（材料物理与化学专业论文）随机激光的光学特性及其调制的理论研究.pdf

摘要 摘要 本文围绕随机介质激光的光学特性及应用，分别对随机介质的光子局域化、 能量分布、频谱特性、模式竞争等问题及光子晶体对其辐射特性的调制进行了研 究；提出了一种柔性随机半导体激光器的制备方案，为制备具有良好加工性能的、 可用于集成光路的、低成本的低阈值微型激光器提供了一条新途径和理论依据。 作为全文的理论基础，详细地介绍了转移矩阵法仃m m ) 和有限时域差分 ( f i ) t d ) 法的理论和算法，在分析现有的实验现象和理论的基础上，提出了一 种新的整体散射效应理论。 基于整体散射效应理论，模拟了一维随机介质的局域模的分布，分析了激光 辐射与泵浦面积的关系。利用激光物理理论对z n o 粉末的激光输出特性进行了模 拟，结果与实验定性吻合，较好地解释无序激光的实验现象。 对二维随机介质一系列的光学特性进行了研究，结果显示：光在二维随机介 质中呈局域化分布，局域化与介质的结构和激发光的波长均有关，局域化程度与 介质颗粒填充密度有关，填充密度越大局域化程度越强，所需的激发阈值越低。 随机介质的谱呈自发辐射特性，整体谱的能量较弱，表明单纯的随机介质激光阈 值比较高。在随机介质中由于介质颗粒的随机分布会形成一些结构不同的准封闭 区域，不同的准封闭区域对应的谱不同，发射谱还与激发波长有关，当激发波长 与准封闭区域的结构参数偏差较大时，频谱会此消彼涨，能量衰减较快；而当激 发波长与该结构参数接近时，频谱结构相对稳定，能量衰减较慢。随机激光是随 机介质与激发光相互作用的整体散射结果。 为了对随机介质的辐射输出进行有效的控制和利用，提出用光子晶体来抑制 随机介质的自发辐射，使其向所需要的频率辐射的构思。并对此进行了数值模拟， 结果发现光子晶体不仅可使系统局域光的能力得到了增强，提高系统的有效增 益，降低激光阈值，而且光子晶体还能抑制团簇中的自发辐射，起到调制激光模 式的作用。而且还分析了光子晶体的外形、晶格颗粒尺寸、结构类型、介电常数 等各种结构参数对调制作用的影响。在此基础上提出了一种柔性的随机半导体激 光器的设计方案，并对这种柔性半导体激光器的光学特性进行理论研究，结果显 示这种柔性半导体激光器有较好的光学性能。 关键词：随机激光；传输矩阵法；有限时域差分法；光子晶体 a b s t r a c t i nt h i sd i s s e r t a t i o n ，a r o u n dt h eo p t i c a lp r o p e r t i e sa n dt h ea p p l i c a t i o no fr a n d o m l a s e r , m a n yp r o b l e m sa b o u tr a n d o mm e d i aa r es t u d i e d ，s u c ha sp h o t o n l o c a l i z a t i o n ， t h es p a f i a ld i s t r i b u t i o n so fo p t i c a lf i e l d ，s p e c t r u mc h a r a c t e r i s t i c s ，m o d e sc o m p e t i t i o n a n dm o d u l a t i n gf o rt h er a d i a t i o nc h a r a c t e r i s t i c so fr a n d o mm e d i ab yp h o t o n i cc r y s t a l s an e ws c h e m ef o rf a b r i c a t i n gf l e x i b l es e m i c o n d u c t o rm i c r o l a s e r si sp u tf o r w a r d ，a n d t h i ss c h e m ec a np r o v i d ean e ww a yt om a n u f a c t u r ec h e a pm i c r o l a s e r sw i t hl o w t h r e s h o l d ，g o o dw o r k a b i l i t ya n dp o s s i b i l i t yo fb e i n gi m b e d d e di no p t i c a li n t e g r a t e d c i r c u i t a st h et h e o r e t i c a lb a s i so ft h i sd i s s e r t a t i o n ，t h et h e o r ya n da l g o r i t h mo ft r a n s f e r m a t r i xm e t h o d ( t m m ) a n df i n i t ed i f f e r e n c et i m ed o m a i n ( 啪) m e t h o da r e a n a l y z e di nd e t a i l ，a n dan e wh o l i s t i cs c a t t e r i n ge f f e c tp h y s i c a lm o d e li sp u tf o r w a r d b a s e do nt h ee x p e r i m e n t a lp h e n o m e n ao fr a n d o ml a s e r b a s e do nt h eh o l i s t i cs c a t t e r i n ge f f e c tp h y s i c a lm o d e l ，t h ed i s t r i b u t i o n so fl o c a l i z e d m o d e si n1 dr a n d o mm e d i aa r es i m u l a t e d ，a n dt h er e l a t i o n s h i pb e t w e e nr a n d o m l a s i n ge m i s s i o na n dp u m p i n ga r e a i s a n a l y z e d t h er e s u l t sa r e c o i n c i d e n tw i t h e x p e r i m e n t a lp h e n o m e n aq u a l i t a t i v e l ya n dc a ne x p l a i ns o m ee x p e r i m e n t a lp h e n o m e n a o fr a n d o ml a s e rr e a s o n a b l e l y as e r i e so fo p t i c a lp r o p e r t i e so f2 dr a n d o mm e d i aa r es t u d i e da n dt h er e s u l t ss h o w t h a tt h el i g h ti sl o c a l i z e do b v i o u s l yi nt h er a n d o mm e d i a a n dt h es p a t i a ld i s t r i b u t i o n o ft h ee n e r g yi sb o t hr e l a t e dw i t hp o s i t i o n so ft h ep a r t i c l e sa n dt h ew a v e l e n g t ho f e x c i t a t i o nl i g h t t h ed e g r e eo fl o c a l i z a t i o ni sr e l a t e dw i t ht h ep a r t i c l ef i l l i n gd e n s i t y a l s o ，a n di ft h ep a r t i c l ef i l l i n gd e n s i t yi n c r e a s e s ，t h el o c a l i z a t i o ns h o u l db e c o m e s t r o n g e r s ot h et h r e s h o l ds h o u l db e c o m el o w e r t h ee m i s s i o ns p e c t r ao fr a n d o m m e d i at a k eo nt h ec h a r a c t e r i s t i co fs p o n t a n e o u se m i s s i o na n dt h ei n t e n s i t yo fs p e c t r a i sw e a k ，s oap u r er a n d o mm e d i u mn e e d sh i g h e rt h r e s h o l d s o m eq u a s i d o s e ds t r u c t u r e sf o r m e df r o mt h ep a r t i c l e si nr a n d o mm e d i u m ， l l d i f f e r e n ts p e c t r u m sa p p e a ri nd i f f e r e n tq u a s i c l o s e ds t r u c t u r e s w h e nt h ew a v e l e n g t h o fe x c i t a t i o nl i g h ti sn o ts u i t e dw i t ht h ec o n f i g u r a t i o np a r a m e t e ro faq u a s i c l o s e d s t r u c t u r e ，t h es p e c t r a lp e a k sa t ec h a n g e dw i t ht i m ef r e q u e n t l ya n dt h ee n e r g yo ft h e p e a k si sa t t e n u a t e dq u i c k l y a n dw h e nt h ew a v e l e n g t ho ft h el i g h ti sm o r es u i t e dw i t h c o n f i g u r a t i o np a r a m e t e ro ft h eq u a s i - c l o s e ds t r u c t u r e ，t h e r ei sac e r t a i np e a kk e e p i n g i t s l e a d i n g s t a t u si ni t s s p e c t r u m s a n dt h e e n e r g y a t t e n u a t e s s l o w l y s o p h o t o n - l o c a l i z a t i o ni sb o t hr e l a t e dw i t hc o n f i g u r a t i o no fm e d i u ma n dt h ew a v e l e n g t h o fe x c i t a t i o nl i g h ta n dr a n d o ml a s e rc a nb er e g a r da sw h o l es c a t t e r i n ge f f e c tb e t w e e n t h em e d i u ma n dt h ee x c i t e dl i g h t t oc o n t r o lt h er a d i a t i o nc h a r a c t e r i s t i co fr a n d o ml a s e r , p h o t o n i cc r y s t a l ( p c ) i s i n t r o d u c e dt of o r b i dt h es p o n t a n e o u se m i s s i o na n dl e a di tt ot h en e e d i n gf r e q u e n c y t h er a d i a t i o nc h a r a c t e r i s t i co ft h es y s t e mc o m b i n i n gr a n d o mm e d i u ma n dp ci s i n v e s t i g a t e d t h er e s u l t ss h o wt h a tw h e nt h ec l u s t e rw a si n t r o d u c e di n t oap e r f e c tp c ， s o m es p o n t a n e o u se m i s s i o ns p e c t r a lp e a k sd r o po f f g r a d u a l l ya n d an e w s p e c t r a lp e a k e m e r g e da n dt h e ng o tt h er u nu p o nr a p i d l y s oi far a n d o mg a i ns y s t e mc o u l db ep u t i n t oao r d e r e ds y s t e m ，t h el i g h te n e r g yc o u l db ec o n f i n e di nt h i ss y s t e m ，s p o n t a n e o u s e m i s s i o nc a nb ef o r b i d d e n ，t h el a s i n gm o d e sc o u l db em o d u l a t e d ，t h ee f f e c t i v eg a i n c o u l db ei m p r o v e da n dt h el a s i n gt h r e s h o l dc o u l db er e d u c e de f f e c t i v e l y f u r t h e r m o r e ， t h ei n f l u e n c e so nm o d u l a t i n ge f f e c tb ys t r u c t u r ep a r a m e t e r so fp c ss u c ha ss h a p e ，s i z e o fc r y s t a ll a t t i c ep a r t i c l e s ，l a t t i c et y p ea n dd i e l e c t r i cc o n s t a n ta r ei n v e s t i g a t e di nt h i s d i s s e r t a t i o n a c c o r d i n gt o t h e s er e s u l t s ，a l le a s i e ra n dc h e a p e rs c h e m ei s p u tf o r w a r dt o m a n u f a c t u r ef l e x i b l es e m i c o n d u l c t o rm i c r o l a s e r s ，a n dt h er a d i a t i o nc h a r a c t e r i s t i c so f t h i sl 【i n do fl a s e ra r es i m u l a t e d t h er e s u l t ss h o wt h ef l e x i b l es e m i c o n d u c t o r m i c r o l a s e rh a sg o o do p t i c a lp r o p e r t y k e yw o r d s ：r a n d o ml a s e r , t r a n s f e rm a t r i xm e t h o d ，f i n i t ed i f f e r e n c et i m ed o m a i n ， p h o t o n i cc r y s t a l i i i 学位论文独创性声明 本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工 作及取得的研究成果。据我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地 方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含 为获得直昌太堂或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我 一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的 说明并表示谢意。 学位论文作者签名( 手写) ：鳓签字日期叩年6 月m 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解直昌太堂有关保留、使用学位论文 的规定，有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁 盘，允许论文被查阅和借阅。本人授权直昌太堂可以将学位论文的全 部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描 等复制手段保存、汇编本学位论文。同时授权中国科学技术信息研究 所将本学位论文收录到中国学位论文全文数据库，并通过网络向 社会公众提供信息服务。 ( 保密的学位论文在解密后适用本授权书) 学位论文作者签名c 手写，鲋缪导师签名c 手驰专、) 臣学 签字日期：碲多月i z - e t签字日期：力矽年6 , 9 2 - - e j ll 第一章绪论 第一章绪论 激光器已经在工业、医药和现代生活的许多方面获得广泛应用。传统激光器 的基本组成部分包括对光进行受激辐射放大的增益介质、把光俘获在增益介质内 的谐振腔和对增益介质进行抽运的泵浦源。 随着纳米科技的兴起，微腔纳米激光器的研究成为了又一个新兴起的前沿 研究课题。微腔激光器是物理尺寸等于光波波长的新型激光器，这类激光器包括 垂直表面激光器( v c s e l s ) 、光子晶体激光器、单模环形激光器等多种类型。制 备纳米激光器主要是半导体材料，如g a a s 、g a n 、z n o 等。随着微刻技术的发 展，这种激光器的制造工艺日益成熟，在诸多领域显示了广阔的应用前景，正日 益受到人们的重视，包括电子通讯、信息存储、高结合化学生物学传感器、近 场光学平版印刷、多种显微镜扫描探针，甚至可能在空前的分辨率下完成激光外 科手术等方面都有很强的应用价值。 随机激光器也属于微腔激光器的一类，它除了具有其它微腔激光器所具有的 低阈值、尺寸小、单模运行等特性外，还具有其自身的特点，如：随机激光器没 有谐振腔，相干反馈由散射颗粒对光波的多重散射形成的，呈现局域化的特征， 且随机分布在介质中；其次，随机激光器制备工艺简单，成本低廉，这一特点使 得随机激光器在光子集成、新型激光器等方面有很大的潜在应用前景，在未来的 市场中具有更大的竞争力。对随机激光器现象的研究开辟了光波局域化和激光物 理的新领域，而且可能研制出一种新型微腔激光器。 自发辐射是激光材料最重要的现象之一，会引起很大的能量损耗，因此成为 了随机激光实用化的重要瓶颈之一。光子晶体对电磁模式的调制是光子晶体最吸 引人的特性，对很多光学现象产生了深远的影响，如果能利用光子晶体控制随机 激光中的自发辐射现象，让它向所需要的频率内辐射，这样一来不仅能大幅度地 提高随机激光器的性能，而且能大大地降低制备超低阈值激光器的难度。 第一章绪论 1 1 随机激光器的研究进展 最常用的激光腔是由两个在增益介质两端面对面放置的反射镜( 其中一个是 部分透射的) 组成的f - p 腔。光在两反射镜间来回反射通过增益介质时被放大， 从部分透射的反射镜出射。如果腔内存在散射体，光就会向其它方向散射，从而 引进附加的损耗，引起激光阈值的提高，这就是为什么腔内光散射被认为是一种 有害因数并且需要设法减少和避免的原因。 然而，如果散射非常强情况会怎么样呢? 令人惊奇的是，强烈的光散射有利 于激光的产生。让我们考虑一个具有许多散射中心的增益介质，光在从增益介质 逸出之前经历多重散射，多重散射增加了光在增益介质内的滞留时间( 也就是增 加了光在增益介质中所走的路程) ，增强了对光的放大。在这种情况下，我们不 再需要通过外加反射镜来保留光于增益介质中，散射本身就可以承担这项工作。 由于强光散射通常发生在高度无序的介质中，所以通常用“随机激光( r a n d o m l a s e r s ) ”这个词来描述这种基于光的多重散射而形成受激辐射的激光器。随机激 光器仅包括增益介质而没有传统的谐振腔，相干反馈由光波的随机散射完成，因 此也被称为“无镜激光器 。 随机增益介质中激光现象的研究经历了四十多年的历史。1 9 6 6 年，激光先 驱、诺贝尔奖获得者前苏联的巴索夫( n gb a s o v ) 领导的一个小组，通过把 f - p 腔的一个反射镜换成散射表面，实现了一种能提供非谐振反馈的新的谐振腔。 光在这个腔中经历了多重散射。由于每次散射时，光的方向都要改变，因此，光 在腔内往返一次后将不能回到原来的位置。在这样的腔中，没有电磁场的空间谐 振，光的驻留时间对频率不敏感。对于这样的激光器，反馈的作用仅仅是把能量， 即光子的一部分返回到增益介质中，也就是说，反馈只是能量( 即强度) 反馈。 由于在非谐振反馈的激光器中，唯一的谐振元件是增益介质的放大线，发射的平 均频率不取决于激光腔的尺寸，而仅仅依赖于放大线的中心频率。 1 9 6 8 年，前苏联科学院的l c t o k h o v 【1 】首次计算了增益介质中随机光放大和 光散射的光学特性，他认为由增益介质中处于激发态的原子或分子所自发辐射 的光子在离开增益介质之前经历多重散射和随机行走，当光子在增益介质中传播 时，将引发额外光子、产生受激辐射。光子在介质中传播相当于“光子弹”，运动 2 第一章绪论 规律遵守有增益的散射方程，一个光子产生两个光子，两个光子产生四个光 子，。光子数目随时间增加。由于介质的增益系数与波长有关，故在增益波 长中心的光比其他波长上的光更容易被放大，从而在输出光谱上占主导地位，产 生很窄的发射光谱。 在l e t o k h o v 开创性工作之后大约2 0 年，人们在各种各样激光晶体粉末如掺 n d 玻璃粉、掺钛蓝宝石粉中观察到了强烈受激辐射。当激光超过阈值时，出现 发射谱线的谱宽变窄现象。随着泵浦的进一步最大，发射强度呈现阻尼振荡。对 此，人们提出过好几个解释。有一种解释认为，强烈的受激辐射是由于粉末中光 扩散所造成的。该解释还推测：在粒子尺寸比发射波长大得多的粉末中，光通过 表面反射被俘获在单个粒子内。在这种情况下，粉末被认为是种光耦合的微腔 系统。并由此推论，激光辐射的模是由单个小颗粒或团簇面上的全内反射所形成 的。 1 9 9 4 年，n m l a w a n d y 等人【2 】用5 3 0 n m 的脉冲激光器抽运t i 0 2 微粒和若丹 明( 一种红色荧光染料) 形成的胶体悬浮液，观察液体表面的发射光，当抽运光强度 超过某个阀值时，发现了线宽很窄的自发辐射谱。他们确信这是一种类激光现象， 是l e t o k h o v 理论计算所预测的结果。进一步的研究表明，这种激光现象和悬浮在 液体中的t i 0 2 微粒的多次散射密切相关，从实验上大大推进了t e t o k h o v 的开创 性的工作；在随后的一段时间内，人们在多个实验中观测到了线宽很窄的自发辐 射谱，例如，1 9 9 6 年，d i f d e r i kw i e r s m a 等人将激光介质磨成粉末制成随机增益 介质，发现被激发的激光晶体粉末的出射光具有良好的单色性，并有瞬态尖峰脉 冲输出，与普通激光所不同的是没有外在的光学谐振腔【3 ，4 】；l a w a n d y 等人的工 作触发了大量有关非谐振反馈随机激光器的实验和理论研究。随机激光器已经在 大量材料系统如聚合物、液晶甚至生物组织中实现。a l f a n o 小组报道了在染料处 理过的鸡腿和猪心上所观察到的随机激光作用。由于在动物组织中已经存在强烈 散射，所以为了提供光学增益，研究者只要向组织中注入染料分子并泵浦它们。 1 9 9 9 年，美国西北大学的h c a o 研究组在研究z n o 半导体粉末的荧光光谱 时发现：用n d ：y a g 激光器的多倍频光正入射到z n o 薄膜上，当激发抽运光的 强度超过某个阈值时，z n o 薄膜上出现颗粒状发光区，这些亮点在介质中的位置 3 第一章绪论 是随机的且随激发场强和被照射区域及角度的变化而变化【5 ，6 】。随后美国犹他 州大学的v a r d e n g 7 等人在2 0 0 0 年也观测到了类似的现象。他们在各自的随机 激光系统中观测到了线宽很窄的多重辐射峰。输出光谱是各向异性的，不同方向 的光谱是不同的，而且光谱峰的线宽更窄。如此不寻常的光学特性出乎人们的意 料，是此前的理论所不能解释的。h c a o 等人据此推测辐射峰源于随机介质中局 域模的放大。他们用准态模理论满意的解释了随机激光的形成和输出特性。同时 j i a n g 和s o u k o u l i s 8 将速率方程引入m a x s w e u 后，建立了研究随机介质中局域 模放大的数值模型，并用f d t d 法计算了一维随机介质中局域模的动力学过程 以及模式之间的竞争、耦合等特性【9 ，1 0 。j i a n g 和s o u k o u l i s 的数值计算结果随 后被h c a o 等人的实验所证实，他们建立的数值模型成为目前研究随机介质光学 特性的有力工具。 h c a o 等人首次区分了两类随机激光器【1 1 】：一类是非相干反馈激光器 ( r a n d o ml a s e rw i t hi n c o h e r e n tf e e d b a c k ) ；一类是相干反馈激光器( r a n d o ml a s e r s w i t hc o h e r e n tf e e d b a c k ) 。前一种激光器的反馈是场或振幅反馈，非相干反馈激光 器的机理是增益介质中自发辐射放大( a s e ) ，严格来讲这种激光器的输出的光不 是激光，只能是一种类激光现象；而后一种激光器的反馈是能量密度或能量反馈， 相干反馈激光器的机理是随机增益介质的安德森( a n d e r s o n ) 局域化。这一结论 来自以下几方面的实验：首先，c a o 等人研究了相干反馈的影响，证明了随机介 质相干反馈的存在，这反映了随机介质中环形腔的作用；其次，实验研究了自发辐 射放大到相干反馈的演化过程，实验通过改变随机介质中散射微粒的密度，实现了 自发辐射放大到相干反馈的演化过程，实验结果显示了两种激光器产生条件和发 射谱的区别，将两种激光器区别开来；最后，c a o 等人研究了相干反馈激光器的光 子数分布规律，证明光子数分布符合泊松( p o i s s o n ) 分布，这为相干反馈随机激光器 的存在提供了的直接的证据【1 2 】。 近几年来，国内外有关专家在无序激光领域进行了广泛而深入的研究工作， 随机激光器的研究沿着理论和实验两个方向展开。实验研究包括以下几个发展方 向：1 降低随机激光器的阂值 1 3 ，1 4 。2 改光泵浦为电泵浦，制造电泵浦的随机 激光器【1 5 】。3 寻找新型随机材料，优化随机激光器的参数 1 6 1 9 。随机激光器的 理论研究也呈现了三个发展方面：首先，随机激光器的研究为局域模的研究提供 4 第一章绪论 了一个新的途径。人们在随机增益介质中进一步研究了局域模的排斥和耦合等问 题，这对光波局域化的研究具有重要的意义1 2 0 ，2 1 】：其次，人们试图突破随机激 光器的经典模型，建立随机激光器的量子模型，以便更全面的解释随机激光现象 【2 2 ，2 3 ；最后，随机增益介质中非线性效应也受到人们的关注，目前这一方向主 要研究非线性效应对准态模的影响 2 4 】。其中重要的研究组和代表人物有：华中 科技大学激光技术国家重点实验室的刘劲松教授；非线性光谱欧洲实验室的 d i e d e r i ks w i e r s m a 教授；美国西北大学物理与天文系的h c a o 教授；美国衣阿 华州立大学物理与天文系的c m s o u k o u l i s 教授；美国纽约市立大学皇后学院物 理系的az g e n a c k 教授等。 1 2 随机激光的特点 随机激光器没有谐振腔，反馈来自两种可能的机制：一种是光被无序介质与 空气的界面部分反射回介质内部，从而形成反馈；另一种是光束在无序介质内形 成闭合回路，从而起到类似于谐振腔的反馈作用对于常规的激光器而言，在工 作中要尽可能避免散射，而无序激光器则与此截然相反，它是利用无序介质对光 波的多重散射形成激光，所以，这种激光器的物理机制完全不同于常规的激光器， 它的这种特殊发光机制使其具有一些独特的发光特性。z n o 微粒是理想的强散 射、高增益随机材料，c a o 等人在这种介质中，实现了相干反馈随机激光器。实 验测量了包括光谱特性、空间分布、输出特性、阈值特性等随机激光的光学性质。 l 、阈值 用3 5 5 n m ( - - - 倍频n d ：y a g ) 激光或2 6 6 n m ( 四倍频b i d ：y a g ) 激光聚焦成圆 斑或条状，垂直人射到z n o 薄膜表面，如图1 - 1 为z n o 粉末薄层的发射谱【5 】， 从下至上的a 、b 、c 、d 、e 五条曲线分别对应泵浦光强度为4 0 0 、5 6 2 、7 6 3 、8 5 7 、 1 3 8 7 k w c m 2 时的发射谱，z n o 粉末薄层的厚度为铋m ，激发面积为1 6 0 0 比m 2 。 5 第一章绪论 ，9w q 4 4 ，；i i p z4 ，w w “鲫曲l 响 图1 - 1z n o 粉末薄层的发射谱( 实验) ( 图中从下至上的a 、b 、c 、d 、e 五条曲线分别对应抽运光强度为4 0 0 、5 6 畚7 6 3 、8 5 7 、 1 3 8 7 k w c m 2 时的发射谱，z n o 粉末薄层的厚度为6 a n ，激发面积为1 6 0 0 t m 2 ) 当泵浦强度较弱时，辐射光呈现出一个较宽的自发辐射谱( 图2 1 a 、b ) ，光 予数呈现玻色一爱因斯坦分布；当泵浦强度超过一定数值( 阈值) 时，发射谱中出现 尖锐的发射峰，其线宽小于0 3 n m ，其宽度为阈值以下时薄膜所产生的自发发射 峰的1 3 0 ；当泵浦强度进一步增加时，将有更多、更窄的分离尖峰出现发射谱变 窄，出现了尖锐的发射锋，其宽度变为阈值前的1 5 0 ，光子数的分布呈现泊松 分布。充分显示了光泵浦的阈值效应，其阈值大约为7 0 0 k w c m 2 。 2 、临界面积 如图1 2 所示，图中激发面积自底向上分别为9 8 0 ，1 3 5 0 ，和1 8 7 0 t m 2 ，激 发强度为1 0 1 2k w c m 2 【5 】。实验表明：随机介质中的发射激光存在临界激发面积。 受激辐射的阈值依赖于激发面积，激发面积越小则需要激发阈值越高。当固定光 泵强度改变样品受照的面积时，维持激光输出需要的粉末薄层尺寸存在最小的临 界值，当受照面积增大时，出现了更多的微结构峰；当激发辐照面积小于临界值 时，无论光强多大，无激光输出，这是因为在激发面积小于此值时，环形谐振腔 6 第一章绪论 中光程太短，其光放大不足以抵消损耗。对于三维的粉末薄层激光介质，最小临 界尺寸v - o l g ) 讹。对不同的激发面积，有不同的受激辐射光谱，当激发面积增 大到一定程度，受激辐射谱线趋于连续化。 ： t 一 圣 西 毛 重 w a v e l e n g t h ( n m 图1 2 不同激发面积的发射谱 3 、方向无序性 如图1 - 3 所示【5 】，图中激发强度为1 1 8 8k w c m 2 ，激发面积为1 1 3 0 , u m 2 ，( a ) 离样品表面6 0 0 ，离样品表面1 5 0 。同传统激光不同，半导体粉末中发射的激 光可以在任何方向观察到。对于粉末无序激光器而言，由多次散射形成的不同激 光谐振腔有各自的输出方向，在各个方向上均有激光辐射，并且谱线结构随观察 角度而变。值得一提的是，粉末薄层辐射光谱尖峰所对应的频率与泵浦光照在其 表面上的位置有关，也就是说，沿粉末薄层表面移动激发光斑的位置，发射光谱 尖峰所对应的频率会发生变化。 7 第一章绪论 w a v e l e n g t h ( n m ) 图1 3 两个方向的发射谱 1 3 随机激光器的应用前景 由于随机介质激光没有共振腔，它在光子集成等方面有很大的潜在应用前 景，正如欧洲实验室的w i e r s m a 教授在著名的s c i e n c e 杂志上对z n o 随机激光器 所做的专题评论中叙述的那样【2 5 】，“这种微小的尺寸敲开了许多应用大门”。 c a o 等人制造了一个由密集堆积的z n o 纳米粒子构成的微型随机激光器。制 造过程很简单：把一定量的锌盐( z i n ca c e t a t ed i h y d r a t e ) 加到溶剂( d i e t h y l e n e g l y c 0 1 ) 中。当溶液被加热到1 6 0 时，z n o 纳米晶沉淀并凝集成1 2 微米大小的 团簇。大量的团簇在溶液中同时形成。通过改变溶液加热的速度可以控制团簇的 尺寸。一个1 7 微米大小的团块含有大约2 0 0 0 0 个直径5 0 h m 的z n o 纳米微晶。团簇 从反应溶液中取出后可以把它安放到石英衬底的间隙中。 紫外随机激光器已经在z n o 粉末、多晶薄膜和纳米阵列上得以实现，这为 z n o 紫外激光器的研究开辟了一个新的途径。目前的半导体激光器都是用单晶膜 制备的，制备工艺复杂、昂贵，而且对衬底要求较高，衬底的限制和昂贵的制备 费用极大的阻碍了半导体激光器的应用。随机激光器低廉的制造成本、特殊的工 作波长、微小的尺寸、灵活的形状和友好的衬底兼容性使得它们有可能在许多方 8 第一章绪论 面获得应用。它的出现使生产价格低廉、工艺简单的短波长激光器成为可能。随 机激光器作为一种新颖的微型激光器，它可以嵌入到光子晶体中作为其光源，可 以将其散布到流体中，用以测量流场的分布，可以作为平面光显示器中的光源， 在光子集成方面也有很大的潜在应用前景。 对于随机激光器的应用大多数人表示乐观，也有人表示怀疑。在这里，总结 随机激光器的应用和一些新的发展方向，大体归为以下几个方面。 ( 1 ) 机器人视觉、表面激光器 例如，可以在螺钉、螺母、螺栓等机械零件上涂覆一层薄的激光涂料，从而 应用于机器人视觉。在搜寻和营救领域，涂在受困船只、飞行器和卫星外表面上 的激光器能为人们提供可靠的、低成本的辨识方法。 ( 2 ) 在集成光路中的有源器件 这种微型激光器在集成光路中可能扮演有源器件的重要角色，可作为新型集 成器件中的光源。然而对于某些应用，随机激光器当前的阈值是太高了。c a o 小 组使用可变的有序度模拟了随机系统中的激光发射。当把无序引入到一个完全有 序系统时，激光阈值下降。在一定的无序度下，激光阈值达到一个极小值。换言 之，对于激光发射而言，存在一个最佳的有序无序度组合。这时，激光阈值与 单缺陷光子带隙激光器的阈值差不多。 日本最近报道利用纳米微粒和发光树脂实现激光振荡。该激光振荡装置采用 由直径为2 0 0 h m 聚苯乙烯微粒以三元方式自我排列而成的薄膜夹着发光树脂的 构造。同时成功地利用光激发，产生了激光振荡。此外，在树脂薄膜上也可以形 成这种薄膜，因此有可能实现有机激光元件。 随机介质可以作为有源成分集成到光子晶体中，这可替代量子井器件作为光 子晶体缺陷激光器中的发光元件，将会极大地降低成本( 图1 - 4 ) 。一种温度可调 的随机激光器已经成功制备。这一温度可调的具有连续光谱的光源，可望应用于 光子晶体、温控显示、显示器等方面。 9 第一章绪* 图1 - 4 随机激光器和光子晶体形成的集成器件 ( 3 ) 生物、医疗方面的应用，如：生物传感器、体液流场的测量、高分辨率的 激光外科手术等。 随机介质可以当作一种光学标记用于生物和医疗中。当我们将这种髓机介质 固定在生物体内后，通过测量这些随机介质的辐射谱，我们可以确定这些标记的 位置。利用这一原理，我们甚至能够进一步根区分出不同的目标。 通过在液体中添加少量的纳米粒子团簇，人们可以在一个很大的流动距离上 检测激光发射，从而可以利用随机激光器来监测件液的流动。 ? 海i 兰划b ) ；j - 喜 量n l 一v 、一 5 5 2螂5 舶5 6 4 轴嘲i i i l r m 日 网 j o 扎 l 一m 忒 一一j 5 5 2渤5 5 斛 m n g m l n m ) 图1 - 5 不同人体组织的辐射谱 ( a ) 健康组织，( b ) 癌变组织 同一 第一章绪论 在医学上，随机激光器在光动力疗法和肿瘤检查上有潜在的应用。可以用于 肿瘤的诊断和治疗。人体组织是一个强散射体，当渗入一定浓度的激光染料后， 将会产生随机激光。因为癌变细胞比正常细胞生长速度更快，形成的组织结构不 同于正常的细胞，所以其辐射谱不同于正常细胞，据此可以诊断癌细胞( 图1 5 ) 【2 6 。 ( 4 ) 电泵浦随机激光器的研究 目前，大多数的随机激光器采用光泵浦，而某些应用，如平板显示、汽车、 飞机座舱中的显示要求能实现电泵浦。这种方法避免了光泵浦时随机介质对泵浦 光的散射造成损失，可能是更有效的方法。最近，有人报道了在稀土金属掺杂的 介电纳米磷光粉等材料上实现了电子学泵浦的连续激光输t i 2 7 。 ( 5 ) 文件编码和材料的标识 由于工作波长取决于散射体的结构，不同随机介质具有不同的频谱特性构成 一种信息编码，这一特性可以用于文件编码和材料的标识。 ( 6 ) 新型平面显示器件 多方向输出是随机激光器的一个输出特点，使之适用于显示。将随机介质涂 在任意介质表面，将形成棒状、线状等任意形状的光源。这在沉船、飞行器、卫 星的追踪、搜索具有应用价值。随机介质制造的发光二极管具有更快的开关速度， 在高速显示方面有更大的优势。另外，随机介质的多光谱发光特性，使之更适用 于彩色显示。 1 4 本文的主要内容和创新 本文的工作集中在新的整体散射效应物理模型的建立及其光学特性的数值模 拟，力图解释随机激光的有关现象，探讨了有关结构参数( 微粒大小、相间介质 匹配、泵浦功率、泵浦面积等等) 对随机激光器光学特性的的影响，如随机介质 局域模的分布，局域化问题、光场空间分布和频谱特性，并研究了光子晶体对随 机介质辐射特性的调制作用，还提出了一种柔性的半导体无序微型激光器的设计 方案。这是一项基础性研究工作，研究范围涉及激光物理、固体物理、光波局域 第一章绪论 化以及电磁波数值模拟等多个领域，研究内容也大多是这些领域的热点问题，具 有重要的理论意义。这一工作是在国家自然基金资助下进行的，目的是提供一个 理论分析和数值模拟方法，解释随机激光的有关现象，并为随机激光实用化研究 提供一些设计构思和理论依据。 第二章，简单评析了现有的几种随机激光的研究理论，包括光扩散理论、 环形腔理论、环形波导理论、准态模理论等。详细地探讨了随机激光器整体散射 干涉效应的内容和建立过程，并阐述了它的意义。 第三章，分析和对比了随机激光器的几种数值模型，重点介绍了传输矩阵计 算法( t m m ) 和f d t d 的理论和算法，并对其应用范围和优缺点进行了分析。 首先叙述了t m m 计算方法。从麦克斯韦方程组、电磁场的边值条件和物质方程 开始，详细推导了光在多层介质中传输矩阵，导出光场在n 层介质中传输的反射 率和透射率的表达式，并给出了t m m 中介质增益的描述方法。然后重点叙述了 f d t d 计算方法。同样从麦克斯韦方程组出发，推导其t e 和t m 偏振下f d t d 表示形式：再介绍f d t d 计算的f d t d 数值色散、数值稳定性条件；然后简述 了吸收边界条件，详细介绍了p m l 吸收边界条件的原理，构建方法，特别推导 了在p m l 吸收边界条件下麦克斯韦方程的f d t d 表示形式；接着介绍了激励源 的设置问题；最后介绍了几种不同的描述光学增益的模型，探讨其优缺点和适用 范围。这些内容构成本文数值模拟随机激光器的基础。 第四章，用t m m 法对典型的多层带缺陷的有序介质和完全无序介质的光传 输特性进行了分析模拟，发现无序结构可以拓宽光子晶体的光子带隙，无序性会 导致强局域，某些特定波长的光不容易在其中传播而被局域在某些部分，但在无 序介质中仍然存在着丰富的态密度。以z n o 粉末薄层为例，分析一维随机激光 器的形成机制和光学特性，结果与实验定性吻合，能较好地解释无序激光的某些 实验现象。 第五章，用f d t d 法对光在二维随机介质中的传播和局域化过程、局域化 与介质结构和波长的关系、介质颗粒填充密度和激光阈值的关系、频谱特性和模 式竞争等问题进行了研究。通过观察这一系列光学特性的演化过程，得到随机介 质的辐射特性与介质结构参数的关系。 第一章绪论 第六章，研究了空气中随机非晶团簇的辐射特性，结果显示当这团簇单独置 于，其频谱呈自发辐射的特性。为了对非晶纳米团簇的辐射输出进行有效的控制， 将团簇置于光子晶体中，并对其辐射特性进行数值模拟，结果显示光能被光子晶 体有效地控制。并探讨了光子晶体晶格颗粒尺寸、光子晶体的外形、介电常数对 调制作用的影响，为制备低阈值微型激光器提供了理论依据和一条新途径。 第七章，讨论随机粉末的辐射特性和各种光子晶体对它的调制作用。在随机 粉末中谱的结构也呈自发辐射的特性，谱的