（光学专业论文）紫外极超快脉冲产生中的关键技术研究.pdf

! i l ll li ll ij i l li ll i i l y 19 0 4 4 0 2 t h e k e yt e c h n o l o g i e s f o r g e n e r a t i o n o ft h eu l t r a v i o l e tf e m t o s e c o n dl a s e r p u l s e s at h e s i s s u b m i t t e dt ot h ed e p a r t m e n to f p h y s i c sa n dt h ec o m m i t t e e o ng r a d u a t es t u a yo f e a s tc h i n an o r m a lu n i v e r s i t y d e p a r t m e n t ：p h y s i c sd e p a r t m e n t m a j o r ：o p t i c s r e s e a r c hf i e l d ：i n t e n s i t yl a s e rp h y s i c s s u p e r v i s o r ：p r o f e s s o rl i a n g e nd i n g g r a d u a t es t u d e n t ：y o n g d o n gw a n g a p r i l ，2 0 1 1 2 华东师范大学学位论文原创性声明 郑重声明：本人呈交的学位论文 喽j 掇描起促徘巾狂中钓爱缶童击动研沥，是在华东师范大学攻读硕士 憾孟( 请勾选) 学位期间，在导师的指导下进行的研究工作及取得的研究成果。 除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含其他个人已经发表或撰写过的研究 成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均己在文中作了明确说明并表 示谢意。 作者签名： 日期：b f 年歹月了日 华东师范大学学位论文著作权使用声明 学擤接易彭芯帙断冲红斗昏! ) 乏叙副冰研魉系本人在华东师范大 学攻读学位期间在导师指导下完成的硕士博舡( 请勾选) 学位论文，本论文的 研究成果归华东师范大学所有。本人同意华东师范大学根据相关规定保留和使用 此学位论文，并向主管部门和相关机构如国家图书馆、中信所和“知网送交学 位论文的印刷版和电子版；允许学位论文进入华东师范大学图书馆及数据库被查 阅、借阅；同意学校将学位论文加入全国博士、硕士学位论文共建单位数据库进 行检索，将学位论文的标题和摘要汇编出版，采用影印、缩印或者其它方式合理 复制学位论文。 本学位论文属于( 请勾选) () 1 经华东师范大学相关部门审查核定的“内部”或“涉密 学位论文 ， 于年月日解密，解密后适用上述授权。 ( i 力2 不保密，适用上述授权。 新签名工茛艮导师签名 竖堑 本人签名王习孝、 如f f 年厂月弓f 日 学位论文答辩委员会成员名单 姓名职称单位备注 给荡 教授 更旦是 主席 囔夏卿 教授 隼东印范大# 羹儒翔教授铆京炙寸斜联剧与张 7 主面依教授厕宏次惭蝴光栅 跣隆碑 教授 屿交道大孽 王专叫 教授 同谛太莩 砌压 教授 耸东、胗扬大卓 摘要 摘要 伴随着c p a 技术的发展，飞秒超快激光技术得到了飞速发展。尤其是在近红 外波段，飞秒激光脉冲的频谱调制、等离子体光丝操控、高次谐波产生及极端超 快激光脉冲产生等研究成为强场光物理及超快激光技术领域的热点。 相对于近红外波段的飞秒激光脉冲，紫外波段的飞秒脉冲具有光子能量大， 聚焦特性好，电离率高和成丝阈值低等优点。在高功率密度光场产生、高空间分 辨成像技术拓展、等离子体光物理等领域有着越来越广阔的应用前景。 目前高能紫外激光脉冲通常是基于纳秒、皮秒激光的三倍频的技术途径产 生。由于目前尚未获得合适的紫外波段激光增益介质，三倍频技术仍是紫外飞秒 激光产生的主要途径。而和频过程的相位匹配受到色散、群速度失配等效应的限 制，是高转换效率紫外飞秒脉冲产生的技术瓶颈。宽频谱紫外脉冲的获得，也是 极端超快紫外飞秒脉冲产生中的关键技术。通过等离子体光丝对飞秒激光脉冲参 数的改善，并获得高功率密度光场，又是当前紫外飞秒脉冲研究中的另外一个技 术挑战。 为了获得高能紫外飞秒光源，获得宽频谱的紫外脉冲，获得高功率密度的紫 外飞秒光丝，本学位论文开展了以下三方面有创新性的研究工作： 1 、高能量紫外飞秒激光脉冲的获得：这是紫外超快强激光产生的基础。我 们采用了倍频补偿和频三块b b o 晶体级联的t h 技术，使产生的三次谐波相对 于基波的绝对转换效率大于7 ，进一步将由c p a 放大系统输出的7 0 m j 7 0 f s 脉 冲注入级联的b b o 晶体中，输出的紫外波段的三次谐波能量可以达到单脉冲5 m j 左右，通过光丝中的自整理效应，光斑模式接近高斯型。 2 、紫外飞秒脉冲的频谱展宽：也是周期量级紫外超快脉冲获得的关键技术 之一。利用分子取向对激光脉冲的频谱调制，通过光脉冲对分子的振动能级的激 发，使得分子在空间上的排列随时间周期性的变化。在分子取向随时间变化的过 程中，三次谐波的光谱会伴随调制，发生红移或蓝移。我们分别在氮气，氧气， 和二氧化碳中获得了半高全宽7 n m 、9 r i m 、1 3 n m 的超宽紫外光谱，理论上可以 支持1 0 f s 以下的超短紫外脉冲。 摘要 3 、光场相干空间调制与紫外单光丝操控：单光丝操控及其光场空间约束是 当前光丝研究的热点之一。但是由于受到等离子体散焦等非线性效应的影响，光 丝内部的功率密度很难进一步提高。我们采用光场空间干涉的方法，将两束产生 的紫外飞秒脉冲以一个小角度相交，在交叠区域由于干涉形成了等离子体空间的 条纹分布( 等离子体光栅) 。选择恰当的交叉角时，在交叠区可以形成一条明亮 的单丝，单丝的直径突破了透镜聚焦的夫琅禾夫衍射极限，获得了5 p r o 级尺寸 的紫外飞秒单丝。 关键词：紫外飞秒超快光丝非线性 摘要 a b s t r a c t i nr e c e n t y e a r s ，w i t ht h ed e v e l o p m e n to fc h i r pp u l s ea m p l i f i e r ( c p a ) l a s e r t e c h n i q u e ，t h ea p p l i c a t i o n so ff e m t o s e c o n dl a s e rp u l s e si nn e a r - i n f i a r e dh a v eb e c o m e i n c r e a s i n g l yp o p u l a r an u m b e ro fr e s e a r c h e sh a v ef o c u s e di ns t r o n gf i e l da n d u l t r a f a s tl a s e rp h y s i c s f o re x a m p l e ，s p e c t r u mm o d u l a t i o nf o r t h e g e n e r a t i o no f u l t r a - s h o r tp u l s e ，p l a s m af i l a m e n t sc o n t r o l ，h i 吐h a r m o n i cg e n e r a t i o n ( h h g ) ，a n ds o c o m p a r e d t on e a r - i n f r a r e d ，f e m t o s e c o n dl a s e r p u l s e s i nu l t r a v i o l e th a v e n u i n e r o u so u t s t a n d i n go p t i c a lf e a t u r e s ，s u c ha se x c e l l e n tf o c u sa b i l i t y , h i g hs i n g l e p h o t o ne n e r g y , l a r g ei o n i z a t i o nr a t e ，a n dl o wf i l a m e n t a t i o nt h r e s h o l d f e m t o s e c o n d u l t r a v i o l e tl a s e rp u l s e sh a v em o r ea n dm o r ea p p l i c a t i o ni nt h eg e n e r a t i o no fh i g h i n t e n s i t yo p t i c sf i e l d ，t h ed e v e l o p m e n to fh i g hr e s o l u t i o ni m a g i n gt e c h n o l o g y t oa c h i e v eu l t r a v i o l e tf e m t o s e c o n dl a s e rs o u r c ew i t hh i g h p o w e r , b r o a d b a n d w i d t h ，a sw e l la st h eh i g hi n t e n s i t yi nf i l a m e n t ，t h r e ei n n o v a t i v er e s e a r c hw o r k s c o n s i s to ft h i st h e s i s ： 1 t h ea c h i e v e m e n to f h i g hp o w e ru l t r a v i o l e tf e m t o s e c o n dl a s e rp u l s e ：t h i si st h e f o u n d a t i o no f h i g hp o w e ru l t r as h o r tu l t r a v i o l e tl a s e rs o u r c eg e n e r a t i o n t h r e ec a s c a d e b b oc r y s t a l sw e r eu s e da sat e c h n o l o g yo fd o u b l ef r e q u e n c y - c o m p e n s a t i o n s u m f r e q u e n c y , a n dt h ee n e r g yc o n v e r s i o ni sa b o v e7 o ft h ef u n d a m e n t a lw a v e l e n g t h t h eo u t p u te n e r g yo ft h ec p a s y s t e mi s7 0 m j 7 0 f sa n dw a sp r o c e s s i n gt h r o u g ht h r e e b b oc r y s t a l sa n dt h eg e n e r a t e dt h i r dh a r m o n i cg e n e r a t i o np u l s e ( t h g ) i sa b o u t 5 m j b e c a u s eo fs e l f - c l e a ni nt h ef i l a m e n t ，t h eb e a mp r o f i l ei ss i m i l a rt og a u s s i a n d i s t r i b u t i o n 2 s p e c t r u mb r o a d e n i n go ft h eu l t r a v i o l e tf e m t o s e c o n dp u l s e ：i sa n o t h e ro n eo f t h em o s ti m p o r t a n tk e yt e c h n o l o g i e si nt h eg e n e r a t i o no ff e w c y c l eu l t r a v i o l e t f e m t o s e c o n dp u l s e s m o l e c u l a ra l i g n m e n tw a su s e dt om o d i f yt h et h g s p e c t r u m ，a s t h er o t a t i o nl e v e lo ft h eg a sm o l e c u l a rw a se x c i t e db yf u n d a m e n t a lf e m t o s e c o n dl a s e r p u l s e ，g a sm o l e c u l a rw a ss p a t i a lp e r i o d i c a l l ya l i g n m e n ta st i m er e v i s e d t h es p e c t r u m b a n d w i d t ho ft h eu v p u l s ei sb r o a d e n e dt ob ea b o u t6 n m ，9 r i m ，a n d13 n mi nn i t r o g e n ， i i i 摘要 o x y g e na n dc a r b o nd i o x i d e ，r e s p e c t i v e l y i nt h e o r y , t h es u b - 10f so fp u l s ed u r a t i o n c o u l db eo b t a i n e di nf o u r i e rl i m i t 3 c u r r e n t l yt h em a n i p u l a t i o no fs i n g l ef i l a m e n ta sw e l la ss p a t i a lm o d u l a t i o no f e l e c t r i c a lf i e l di sr e s e a r c hf o c u s i ti sw e l lk n o w nt h a tt h ep o w e ri n t e n s i t yi nf i l a m e n t s i sc l a m p e dd u et ot h eb a l a n c eb e t w e e nk e r rs e l f - f o c u s i n ga n dd e f o c u s i n gi n d u c e db y p l a s m a i no u re x p e r i m e n t s ，ap l a s m ag r a t i n gi sg e n e r a t e dv i at h en o n c o l l i n e a r l y i n t e r a c t i o nb e t w e e nt w ot e m p o r a l l yo v e r l a p p e du vf e m t o s e c o n df i l a m e n t s a st h e c r o s s i n ga n g l eb e t w e e nt h e s et w of i l a m e n t si st u n e dt ob ea p p r o p r i a t e ，ab r i g h ts i n g l e f i l a m e n ti sg e n e r a t e d i ns u c hc a s e ，t h ed i a m e t e ro ft h ef i l a m e n ti sb e l o wt h e f r a u n h o f e rd i f f r a c t i o n ( t h ed i a m e t e ro f t h es i n g l ef i l a m e n ti s - 5 p m ) k e yw o r d s ：u l t r a v i o l e t , f e m t o s e e o n d ，u l t r a f a s t ，f i l a m e n t ，n o n l i n e a r i v 目录 目录 第一章前言1 1 1 超快强激光技术发展历史1 1 2 高能紫外飞秒激光的介绍一3 1 2 1 紫外飞秒脉冲的发展近况3 1 2 2 紫外飞秒脉冲的应用前景4 1 2 3 紫外飞秒脉冲的频谱调制5 1 3 高能紫外飞秒光丝的形成6 1 3 1 一维等离子体光栅的形成7 1 3 2 高能紫外飞秒单丝的形成7 1 4 选题的意义，论文的主要工作以及创新点一8 1 4 1 选题的意义8 1 4 2 论文的主要工作8 1 4 3 论文的创新点9 第二章高能紫外飞秒光源的产生与脉冲诊断1 0 2 1 高效三次谐波产生技术1o 2 1 1b b o 晶体在三次谐波产生中的应用1 0 2 1 2 基于晶体级联的倍频一补偿一和频技术1 1 2 2 高能紫外飞秒光源的产生1 2 2 2 1 高能紫外飞秒光源产生的实验装置1 2 v 目录 2 2 2 高能紫外飞秒光丝的形成1 5 2 3 高能紫外飞秒脉冲的诊断1 7 2 3 1 传统的紫外脉冲的测量方法1 7 2 3 2 双光子荧光方法测脉冲宽度18 2 3 3 高能紫外飞秒光源的脉冲宽度2 2 2 4 小结2 2 第三章紫外飞秒脉冲的频谱调制：o oooooo0 2 4 o l 频谱展宽的意义2 4 0 1 1 频谱展宽的研究进展2 4 3 2 基于分子取向的频谱调制：2 6 3 2 1 分子取向的研究介绍2 6 3 2 2 分子取向在频谱展宽和脉冲压缩中的应用一2 7 3 2 3 分子取向对频谱调频制的计算2 9 3 3 不同气体中分子取向的紫外脉冲频谱调制的实验3 4 3 3 1 实验装置。3 4 3 3 2 分子取向对三次谐波的频谱调制3 5 3 3 3 由分子取向引起的交叉聚焦对频谱和光斑的影响3 8 3 3 4 实验结果的讨论4 0 3 4 小结4 0 第四章高能紫外飞秒单丝的形成4 2 4 1 超短紫外激光成丝的发展概况4 2 4 2 紫外飞秒等离子体光栅的研究4 2 v i 目录 4 2 1 等离子体光栅的研究意义4 2 4 2 2 紫外飞秒等离子体光栅形成的实验装置4 4 4 2 3 光丝显微成像系统4 6 4 2 4 紫外飞秒等离子体光栅的形成4 7 4 2 5 等离子体光栅的荧光强度与输入紫外光能量的关系4 9 4 3 高能紫外飞秒单丝的形成5 0 4 3 1 高能紫外飞秒单丝的研究意义。5 0 4 3 2 高能紫外飞秒单丝的形成一5 0 4 4 小结一5 2 第五章总结与展望j 5 4 5 1 实验总结5 4 5 2 紫外飞秒光源以及应用的展望5 4 5 , 3 进一步的实验设想5 5 5 3 1 周期量级紫外飞秒光源的产生。5 5 5 3 2 紫外飞秒成像5 5 参考文献5 7 攻读博士期间发表的论文。6 8 致谢6 9 v n 第一章前言 第一章前言 自从1 9 6 0 年第一台红宝石激光器问世以后，激光技术取得了长足的发展。尤 其是脉冲激光器问世以来，脉冲激光先后经历了纳秒、皮秒、飞秒甚至达到了阿 秒量级。如今，人们已经提出了更高的仄秒脉冲的新概念。或许，阿妙脉冲甚至是 将来的仄秒脉冲的产生和应用，将来带领光科学走进一个新时代。 超快激光的飞速发展为精密测量、可控核聚变、大气污染探测、精密加工等 提供了新的方法和手段。并在化学、材料科学、生物学、生命科学以及医学的研 究中有了越来越广泛的应用。超快技术新波段的开拓，如进一步向红外波段和紫 外波段拓展，是当今强激光技术发展的热点。紫外飞秒脉冲由于波长短，光子能量 高，电离率高和聚焦特性好等优点，在光化学、光生物学、乃至d n a 和r n a 的 探测，以及生物高分辨成像等超快过程的研究中有着巨大的应用潜力。因此，高 能紫外飞秒脉冲的产生，尤其是宽频谱为基础的极端超快紫外脉冲的产生，有着 巨大的应用前景。本章主要介绍了超快激光技术的发展、紫外波段超快脉冲的发 展现状、紫外波段超快脉冲的频谱调制手段及紫外飞秒等离子体光丝的研究进 展。并阐述本论文的工作意义和研究内容。 1 1 超快强激光技术发展历史 超快激光技术的发展主要经历了以下几个阶段：调q 、锁模和啁啾脉冲放大 ( c p a ) 等阶段，如图1 1 所示。6 0 年代的调q 技术和锁模技术将脉冲宽度缩短到 纳秒和皮秒量级，而峰值功率提高了六个量级，达到了g w 水平。7 0 年代中期， 人们首次对染料激光器输出的脉冲用光栅对进行压缩，获得了第一个飞秒脉冲， 标志着飞秒时代的到来 1 。1 9 7 8 年，美国光学学会举行了首届皮秒现象研讨会， 标志着超快现象科学的诞生 2 。八十年代的碰撞锁模技术使得飞秒脉冲技术取 得了长足的进步。但是，由于飞秒脉冲的脉冲宽度很窄，峰值功率很高，会引起自 聚焦和自散焦等非线性效应，造成光学元器件的破坏并降低输出的光斑的质量。 在此后相当长的一段时期内( 1 9 7 0 1 9 8 0 ) ，峰值功率无法进一步的提高，如图1 1 1 第一章前言 中所示的平坦曲线。此时，超快激光的发展进入了瓶颈期。 ji ”“”q ，”，“# p # o # 一w ”“咿m 1 ，n o n l i n rq e d ：e f a f - - 2 m o c z z ；时b v 寸毒o - - p 舳壮 ， 一 一一 j r e l a t i v i s t i coptics：v102-2t 乎 鬣l h i r p 引啊a m p l i f i c a t i o n _ ；m o c l elocking；。 1 9 6 01 9 7 01 9 8 01 9 9 02 0 0 02 0 1 0 图1 1 激光脉冲峰值功率的发展示意图 3 8 0 年代中期，g m o u r o u 等人于1 9 8 5 年提出了啁啾脉冲放大( c p a ) 的概念， 这是超快脉冲发展过程中的一个重要的里程碑 4 。c p a 放大的基本理念是先将 种子光脉冲在时域上进行展宽，然后进行放大，以提高放大器的放大效率和避免 对光学元器件的毁坏。在脉冲获得足够大的能量以后，再利用光栅对进行脉冲压 缩，获得高峰值功率的超快飞秒激光脉冲。8 0 年代后期，掺钛蓝宝石晶体研制 成功，为全固态超快飞秒激光的研制成功奠定了基础。9 0 年代第一台掺钛蓝宝 石飞秒激光器研制成功 5 ，使得超快脉冲的峰值功率得到了极大的提高了。全 固态飞秒激光系统的体积很小，结构紧凑，但却可以获得太瓦量级的峰值功率输 出。近几年，随着激光脉冲压缩技术的进步和能量的进一步提高，峰值功率已经 突破了拍瓦量级。 2 舻 一n，。u一入扣一cu-c一屯u协3uo止 第章前言 1 2 高能紫外飞秒激光的介绍 紫外激光由于等优点，在数据存储、光刻技术、精细微加工、大气探测、微 电子学、光化学甚至考古学等领域都有着广泛的应用前景【6 8 】。高能紫外飞秒脉 冲的产生，尤其是周期量级紫外飞秒脉冲的产生，一直是研究者追求的梦想。伴随 着c p a 技术的进步，商用的近红外波段( 中心波长8 0 0 r i m ) 的飞秒激光器已成为 强场光物理研究的主要工具。紫外飞秒激光、尤其是1 0 f s 以下的紫外飞秒脉冲 的产生，主要通过近红外光在光丝中的非线性效应产生的三次谐波获取。可用于 开展紫外波段的强激光物理研究的紫外飞秒光源还没有近红外波段的光源那么 成熟。 1 2 1 紫外飞秒激光的发展近况 目前基于近红外飞秒激光驱动获得超快紫外脉冲激光最常用的方法主要有 两种。一种是依靠掺蓝宝石强场激光在气体中传输时产生等离子体通道的谐波方 式实现，另一种是在晶体中利用非线性光学频率转换技术实现。 利用光丝中的非线性效应产生紫外脉冲的主要的挑战是转化效率的提高。 1 9 9 6 年，密歇根大学的s b a c k u s 等人利用钛宝石激光器在空气中产生的三次谐 波，得到了脉宽1 6 f s ，单脉冲能量约1 山，中心波长2 6 6 n m 的紫外脉冲 9 。同 一小组的c h a r l e sg 等人在1 9 9 9 年得到了脉冲宽度为8 f s 的紫外脉冲，单脉冲能 量大于1 1 0 。2 0 0 4 年，德国的e b a u m 等人利用消色差和啁啾管理技术利用 非线性晶体产生出了7 f s 的紫外脉冲，能量低于1 山( 2 5 0 n j ) 1 l 】。 2 0 0 5 年，美国的a s k a te j a i l a u b e k o v 利用氩气中光丝的四波混频等人得到了 5 u 的脉宽2 5 f s 的紫外脉冲 1 2 】。2 0 0 7 年，日本的t a k a of u j i 等人利用氩气中光 丝的四波混频，得到了脉宽1 2 f s 的紫外脉冲，单脉冲的能量达到了2 0 山 1 3 。 2 0 0 8 年，法国和德国的l b e r 9 6 等人通过计算，认为在光丝中可以得到低于2 f s 的紫外脉冲 1 4 】。2 0 1 0 年德国马克斯普朗克研究所的等人利用一个低于4 f s 的 中心波长是8 0 0 r i m 的脉冲，在一个准静态的充满氩气的样品池中，通过频率上 转换，得了脉冲宽度为2 8 f s 的紫外脉冲( 能量3 0 0n j ) ，这可能是到目前我们 3 第一章前言 所能得到的最短的紫外脉冲 1 5 1 。 2 0 1 1 年，德国马克斯波恩实验室的g h o t b i 等人利用中心波长8 0 5 r i m ，重复 频率1 k h z 的激光，得到了3 0 0 p 2 ，低于2 0 f s ，中心波长为2 6 8 n m 的紫外脉冲， 转化效率高达1 5 1 6 。他们采用方解石来补偿基频光和倍频光之间的群速度失 配，采用氩气进行频谱展宽，得到了很好的结果。这个实验方案与我们的很相似。 在2 4 8 n m 波段，2 0 0 9 年德国的t a m a sn a g y 等人利用在空心气体光纤中充 满氩气，利用氩气的自相位调制对光谱进行展宽，然后用一对光栅对对脉冲进行 压缩，得到了脉宽2 5 f s ，2 0 0 p j 的紫外脉冲 1 7 】。 另外一种方案是在晶体中利用非线性光学频率转换的方法，在晶体中产生三 次谐波。可以直接利用单块晶体的三阶非线性效应，也可以利用两块晶体的二阶 非线性效应。在晶体中利用非线性光学频率转化的方法，在长脉冲范围已经趋于 成熟。但是在飞秒领域，一直面临着相位失配、群速度失配以及其他的非线性效 应的困扰，产生谐波的转化效率不高，输出的脉冲的频谱宽度也不理想。 1 9 9 8 年，美国新墨西哥的r u s s e l lj g e h r 等人首次采用了三块晶体倍频级联 的倍频方案。其中两块晶体分别实施时间和空间走离的补偿。与单块晶体倍频方 案相比，倍频的转化效率因子提高了4 5 倍，脉宽也变窄 1 8 】。意大利的s c i a l d i 等人利用单块晶体的三次谐波效应得到了8 的转化效率，这是单块晶体的最高 纪录，但是脉宽不是很理想 1 9 。 综上所述，紫外飞秒激光脉冲产生的多数研究结果尚未达到使用阶段，还远 没有近红外波段的飞秒激光技术那么成熟。无论是脉冲宽度，还是激光的功率， 都还有很大的提升空间。真正意义上的全固态、低成本、小型化、高能量、宽频 谱的紫外飞秒激光系统中的若干技术还需要进一步研究和解决。 1 2 2 紫外飞秒激光的应用前景 由于紫外飞秒脉冲具有的光子能量高，电离率高，在非线性介质中的成丝阈 值比较低和比较容易聚焦等优势，使得紫外飞秒脉冲在光化学反应领域，以及激 光诱导击穿光谱( l i b s ) 上表现出越来越多的应用价值和应用潜力 2 0 】。 4 第一章前言 紫外飞秒脉冲在四维电子衍射实验中是一种优良的电子驱动源，在不同的原 子分子的超快光谱的探测中有很多的应用 2 1 ，在生物分子学领域也有很多的应 用。在考古学，文物鉴定上也有很大的应用潜力 2 0 。通过文物的激光诱导击穿 光谱( l i b s ) g - i 以探测文物的年代，成份等重要的信息。 高能紫外光子在光化学和光生物反应上有很重要的应用价值 e 2 2 4 1 ，甚至是 d n a 和r n a 的荧光激发和探测中都有很多的应用 2 5 2 7 】。 。 1 2 3 紫外飞秒脉冲的频谱调制 为获取紫外波段极端超快激光脉冲的产生，频谱调制及展宽又是一项重要的 研究内容。紫外飞秒脉冲的频谱调制，目前主要有两种方式： 一种是通过惰性气体进行频谱展宽。实验上主要采用氩气。在氩气中通过四 波混频等非线性效应，使得紫外飞秒脉冲频谱得到展宽 1 6 。或者直接在空气中 形成等离子体通道，也就是通常我们所称的“光丝 。利用光丝中的自相位调制 等非线性效应，也可以实现紫外脉冲的频谱展宽 6 ，2 8 。 另有一种方式是利用分子取向对紫外脉冲进行频谱展宽 2 9 1 。由于近红外脉 冲在光丝中产生三次谐波的转化效率很低，因此，从光丝中产生出来的紫外脉冲 已经很弱，很难通过进一步的手段让其继续展宽。而从非线性晶体中产生出来的 紫外脉冲，非线性晶体的转化效率比较高，紫外脉冲输出的能量比较高，很适合 采用分子取向的途径对光脉冲进行频谱调制和展宽。 1 2 3 1 基于分子取向的频谱调制 当光脉冲通过分子气体的时候，分子气体会被激发到拉曼振动态。随着时间 会周期性的在空间有序的排列。传统的激光光脉冲比较长，随着长脉冲激光的消 失，分子取向也随着消失。但是，由于飞秒激光脉冲很短，激光脉冲激发虽然停 止，但被激发的分子在一定的时间周期内( p s 量级) ，仍然会有规律的排列并可 对紫外激光脉冲频谱进行周期性调制。 利用线性分子，在飞秒激光脉冲的激发下，分子随时间周期性的取向。在分 第一章前言 向的方向与探测光的偏振方向平行的时候，谱宽得到展宽。而分子取向的方 探测光的偏振方向垂直的时候，光谱则会变窄。利用分子取向对超快脉冲进 谱展宽，在近红外波段，以及近红外的倍频波段，都取得了很大的进展。2 0 0 1 美国的r a b a r t d s 等人在c 0 2 中的分子取向对频谱的展宽和脉冲的压缩实 ，将脉冲宽度从2 7 0 f s 压缩到3 0 飞秒，并且期待着在紫外波段将1 0 0 f s 的脉 缩至03 f s 以内 3 0 。 此外，利用无外场的分子取向还可以用来操控近红外波段飞秒光丝的长度， 实验室的青年研究者吴建通过理论和实验发现，通过预先的分子取向，可以 期量级飞秒脉冲的中心波长进行调带u 3 1 3 3 ；也可以通过分子取向对探测光 形成光丝的长度进行操控 3 4 ，3 5 、两根光丝在空气中传输时的排斥和吸引 【3 6 3 8 、提高高次谐波转化效率 3 9 4 1 、多色场产生的光丝的相互作用 4 2 以及 分子取向对x 波的影响等等 4 3 】。 1 1 3 2 紫外飞秒脉冲的频谱调制 利用分子取向对飞秒脉冲进行频谱调制，还是一个比较新的研究。2 0 0 5 年， et z a n k o v 等人，先通过b b o 晶体的和频得到了2 6 6 r t m 的紫外脉冲，然后用剩 余的基频光来激发分子气体，用产生出的紫外脉冲作为探测光，得到了2 3 f s 的 紫外脉冲。这是通过分子取向首次在紫外波段进行频谱展宽 2 9 1 的报道。 1 3 高能紫外飞秒光丝的形成 飞秒光丝的研究如今已经取得了很大的进展，尤其是在近红外外波段，如光 丝的自整理、自相位调制、频谱展宽、多光子电离、强度钳制效应的突破，以及 超连续白光的产生等等 6 ，8 】。近红外波段飞秒光丝的研究非常活跃。由于缺乏 有效的产生紫外飞秒光源的手段，紫外飞秒光丝的研究尚处于起步阶段。长期以 来，紫外飞秒光丝的研究，主要使用的是2 4 8 n m 的氟化氪激光器 4 4 ，4 5 。 氟化氪激光器的光源具有能量高的优点，在聚焦的情况下，很容易形成紫外 6 第一章前言 光丝。但是，氟化氪激光器的一大缺点是脉宽很宽。在紫外波段，由于目前没有 非常实用的压缩手段。因此，2 4 8 n m 的紫外激光脉冲形成的光丝的实验研究，如 美国新墨西哥大学对紫外光丝的研究结臬，没有红外波段的光丝那么丰富，没有 观测到明显的频谱变化。 1 3 1 一维等离子体光栅的形成 在经典光学中，两束光干涉会引起光场的周期性分布，通常称为相干条纹。 在超快激光中，同一光源产生的两束光在时间同步、空间重叠的时候，同样可以 形成相干的条纹。在光强超过成光丝阈值时，就会在相应空间上形成周期性的等 离子条纹，也可称之为等离子体光栅。 近红外飞秒激光形成的空间光栅，可以极大地提高光丝中三次谐波的转化效 率 4 6 。研究还发现，由不等频的近红外光形成的等离子体阵列，不等频的光之 间还可以进行能量耦合和能量交换。对空间光栅的衍射效率的测量也可进一步推 算其中的电子密度 4 7 】。由于空间光栅的衍射效率很高，并且具有很高的损伤阈 值和自我修复能力，是一种很有潜力的光学器件，正在引起人们越来越多的重视 【4 8 】。 1 3 2 高能紫外飞秒单丝的形成 等离子体光栅的周期取决于相互作用的两束光的交叉角。随着交叉角的变小， 光栅的周期会变大。当交叉角小到一个合适的角度的时候，在相互作用的区域， 条纹的数量会只有一根。相互耦合的两束光的绝大多数的能量都集中在相互作用 的中间的区域。在这种情况下，可以在相互作用的中心区域得到一根明亮的紫外 单丝。并且，该光丝的尺度可小于紫外光的衍射极限。此时，两束光的主要的能 量，都被限制在一个很小的区域，从而可形成一根功率密度很高的紫外飞秒单丝。 第一章前言 1 4 选题的意义，论文的主要工作以及创新点 1 4 1 选题的意义 紫外波段飞秒脉冲尤其是极端超快脉冲产生的关键技术研究，是当今飞秒强 激光技术领域的一个热点。目前，国内外的紫外激光器大都集中在连续或高重复 率的紫外激光器上，脉宽比较宽，单脉冲能量较低。而氟化氪准分子激光输出的紫 外脉冲能量虽然比较高，但脉宽比较宽，峰值功率也不是很高。固态紫外激光器 同准分子激光器相比具有体积小，效率高，光束质量好等优点。但在超快领域， 由于飞秒脉冲宽频谱的特征使其在晶体谐波转换过程中面临着相位失配，群速度 失配等问题，所以高转换效率和宽频谱的同时获取是产生超强紫外激光和超短紫 外脉冲的两大关键技术难题。到目前为止，还没有成熟的高能量的紫外飞秒激光 器 鉴于超快紫外激光脉冲在众多领域都有广泛的应用前景，如果能够研制成功 实用的超快紫外脉冲系统，它将为许多超快物理过程，甚至是化学和生物反应过 程的探测提供一种新的光源。而高重复频率，尤其是高重复频率( 1 k z ) 的飞秒 激光系统由于单脉冲能量比较低，因此最终得到的三次谐波的能量也比较低，到 目前为止，在2 6 6 n m 波段，单脉冲能量还无法突破l m j 。因此，我们选择了1 0 h z 高峰值功率的紫外超短脉冲产生作为研究目标。 1 4 2 论文的主要工作 1 、高能量紫外飞秒激光脉冲的获得：这是紫外超快强激光产生的基础。我 们采用了倍频补偿和频三块b b o 晶体级联的t h 技术，使产生的三次谐波相对 于基波的绝对转换效率大于7 ，进一步将由c p a 放大系统输出的7 0 m j 7 0 f s 脉 冲注入级联的b b o 晶体中，输出的紫外波段的三次谐波能量可以达到单脉冲5 m j 左右，通过光丝中的自整理效应，光斑模式接近高斯型。 2 、紫外飞秒脉冲的频谱展宽：也是周期量级紫外超快脉冲获得的关键技术 第一章前言 之一。利用分子取向对激光脉冲的频谱调制，通过光脉冲对分子的振动能级的激 发，使得分子在空间上的排列随时间周期性的变化。在分子取向随时间变化的过 程中，三次谐波的光谱会伴随调制，发生红移或蓝移。我们分别在氮气，氧气， 和二氧化碳中获得了半高全宽7 r i m 、9 n m 、1 3 n m 的超宽紫外光谱，理论上可以 支持l o f s 以下的超短紫外脉冲。 3 、光场相干空间调制与紫外单光丝操控：单光丝操控及其光场空间约束是 当前光丝研究的热点之一。但是由于受到等离子体散焦等非线性效应的影响，光 丝内部的功率密度很难进一步提高。我们采用光场空间干涉的方法，将两束产生 的紫外飞秒脉冲以一个小角度相交，在交叠区域由于干涉形成了等离子体空间的 条纹分布( 等离子体光栅) 。选择恰当的交叉角时，在交叠区可以形成一条明亮 的单丝，单丝的直径突破了透镜聚焦的夫琅禾夫衍射极限，获得了5 岫级尺寸 的紫外飞秒单丝。 1 4 3 论文的创新点 第一，发展了倍频补偿技术，将该技术应用于更高能量紫外飞秒光源的产生。 采用微聚焦方法进行紫外脉冲的倍频一补偿一和频，克服了b b o 晶体的尺寸限制， 得到了单脉冲能量达到5 m j 的紫外飞秒脉冲，为得到更高能量的紫外脉冲奠定了 基础。 第二，将分子取向与三次谐波的频谱调制作用相结合，在二氧化碳气体中进 行频谱展宽，获得了半高全宽达1 3 n m 可以支持1 0 飞秒以下的紫外激光脉冲， 分别在氮气，氧气，和二氧化碳中利用分子取向对紫外脉冲进行频谱调制，发现 了光谱中心明显的红移和蓝移。 第三，利用光丝空间干涉的办法，形成了紫外飞秒等离子体光栅，并对光 丝的荧光强度进行了测量。得到了低于夫琅和夫衍射极限的高能紫外飞秒单丝， 能量被限制在5 岫的区域内。 9 第二章高能紫外飞秒光源的产生与脉冲诊断 第二章高能紫外飞秒光源的产生与脉冲诊断 2 1 高效三次谐波产生技术 高重复率飞秒激光通过充满惰性气体的空芯气体光纤来实现准相位匹配，三 次谐波的转化效率接近o 2 ，但是这种技术只能运用在基频光能量比较低的情 况下 9 ，4 9 3 。为了获得更高的转化效率，非线性晶体是一种很好的选择。与气体 介质相比，非线性晶体的转化效率要高- n 两个数量级。在长脉冲条件下，转化 效率可以超过8 0 5 0 3 。 用于非线性频率转换的晶体，要求晶体对参与耦合的相互作用光满足高透过 率、优良的相位匹配性能、高转换效率、高的抗损伤阈值等条件。非线性频率转 换技术的发展很大程度上都取决于非线性晶体的发展。目前常用的非线性晶体主 要有b b o ，l b o ，k d p 等 5 1 。 随着材料科学的进步，高透明、低吸收、高转化率的三倍频的晶体有b b 0 和k d p 等。此外，熔石英也可以作为三次谐波的非线性晶体。在2 6 6 n m 紫外波段 相比而言，k d p 晶体在这个波段已经不透明，熔石英的转化效率比较低，b b 0 晶 体是最好的选择。 2 1 1b b 0 晶体在三次谐波产生中的应用 近年来，随着超快强激光技术的发展，紫外波段强激光技术拓展成为该领域 的一个热点 5 2 5 4 。利用非线性频率变换技术获得高功率的紫外飞秒激光输出也 取得了突破 1 6 。 b b o ( b b a b 2 0 4 ) 是由中国科学院物质结构研究所首次发现和研制的新型紫 外倍频晶体。具有光学均匀性好、宽相位匹配范围( 4 0 6 6 r i m 3 5 0 0 r i m ) 、宽透明范 围( 1 9 0 3 5 0 0 r i m ) 和较高的抗损伤闽值等优点。相对于k d p 晶体，b b o 晶体的转化 效率要高6