（等离子体物理专业论文）常压氮气均匀介质阻挡放电的电学特性和发射光谱研究.pdf

大连理工大学硕士学位论文 摘要 在常压下实现大面积均匀放电等离子体是一项具有工业应用价值的研究课 题。常压均匀介质阻挡放电在材料表面改性、环境去污、杀毒灭菌、薄膜沉积等 领域具有广泛的应用前景。本论文在常压下对氮气均匀介质阻挡放电的电学特性 和放电等离子体的发射光谱进行了研究，取得如下主要研究成果： 1 通过在电源与反应器之间配置一个并联阻抗匹配电路，使放电负载可从电源 得到更多的能量，从而提高了放电效率。利用介质阻挡平行板电极结构在常 压下成功地获得了具有工业应用价值的大面积( 1 5 0 x 3 0 0m m ) 氮气均匀放电 等离子体，并采用一种简明可靠的方法分离了测量电流中的位移电流和传导 电流，并根据放电中的李萨茹图形计算出放电功率。研究了在放电电路中使 用匹配电路时，放电峰一峰值电压和放电驱动频率对放电中的传导电流、放电 功率以及均匀放电发光区域的影响。结果表明，当放电驱动频率和气体间隙 固定时，随着放电峰一峰值电压的增加，传导电流和放电功率逐渐增大，均匀 放电发光区域从极板中心逐渐扩展至整个极板表面；而当放电峰一峰值电压和 气体间隙固定时，在最佳匹配情况下，随着放电驱动频率的增加，传导电流 和放电功率也逐渐增大，但是均匀放电发光区域并没有明显的变化。在低放 电驱动频率和高放电峰峰值电压下，可以有效地降低位移电流，提高放电时 的传导电流和放电功率 2 利用发射光谱技术测量了常压氮气均匀介质阻挡放电等离子体中的 n ：( c 3 n 。一b 3 n 。) 和n ；( b 2 ：一x 2 ：) 的发射光谱，并研究了放电峰一峰值 电压和放电驱动频率对n 2 ( c 3 n t b 3 兀。) 和n ；( b 2 ：jx 2 ；) 发射光谱强 度的影响。结果表明：n 2 ( c 3 n 。_ b 3 y i 。) 和n ；( b 2 ：一x 2 ：) 的发射光谱 强度在放电峰一峰值电压为2 1 - 2 6k v 时变化很小，而当放电峰一峰值电压高于 2 6k v 时，其发射光谱强度陡然增强； n 2 ( c 3 。_ b 3 n 。) 和 n 2 ( b 2 ：_ x 2 ：) 的发射光谱强度随放电驱动频率的增加而明显增强。 常压氮气均匀介质阻挡放电的电学特性和发射光谱研究 3 讨论了激发态n ；( b 2 ：) 离子分别在纯n ：和h e + n ：混合气体的均匀介质阻 挡放电中的产生机制。结果表明，在纯n ：均匀介质阻挡放电中，激发态 n ；( b 2 ：) 离子主要通过高能电子与基态n ：( x 1 ；) 分子碰撞电离激发产生。 h e + n ：混合气体均匀介质阻挡放电中，激发态n ；( b 2 ：) 离子主要通过亚 稳态h e ( 2 3 s ) 与基态氮分子潘宁电离产生。 关键词：常压氮气均匀放电；介质阻挡放电；并联匹配；发射光谱；潘宁电离 大连理工大学硕士学位论文 i n v e s t i g a t i o no f e l e c t r i c a lc h a r a c t e r i s t i ca n de m i s s i o ns p e c t r ai n h o m o g e n o u sd i e l e c t r i cb a r r i e rd i s c h a r g ei nn i t r o g e na ta t m o s p h e r i c p r e s s u r e a b s tr a c t o b t a i n i n gl a r g ea r e ao fh o m o g e n o u sd i s c h a r g ea ta t m o s p h e r i cp r e s s u r ei s a l l i m p o r t a n ts u b j e c t 、v i t l lp r a c t i c a lv a l u e s h o m o g e n o u sd i s c h a r g ep l a s m ah a sp r o s p e r i t y a p p l i c a t i o n si nt h ef i e l d so fp o l l u t i o nc o n t r o l ，s t e r i l i z a t i o n , f i l md e p o s i t i o na n ds oo n i nt h i sp a p e r ，t h ee l e c t r i c a lc h a r a c t e r i s t i ca n de m i s s i o ns p e c t r ao fh o m o g e n o u s d i e l e c t r i cb a r r i e rd i s c h a r g ei nn i t r o g e na ta t m o s p h e r i cp r e s s u r eh a v e b e e ni n v e s t i g a t e d t h em a i nr e s u l t sp r e s e n t e di nt h ed i s s e r t a t i o nh a v eb e e ns u n m a a r i z e da sf o l l o w ： i e x p e r i m e n ts e t u ph a sb e e no p t i m i z e dv i aa d d i n gam a t c h i n gu n i tb e t w e e nt h e p o w e rs u p p l ya n dt h er e a c t o r t h em a t c h i n gu n i tc a ni n c r e a s et h ea b s o r p t i o n e n e r g yo ft h el o a df r o mp o w e rs u p p l ya n di m p r o v et h ed i s c h a r g ee f f i c i e n c y w i t h t h em a t c h i n gu n i t ，al a r g ea r e a ( 1 5 0 x 3 0 0m m ) o fh o m o g e n o u sd i s c h a r g ei n n i t r o g e na ta t m o s p h e r i cp r e s s u r ew i t l li n d u s t r i a lv a l u e sh a sb e e np r e s e n t e du n d e r o u re x p e r i m e n t a lp a r a m e t e r s as i m p l eb u tr e l i a b l em e t h o dh a sb e e na p p l i e dt o s e p a r a t et h ed i s p l a c e m e n tc u r r e n ta n dt h et r a n s m i tc u r r e n tf r o mt h ed i s c h a r g e c u r r e n t t h ed i s c h a r g ep o w e rh a sb e e nm e a s u r e dv i al i s s a j o u sf i g u r eo b t a i n e d d u r i n gt h ed i s c h a r g e w i t ht h em a t c h i n gu n i t ，t h ei n f l u e n c e so ft h ea p p l i e dp e a kt 0 p e a kv o l t a g ea n dd r i v i n gf r e q u e n c yt ot h et r a n s m i tc u r r e n t , t h ed i s c h a r g ep o w e r a n dt h eh o m o g e n o u sd i s c h a r g ea r e ah a v eb e e ni n v e s t i g a t e d i ti ss h o w nt h a t , w h e nt h ed r i v i n gf r e q u e n c ya n dt h eg a sg a pi sf i x e d ，t h et r a n s m i tc u r r e n ta n dt h e d i s c h a r g ep o w e ri n c r e a s ew i t ht h ei n c r e a s i n ga p p l i e dp e a kt op e a kv o l t a g e ，a n dt h e h o m o g e n o u sd i s c h a r g ea l g ai sg e n e r a t e dn e a rt h ec e n t e ro ft h ee l e c t r o d e s ，t h e n , e x p a n d st oc o v e rt h ee n t i r ee l e c t r o d e sw i t hh i g h e ra p p l i e dp e a kt op e a kv o l t a g e t h et r a n s m i tc u r r e n ta n dt h ed i s c h a r g ep o w e ri n c r e a s ew i t hi n c r e a s i n gd r i v i n g f r e q u e n c yw h e nt h ed r i v i n gf r e q u e n c ya n dt h eg a sg a pi sf i x e d o nt h em e a n w h i l e ，t h eh o m o g e n o u sd i s c h a r g ea r e ai sn e a r l yf i x e d i naw o r d ，h i g h e rt r a n s m i t c u r r e n ta n dd i s c h a r g ep o w e rc a nb eo b t a i n e dw i t hl o w e rd r i v i n gf r e q u e n c ya n d h i g h e ra p p l i e dv o l t a g e 2 t h ee m i s s i o ns p e c t r ao fn 2 ( c 3 u b 3 g ) a n dn ；( b 2 ：一x 2 ；) h a v e b e e ns u c c e s s f u l l yr e c o r d e d i ti sf o u n dt h a tt h ee m i s s i o ni n t e n s i t yo f n 2 ( c 3 r l u b 3 r l g ) i n c r e a s e sw i t hh i g h e ra p p l i e dp e a k t op e a kv o l t a g ea n d m 常压氮气均匀介质阻挡放电的电学特性和发射光谱研究 h i g h e rd r i v i n gf r e q u e n c y ，r e s p e c t i v e l y ，w h i l e t h ee m i s s i o ni n t e n s i t yo f n ；( b 2 ：一x 2 ；) i n c r e a s e s l i n e a rw i t hh i g h e rd r i v i n g f r e q u e n c y b u t i n c r e a s e sr e m a r k a b l yw h e nt h ea p p l i e dp e a kv o l t a g ei sh i g h e rt h a n2 6k vi np u r e n i t r o g e n 3 t h em a i np h y s i c o c h e m i c a lf o r m a t i o nm e c h a n i s mo fn ；( b 2 ：) i nn 2a n d h e + n 2m i x t u r e sh o m o g e n o u sd i s c h a r g e i sd i s c u s s e d i ti ss h o w nt h a t ，t h e e l e c t r o n s 、析t hh i g he n e r g yc o l l i d e sw i t ht h eg r o u n ds t a t eo fn i t r o g e ni st h ed o m a i n r e a c t i o nt og e n e r a t et h en ；( b z ：) u n d e rp u r en i t r o g e nw o r k i n gg a s ，w h i l et h e p e n n i n gi o n i z a t i o nb e t w e e nh e ( 2 3 s ) a n dg r o u n ds t a t eo fn i t r o g e ni sp r o v e d t ob e t h ed o m a i nf o r m a t i o nm e c h a n i s m k e y w o r d s ：h o m o g e n o u sa t m o s p h e d c - p r e s s u r ed i s c h a r g ei nn 2 ；d i e l e c t r i cb a r r i e r d i s c h a r g e ；p a r a l l e lm a t c h i n gu n i t ；o p t i c a l e m i s s i o n s p e c t r o s c o p y ； p e n n i n gi o n i z a t i o n - 独创性说明 作者郑重声明：本硕士学位论文是我个人在导师指导下进行的研 究工作及取得研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的 地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写的研究成果，也不包含 为获得大连理工大学或者其他单位的学位或证书所使用过的材料。与 我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中做了明确的说 明并表示了谢意。 作者签名：日期：堡盔：! 1 6 大连理工大学学位论文版权使用授权书 本学位论文作者及指导教师完全了解“大连理工大学硕士、博士学位 论文版权使用规定”，同意大连理工大学保留并向国家有关部门或机构送 交学位论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权大连理 工大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，也 可采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编学位论文。 作者签名： 导师签名：多乏和 盟争j l _ _ 2 - e t 大连理工大学硕士学位论文 1绪论 1 1 气体放电和等离子体概述 通过某种机制使一个或几个电子从气体原子或分子中脱离而形成的气体媒 质称为电离气体。电离气体中含有电子、离子和中性原子或分子。如果电离气体 由外电场产生并形成传导电流，这种现象称之为气体放电【l 】。人们对气体放电的 研究已有相当长的一段历史，目前世界各国有很多研究者正从各个方面研究和发 展气体放电。现代气体放电的研究大致可分为两个发展时期：第一个时期是1 9 3 0 年左右，人们从理论上集中对各种气体放电的性质进行了分析和研究，l a n g m u i r 首次提出等离子体( p l a s i m ) 的概念【l 】，即由电子、离子和中性原子组成的宏观上 保持电中性的电离物质：第二个时期是1 9 5 0 年左右，人们对受控热核反应的研 究。近年来，随着微电子、激光、材料的合成与改性等高新技术的发展，气体放 电得到了越来越广泛的研究与应用。 外加电场可以有效地把能量通过电子碰撞传递给反应体系中的气体原子， 促使气体被击穿和电离从而产生等离子体，这是人们运用气体放电获得等离子体 的一种直接、有效的方法。迄今为止，人们在实验室和生产实践中产生了各式各 样的气体放电形式。按工作气压的不同，气体放电可分为低气压放电和高气压放 电：按激励电场频率的不同，可分为直流放电、低频放电、高频放电和微波放电； 按放电形式及形成机制可分为汤森放电、辉光放电、弧光放电、电晕放电和介质 阻挡放电等。气体放电产生的等离子体包含各种各样粒子，在众多基本参量中， 粒子的密度挖和温度丁是描述等离子体的两个基本参量，同时也决定了它不同的 应用场合。当t ezt ，其中死为电子温度，乃为离子温度，称为热平衡等离子 体。在等离子体工艺中实际使用的温度约为5 x 1 0 3 2 x 1 0 4k ，这通常是在常压 下产生的，如弧光放电当t e t 时，称为非平衡等离子体，其离子和原子等 重粒子温度只有3 0 0 5 0 0k ，而电子温度却高达1 0 4k ，故又称为低温等离子体， 气压一般在1 0 0t o r t 以下产生，如辉光放电。非平衡性对等离子体化学与工艺十 分重要。一方面，电子具有足够高的能量( 1 0e v 以上) 通过碰撞使反应物分子解 离，电离和激发，产生电子、离子、激发态的原子和分子、自由基等，为反应提 供大量活性成份；另一方面，由于离子温度很低，反应体系得以保持低温甚至接 近室温，使许多通常在此温度下不能发生或者需要极其苛刻的条件才能发生的反 应变得容易进行。因此，低温等离子体技术在材料、微电子、化工、机械及环境 保护等众多领域获得了非常广泛的应用。 常压氮气均匀介质阻挡放电的电学特性和发射光谱研究 1 2 常压介质阻挡放电 介质阻挡放电( d b d ) ，又称为无声放电，是一种交流气体放电。典型的介质 阻挡放电电极结构是在放电电极间有阻挡介质存在，阻挡介质可覆盖在电极上或 者悬挂在放电空间中，典型的d b d 等离子体产生装置的电极结构如图1 1 所示。 当在电极上加上交流高压后，极板间电子从外电场中获得能量，通过碰撞使得气 体间原子和分子被激发电离，产生电子雪崩。当气体间隙上的电压超过气体的击 穿电压时，气体将被击穿而形成放电。然而，由于在电极板间引入阻挡介质，放 电过程中的电荷被介质表面吸附，在极板间形成一个与外电场方向反向的内电 场，从而抑制了放电过程产生，限制了放电电流的自由增长，避免了放电过渡发 展为火花放电或弧光放电。 纠嘧hv 翻掘曩 耋l e c l r m b d 阳糖c 口- e 羞蕾哪r a ，材一d 售轴程缸0 - 图1 1介质阻挡放电的典型电极结构( 本图来自文献【2 】) f i g 1 1t y p i c a ld i e l e c t r i c - b a r r i e rd i s c h a r g ec o n f i g u r a t i o n ( c o p i e df r o mr e f 2 ) 介质阻挡放电按其形成等离子体的形状可以分成三种模式：丝状模式、扩 散模式或辉光模式和斑图模式。通常情况下，常压介质阻挡放电体系属于丝状模 式，即放电空间出现大量随时间和空间均随机分布的存在时n p , 有几十纳秒的放 电细丝，一般称之为微放电通道。图1 2 为空气中微放电在介质表面的放电图像。 微放电细丝的直径约为o 1m i l l ，寿命不到l - 1 0 璐，电流密度可高达0 1 到1 0 k a c m 21 3 1 。丝状放电的形成主要是由于介质板电荷的空间记忆作用。即每一个 毒 大连理工大学硕士学位论文 放电通道在半个周期内产生的电荷会聚积在阻挡介质的表面，使得在这个区域内 总的电场减小。随着放电的进行，积累电荷不断的增多，直到放电熄灭。但当下 一个半周期到来时，由于外电场极性转换，在阻挡介质上聚积的电荷产生的内电 场与外电场同向，从而使该处的电场增强，因此，放电最有可能仍在该处发生， 这说明某一个放电通道一旦形成，以后每半个周期的放电还会在该处发生。这样 经过多个半周期的时间积累，视觉上在该处会出现一个微放电细丝，所以放电丝 是稳定的。然而，一般情况下，由于局部的涨落使得放电细丝在宏观上会移动。 由上述可知，介质板上聚积的电荷的作用是使放电稳定在某一个位置形成稳定的 放电细丝，但实际上放电体系一般不会只出现单一的微放电通道，而是会同时出 现多个放电通道，即在同一个半周期内存在多次放电。在一个半周期内放电在某 处击穿则该处的电场变弱，下一个放电应当在电场较大的其它区域发生。可见， 外加电压的作用是趋于形成更多的放电细丝，而介质板聚积的电荷的作用使电场 变弱，趋于减少放电细丝。对于一个给定的电压，二者竞争达到平衡，这时体系 的放电细丝达到稳定状态，放电细丝之间不能再形成新的放电细丝。由此可见， 高电压低频率倾向于将微放电分布在有效电介质表面上，而低电压高频率的状况 则倾向于在每半周内将旧的微放电通道再次点燃。因此，介质板的电荷记忆效应 在介质阻挡放电中起着重要的作用。 图1 2 常压下空气中丝状介质阻挡放电照片( 本图来自文献【4 】) f i g 1 2 t h ep h o t o g r a p h so fm i c r o - d i s c h a r g e si na i ra ta t m o s p h e r i cp r e s s u r e ( c o p i e df r o m r e 【4 】) 常压氮气均匀介质阻挡放电的电学特性和发射光谱研究 介质阻挡放电的机理可由汤森击穿理论和流光理论决定。目前，一般认为 工作气压与放电间隙的乘积( p d ) 值较小时，空间电荷的影响很小，气体的击穿 机制属于汤森击穿。但当p d 值很大并且过电压的情况下，气体的击穿一般是先 形成等离子体通道，这时气体的击穿属于流光理论。图1 3 显示了微放电通道的 形成过程。 1 0i i s 2 图1 1 3 微放电通道的形成过程( 本图来自文献【5 】) f i g 1 3 t w o - d i m e n s i o n a ln u m e r i c a ls i m u l a t i o no fm i c r o d i s c h a r g ef o r m a t i o na ta t m o s p h e r i c p r e s s u r ei na1m mg a p ( c o p i e df r o mr e f 5 ) 从介质阻挡放电的物理过程来看，电源电压通过电介质电容耦合到放电间 隙形成电场，空间电子在这一电场作用下获得能量，与周围气体发生非弹性碰撞， 电子从外加电场取得能量转移给气体分子。气体被激励后，发生电子雪崩，出现 了相当数量的空间电荷，它们聚集在雪崩头部，形成本征电场，再与外加电场叠 加起来形成很高的局部电场。在新形成的局部电场作用下，雪崩中的电子得到进 一步加速，使放电间隙的电子形成空间电荷的速度比电子迁移速度更快，形成了 往返两个电场波。电场波向阴极方向返回时更强，这样一个导电通道能非常快地 通过放电间隙形成大量微细丝状的脉冲流光微放电。它们很均匀、漫散和稳定， 彼此孤立地随机发生在不同地点。在微放电通道形成以后，空间电荷就在通道内 输送并累积在阻挡介质表面产生反向电场而使放电熄灭，形成微放电脉冲。这种 机制最早是由r a e t h e r l 6 】和l o e b 、m e e k r 7 】分别独立于1 9 4 0 年左右提出。在一定范 围内，微放电的数量随放电电压及频率的增加而增加，可见阻挡介质的存在对于 微放电的形成具有重要的作用。一方面，由于阻挡介质的存在，能有效地限制带 电粒子的运动，防止放电电流的无限制增长，从而避免在放电间隙内形成火花放 电或弧光放电；另一方面，阻挡介质的存在可以使微放电均匀稳定地分布在整个 大连理工大学硕士学位论文 放电空间内，便于在高气压条件下获得大体积的低温冷等离子体，这一特点正是 其能在工业上获得广泛应用的前提。 1 3 常压均匀介质阻挡放电等离子体的应用及研究意义 近些年来，等离子体与材料表面相互作用的研究已经发展成为重要领域。 由于等离子体能产生大量活性成分，从而引发在常规化学反应中不能或难以实现 的物理、化学反应。与其它加工方法相比，等离子体能在不产生大量废料、污染 物和有毒物的情况下更有效和更便宜地达到相同目的。因此，气体放电产生的低 温等离子体在薄膜生长、材料改性、等离子体显示等领域有广泛的应用哺，9 j ，并 逐渐显示出很好的经济效益，已经形成一个崭新的工业等离子体工业。例如， 低温等离子体能产生臭氧、去除或降解汽车尾气中的有害气体从而实现很好的环 保效益。随着微电子工业的迅猛发展，低温等离子体开始广泛应用于微电子工业， 尤其在超大规模集成电路的生产工艺中，等离子体刻蚀技术具有较高的刻蚀率、 纵横比、选择比以及微观不均匀性和低能量的优势【l o ，u 1 。然而，目前所用的低温 等离子体大部分都是由低气压辉光放电产生的，对于大规模的工业应用而言，低 气压等离子体存在两个突出的缺点：其一，需要庞大而复杂的真空系统和相应设 备使得放电反应室维持在低气压状态，导致了工业化生产中投资和运行费用比较 昂贵；其二，只能采取批量处理的方式，无法实现连续生产，因此生产效率较低。 所以，人们一直追求在常压下产生低温均匀放电等离子体的方法。 在常压下产生低温等离子体的主要放电形式有：电晕放电、介质阻挡放电 和电弧放电。这几种放电比较而言，电晕放电由于放电微弱且活性物种产生效率 太低而不适合工业应用；电弧放电与之相反，它的能量密度太高，以至于很容易 损伤工件表面；介质阻挡放电能很容易地产生等离子体且等离子体温度、密度适 中，但在常压条件下通常呈现为丝状放电，这样的丝状放电必然产生非均匀的等 离子体从而导致材料表面处理的非均匀性，并且有可能损伤材料表面。因此，最 适合用来对薄膜、纺织品以及纤维等材料进行处理的是利用介质阻挡放电产生的 大面积均匀放电。 在特定条件下f 1 2 】，介质阻挡放电在常压下可产生一种低温、横向均匀的非 平衡态交流气体放电，称为常压辉光放电或常压均匀放电。常压均匀放电克服了 传统低气压放电的缺点，具有运行于常压下、设备投资和运行费用少、生产效率 高，并能提供更多活性粒子( 自由基、原子、离子和激发态分子等) 等优点，而且 与其它常压放电( 电晕放电、弧光放电和丝状介质阻挡放电等) 相比，常压均匀放 电横向均匀性好，且功率密度适中。因此，常压均匀放电成为了等离子体的一个 重要应用及研究领域。目前，均匀放电等离子体技术的应用在环境去污、杀毒灭 常压氮气均匀介质阻挡放电的电学特性和发射光谱研究 菌、薄膜沉积、材料表面改性、大面积紫外辐射源、大屏幕彩电显示器、飞行器 减阻和隐形等多个领域都显示出了广泛的应用前景。图1 4 总结了常压均匀放电 的主要研究和应用。 图1 4 常压均匀放电等离子体的主要研究与应用( 本图来自文献【1 3 】) f i g 1 4 s c h e m a t i cd i a g r a ms u m m a r i z i n gt h eg e n e r a lp r i n c i p l eo f t h ea t m o s p h e r i ch o m o g e n e o u s p l a s m aa n di t sm a j o ra p p l i c a t i o n s ( c o p i e df r o mr e f 1 3 ) 然而，在目前的实际工业应用中，常压均匀放电仍使用较昂贵的工作气体， 例如，在氦气下已经实现了较为理想的常压均匀放电或称为辉光放电，但由于氦 气成本高，很难在实际工业生产中得到大规模的应用。为了进一步提高常压均匀 放电的应用价值和降低其生产成本，必须实现大面积空气均匀放电。然而，常压 空气均匀放电等离子体具有复杂的产生机理和物理化学过程，且其放电不稳定， 很容易从均匀放电过渡到丝状或弧光放电。所以，常压空气均匀放电的实现成为 了研究的热点和难点。氮气是空气的主要组成部分，对它的研究具有实际价值， 是进一步实现空气均匀放电的重要前提。多年来科研工作者己从理论方面进行了 大量的工作。氮气辉光放电在离子注入、微电子器件等领域已得到了广泛应用。 然而，在常压下，氮气均匀放电的击穿电压较高，放电间隙较小，而且很容易从 均匀放电模式向丝状放电模式转换。所以说，如何在常压下实现具有工业应用价 大连理工大学硕士学位论文 值的大面积氮气均匀放电等离子体一直是人们所关注的课题。因此，非常有必要 对常压氮气均匀放电等离子体进行实验研究，寻找合适的外部条件避免放电模式 的转变，实现稳定的大面积均匀放电等离子体。 l 4 常压均匀介质阻挡放电等离子体的研究概况 对常压均匀放电的研究有很长的历史，人们一直在努力探索实现常压均匀 放电的方法，早在1 9 3 3 年，v o ne n g l e 1 4 】就利用了裸电极在低气压条件下引燃h ， 再过渡到常压辉光放电等离子体。首次得到了直流和交流辉光放电，但由于仍需 真空设备以及等离子体状态不稳定，放电很容易从辉光过渡到电弧。1 9 6 8 年， b a r t n i k a s ”】在两个密封的金属或覆盖有介质层的平行板电极之间加上交流电压， 并以氦气为工作气体，得到了脉冲或无脉冲辉光放电，称为假辉光放电。随后， 他又在空气和氮气中观察到了相似的放电。1 9 7 0 年k e k e z 等人【1 6 1 的研究结果揭 示了常压下气体放电发生、变化的规律和趋势，如图1 5 所示。 t i m e 图1 5 常压放电的转换曲线( 本图来自文献 1 6 1 ) f i g 1 5 t r a n s i t i o nf r o mag l o wd i s c h a r g et oa l la r cd i s c h a r g e ( c o p i e df r o mr e f 1 6 】) 该曲线表明j 常压下的放电起始于汤森放电，随着时间的推移，它将会依 次进入辉光、丝状放电并最终形成弧光放电。而由汤森放电发展到弧光放电所需 的转变时间取决于所用气体的种类、工作压强、放电间隙等。因此，如果放电在 未达到丝状放电之前停止j 那么该脉冲放电就将稳定地工作在辉光放电区域。这 为人们得到常压辉光放电提供了思路。1 9 8 8 年，k a n a z a w a 等【1 2 】首先报道了常压 辉光放电的建立：并提出获得常压辉光放电的特殊条件，即：( 1 ) 激励频率需在 s翟鲈囊篁u 。 常压氮气均匀介质阻挡放电的电学特性和发射光谱研究 1l d - i z 以上；( 2 ) 两个金属电极之间必须存在绝缘介质：( 3 ) 必须使用氦气作为工 作气体。在此条件下，他们采用平行板介质阻挡电极结构，成功地阻止了放电由 辉光向弧光的过渡，获得了常压均匀放电。他们的研究成果是常压均匀放电发展 史上的一个重要突破，对常压均匀等离子体的深入研究和发展有着重要的指导意 义。但是，随后的研究表明，k a n a z a w a 提出的三个条件并不是必需的，即使采 用裸露电极，外加电压频率甚至降低到5 0h z ，在多种气体甚至是空气中都能形 成辉光放电。在这些研究中最具代表的是o k a z a k i 掣1 。7 ，1 8 】采用网状电极和更低的 放电频率( 5 0h z ) 在氩气、空气、氧气和氮气中实现了常压辉光放电，并通过实验 研究给出了这种放电区别于细丝放电的一些基本特征。 ， 近年来，常压均匀放电得到了进一步的理论和实验研究。m a s s i n e s 等【1 9 1 2 2 】 从理论和实验上研究了常压均匀介质阻挡放电，利用时间分辨光谱法研究了杂质 ( h 2 0 ，o ，和n 2 ) 对常压氦气辉光放电的影响，并揭示了氮亚稳态在常压氮气均 匀放电中的作用，初步研究了丝状放电与均匀放电之间的转换机制，并提出在高 气压放电过程中实现辉光放电的重要条件，即在低电场条件下尽可能的增加种子 电子密度，这样能够避免单个电子雪崩增长过快。r o t h 等【2 3 彩】利用介质阻挡平 行板电极，先后在多种气体( 氩气、氦气、氦气和丙酮混合气) 中实现了常压均 匀放电，并将其应用于改善聚丙烯膜亲水性和用于材料表面的灭菌。他们在研究 中从离子和电子俘获的角度提出了另一种形成高气压辉光放电的理论。他们认 为，只有当外加电源的激励频率处于一个区间，即此时的频率只能俘获离子而无 法俘获电子，才能够形成辉光。这一激励频率可用如下公式表示t 丽evrmsgind v o 与 ( 1 t ) 儿fz ”毗扩 。 其中m f ，m e 分别为离子和电子的质量，v c f ，分别为离子和电子的速度， 为一个周期内的有效电压。d 为电极间距。但这一理论没有给出放电中电子、离 子和其它活性物种的密度及电场等参量的时空演化规律，它的正确与否有待进一 步的研究和实验验证。r a j a 等【2 6 ，2 7 】结合实验测量结果和数值模拟计算研究了介 质阻挡氦气常压辉光放电产生的多电流峰特性。n o z a k i 等1 2 3 】研究了常压下介质 阻挡丝状放电和辉光放电的热转换机制及能量分布。2 0 0 1 年，g h e r a r d i 等人【2 9 】 对介质阻挡放电中的氮气辉光放电进行了细致的研究，发现氮气中的均匀放电属 于一种典型的汤生放电模式，与氦气均匀放电存在很大区别。在国内，王新新等 【3 0 ，3 1 】利用c c d 相机研究了常压介质阻挡氦气汤森放电向辉光放电模式转变的过 程，并对常压辉光放电进行了数值模拟研究。董丽芳等 3 2 , 3 3 1 利用平行水电极装置 在不同气体下研究了由放电细丝相互作用形成的自组织斑图和放电丝状模式向 均匀模式转化的特性。王德真等 3 4 - 3 s 妇双流体模型，采用了漂谢散近似，研究 大连理工大学硕士学位论文 了常压介质阻挡氦辉光放电多电流峰特性、模式转换和径向效应。由一维模型得 到在半个电压周期内，放电电流存在单峰和多峰结构，以及辉光放电和汤森放电 两种模式，并得出辉光放电间隙电场主要由空间电荷决定，能形成类似低气压放 电的阴极鞘层、负辉区、正柱区( 电中性区) 等。由二维流体模型，对放电过程 中电流密度、电子密度、离子密度、电场强度等轴向、径向演化给出了较为完整 的模拟结果。 目前，对常压均匀等离子体的研究在国内外已经取得了很大的进展，但随 着研究不断深入，人们也深刻认识到这种放电的复杂性，有许多放电行为还不清 楚，一些放电现象还没有得到一致的、合理的解释，等离子体的性质随外部实验 控制参数的变化、放电中的物理化学过程等还远未被掌握。均匀大气等离子体的 稳定机制和有效的控制方法还不完全清楚，这些都将会限制常压均匀等离子体的 应用和发展，因此进一步深入的研究是非常必要的n 3 1 。 1 5 常压均匀介质阻挡放电的放电模式 在常压下，均匀介质阻挡放电具有复杂的动力学行为，外加电压的幅值、 频率及介质层的性质等都直接影响着放电等离子体的时空性质。而且，在不同的 工作气体中，常压均匀放电的性质和产生机制各异。 喜 善 篮 - 耋 嬲瞎蜘 咖+ f a c n d a yc a l h o d e 图1 6 氦气常压均匀介质阻挡放电中极板间电场强度、离子和电子密度分布( 此图来自文 献【2 0 】) f i g 1 6s p a c ed i s t r i b u t i o no f t h ee l e c t r i c a lt l d ，t h ei o na n d e l e c t r o nd e n s i t i e sb e t w e e n e l e c t r o d e si nh eg d b d ( c o p i e df r o mr e f 2 0 ) 呈ti舀：是93 常压氮气均匀介质阻挡放电的电学特性和发射光谱研究 t i m e ( 1 i s ) 图1 7 常压氦气均匀介质阻挡放电中极板f 日气体间隙电压和放电电流( 此图来自文献 【2 0 】) f i g 1 7 g a sv o l t a g ea n dd i s c h a r g ec u r r e n t 雏af u n c t i o no f t i m ed u r i n gah eg d b d ( c o p i e d f r o mr e f 2 0 ) 在氦气均匀介质阻挡放电中，形成了与正常低气压辉光放电相同的放电结 构，如图1 6 所示，即存在明显的阴极位降区、法拉第暗区和等离子体正柱区。 当气体击穿时，由于汤森放电效应，将在极板间形成均匀的电场，随着电子与粒 子不断地碰撞电离，使得极板间电离度不断升高。与此同时，在阴极附近聚积了 大量的正离子，从而形成了阴极位降区。随着空间电离度的不断增加，这一位降 区变得越来越薄，并且在电场强度没有明显下降的情况下，气体间隙电压显著下 降，如图1 7 所示。在低气压下，当气体放电从汤森放电过渡到辉光放电的过程 中，上述现象同样被观察到。因此，m a s s i n e s e 认为常压氦气均匀介质阻挡放电 属于辉光放电【2 们。由于氦气均匀介质阻挡放电等离子体中形成了正柱区，带电粒 子被捕获在放电空间，下一次放电所需的种子电子主要来源于这部分电子以及氦 亚稳态之间的碰撞电离。王德真通过数值模拟分析认为，在弱电离的情况下，氦 气均匀介质阻挡放电表现为汤森放电，此时种子电子主要由亚稳态之间的潘宁电 离提供【1 3 1 。 n芒夏搏h再会邑 爹v量。人 大连理工大学硕士学位论文 墨 耋 薹 。 銎 幽 图1 8 常压氮气均匀介质阻挡放电中极板间电场强度、离子和电子密度分布( 此图来自文 献 2 0 1 ) f i g 1 8s p a c ed i s t r i b u t i o no f t h ee l e c t r i c a lf i e l d , t h ei o na n d e l e c t r o nd e n s i t i e sb e t w e e n e l e c t r o d e si n n 2g d b d ( c o p i e df r o mr e f 2 0 ) t m e 图1 9 氮气常压均匀介质阻挡放电中极板间气体间隙电压和放电电流( 此图来自文献 2 0 1 ) f i g 1 9g a sv o l t a g ea n dd i s c h a r g ec u r r e n t 舔af u n c t i o no f t i m ed u r i n gan 2g d b d ( c o p i e d f r o mr e f 2 0 d q_曩甚眷_誊【5 常压氮气均匀介质阻挡放电的电学特性和发射光谱研究 在常压氮气均匀介质阻挡放电中，没有发现类似正常低气压辉光放电的放 电结构。当气体被击穿后，由于极板间电离度不高，等离子体区域内的空间电荷 形成的内建电场不足以影响极板间的电场分布，所以，极板间的电场变化很小， 如图1 8 所示。由于电离度不高，在极板间无法形成阴极位降区。然而，在常压 氮气均匀介质阻挡放电中，气体间隙的微小变化却引起了传导电流的强烈变化， 如图1 9 所示。这一放电行为与低气压下的辉光放电的类似。因此，m a s s i n e s e 认为，常压氮气均匀介质阻挡放电属于类辉光放电【2 0 j 。放电区域内的种子电子主 要通过氮的两个低能级亚稳态n ：( a 3 ：) 与n 2 ( a 1 ：) 的潘宁电离产生。 1 6 本论文的选题依据和主要内容 本论文的选题主要围绕两方面开展工作：一个是在电源与放电负载之间配 置一个并联匹配电路，通过选择合理的电路参数，达到优化等离子体吸收能量， 实现稳定的氮气均匀介质阻挡放电，并在最佳匹配条件下，对常压氮气均匀介质 阻挡放电的电学特性进行研究；另一个是利用发射光谱技术对常压氮气均匀介质 阻挡放电等离子体中的n 2 ( c 3 h u - - - ) b 3 f i g ) 和n ；( b 2z u + - - ) x 2 ；) 进行诊断研 究。 由于常压均匀放电既克服了传统低气压放电的缺点又具有其它常压放电所 没有的优点，如横向均匀性好，功率密度适中等。因此，常压均匀放电在环境去 污、杀毒灭菌、薄膜沉积、材料表面改性、大面积紫外辐射源、大屏幕彩电显示 器、飞行器减阻和隐形等多个领域都显示出了广泛的应用前景。然而，在目前的 工业应用中，用于产生常压均匀放电的工作气体一般较昂贵，从而限制了常压均 匀放电等离子体的大规模应用。最理想的情况是利用空气作为常压均匀放电的工 作气体，然而空气常压均匀放电等离子体具有复杂的产生机理和物理化学过程， 且其放电极其不稳定，很容易从均匀放电过渡到丝状或弧光放电。虽然有国外研 究者在实验中成功地实现了空气常压均匀放电，但其研究结果离大规模工业应用 还有一定距离。空气常压均匀放电的实现成为了研究的热点和难点。氮气是空气 的主要组成部分，对它的研究具有重要的实际应用价值，是进一步实现空气均匀 放电的重要前提。然而，常压下的大面积氮气均匀介质阻挡放电很不稳定，很容 易从均匀放电过渡到丝状放电，因此，如何避免放电模式的转变，实现稳定的大 面积氮气均匀放电具有重要的工业应用价值。本论文将在国内外关于常压氮气均 匀介质阻挡放电研究的基础上，通过在电源与放电负载之间配置一个并联匹配电 路，避免放电模式的转换，实现均匀放电，并在最