（凝聚态物理专业论文）金属过冷熔体中枝晶侧枝生长的相场法模拟.pdf

摘要 金属过冷熔体中枝晶侧枝生长的相场法模拟 摘要 模拟枝晶形貌的演变有利于对凝固组织更深层次的理解和控制，是获得理想 产品的关键。模拟非平衡体系中的枝晶生长已有几十年的历史，主枝两侧出现的 二次侧枝的生长行为仍然是研究的热点。相场方法不需要跟踪固液界面，因此在 模拟枝晶生长方面有独特的优势。 本文从相场基本原理出发，在综合分析现有相场模型的基础上，基于自由能 函数建立了纯金属纯扩散相场模型，简化了耦合噪声的相场模型，并对目前两种 耦合流场的相场模型作了进一步完善。为模型确定合适的边界条件和初始条件， 并采用基于均匀网格的有限差分方法对其控制方程进行了离散。利用m a t l a b 软件 实现了程序的编制和模拟结果的可视化，并计算了尖端生长速度、尖端半径和固 相分数等参数。分别对无扰动和有扰动作用下的纯金属枝晶生长过程进行了数值 模拟。 在无扰动的情况下，研究了空间步长、各向异性系数、过冷度及耦合系数对 晶粒形貌的影响，并计算了不同情况下的尖端生长速度和半径。结果表明：空间 步长对计算精度和计算效率均有重要的影响；各向异性系数和耦合系数过大时， 枝晶界面不连续而出现棱角；过冷度较大时，界面 出溶易生成侧枝。对各参数的 取值进行了优化，为加入噪声后各参数的取值提供参考、廷 在合理选择上述参数的基础上，研究了噪声振幅以及上述参数对枝晶侧枝生 长行为的影响。结果表明：两种噪声中对侧枝形成起决定性作用的是能量守恒噪 声；噪声振幅只影响枝晶侧枝的生长，不影响尖端生长行为。加入噪声的情况下， 过冷度对侧枝的生长行为起很大的作用；各向异性系数不仅促发二次分支的形 成，还引发三次枝晶，跟实验观察到的现象相一致；耦合系数对侧枝的形成也有 很大的影响，耦合系数越大，侧枝越发达。 关键词：相场噪声各向异性枝晶侧枝 a b s t r a c t s i m u l a t i o no ft h ed e n d r i t i cs i d e b r a n c h i n gg r o w t hi nt h e u n d e r c o o l i n gm e l to ft h ep u r em e t a lu s i n gp h a s e f i e l dm e t h o d a b s t r a c t d e n d r i t i ca r em t r i c a t ep a t t e r n st h a tm a k eu pt h em i c r o s t r u c t u r eo f m a n yi m p o r t a n t c o m m e r c i a la l l o y s u n d e r s t a n d i n gt h ed y n a m i c a lp r o c e s si sv e r yn e c e s s a r y s t u d i n g d e n d r i t i cg r o w t hh a sm a n yy e a r sh i s t o r y , t h ee m i s s i o no fs i d e b r a n c h i n gi sah o t s p o tt o m e t a l l u 哂s t s t h ep h a s e f i e l dm e t h o di sv e r yp o w e r f u li ns i m u l a t i o no fd e n d r i t i c g r o w t h , t h ew i d e l ya p p e a lo ft h i sa p w o a c hi sf r e eo ft r a c k i n gt h ei n t e r f a c eo f s o l i d l i q i u d ， t h eo b j e c to ft h i sd i s s e r t a t i o ni st op r e s e n taq u a n t i t a t i v es t u d yo ff r e ed e n d r i t i c s i d e b r a n e h i n gg r o w t ho fp u r em e t a lw i t hn o i s eu s i n gt h ep h a s e - f i e l dm e t h o d n 圮 s e c t i o nig i v e st h ef o r m u l a t i o no ft h ep h a s e f i e l dm o d e lt h a ti n c o r p o r a t e sb o t hn o i s e a n dm e l tc o n v e c t i o n , w h i c hb a s e do nt h em e t h o d o l o g yd e v e l o p e db yk a r m a n 地 s e c t i o ni in o to n l yd e s c r i b e st h ei n i t i a lc o n d i t i o n sa n db o u n d a r yc o n d i t i o n s ，b u ts o l v e s t h ep h a s e - f i e l da n dt e m p e r a t u r e - f i e l de q u a t i o n su s i n gt h ef i n i t ed i f f e r e n c ef o r m u l a so n u n i f o r mm e s h s e c t i o n f o c u so np r o g r a m m i n ga n dc a l c u l a t i n gt h et i pv e l o c i t y a n dr a d i u sb yv i r t u eo fm a t l a bs o f t w a r e t h es e c t i o n i vi n v e s t i g a t e st h ee v o l u t i o n o f d e n d r i t i cg r o w t hw i t h o u tn o i s e , a n ds t u d i e st h ei n f l u e n c eo f a n i s o t r o p i cc o e f f i c i e n tt ， t h ec o u p l i n gc o e f f i c i e n t 九a n du n d e r c o o l i n gao nt h eg r a i nm o r p h o l o 西e s t h es e c t i o n vs i m u l a t e st h ee v o l u t i o no fs i d c b r a n c h i n gg r o w t hw i t hn o i s e ，s t u d i e st h ec o n n e c t i o n b e t w e e nt h ep a r a m e t e r sl b a td i s c u s s e di nt h es e c t i o ni va n dt h ed e n d r i t i cg r o w t h t h en o i s ef r e ec a l c u l a t e dr e s u l t si n d i c a t et h a t t h eg r i ds p a c i n gh a se f f e c to n e f f i c i e n c ya n dp r e c i s i o n ，a n i s o l r o p i cc o e f f i c i e n t 丫a n dt h ec o u p l i n gc o e f f i c i e n t 九e x c e e d c r i t i c a lv a l u e ，t h ei n t e r f a c es h a p ei sd i s c o n t i n u i t yw i t hc o m e r , w h e nt h et m d e r c o o l i n gi s g r e a t ，t h et h e r m a ld i f f u s i o ni st l l i i l w h i c hi sa d v a n t a g e o u st ot h eg r o w t ho ft h e s i d e b r a n c h i n g s i m u l a t i o nt oi n c o r p o r a t en o i s es h o wt h a tb o t ht h ep a r a m e t e r sm e n t i o n e di nt h e s e c t i o ni va n dt h en o i s ea m p l i t u d ea f f e c tt h es i d e b r a n c h i n gg r o w t h t h en o n c o n s e r v e d n o i s e , n o ti n f l u e n c i n gs i d e b r a n c h i n gg r o w t h , i sn e g l e c t e df o rs a v i n gc o m p u t a t i o n a l t i m e w i t ht h ei n c r e m e n to fu n d e r c o o l i n ga ，t h et h e r m a ld i f f u s i o nl a y e rc o l l e c t e d a r o u n dt h ee q u i a x e dd e n d r i t i ci sm o r et h i n w h i c hi sa d v a n t a g e o u st ot h eg r o w t ho f t h e s i d e b r a n c h i n ga n dt h ed e n d r i t i cp r e s e n t st h em o r p h o l o g yo fd e v e l o p e ds i d e b r a n c h i n g t h en o i s ea m p l i t u d ec a ne n h a n c et h ee m e r g e n c eo fs i d e b r a n c h i n gw i mn oi n f l u e n c e i i a b s t r a c t t h et i pv e l o c i t y b o t ht h ea n i s o t r o p i cc o e f f i c i e n tya n dt h ec o u p l i n gc o e f f i c i e n t 九h a v e e f f e c to nt h ed e n d r i t i cs i d e b r a n c h i n gg r o w t h w i t ht h ei n c r e m e n to ft ，t h et h i r d s i d e b r a n c h i n ge m e r g eo nt h es e c o n d a r yd e n d r i t i ca r m s k e yw o r d s ：p h a s e - f i e l d n o i s e a n i s o t r o p y d e n d r i t i cs i d e b r a n c h i n g 1 1 1 a b s t ra c t 论文主要创新点和研究成果 1 分析现有模型的基础上，建立了纯金属纯扩散相场模型，简化了耦合噪声的 相场模型，并将目前的两种耦合对流的相场模型作了进一步完善。 2 利用m a t l a b 软件完成了程序的编制和模拟结果的可视化 3 以纯金属镍为研究对象，模拟了无扰动作用下纯金属的枝晶生长行为，分析 了参数空间步长、各向异性系数、过冷度和耦合系数对晶粒形貌的影响。并 对各参数的取值进行了优化，为加入噪声后各参数的取值提供参考。 4 无扰动f 仁用下各向异性系数超过临界值1 1 5 时，一些高能量方向将消失。界 面不连续仕现棱角，模拟结果跟g i b b s - t h o m s o n 得到的理论相吻合。 5 无扰动作用下统计了不同各向异性系数下的尖端生长速度和尖端半径，并发 现尖端速率随各向异性系数呈现线性增大趋势l r 跌端半径则是指数衰减趋势。 6 模拟了噪声作用下的枝晶侧枝生长行为，并讨论了噪声振幅、空间步长、各 向异性系数、过冷度和耦合系数对侧枝形成的影响。并统计了不同噪声振幅 下的尖端位置，不同过冷度下的尖端速率。 西北工业大学硕士学位论文 1 1 研究背景和意义 第一章绪论 金属材料广泛应用于航天、航空、机械等领域。无论是传统的金属材料还是新型 的金属功能材料，其应用价值都体现在通过铸造、焊接等工艺形成一定形状、轮廓、 尺寸并具备特殊性能的零件、部件、构件，服务于各行各业。 铸造业产量大，在国民经济中占有重要的地位。我国铸件年产量超过1 6 0 0 万吨， 居世界第二，但优质铸件仅为2 0 7 ( 美国4 0 7 ) 。用于航空航天方面的铸件，世 界销售总额为5 2 3 亿美元，其中美国占4 7 4 ( 2 4 8 亿) ，中国仅占3 4 ( 1 8 亿) 。 为了满足经济建设的需要，提高铸件质量势在必行“1 。 铸件产品的最终机械性能，如韧性、抗腐蚀性和屈服程度等，主要取决于凝固过 程中形成的微观组织。对这一过程的理解在理论上和实际应用中都具有十分重要的意 义。枝晶是金属材料铸造和焊接等成形工艺过程中最常见的微观组织。研究枝晶形貌 的演变有利于对凝固组织更深层次的理解和控制，是获得理想产品的关键。 由于金属熔体不透明，无法直接观察凝固过程中的枝晶形貌，一般采取金相嚷验 方法或用类金属( 丁二腈等) 模拟法摸索枝晶形成的规律性。另一方面，影响枝晶形 成因素很多，它是一个涉及高温、相变和多物理场( 温度场、溶质场及流场等) 相互 作用的复杂过程，试图完整地处理包括所有过程的凝固形态问题，将会遇上数学上的 巨大困难。随着计算机技术和计算材料学科学的迅速发展，人们在建立各种物理模型 上的复杂数理方程的基础上，借助计算机进行数值求解真实再现枝晶生长过程，完成 过冷熔体中枝晶生长行为的研究。这对于优化工艺设计，预测缺陷，保证质量，缩短 周期，提高产品的市场竞争能力有重要的作用。 目前模拟枝晶生长行为的方法主要有三类：确定性方法( d e t e r m i n i s t i em e t h o d ) 、 随机方法( s t o c h a s t i cm e t h o d ) 和相场方法( p h a s e f i e l dm e t h o d ) 。确定性方法以凝固 动力学为基础，认为晶粒的形核生长行为是过冷度、各向异性等参数的函数，它符合 晶粒生长物理背景，具有实际意义，但由于其确定性，从而不能处理晶体生长中的一 些随机过程。确定性方法主要有前沿跟踪法( f r o n tt r a c k i n g ) ，前沿跟踪法是将固相 和液相中的热、质传输方程与固液界面上的边界条件耦合起来，建立统一的方程组， 用有限元和边界积分法进行数值求解。该方法原理简单，需要跟踪界面，难以处理枝 晶生长过程中的分支合并、分叉等现象，也不能再现凝固时枝晶的生长、竞争和淘汰 过程，更不能预测晶粒的具体形貌。 随机方法主要是采用概率方法来研究晶粒的形核和长大，包括形核位置的随机分 第一章绪论 布和晶粒晶向的随机取向。凝固过程中的传质过程以及能量和结构起伏都是随机过 程，因此概率方法更接近实际。具有代表性的主要有蒙特卡罗法( m o n t e c a r l o ) 0 1 1 和元胞自动机法( c e l l u l a r a u t o m a t a ) 0 1 。蒙特卡罗法( m c ) 以概率统计理论为主要 理论基础，以随机抽样为主要手段。建立在界面能最小基础上，考虑固液界面或不同 晶粒之间界面能的差异，来描述固液界面的移动。虽可以得到与实际中金相观察到的 类似图象，但缺乏物理基础和明确体现凝固时间的因素。元胞自动机法( c a ) 以形 核过程的物理机制和晶体生长动力学理论为基础，可以得到晶粒的尺寸大小及分布， 也可以描述柱状晶的形成及柱状晶向等轴晶的转变( c e t ) 。但该方法模拟晶粒生长 时需要跟踪固液界面，因此只能模拟枝晶的近似形状，而不能模拟复杂枝晶的形貌。 不论是确定性方法还是随机方法，模拟晶粒形貌都需要跟踪固液界面，固液界面 结构取决于结构有序化与热致无序的竞争，因此它们在模拟详细的晶体生长形态、内 部结构有困难。相场法是一种用于描述在非平衡状态中复杂相界面演变强有力的工 具，不需要跟踪复杂固液界面，就可实现对金属凝固过程中枝晶生长的复杂形貌的模 拟。 相场法“”( p h a s ef i e l dm e t h o d ) 金兹堡一朗道( g i n z b u r g - l a n d a n ) 相变理论为基 础，通过引入相场变量矿而得名。是一个有序参量，表示系统在空间一时间上每个位 置韵物理状态。= 1 表示固相；妒= 一1 表示液相；在固一液界面上的值在一l 1 之间 连续变化。相场方法可以描述平衡状态下新相与母相界面以及固液界面处复杂的生长 过程。相场法最大的优点就是避免了复杂的相界面跟踪，可以有效地通过相场与温度 场、溶质场、流场及其它外部场的耦合而实现微观与宏观尺度的结合，从而可直接模 拟宏观场作用下的枝晶生长，逼真地动态显示枝晶的演化过程，并能定量地研究固液 界面曲率效应、动力学效应、扰动、各向异性及各种材料参数对枝晶形貌的影响；同 时，相场法通过相场变量的变化能模拟金属和合金凝固过程中侧枝的产生、合并、分 支熟化与重熔等复杂的凝固现象；还可以定量模拟热扰动、各向异性强度以及材料热 物性参数对枝晶生长的影响。因此成为目前模拟凝固过程中枝晶生长的最有潜力的方 法。 国外利用相场法模拟枝晶生长已取得了显著成果。2 0 世纪8 0 年代初，c o l l i n s 嘲、 c a 百n a l p 。1 等提出了最早的相场模型。c a g i n a l p “”、f i f e 和g i l l “21 等对相场模型进行 了大量的数学分析，并最早将各向异性引入了相场模型。1 9 9 3 年，k o b a y a s h i “”利用 含有各向异性的相场模型实现了纯金属过冷熔体中枝晶生长的二维模拟，最早对具有 复杂形状的枝晶进行了计算，再现了过冷溶液中树枝状晶体的生长过程，定性说明了 微观组织形成的一些特征。为了验证相场法的可靠性和准确性，w h e e l e r 等“”承d w a n g “” 完善了k o b a y a s h i “”提出的模型并定量模拟了纯n i 的枝晶生长，得到的结果与 2 西北工业大学硕士学位论文 i v a n t s o v 解和微观可解理论符合的很好。m u r r a r y “”等通过在表面能和界面动力学系数 中引入各向异性的影响，模拟了纯物质在过冷熔体中枝晶侧枝的竞争生长，再现了实 验结果的一些现象。由于受到界面动力学和毛细长度的限制，相场的模拟计算规模一 直无法突破。1 9 9 6 年，k a r m a 等“”制对相场模型进行了薄界面限制下渐进分析，分析 结果表明，界面厚度可以大于毛细长度，在此基础上，建立了大过冷度范围的相场模 型，扩大了相场方法的应用范围，并提高了计算效率，缩短了计算时间，并对低过冷 度晃面动力学系数为0 的纯金属自由枝晶的生长进行二维和三维的数值模拟。以上模 拟均采用有限差分来求解相场模型，为了节约计算时间，b r a u n o ”等人采用自适应网 格法来求解相场模型，在不影响模拟结果的前提下减少了计算时间。 国内在这方面的研究虽然起步很晚，但是开展比较迅速。目前主要有沈阳铸造 研究所的李殿中噙“”博士等人以高温镍基合金为研究对象，模拟了晶粒的三维生长过 程，并对航空发动机真空精铸涡轮叶片微观组织的形成过程进行了模拟计算，结合实 际铸件进行优化工艺设计，取得了很好的效果。中国科学院金属研究所的张玉妥等 用相场法模拟了纯金属镍的枝晶生长过程。西北工业大学材料学院的于艳梅、赵达文 等啡。用相场法模拟了过冷纯物质熔体中枝晶生长过程，研究了各向异性系数、过冷 度、界面动力学系数对枝晶形貌的影响。李俊杰等研究高各向异性下的枝晶生长状 况。清华大学的张清光。1 对二维过冷熔体中枝晶生长进行了相场模拟。清华大学的赵 代平等啪驯不仅模拟t _ - 维枝晶的生长，还尝试性地用捕获液态改进的方法模拟了三 维纯金属枝晶的生长。尽管已经取锝一些成果，但离模拟实际铸件的微观组织有相当 大的差距，有待于进一步完善。 一 研究非平衡体系中的枝晶生长已有几十年的历史，但是主枝两侧出现的二次侧枝 的生长行为仍然是研究的热点。主要是由于侧枝出现的振幅和频率还没有完全得到解 决。影响侧枝的主要因素有：凝固过程中的扰动( 温度扰动、浓度扰动和相扰动) 、 额外添加噪声项及对流。纯金属在扰动和对流作用下，得到的是侧枝较发达的枝晶形 貌。 由自然对流或强制对流所引起的金属液体的流动是凝固过程中不可避免的现象， 它对凝固后的组织和成分偏析有着重要的影响。主要表现在：一方面，对流冲刷枝晶 臂，造成晶粒繁殖；另一方面，对流影响一次枝晶臂间距及二次枝晶臂的生长方向， 迎流侧的二次枝晶较背流侧的发达。由于凝固过程中熔体的对流较复杂，数学上难以 表述，大多数凝固模型是基于纯扩散条件，熔体的对流则被忽略。近年来随着计算科 学的发展，国外一些研究者开始研究对流作用下的枝晶生长行为。 1 9 9 7 年，d i e p c r s 等o ”首次运用相场方法模拟了耦合流场的凝固组织。t o n g 。” 和b e c k c r m a n n 等m 州基于k a r m a 的纯扩散相场模型，提出了考虑流场的相场模型，定 量模拟了在强迫对流下流速、流动方向和各向异性强度对枝晶形貌的影响，还研究了 第一章绪论 尖端的稳态行为和侧向分支。1 9 9 8 年t 6 n h a r d t 和a m b e r g m ”1 将纯金属凝固时熔体的对 流简化为剪切流，模拟了剪切流作用下的枝晶生长演化。a n d e r s o n 、w h c c l e 与 m c f a d d e n “蜊通过耦合不含对流的相场模型与流体流动的扩散界面模型，提出了同时 处理凝固和熔体对流的相场模型。在该模型中，固相被视为具有高粘度的液态，材料 密度被视为相场变量的函数。他们将这一模型用于有对流( 包括密度变化引起的对流 和平面凝固时熔体中的剪流) 发生的相变过程中，得到的结果与通过尖锐界面模型计 算的结果一致。2 0 0 1 年g o l d e n f e l d 、j e o n g 、d a n t z i g “”“1 使用自适应有限元法模拟了流 动对三维枝晶生长的影响。2 0 0 0 年t o n h a r d t 和a m b e r g “”模拟了丁二腈在自然对流作用 下的枝晶生长。 对于相场耦合流场方面的研究，国内依然是空白，未见任何文献报道过。研究对 流作用下的枝晶生长行为，必须处理错综复杂的流体流动、热和质的传输、相变之间 的非线性耦合关系，人们对对流作用下的枝晶生长规律了解的非常缺乏。 过冷熔体在热力学上处于不稳定态，晶体核心一旦形成及自发生长。当晶体长至 一定尺度以后，凝固界面将在溶质和热扰动下发生失稳，形成枝晶的一次分支，一次 分支在其生长过程中界面同样会失稳，产生二次分支，在二次分支的基础上还会形成 三次乃至更高次的分支，结果得到了不同层次分支的树枝晶组织，代表了晶体生长过 程中一类更复杂的界面形态演化模式。为了描述接近实际情况的枝晶形态，国内外 均采用加入扰动的方式来实现这一目的。 k o b a y a s h i “”最早提出了将噪声加入相场方程中，研究了不同噪声振幅下的枝晶生 长行为。1 9 9 9 年k a r m a 和r a p p e lm 1 等提出了另一种处理方法，即在能量方程中加入 热噪声，认为傩枝主要是由于热噪声弓i 起的。2 0 0 2 年于艳梅“”尝试模拟了两种噪声作 用下的枝晶生长过程，得到了和k a r m a 相同的结果。2 0 0 5 年朱昌盛“”等采用耦合热 扰动的相场模型，研究了噪声振幅对侧向分支的影响。同时杨弘“”等用耦合热扰动的 相场模型模拟了过冷熔体纯金属二次枝晶的生长过程，讨论了热扰动对枝晶尖端行为 的影响。但是就能量守恒噪声是否是侧枝形成的唯一因素未达成共识。以上研究者均 采用k a r m a 等提出的加入噪声的方法；在相场方程中加入一个与时间和空间相关的平 均值为零的呈高斯分布的随机变量矩阵，在温度场方程中则加入随机变量矩阵的梯 度，在一个时间步长里同时产生三个随机数，导致计算过程的复杂性。本文只采用简 单的方式引入扰动，即分别在相场和温度场方程中加入一个与空间和时间不相关的随 机变量 r ，其中，为噪声振幅，表征起伏波动的强度，为一1 - 1 之间的随机数，在一 个时间步长只产生两个随机数，明显减少了计算量。 1 2 本文的主要研究内容 课题来源于国家自然科学基金重点项目“凝固过程中微观对流效应及其对组织 4 西北1 ：业大学硕士学位论文 形成的影响规律”。本文建立了纯金属耦合扰动和对流的相场模型，采用显式有限差 分格式对二维相场方程和温度场方程进行了离散，完成了方程的数值求解过程以及采 用m a t l a b 语言完成了相关程序的编制，分别对无扰动和扰动下的枝晶生长过程进行了 模拟，并详细研究了模型参数对枝晶生长的影响。具体研究内容如下： 1 简化了纯金属耦合噪声和完善了耦合对流的相场模型 基于自由能函数建立了纯金属无扰动和对流的相场模型，采用简单的方式引入 扰动，并对目前两种耦合对流的相场模型作了进一步完善。 2 相场模型的离散处理、计算方法选择及程序的优化 对相场方程和温度场方程采用显式差分格式进行了离散，用m a t l a b 语言完成了 程序的编制和实现了枝晶形貌和温度场的可视化，并利用o r i n g i n 软件的强大数据处 理功能，经过插值和拟合计算特征参数，如尖端速度、尖端半径及固相率等。 3 以纯金属镍为研究对象，模拟了二维无对流、无噪声作用下的枝晶生长形貌和 温度场分布 在用相场法研究枝晶生长的过程中，相场模型参数对计算结果有很重要的影 响，通常这些参数是靠经验反复尝试获得。本文主要研究扰动情况下侧枝的生长行 为，为了提高计算效率，本文先研究了无扰动作用下空间步长、过冷度、各向异性 系数和耦合系数等参数对枝晶生长的影响，并对其取值进行了优化，为加入扰动后 各参数的取值提供参考。 4 模拟了噪声作用下的枝晶形貌演化过程和温度场分布 分析了扰动作用下空间步长、各向异性系数、过冷度、相场与温度场的耦合系 数、噪声振幅对枝晶生长行为的影响 第二章相场模型 第二章相场模型 凝固过程中晶粒形貌的形成主要取决于凝固过程中固液界面的形态及其演化。凝 固界面形态学是一个涉及到热量、质量、动量传输及界面动力学和毛细作用相耦合的 自由边界问题。目前处理自由边界问题的模型主要有两种：尖锐界面模型和弥散界面 模型。尖锐界面假定界面厚度为零，在固液两相中分别求解控制方程，并不断地调整 边界条件，来跟踪复杂的固液界面。而弥散界面则是假定界面厚度是一有限长度，在 整个区域求解统的偏微分方程组，通过引入描述相态变化的辅助变量来确定相，避 免追踪界面。本文所采用的相场方法本质上是弥散界面模型，可以有效克服尖锐界面 模型追踪界面引起的误差，并能自动处理尖锐界面模型中难以处理的界面形态演化问 题，如相的产生和消失等，真实刻化晶粒形貌的演化。相场法还可以方便地将楣变过 程中的起伏、流场和形核等相变过程有影响的因素加入相场模型中去，以考察其对相 变过程中的影响。因此，相场方法在模拟枝晶生长方面具有独特的优势。 相场模型的建立是相场法模拟的核心技术，模型的优劣将直接影响模拟结果的准 确性和计算效率。本章从相场方法基本原理出发，在综合分析现有相场模型的基础上， 建立纯金属在过冷熔体中生长的耦合扰动和对流的相场模型，并根据渐进分析确定了 相场模型参数和热物性参数之间的关系。 2 1 相场模型的原理 2 1 1 基本原理 相场方法是建立在统计物理学基础上，以金兹堡朗道相变理论嘞“o 为基础，通过 微分方程反映凝固过程中扩散、有序化势及热力学驱动力的综合作用，其解用来描述 固液界面的形态、曲率以及界面的移动。相场方法又是一种计算技术，主要基于 l a n g e r 0 2 3 提出的相场理论，通过引入相场变量来表示系统在时间和空问上物理状态。 本文主要采用k a r m a “7 1 等人提出的相场模型，在该模型中= 1 时表示固相，= - 1 时 表示液相，在固液界面上的值在1 1 之间连续变化。的主要目的是跟踪两相不 同的热力学状态，可以不严格地将其理解为结晶程度的度量。图2 1 示出了庐的物理 含义。图中w 表示界面厚度。 6 两北工业大学硕士学位论文 ii oi oi o 1 o 3 ： - 囊- 一 o 0 oo o 豢 图2 - 1 的物理含义 图2 - 2 过冷熔体中晶体生长的几何示意图 对于纯金属凝固枝晶生长过程的模拟区域可划分为：固相q 一( t ) ，液相q + ( r ) 和 界面区r ( r ) ，相场变量矿对应于图2 - 2 的值可以定义为如下： ( x ，y ，r ) = 1 矿( x ，y ，t ) = - 1 o ，y ) q 一( r ) ( x ，y ) q + ( t ) ( 2 - 1 ) ( 2 2 ) 一1 ( 工，y ，) 0( 2 - 5 ) 式中，豳为该体系演化过程中熵的变化，由g i n z b u r g - l a n d a u 洲方程得到满足( 2 5 ) 并符合热力学定律的西随时间的演化方程为： 丝：m 8 s( 2 6 ) 研劢 将( 2 4 ) 代入( 2 6 ) 得到基于熵函数的的相场方程为： 詈斗即一掣 倍， 2 1 3 基于自由能函数的相场模型 相场模型的建立首先将相变自由能表示为场变量的函数。相变自由能通常未提及 化学自由能、界面能、弹性能以及所加的外场的能量等。对于纯金属来说，根据 g i n z b u r g - l a n d a u 自由能理论，图2 - 2 对应的体系，总自由能f 的表达式为： f = 扣，c ，小别2 抛 浯s ， 式中厂( 矿，c ，e ) 是自由能密度，s 是相场模型参量( 各向同性系统中为常数，在各向异 性系统中与界面法向有关) ，表示界面层厚度，是决定微观相互作用的长度控制变量。 根据热力学第二定律，一个孤立体系随时间演化时，自由能趋于减小直至平衡态， 即： d f 0( 2 9 ) 式中d f 为该体系演化过程中自由能的变化。 由g i n z b u r g - l a n d a u 咖1 方程得到满足( 2 - 9 ) 式的巧随时间的演g 方n n ： f 型：一坚( 2 1 0 ) f = 一一 k z l u ， 西谢 式中r 为界面动力学相关的参量( 各向同性系统中为常数，在各向异性系统中与界面 两北工业大学硕士学位论文 2 2 纯金属相场模型的建立 2 2 1 纯扩散相场模型的建立 朗道理论假定系统自由能为有序参数和温度的分布函数， 序化参量毋做级数展开，即： ( 声，t ) ：f o + a f b + b 庐2 + c 3 + 印4 + 自由能密度函数，对有 根据c r i n z b u r g l a n d a u 相变理论，有序参量庐在空间变化时，体系的自由能密度 不仅与矽的大小有关，还与它的梯度有关，即在自由能密度展开式中包含序参量的梯 度项，从对称性考虑，梯度项不可能是线性项，而是一个二次项。体系的自由能函数 f 的表示式如式子( 2 8 ) ，式中厂( 妒，c ，e ) 是自由能密度，是双阱势形式的函数，q 为 体积，将自由能密度在熔点附近展开得到： ，( 妒，r ) = ，( ，) + a g ( 妒) ( r 一) ( 2 1 3 ) 式中g ( 声) ；五- 1 矿( ，r ) a 丁l 觋，是的奇函 数，旯是温度场与相场的耦合系数，为一正数。 如此构造厂可以保h t _ 当t t m 时，固相稳态而液 相处于亚稳态。根据文献选取： g ( 妒) = 妒一2 妒3 3 + 5 s ( 2 1 4 ) 使得g ( 庐) = ( 1 一妒2 ) 2 在= 1 处值为零，从而保 证，( 庐，t ) 独立于温度，在矿= 1 处( 即固相 和液相) 取极小值而使体系处于最稳态。 ，( 妒，l ) 是一个双阱曲线，如图2 - 3 所示， 9 图2 - 3 厂( ，乙) 的物理示意图 第二章相场模型 其在= l 处，取最小值，分别对应着固相和液相。为了满足这个要求，按如下方式 构造【妒，2 ：j ： 舢川= 无+ 了4 ) ( 2 _ 1 5 ) 其中 为常数。 厂( 妒，) = 矗( 一矿+ 矿) = 一舻( 1 一2 ) ( 2 1 6 ) 将式( 2 - 1 3 ) 代入( 2 1 1 ) 中得相场控制方程为： f 警= 却2 一，( 矿，) 一名( 声) ( r 一) ( 2 - 1 7 ) 弧无量纲溉= 涮拭妫： r 警彰v 2 - ，( 舢) 咄( 矿) 甜( 2 - 1 8 ) 在非等温条件下，根据标准热传导方程，有 望+而石：o(2-19)ot ￥ 式中q 为单位体积热量，石为热流，根据f o u r i e r s 定律， = - k t ( 2 2 0 ) 式中j 0 为热导率。考虑固液界面熵的变化，单位体积单位时间内热量的变化可以表 述为 詈= c p 詈 掣 治2 ， 式中 ( 痧) 为矿的单调增函数，为了准确描述液固相变时界面上潜热的释放， ( 矿) 的选 择必须保证厅( 矿) i 卜，= 一1 及矗( 矿) h = + 。= + l 。满足该条件的最简单的选择是j j l ( 矿) = ， 也可选取 ( ) = g ( ) ，这两种选取方式都能准确模拟枝晶生长“。为简单起见，本 文采用 ( 妒) = 妒。 将式( 2 1 9 ) ( 2 2 0 ) 代入式( 2 2 1 ) 得： 1 0 西北工业大学硕士学位论文 詈却2 丁+ 击2 c 掣 西 1 。 西 式中岛= 坼g ，为热扩散率，引入无量纲温度z f = 式： 丝= d 三丝盟rv2u+ 西2 西 2 2 2 加入各向异性的相场模型的建立 ( 2 2 2 ) ，( 2 - 2 2 ) 式变成如下形 ( 2 2 3 ) 通常金属界面能具有各向异性，为此在模拟金属凝固过程中的枝晶生长时，必须 考虑固液界面的各向异性啼8 1 。 晶体在过冷熔体中的生长形态，不仅与晶体生长机制有关，而g - q 凝固界面结构 有着重要的关系，而界面自由能对界面结构有重要影响。对于各向异性较弱的晶体来 说，界面自由能表示为： 盯( 元) = c r 0 ( 1 + y c o s 4 p ) ( 2 2 4 ) 各向异性因子q ( 面) 表示为”1 ： ) = 警小脚s 。分( 2 - 2 5 ) 其中y 为各向异性系数，表征各向异性强度的大小，口为界面法向与x 轴之间的夹角。 为了确定界面法向与参考坐标之间的夹角，利用相场变量来定义界面，界面法向 元可以表示为： i ；：品：c o s ( 口) 量+ s i n ( 9 ) 夕 ( 2 2 6 ) 肛商砌s 【彤h 州彤y 一 口一1 ( 妻 c z z ， 将相场模型参量驰豫时间r 和界面厚度分别和角度建立关系，从而将各向异性引入 相场模型中。r p ： f ( 元) = f o q ( 而) ( 2 2 8 ) ( 元) = o e o a ，( 元) ( 2 2 9 ) 斜 第二章相场模型 式子( 2 - 1 7 ) 中的占。v 2 是通过变分方法获得的，没有考虑各f 可异住，是作为帚颈 处理的，现在考虑各向异性以后，相场控制方程( 2 1 8 ) 中的l a p l a c e 算子变为； 占2 v 2 = v ( g ( 占) 2 v 矿) 一昙( ( 目) ( 口) 茜) + 导( g ( 口) a j ( 臼) 昙) ( 2 - 3 0 ) 将( 2 8 ) 、( 2 1 4 ) 、( 2 - 3 0 ) 代入( 2 1 6 ) 得到考虑各向异性的相场控制方程： f o q ( 口) 譬：p 五( 1 一：) ( 1 一矿：) + 菇v ( ：口) 2v ) 一昙( 爵q ( 口) 口，( 口) 茜 + 号( 爵q ( 占) q ( 口) 丢 2 3 1 2 2 3 耦合噪声的相场模型 凝固过程中的各种起伏对凝固组织演化有重要的影响，液相中的起伏使液相形 核；而界面稳定性则把各种起伏放大到宏观尺度，形成二次枝晶。相场模型中，各种 起伏是通过在控制方程中加入随机变量而引入的。 通过两种方式引入扰动：一种是在相场方程中加入扰动因子，即界面处加入扰动， 对温度场的影响通过相场和温度场的耦合系数来实现。扰动项可以表示为： ，( ) = a ( n ) r ( n ) g ( g ) ( 2 3 2 ) 彳砂为噪声振幅，表征扰动强度参数，为一1 1 之间的高斯随机数。其相场控制方 程为： r ( 亓) 署= p 五”( 1 一2 ) 一r ( 妒) ( 1 - 妒2 ) + 露v i 2 ( 秽) 2 v 矿) 一昙( 菇q ( 口) q ，( 口) 号 + 导( 爵q ( 日) 口j ( 口) 昙) 2 3 3 温度场控制方程仍然采取( 2 - 2 1 ) 的形式。 另一种是在温度场中加入扰动项，相场控制方程采取( 2 2 9 ) 的形式，温度场控 制方程如下： 詈= d v 2 “畦掣+ 爿( ”) ，( 抬) ( 2 - s a ) 金属凝固过程中的对流效应是不容忽视的事实，众所周知，对流效应严重影响枝 晶形貌。 1 2 两北工业大学硕士学位论文 2 。2 4 对流作用下的相场模型 纯金属凝固过程中的对流改变热量传输的速度，影响温度场分布，进而影响枝晶 形貌。研究凝固过程中的对流现象时，一般将金属熔体看作不可压缩流体，具体流动 情况用标准的n a v i e r - s t o k e s 方程来描述。目前，相场控制方程中加入流动的方式主要 有两种：一种是对标准的能量守恒方程、质量守恒方程和动量守恒方程在局部求平均 值，通过在动量方程中引入分布式衰减的界面应力项，界面应力是相场变量的函数， 以满足无滑移边界条件“圳。另一种是将固相处理为粘度较大的液相，令粘度为相 场变量的函数，将其代入标准的n a v i e r - s t o k e s 方程中。 在流体中任取一闭合曲面，设q 1 为此闭合曲面内单位时间产生的热量，q 2 为单 位时间内流入的净热量，9 为由于温度上升单位时间内吸收的热量，则： q l + q 2 = q 3 ( 2 3 5 ) q l 一般为相变过程中产生的相变潜热，q 2 来自两个方面，一是来自热传导，其热流 密度矢量为吼= 岛v r ，二是来自对流，其热流密度可表示为q 2 = p ct o ，式中的g 为定压比热，d 为流体的速度矢量。于是单位时间内流入闭合曲面的净热量为： q 2 f i ( k ，v t + p c ，r o ) t s ( 2 3 6 ) 。 又由于： q ，= 弼呜虿0 1 d 矿( 2 - 3 7 ) 故 c 掰p c ，a 讲t - d 矿= j j ( 巧v 丁一, o ct v ) d s + 孵工, o v d s ( 2 3 8 ) 式中v 为晶体生长速率。 应用高斯定理将面积分化为体积分，有： p cp 百a t = v ( k n t p c t u + l p v ) ( 2 - 3 9 ) 若流体的热传导系数、密度、定压比热为常数，且流体不可压缩，则： 署+ ( u v ) 卜寺w + 珥俨r ( 2 - 4 0 ) 假定在固液界面处，枝晶是向前连续推进的，相场变量也是随时间连续变化的，则 可以建立枝晶生长速率v 与相场变量的函数关系 第二章相场模型 vu ：丝 a t ( 2 - 4 1 ) 假定：固相流速为零，液相流速为u ，弥散界面处的流速根据值来确定。要满 足该假定需在流速u 前加一耦合系数堕来描述固液界面的流动，这种取法简单有效， 2 因为在固相( = 1 ) ，：与1 3 = 0 ；在液相( 矿一1 ) ，：与l ，：j 。经无量 纲转化后，式( 2 4 0 ) 可简化为： 丝+坐vvu=d，v2u+三警(2-42)ot22西 此( 2 4 2 ) 为耦合流场的温度场控制方程。 纯金属枝晶生长过程不仅存在热量传输，还存在动量和质量传输“”。从温度场方 程( 2 4 2 ) 可以看出，欲确定温度场o ，弘0 ，必须先确定流体的速度场d ( x ，乃f ) ，速 度场可以根据标准的n a v i e r - s t o k e s 方程和连续性方程进行求解： 矿良v v ) p - v v 2 v - v p + 孵 t s ， v u =