量子点单光子光源可 稳定地发出单个电子流，将在量子密码通信领域有重要的应用前景；量子点红外 探测器具有可以探测垂直x 射线的光、有利于制造温度高的器件、降低热发射和暗 电流以及不需要冷却等优点，已经成为光探测器研究的前沿，将在夜视、跟踪、 医学诊断、环境监测、空间科学等方面发挥着巨大的作用。 1 4 3 量子点在生命科学中的应用 在量子点研究早期，量子点的应用主要集中在光电研究方面，直至l j 2 0 世纪9 0 年代后期，在生命科学、生物医学研究方面的应用前景才逐渐明朗化。1 9 9 8 年c h a r t 和b r u c h e z 两个研究小组证明量子点可作为生物荧光探针并且适用于活细胞体系， 5 重庆大学硕士学位论文 1 绪论 发现新型荧光探针特别重要，将会大大地促进生命科学、生物医学的发展。如果 能够解决量子点与生物分子的偶联，以及如何进入细胞的问题，那么就可将量子 点交联在特异性抗体上，通过抗体和细胞内不同的细胞器或骨架系统特异性结合， 这等于用量子点给细胞器或骨架系统贴上“标签”以便分辨，进行研究。由于量子点 的高荧光量子产率等优越的荧光特性，它在基因芯片、蛋白质芯片中大有作为， 可用于基因芯片、蛋白质芯片的搜索，大大提高检出的灵敏度、分辨率等。同样 的原理也可应用于药物筛选，达到双高通量药物筛选，在医学研究中的成像技术、 病变组织的诊断和治疗等方面亦有应用前景，例如，通过观察量子点标记分子与 其靶分子相互作用的部位，及其在活细胞内的运动轨迹，从而了解分子之间作用 机制，细胞生长发育的细节以及各种病变规律。借助于量子点优越的荧光光谱特 性及其合适的空间尺度，可用量子点进行生物大分子光谱编码，研究生物大分子 结构、功能与相互作用。 1 4 4 量子点在量子计算机中的应用 量子计算机是应用量子力学原理进行计算的装置，实现量子计算的关键是量 子比特基本信息单元。具有两种状态的系统可以看作是一个“二进制”的量子比 特，而量子点的能级具有基态和激发态，量子点系统又具有量子叠加性、相干性、 纠缠性，故量子点的能级可以当作量子计算的量子比特。1 9 9 8 年，利用耦合单电 子量子点上的自旋态来构造量子比特，实现了信息传递的方法。2 0 0 1 年，人们首 次探测到连在一起的一对量子点中每个量子点上电子的自旋状态，从而制成计算 机电路板上的开关线路。但要制成以量子点为基础的量子计算机并使之实用化， 关键在于量子点系统能否始终保持量子态间的叠加和相干。 1 5 量子点的制备 半导体量子点，也称为半导体纳米晶粒，典型尺寸为1 - 1 0 n m ，包含几十个到 上万个原子，介于宏观固体与微观原子、分子之间。从宏观角度看，量子点可当 作“小固体”，例如，i i 一族化合物半导体纳米晶粒，当包含约2 0 f f 个以上原子时， 具有与体材料相同的晶体结构，可看作是固体的一个小部分；从微观角度看，量 子点可当作“大分子”，例如s i 。( n s l 0 ) 纳米晶粒，第一性的理论计算f 3 2 】表明其稳 定结构不再是体材料的四面体结构，这时把它们当作“大分子”或团簇更适宜，只有 超过2 0 0 个原子时，才能形成稳定的金刚石结构。从这两个角度出发，量子点的制 备和研究可通过两条途径实现：一条是通过光刻、腐蚀等微加工技术，减小固体 维度和尺寸来制备量子点的自上而下的途径；另一条是通过化学合成和组装，把 原子组合成量子点的自下而上的途径。1 9 8 7 年，美国t e x a si n s t r u m e n ti nd a l l a s 的 m a r e e d 等人利用光刻技术制备了半导体量子点【1 2 】，近些年来，量子点的制各和 6 重庆大学硕士学位论文1 绪论 研究已经得到了很大的发展。 目前，在实验上人们已经可以制备不同形状( 盘状1 1 3 】、球状【1 4 l 以及椭圆状等) 、 不同尺寸( 几个纳米到几百个纳米) 的量子点，其中载流子的数目和量子点的层 数可以人为的控制。而且人们已经能够采用多种技术方法制备量子点，如：应变 自组装技术、微结构生长与微细加工相结合方法、表面活性剂法、纳米结构的汽 液固相( v l s ) 生长模式、离子注入法和单原子操作加工技术等f l5 1 。1 9 9 5 年， g s s o l o m o n 1 6 1 等人就已经以g a a s 为间隔层，成功的生长了十层i n a s 材料的垂直线 性排列的量子点，而且，每个量子点中电子数目可以精确控制。如今，世界各国 的实验工作者和物理学家们都在尝试着利用不同的方法制备各种不同材料的性能 优异的量子点。 迄今为止，人们已采用诸如分子束外延( m b e ) 、低压化学气相沉积( l p c v d ) 、 激光烧蚀沉积( u m ) 以及选择外延生长( s e g ) 等技术，在各种衬底表面上以 自组织生长方式，成功的制备了v 族( i n a s 族与i n g a a s 族) 、i v 族( s i 与g e ) 以 及族氮化物( g a n 与i n g a n ) 等纳米量子点，并使其在各类新型电子器件，如量 子点激光器【堋、量子点红外探测器【1 引、量子点光波导【1 9 1 、量子点浮置栅m o s 存储 器【2 0 】、单电子晶体管口1 1 以及单电子电荷耦合器件( c c d ) 【2 2 1 中开始获得成功应用。 1 6 量子点的研究背景与现状 近年来，纳米科学技术得到迅速发展，特别是二十世纪最后十年，由于多种 纳米结构材料的合成制各，对纳米材料的微结构，及不同于宏观体材料的物理化 学性质和谱学特征的研究取得了较大的进展。 量子点材料的研究是一个涉及多学科的交叉领域的研究，因而其名称也是多 种多样的。例如，胶体化学家称之为胶体颗粒；晶体科学家称之为微晶；材料科 学家称之为超微粒；原子分子物理学家称之为团簇、大分子；由于这种f 临界尺寸 多发生在纳米范围，许多人又称之为纳米材料；固体和理论物理学家则形象地称 之为量子点。我们认为量子点这个名称最能概括出其本质特性。顾名思义，量子 点即是将材料的尺寸在三维空间进行约束，并达到一定的临界尺寸( 抽象成一个 点) 后，材料的行为将具有量子特性，结构和性质也随之发生从宏观到微观的转 变。用这个名称又可与另外两种低维材料量子阱、量子线很好地进行对照，使我 们对尺寸效应有更深刻的认识，量子点是三维空间的受限，因而量子效应比其他 两个更明显。一般每个量子点包含1 - 2 0 0 4 - 电子，其线度要比真实原子大几百倍。 量子点与真实原子不同，真实原子中电子是受原子核的库仑位势束缚，而量子点 中电子受人工产生的位势束缚，这种位势使电子在一个方向上要比其它两个方向 受到更多热的约束。 7 重庆大学硕士学位论文 1 绪论 由于胶体化学家、晶体科学家、材料科学家、原子分子物理学家等等多学科 领域科学家们的共同努力，对半导体量子点的电学和光学等物理性质在理论和实 验两个方面都作了大量的研究并已有了很大的发展，且取得了一定的成就，在理 论研究上已形成了比较完善的理论框架。量子点的低维特性使处于其中的电子结 构的能量从纯固体的连续能带理论过渡到类分子的准分裂能级，从而形成了两种 不同的研究量子点的理论：一种是从分子体系向量子点结构的过渡，另一种是从 固体能带理论向量子点结构的演变。由分子体系向量子点结构的过渡是采用团簇 模型和双曲线能带计算。用这种方法得到的结果与实验比较接近，所以用得比较 多。由固体能带理论向量子点的演变则是基于当今发展比较完善的各种能带的理 论方法，如有效质量近似方法、经验的紧束缚方法、有效键级法、霞卢微扰法、 经验的赝势法等。在这些方法中，当量子点的尺寸不是很小的情况下有效质量近 似方法是一种非常适用、简单而又有效的方法。与此同时，理论工作者们也在对 现有的方法进行不断的改进和创新。近年来，许多学者依据有效质量近似方法得 出系统具体的哈密顿量后，再采用其它方法如二级微扰法1 2 3 1 、变分法1 2 4 】、少体方 法等对量子点进行研究。周和顾等【2 5 】以i 棚d a 小p c k a r 变分法讨论了盘形量子点中量 子点的受限强度对强耦合极化子的影响，结果发现磁极化子的基态、激发态的束 缚能和电子周围的光学声子数随磁场和量子点受限强度的增加而增加。朱和顾【2 6 】 应用微扰法研究了强磁场下抛物量子点中磁极化子的回旋共振质量，发现强磁场 下抛物量子点中磁极化子的回旋共振质量分裂成两个回旋质量。m u k h o p a d h y a y 和 c h a t t 酬2 7 1 应用变分法研究了极性半导体抛物量子点中一个电子的基态和激发态 的极化修正，发现当量子点的尺寸只有几个纳米时，基态和激发态的极化修正相 当大。他们以二级、r a y l e i g h - s c h r o d i n g c r 微扰法得出了二维、三维极性半导体量子 点中一个电子基态能的极化修正，表明二维极化影响比三维大，极化子的基态能 量的增加与维数和电子体纵光学声子耦合强度无关，但依靠声子的频率m e l n i k o v 等1 用变分法研究了球形量子点中束缚极化子的能隙。 目前，随着量子点理论研究工作的进展，量子点中少电子体系【2 9 】、非均匀量 子点 3 0 】、量子点间的耦创3 1 1 以及量子点晶格吲的研究越来越引起人们的广泛关注。 非均匀量子点( 即有内部结构的量子点) 中载流子的能谱及波函数与均匀量子点 有很大差别，将导致非均匀量子点有新异的光电性能；量子点耦合结构具有的库 仑阻塞与单电子隧穿效应对设计和制造单电子器件具有广泛的应用前景。量子点 可以看作一个比实际原子尺寸大得多的人造原子，将量子点按晶格位置生长，就 形成了量子点晶格，目前在实验上已制备出了这种新型的若干原子。可以预计， 这将开辟凝聚态物理与材料物理学的全新的研究领域，并对设计和制备物理性质 与功能特性的新型材料提供了理论依据。这势必将极大地拓展半导体量子点的研 8 重庆大学硕士学位论文 l 绪论 究领域，不仅具有重要的基础理论研究意义，而且具有十分广阔的应用前景。 1 7 本文的研究目的与内容 一 由于半导体量子点新奇的物理特性，使其在低维物理的研究中具有重要的基 础理论意义和其潜在的、巨大的应用价值，并成为当前凝聚态物理学中十分活跃 的研究热点之一。由于材料的物理与化学性质最根本地是由材料的电子结构决定 的，所以，对量子点电子能级结构的研究也成为当前理论上十分重要的研究领域， 因此，本论文中所提到的电子结构均指的是电子能级结构。在本论文中为了深入 研究电场、磁场等外场对半导体量子点电子结构的影响，为探索新一代量子功能 器件和新型量子点材料的人工设计提供理论基础，本文应用有效质量近似理论对 半导体量子点的电子结构进行了较为深入系统地研究，主要研究了在电场的作用 下，量子点中由于电子的偏移出现了能级移动，研究了微观电极化率随着量子点 的特征长度的变化关系；在量子点中存在磁场时，系统的基态和低激发态随着磁 场强度和特征长度的变化关系，另外研究在磁场作用下而出现的自旋单态一自旋 三重态的振荡；最后介绍了在恒定的电磁场作用下，电场和磁场的相互制约关系， 也就是二者对系统总能量的彼此牵制关系；在整篇论文中，我们可以很明显的看 到，电子问的库仑相互作用在整个的系统能量中起到不可估量的作用。 9 重庆大学硕士学位论文 2 量子点在恒定电场中的性质 2 量子点在恒定电场中的性质 2 1 引言 随着分子束外延( m b e ) 、金属有机化合物气相沉淀( m o c v d ) 等技术的发 展，纳米材料已经成为材料科学和凝聚态物理研究的热点。由于纳米材料尺度的 减小，具有了一系列新的重要性质，特别是量子点【3 3 i ，由于三维受限，其量子效 应更加明显，这必将带来巨大的经济效益和社会效益。另外，研究工作者们通过 改变外界的条件来改变量子点的量子特性，如加电场、磁场、应力场等方式来控 制材料的性质。研究证实：由外界所产生的效应要比体材料本身所产生的效应要 明显得多，不仅在物理上产生新的物理效应，而且在应用上也开辟了许多新的领 域。在我们所见到的很多文章中，都研究了在量子点中加磁场的能谱情况p 卅以及 产生的自旋振荡跃迁【3 5 】等一系列的现象。在本文中研究在量子点中分别加强弱电 场时的情况，加弱电场时，我们可以将其产生的能量视为微扰来处理，在此基础 上我们分析了库仑相互作用能量a e 与特征长度、两电子在纠砰面上的距离r 和两 电子在z 轴上的距离岛的关系；当所加的电场较强时，我们需要通过解薛定谔方程 的方法求出了能量变化巨，也讨论了变化能量易与特征长度l 、，和z r 的关系， 另外，研究了在强电场中的微观极化率z 与特征长度三的关系。 2 2 理论模型 设有两个相互作用的电子被限制在半径为r o ，高为厶的圆柱形量子点内。建 立柱坐标系o - x y z ，且o z 轴在柱的中心轴线上，x o y 平面与柱的中心轴线垂直、并 通过柱的中点。设电子在z 方向以及在x o y 平面内均被抛物型限制妻坍知；亏2 口6 1 限 制。这里茸是第i ( f - 1 ，2 ) 个电子的三维位置矢量，则三维系统的哈密顿量是： 疗= 喜嘉+ 喜三所簖弓2 + 吃一矿( 毛+ 乞) ( 2 1 ) 吃= 二丁 ( 2 2 ) 一4 7 w 占o i f t 一五i 其中，吃代表两电子间的相互作用势，是抛物势的特征频率，表征量子点的束 缚强度，设两电子具有相同的有效质量m ，旬和z 2 分别为两电子在：方向的投影， 氏和f 分别为真空与介质的介电常数，户为沿z 方向的电场强度。 令反= 喜嘉+ 喜三m 硫2 ， 1 0 重庆大学硕士学位论文 2 量子点在恒定电场中的性质 成为不考虑两电子间的库仑相互作用，且不加入任何外场时的两电子的哈密 顿量，此种情况相当于两个独立的电子在在抛物型限制势下的哈密顿量。 2 2 1 引进相对和质心坐标 为了求得式( 2 3 ) 的本征函数和本征能量，在计算过程中我们引进了相对和质心 坐标，首先我们来看对于任意的两个粒子在纠，平面内的情况： 岛= 嘉+ 嘉+ i 1 码2 一- - 2 + 丢瑶露 ( 2 4 ) 相对坐标：孱= 磊一历，磊= m 2 p l - m p 2 ，t t = 竺_ 竺 十m z码+ 鸭 质心坐标：磊= m 1 = p , = + m ：- _ 2 p 2 ，磊= p 。+ p 2 ，m = + m 2 ，珐+ 眠 篮+ 篮：竺重塑星：! 塑竺! 竺宣! 塑竺2 当蕉 2 铂2 m 22 矾m 22 竹( m + 疗1 2 ) ：竺重当鏖= ! 堡：竺旦垦塑：丝韪竺：竺垂三塑：竺旦垦 2 m m 2 ( m , + ) ：! 竺旦二堡垒筻塑：竺! 旦垦1 2 m z m 2 ( m l + m o ( m 2 p l - 啊p 2 ) 2 ： 塑竺! 旦垦1 2 竺：坠 2 ( t t h + ) m + = 盟- z + 噩 (25)2m2 i t 7 三玛绒2 局- - 2 + i 1 2 岛- - 2 = 丝尘_ ! 尘笔菩专笔竽喇 ：簖hi2t五2 2 - - 2 - - 2 - - 2 。 2 ( 啊+ m 2 ) ：舔重型蕉三塑堕岔垦堡垡蕴塑竺蕉= 兰塑竺旦垒 。 2 ( 嘲+ m o ：磊尘生芷堡垒! 坠竺亟二垒z 。 2 ( n h + m o = 孚卜，( 箐孚) 2 + 最c m ，2 = i 1 ”2 n - - 2 + 瑶霹 ( 2 6 ) 所以，在x - y 平面内 重庆大学硕士学位论文 2 量子点在恒定电场中的性质 岛= 斋- - 2 + 嘉+ 三m 前露+ i 1 2 b - 2 ( 2 7 ) 同理，我们可以得到任意的两个粒子在z 轴上的相对坐标与质心坐标分离后的 哈密顿量： 盘= 缶- 2 + 三m 瑶+ 嘉+ 三腐彳 ( 2 8 ) z r 、知和见、见分别为z 轴上相对部分和质心部分的坐标和动量。 所以，最后我们得到在三维空间内的任意的两个粒子相对坐标与质心坐标分 离后的哈密顿量： 鼠= 嘉+ 丢吖西露+ 翕+ j 1 2 屏- - 2 + 缶- - 2 + 三m 瑶乏+ 差+ j 1 面z ( 2 9 ) 以上结果对任意两个粒子均成立，因此两电子进行相对与质心部分的分离后 的表达式也是上面的情况。 2 2 2 本征函数和本征能量 为了求得式( 2 3 ) 的本征函数和本征能量，分别在x - y 平面和z 轴上引进质、心 坐标磊：华，= 鱼寺垒，瓦= a + a ，乜= 露+ 露和相对坐标 芦，：磊一厄，。：。一乞，露：量丝，见：亘 重，则由上面的推导我们可以 得到： 以或+ 南新( 五嘲 ( 2 - 1 0 ) m = 2 m 和= m _ 分别为系统总质量和约化质量，厦、厦和a 、磊分别为两电 子在x - y 平面内的坐标和动量；衍和露别为两电子在z 轴上的动量；磊和孱分别 为纠，平面内的质心坐标和相对坐标，和乙分别为z 轴上的相对坐标和质心坐标； 磊、露和死、虎分别为两电子在x - y 平面内和z 轴上的质心动量和相对动量。其 中式( 2 1 0 ) 中的g o 表达式为： 台o = 自翟+ a + l l z 。r + a 麓 q 1 1 ) 其中，h a , 、觑、晚和彪分别为两量子点在在x - y 平面内和z 轴上的质心部 分和相对部分的哈密顿量： 觑= 嘉+ 圭肘簖席( 2 1 2 ) 觎= 兽+ 去厩霹 ( 2 1 3 ) 审品= i 磊- f f + 三m 瑶 ( 2 1 4 ) 1 2 重庆大学硕士学位论文 2 量子点在恒定电场中的性质 晚= 丢哇麻z ( 2 1 5 ) 哈密顿量青。中包含两部分：质心部分和相对部分，它们是完全分离的。 因此我们可将膏。的归一化本征函数写为： 、壬，2 甲l ( 磊，伊) 、壬，2 ( 磊，妒) 甲 ( ) 甲( o ) ( 2 1 6 ) 我们以式( 2 1 2 ) 为例解i ：1 ：1x - y 平面内的质心部分的哈密顿量所对应的本征函数 甲l ( 磊，尹) 和本征能量。 由薛定谔方程得： 誓+ 三肘簖磊) 甲m ( 压，妒) = 甲m ( 磊，咖 ( 2 1 7 ) 一等陆去磊去+ 去鲁 + 三m 面露 w 磊= 州磊劢s ， 令 甲i ( 磊，缈) = e “”r ( 磊) 则径向方程表示为： 矗+ 瓦1 瓦d 一筹+ 等c 2 m 嗡2 胁- 2 ， r c 磊瑚 ， 磊= 0 ，0 0 为方程( 2 1 8 ) 的奇点。 当磊斗0 时，变为： 篆+ 瓦1 瓦d 一矧觚) _ 0 ( 2 2 0 ) 可以得出，r ( 磊) * 者i 当磊寸时， 令r ( 磊) = 毋i e x p l 一哆彳l ”( 压) ，代入式( 2 1 8 ) 得： 器+ ( 掣一z 风_ 石d u + 等 2 _ 2 ( i m l l 删 “= 。 d 再令 孝= 胁- 2 则得：箬+ ( 吲小f ) 磊d u + 著 一蚓+ 1 ) 卜o ( 2 2 2 ) 上式正是合流超几何方程，相应的参数为： 口：j 丝也一生