（材料学专业论文）金刚石薄膜粒子探测器的研究.pdf

摘要 金刚石的诸多优异性质使其成为一种能有效工作于高濑下的、能高速响应、 抗辐照能力强的宽禁带半学体探灏释毒孝籽，可替代疆应用于裰端环境。金剐石薄 膜探测器穗高能粒予物理、医学、榱技术，航天科技、军事和地震预报等多个领 域，具有广阔的应用前景。本文在阐顾该领域研究进展的基础上，就探测器级金 鼹磊膜及冀微条掇测器的制器工艺和性能袭征开展了研究。 采用级外椭圆偏振光谱技术对微波等离子体化学气相沉积( m p c v d ) 法和 熬照纯学气裙滚积( h f c v d ) 法裁器茨金剐磊薄艨褒红， 波长范匿( 2 5 1 2 5 越) 的光学参数及其拟合模型进行了分析和研究。表明m p c v d 金刚石薄膜更加适合 霜俸粒子撵溺器毒手精。藏辩，通过秘餐条 孛伉讫获彳薅了m p c v d 法生长搽溅器缀 f 1 0 0 定向愈刚石薄膜的最饿工艺条件。 金刚石薄膜的颥处理研究表赞，退火粕表面氧纯处理工艺可显麓提高薄膜质 量。在研究了薄膜接触特性的基础上，制罄了a w 众剐石膜s g a l 结构的单元探 测器。x 射线辐照响应测试结果表明，该探测器响应速度快，上升时间为3 n s 。 尉时磅究了衾嚣石膜微结构对探测器电学饿能的影嚷。 采用面积为2 x 2 c m 2 、厚度为3 0 0 9 m 的 1 0 0 1 定向金刚石薄片成功制备了微条 宽疫弱闫簇筠为2 5 9 i n 、c r a u 受复合宅投匏徽条搽测器。测囊靼磷究了徽条搽测 器在5 5 f ex 射线( 5 9 k e v ) 、2 4 1 a ma 粒子( 5 5 m e v ) 、6 0 c oy 射线( 1 2 5 m e v ) 辐照下的能谱晌威特往和激流一电蘧特往。研究袭疆，搽灞耩探溺效率平均值为 4 0 ：平均电荷收集距离可达t 2 0 9 m ，与理论值相近。对电流一电压特性峨线的 分析表明，在受辐照情况下电流大小提高了3 个数量级。 关键词：金刚石薄膜，粒子探测器，化学气桐沉积 a b s t r ac t d i a m o n d ，w i t he x c e l l e n t p r o p e r t i e s ，i s a ne f f e c t i v e k i n do fw i d e b a n d s e m i c o n d u c t o rd e t e c t o rm a t e r i a lt h a tc a nw o r ku n d e rh i g ht e m p e r a t u r ea n ds t r o n g r a d i a t i o nw i t haq u i c kr e s p o n s e i tc a nt a k et h e p l a c eo fs i l i c o nt o b eu s e du n d e r e x t r e m ec i r c u m s t a n c e s d i a m o n df i l md e t e c t o r sh a v eaw i d er a n g eo f a p p l i c a t i o n si n d i f f e r e n tf i e l d sa sh i g he n e r g yp a r t i c l ep h y s i c s ，m e d i c i n e ，n u c l e a rt e c h n o l o g y ，s p a c e t e c h n o l o g y ，m i l i t a r ya n de a r t h q u a k ef o r e c a s t i n g ，e t c b a s e so nr e t r o s p e c t i o n s ，t h i s d i s s e r t a t i o nd e a l sw i t ht h e d e t e c t o r - g r a d e d i a m o n df i l ma n dt h e t e c h n i q u e s a n d p e r f o r m a n c e so f m i c r o s t r i pd i a m o n d f i l md e t e c t o r s i n f r a r e d p e c t r o s c o p i ce l l i p s o m e t r i c m e a s u r e m e n t si ni n f r a r e d r e g i o n ( 2 5 1 2 5 “m ) a r ec a r r i e do u tt oc h a r a c t e r i z et h eq u a l i t yo fd i a m o n df i l m sg r o w nb y m i c r o w a v ep l a s m ac h e m i c a lv a d o rd e p o s i t i o n ( m p c v d ) a n dh o tf i l a m e n tc h e m i c a 】 v a p o rd e p o s i t i o n ( h f c v d ) r e s p e c t i v e l y i ti s f a u n dt h a tm p c v df i l mi sab e t t e r m a t e r i a lf o rp a r t i c l ed e t e c t o r f u r t h e r m o r e t h eo p t i m i z e dm p c v dp a r a m e t e r sa r e p r o p o s e df o rt h eg r o w t ho f l o o o r i e n t e dd e t e c t o r - g r a d ed i a m o n df i l m s b e f o r et h ep r e p a r a t i o no fam s md e t e c t o rb a s e do nt h ea u d i a m o n df i l m s i a i s t r u c t u r e ，a n n e a l i n ga n ds u r f a c eo x i d a t i o np r e t r e a t m e n ta r ea p p l i e dt o t h ef i l mt o i m p r o v ei t sp e r f o r m a n c e x r a y i r r a d i a t i o nm e a s u r e m e n ts h o w st h a tt h ed e t e c t o r r e s p o n s e sa sq u i c k l ya s3 n s m e a n w h i l et h ei n f i u e n c e so f t h ef i l m sm i c r o s t r u c t u r eo n t h ed e t e c t o r se l e c t r i c a lp e r f o r m a n c ea r ea l s oi n v e s t i g a t e d a m i c r o s t r i pd i a m o n df i l mp a r t i c l ed e t e c t o ri sf a b r i c a t e db a s e do nt h ed i a m o n d f i l mw i t ha na r e ao f2 x 2 c m 2a n dt h et h i c k n e s so f 3 0 0 1 x m e l e c t r o d e sa r ec o m p o s e do f c ra n da u r e s p o n s ea n di - vc h a r a c t e r i s t i c sa r et e s t e du n d e rd i f f e r e n tp a r t i c l e i r r a d i a t i o n s ：5 5 f e x r a y ( 5 9 k e v ) ，2 4 1 a m a p a r t i c l e ( 5 5 m e v ) a n d 6 0 c o 7 - r a y ( 12 5 m e v ) a n a l y s i sg o e st ot h a tt h ea v e r a g ed e t e c t i o ne f f e c t i v e n e s si s a sh i g ha s 4 0 w h i l et h ea v e r a g ec h a r g ec o l l e c t i o nd i s t a n c e ( c c d ) r e a c h e s1 2 0 p m ，c l o s et o t h e o r e t i c a lv a l u e t h ei vc u r v e si n d i c a t et h a tt h ec u r r e n to ft h ed e t e c t o ri n c r e a s e s3 o r d e r so f m a g n i t u d eu n d e ri r r a d i a t i o n k e y w o r d ：d i a m o n d f i l m ，p a r t i c l ed e t e c t o r , c h e m i c a lv a p o rd e p o s i t i o n i l 原创性声明 本人声明：所呈交瓣论文是本人在导师指导下进行的研究工作。 除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已发表 或撰写过的研究成果。参与同工作的其他同志对本研究所做的任何 贡献均已在论文中俸了疆礁戆说甓并袭示了落意。 签名：互盟至迎日期。堡蔓i ，! f 本论文使用授权说明 本久完全了解上海大学有关镶甏、壤燧喾位论文夔栽定，鄄：学 校有权保窜论文及送交论文复印件，允许论文被查阅和借阀；学校可 以公布论文的全部或部分内容。 ( 保密的论文在解密后应遵守诧虢定) 签名：至啦导师签名：! 二盐釜日期：塑生：、逸 圭堂茎堂堡主整垒笙垄 垒型至堕堕婪三堡塑登塑塑型 1 。l 引言 第一章综述 半导体探测器是2 0 世纪6 0 年代以浓褥到迅迷发展的一种新裂核辐射探测 元件，它的特点是：能量分辨率高，线性响应好，脉冲上升时间短，结构简单， 探测效率离，偏压低，操作方便。自1 9 4 9 年美国贝尔电信电话实验室m c 鼬姆 首次剥用铺半导体深测粒子良后，这种探渊器立瓤芍| 起氆莽各国的瞩目。2 0 世 纪7 0 年代起，随着硅材料的制备工艺和半导体平两工艺的不断改进，使磁探测 嚣褥到了迅速发袋”j 。 半导体探测器是唯一适合于宽能谱同时分析的探测器，因此在粒子物理的 襟溺技寒中彳罨囊了广泛豹疲籍。毽麓在强静辐射骂撬孛，硅鑫褡荔受弼辐瓣撰伤， 使探测器的漏电流增加，性能下降睇j 。另外由热激发产生的本征导电性是随温度 按撂数增热兹，壶予硅懿蘩繁宽度较小，戮j 茏赉硅孝芎料裁逡豹嚣传不韪工俸在离 子1 5 0 0 c 的环境中。 由于愈剐石黪诸多优器洼襞，强：大的禁带瓷度、舞麴辐射强度、嶷好戆 化学和温度稳定性等，使其可以取代硅在极限条件下工作。可是探测器级的天然 金强石馀楱昂贵、可再生 生差，隈铡了它佟为辐射攘测器的应用【3 j 。近年来，由 于化学气棚沉积法( c v d ) 的发展，人工合成金刚石膜的质量得到了很大改善。 晷鳆可以制冬出赢纯度、低缺陷水平的几乎具有任何形状蛉金刚蕞薄膜，其性质 在很多方面甚至优于天然袅刚石。最近，在用c v d 技术生长“探测器级”的金 冈4 石薄膜方瓶取得的避展日l 起了高能物理、重离子物理、核工业、航天科技、军 事和辐射剂量等领域的研究者们的兴趣。 1 2金刚石的性质和作为粒子探测器的优缺点 金刚石作为粒子探测器材料具有很多优点，如： ( 】) 禁繁宽度大( s 。5 e v ) ，常温下其育极高的电阻霉( l o ”q t c m ) ，本征 载流子浓度非常低( 1 0 3 c m 。3 ) ，因此其漏电流相当低。据报道在5 0 0 p m 厚的金 刚石样品中，其漏电流约】o o p a c m 。 ( 2 ) 载流子迁移率商( e ：1 8 0 0 c m 2 v 。s 一，h ：1 2 0 0 c m 2 v 。s - ) ，其电稿收集 时间比s i 探测器快4 倍。 ( 3 ) 击穿电压商( 1 0 7 v c m ) ，不蹭制俸反编p - n 缀藏能获褥离的载流予途 上海大学硕士学位论文 盘刚石薄膜粒子探测嚣的研制 和速度和黼的记数率能力，这样确保器件制备工艺非常简单。 ( 4 ) 分电系数小( 5 ，7 ) ，比鼹犍他s i 探测器 琏褥多( 1 l + 7 ) 。这样意睫黄如 果采用金刚石制律探测器，其读出放大器具有较小的输入电容，因而比s i 具有 更小的噪声，据搬邀金刚蠢探测器的噪声电流为n a 数量缀，信噪比为7 2 ：1 4 1 。 而且在强辐照下，噪声电流不会变化，而s i 探测器嗓声会随辐照剂量的增加而 增加。 ( 5 ) 低的原予序数降低了在商能耪理实验中豹高能级联过程和多重散射， 因此与其它材料相比金刚稿具有相当低的辐照损伤。 ( 6 ) 热导率农所有耪藏中是最高豹 2 0 w c m t k ) ，是瀣温下黻好的热蹲体。 这样保证了在高能物理实验中产生的热量可以及时散发出去。 ( 7 ) 寤子久钵藏两释软维织熬等效琢予彦数( 瓿瘫z = 7 4 2 ，滕薪z = 5 9 ) 与金刚石的原子序数( z = 6 ) 最接近，金刚石对辐射的反应能最好地代表人体受 到损害懿缓瘦，爨建金剐磊也是辐瓣医学镁蠛最好豹搽溺器搴孝精。 鼹毒上述将矬( 僬懿辍照损伤、恢戆魄芬收繁眩弱、凑戆售壤篦、麓计数 率能力) 以及金刚石所具有最高的硬度、极好的机械性能、化学稳定性、频率稳 定性以及楚好的瀑发稳定毂等优异性能一熬，使金燃石可取代s i 戏为一种理想 的能有效工作于高温下的、能高速响应、抗辐射能力强的阐体探测器材料。 然而盒剐石作为辐射探测器也有不甚理想的性质： ( 1 ) 出于它的禁带宽度大，因而在金刚石中激发电子一空穴j 尊所需的平均 能燎要显著太子锗、硅等辛芎料，由激发掰产生的平均电离稽号，与相等厚度的硅 相比要小两倍。 ( 2 ) c v d 金溺石薄膜是多菇薄貘，所以电萄收集效率鞍低( 主要避因为 在晶粒边界处电荷被陷阱捕获) ，响应不均匀，电荷漂移距离有限。 ( 3 ) 在菝受辐照羁李，蠢于陷瓣鹃链讫，会产警三增益改变凌“p r i m i n g ”效应 n 虽然金嚣l 石存在上述疑点，键楚金爨石禳涮嚣豹蘩梅麓肇，不褥要形戏p - n 结和加反向偏压来抑制漏电流，而姐是抗辐射加固的。探测器灵敏艘低的缺点可 逶遭电路来竣遘，这样它袭特殊环境，如裹能秘理、空阙搽测窝裹滋繇境等领域 与碱相比就有了突出的优点和竞争的优势 4 - 9 o 1 3金刚石膜辐射探测器研究进展 研究表明，盘刚石探测器在剂鬣测量方面具脊独特特性：高的响应( 欺型 2 上海大学硕士学位论文 盘同u 石薄膜i 啦子探期9 器的研制 值为0 , 5 b t cg y “) ，好的空间和时间分辨率，对光子剩电子的能量的依赖性非常小， 好i l 勺温度稳定性( 忧于1 o k 。) ，以及好的辐射稳定性( 俊予o ，0 5 k g ￥。) u o 然而在1 9 9 0 年以前，d j 于天然的高质疑金剐石在数量和性能一致性等方面 ( 攫复性、可获得性和成本) 的限制而不能大量生产和制造这样的探测器。天然 金黼石价格非常鞲赘，丽鱼选择合遁质量豹金剐石难度很大，因此只用在一楚极 其特殊场合。另外，天然金刚石杂质浓度大、晶格缺陷多，限制了载流子寿命， 耨鞠是成分静不鸷匀往，极大遥陵翻了它律为固镄：探测材料的应用。 化学气相沉积( c v d ) 方法的开发成功，使制造大面积( 超过6 “) 【1 1 1 、低 残本浆金嚣l 石产品藏为可麓，焉盈这些c v d 金澍石琵天然金剐石獒有更裔豹纯 度。由于上述的一必优异特性，加上制造技术的不断发展和完善，特别是在医学 秘壤麓学中蟾潜在瘦用，太远金剐磊；l 起了久饲静缀夫注意盼强l 。 欧洲桉子研究中心( c e r n ) 资助的有多国专家组成的r d 4 2 研发小组从 1 9 9 4 年起投入匡资嫒究c v d 金剐磊攘测器。经过逐l o 年魏磅究敬褥了一攘避 展，他们采用c v d 金刚石薄膜获得了微条阵列和象素阵列探测器，并研究了这 些探测器在探测离邋量介子、中子、质子、￥射线、x 射线秘紫外必对的 生髓。 他们研究的目的是搽索c v d 金副石探测器在大强予对撞机( l h c ) 上a t l a s 和c m s 实骏系统中的应用。c e r n 最近的研究表明：即使在4 1 0 4 中子c m 2 、 6 1 0 挝介予c m 2 和l o o m r a d 的电子和光子如此高通量剂量下，金刚石电学性能 也不会降低。在x 射线探测器方面，m a n f r e d o t t i u 4 1 采用c v d 众刚石获譬导了x r a y 探测嚣样晶。 国内至今还没商开展c v d 金刚石探测器的研究工作。 级蕊文献，蟊耨已经试验成功静金剐石薄簇被子探测器主要愈箭魏下几个 方嘲： f l ，中子搽溺嚣 金刚石原子数低，中子探测效率不高，但在商中子剂掇区域是种辐射硬 疫麓、酶应速度妖懿探测器。r d 4 2 小缝对其探溅掇理进嚣了磷突，毽翻认为对 于能量低于5 m e v 的中子，被探测到的是离化被撞、脱离晶格的原子，大于该能 量时，技搽测到的大部分楚发生菲弹蛙磁攮豹粒子，如( ”c 乳n ) ”c e ) ，r c ( n ， p ) ”b ) 或( 程5 7m e v ”c ( n ，仳) 9 b e ) 。热中子由于能量太小，不能将原予撞离品格， 因恧不易获褥信号。 有文献报道，可在金刚石表面沉积一艨硼，作为中子一带电粒予转换器。 这样的探测嚣的效攀为1 5 ( 是理论镶的一拳) 可在中予流量最离为1 0 6 个e m 2 s - 条件下工 管i 1 ”。 f 2 1a l p h a 粒予探测器 出予伐粒子在垒两石中的渗透距离很短，困蔼产生的载流子隈予表西凡个 j 二海大学硕士掌位论文 盒剐石薄膜粒子探测群的研制 g m 区域，晌应将叛不驽匀。撬状淹较缝橡霹提裹遮耱搽测瓣豹效率至7 0 。 1 8 1 。 ( 3 )质子探测器 这耱攥测器要求快速探测，艨以瘸2 1 5 x 1 0 ”o m 2lm e vf 棱当予s i 诗爨) 的 中予照射盒阏0 石来缩短载流子寿命到几个纳秒( 并因此提商响应) 1 9 1 。这种余 别：聂掇测嚣镀用于测定质子柬斡能蹩积瞬羁寸分布。 ( 4 )单离子探测器 为了研究活细胞的辐射损伤，设计了一个系统，为了单个离予可以准确地 击中单个细胞，该系统使用高度平行的离予束【2 。，2 ”。这藏要求探测器必须能够探 测到单个离子的路径，并能抵御总辐射剂爨的损伤。实际上，当离子( 该条件下 是4 6 7 7m e v 的a 粒子) 穿过金剐石时，搽铡到酌是金丽石中产生的二次嘏子。 ( 5 ) 光子和y 射线探测器 中毪静g m n m a 射线与蒂毫粒子不同，它不会攒失麓鲞，瞧就没有信号产生。 但是当其通过金刚石由于c o m p t o n 散射后产生自由电子，产生电信号。金冈0 石 对u v 帮孙r a y 党予懿穗应，许多磺究者对獒遽 亍了多年的磷究。k e d d y 窝n a m 汪2 l 使用金刚石作为探测媒介，并测量了光导，研究发现对g a m m a 射线的电流响应 与入慧裁豢在5 个数量缀嚣疆内或线往变纯。 1 4金翼l 石膜粒子