（光学工程专业论文）bbo晶体四倍频的紫外激光器研究.pdf

浙江大学博士学位论文 摘要 本论文采用b b o 晶体和k t p 晶体分别对灯泵电光调q 脉冲序列和l d 泵声 光调q 准连续脉冲序列进行紫外四倍频研究，并建立相应的理论模型。结果发现， b b o 晶体在e 光振动面上极小的倍频接受角，紫外光束严重的走离效应及非线性 过程中倍频增益饱和效应将限制四倍频效率的提高，并使紫外光束质量退化。 文章对b b o 晶体的非线性光学特性进行了研究，通过球面三角学计算得到单 位长度b b o 晶体在e 光振动面上的倍频接受角z j 0 x = - 0 2 7 6 m r a d * e m 和o 光振动面 上的倍频接受角a 0 y = 4 6 2 5 m r a d * c m 。通过比较b b o 晶体长度l 和光束的有效倍 频孔径长度l a ，将晶体的走离效应对紫外转换效率的影响分为三个范围；并修改 “h e u r i s t i ct h e o r y ”理论，使之更适用于强会聚绿光高斯光束的紫外四倍频过程。 对灯泵电光调q 脉冲序列和l d 泵声光调q 准连续脉冲序列的紫外四倍频过 程进行了实验研究。前者获得了最高单脉冲能量2 2 6 m j ，脉冲重复频率1 h z - 5 h z 的紫外脉冲输出，红外光到紫外光的能量转换效率为1 7 8 ；后者获得了最高平均 功率为2 1 5 m w ，脉冲重复频率为1 5 k h z 的准连续紫外脉冲输出，红外光到紫外光 的能量转换效率为9 8 。在此基础上，对准连续绿光光束采用柱透镜会聚入射到 b b o 晶体中，当入射功率为0 9 w 时，相比与普通正透镜会聚绿光光束1 4 1 的四 倍频转换效率，前者获得了1 8 1 的四倍频转换效率和更好紫外远场光斑。 对灯泵电光调q 脉冲序列的紫外四倍频过程建立数学模型，模型考虑绿光光 束在截面上光强的高斯分布，在b b o 晶体中的相位失配以及紫外四倍频过程中倍 频增益饱和。对l d 泵声光调q 准连续脉冲序列的紫外四倍频过程建立数学模型， 模型考虑绿光光束在b b o 晶体中的相位失配和紫外光束严重的走离效应，还考虑 了绿光光束在晶体中传播时光斑半径的实时变化。模拟结果与实验结果比较吻合。 对被动调q 和增益开关型微片激光的速率方程和实验过程进行研究，获得准 连续红外激光脉冲的时间特性和频谱曲线；最后对被动调q 激光器的脉冲序列参 数进行紫外四倍频的可行性分析，计算得到紫外四倍频转换效率低于1 。 关键词：b b o 晶体，倍频接受角，走离角，远场光强分布，四倍频，微片激光器 浙江大学博士学位论文 a b s t r a c t i nt h i sd i s s e r t a t i o n ，b b oc r y s t a l sa n dk t pc r y s t a l sw e r eu t i l i z e di nt h ef o u r t hh a r m o n i c g e n e r a t i o n ( f h g ) b o t hf o rf l a s h - p u m p e de l e c t r o - o p t i cqs w i t c h e dl a s e ra n dl a s e r - d i o d e ( l d ) p u m p e da c o u s t o 一0 p t i eqs w i t c h e dl a s e r t h em a t h e m a t i c sm o d e l so ft h eb o t hf h gm e c h a n i s m s w e r ee s t a b l i s h e d b a s e do nt h e s em o d e l s i ti sf o u n dt h a tt h eu vc o n v e r s i o ne f f i c i e n c ya n dt h eb e a m q u a l i t yo fu v l a s e rd e p e n d e do nt h ec r i t i c a la c c e p t a n c ea n g l eo fb b oc r y s t a li nt h eer a yv i b r a t i o n p l a n e ，t h ew a l k - o f fe f f e c to f er a ya n dt h eh a r m o n i cg a i ns a t u r a t i o n f i r s t l y , t h en o n l i n e a ro p t i c a lc h a r a c t e r i s t i c so fb b oc r y s t a lw e r es t u d i e d t h ea c c e p t a n c ea n g l e s i nb o t he r a yv i b r a t i o np l a n ea n dom yv i b r a t i o np l a n ew e r ef o u n da s - a 0 x - - 0 2 7 6 m r a d c ma n d a 0 y - - - 4 6 2 5 m r a d c m ，r e s p e c t i v e l y w ea l s od i v i d e dt h ew a l k - o f fe f f e c t o nt h eu vc o n v e r s i o n e f f i c i e n c yi nt h r e er e g i o n sb yc o m p a r i n gt h ec r y s t a ll e n g t hla n dt h ea p e r t u r el e n g t hl a ；t h e nm a d e t h ei m p r o v e d “h e u r i s t i ct h e o r y ”a v a i l a b l ef o rs w o n gf o c u s i n gc o n d i t i o n i nt h ef h ge x p e r i m e n t s ，f o rf l a s h - p u m p e de l e c t r o - o p t i cqs w i t c h e dl a s e r , p u l s e st r a i no f 2 2 6 m j p u l s ew a sa c h i e v e d t h ei r u ve n e r g yc o n v e r s i o ne f f i c i e n c yw a s17 8 a tm o s t t h e r e p e t i t i o nf r e q u e n c yw a s1h z - 5 h z ；f o rl dp u m p e da c o u s t o - o p t i cqs w i t c h e dl a s e r , p u l s e st r a i no f 215 m wa v e r a g ep o w e rw a sa c h i e v e db yu s i n gn o r m a lc o n v e xl e n sf o c u s i n g t h ei r - u ve n e r g y c o n v e r s i o ne f f i c i e n c yw a s9 8 a tm o s t ，t h er e p e t i t i o nf r e q u e n c yw a s15 k h z b a s e do nt h e s er e s u l t s ， f o r0 9 wi n p u tg r e e nl a s e rp o w e r ，w eu s e dac o l u m nl e n sf o c u s i n gi n s t a n do ft h et h en o r m a lc o n v e x l e n s a n df o u n du vc o n v e r s i o ne f f i c i e n c yf r o m1 4 1 t o1 8 1 t w od i f f e r e n tt h e o r e t i c a lm o d e l s ，w e r ep r e s e n t e do nt h eo p t i m i z a t i o no f t h ef h gb yg r e e nl a s e r b e a mi nb b oc r y s t a l ，f o re l e c t r o - o p t i eqs w i t c h e dl a s e ra n da c o u s t o 0 p t i eqs w i t c h e dl a s e r , r e s p e c t i v e l y f o rt h ef o r m e ro n e ，t h eg a u s s i a nd i s t r i b u t i o no fl a s e rb e a m ，p h a s e m i s m a t c ha sw e l la s g a i ns a t u r a t i o ni nt h eb b oc r y s t a lw a sc o n s i d e r e di nt h em o d e l ；f o rt h el a t t e r , t h eg a u s s i a n d i s t r i b u t i o no fl a s e rb e a m ，p h a s e - m i s m a t c ha sw e l la sw a l k - o f fe f f e c tw a sc o n s i d e r e di nt h em o d e l t h er e s u l t so fm o d e l sm a t c h e dt h ee x p e r i m e n t a lr e s u l t sw e l l a tl a s t ，t h em e c h a n i s mo fb o t hs e l f - q - s w i t c h e dm i c r o e h i pl a s e ra n dg a i n - s w i t c h e dm i e r o e h i p l a s e rw e r ei n v e s t i g a t e dt h e o r e t i c a l l ya n de x p e r i m e n t a l l y t h et i m ea n ds p e c t r u mc h a r a c t e r i s t i c s c u r v e sw e r ea c h i e v e d b a s e do nt h e s ec u r v e s ，w em a d eaf e a s i b i l i t ya n a l y s i so ff h go n s e l f - q - s w i t c h e dm i c r o c h i pp u l s e st r a i nb u tf o u n dt h eu v c o n v e r s i o ne f f i c i e n c yw a sb e l o w1 k e y w o r d s ：b b oc r y s t a l ，a c c e p t a n c ea n g l e s ，w a l k - o f fe f f e c t ，f a r - f i e l di n t e n s i t yd i s t r i b u t i o n ，f o u r t h h a r m o n i cg e n e r a t i o n ，m i c r o c h i pl a s e r - i i - 浙江大学博士学位论文 第一章绪论 1 1选题的背景及意义 自1 9 6 0 年第一台红宝石激光器诞生以来，过去近5 0 年里激光技术得到了飞速 发展。尤其在进入八十年代以后，随着激光二极管( l d ) i 艺的成熟完善，l d 抽运 固体激光器展示了高效率、体积小、寿命长、运转稳定、光束质量好以及易维护 等优点，迅速成为激光技术中最活跃的分支之一；并在各个领域逐渐代替传统的 液体、气态等激光器以及闪光灯泵固体激光器。 近年来在世界范围内，尤其是激光技术比较发达的国家如美国、德国、日本、 法国等掀起了研制全固态紫外及深紫外激光器的热潮。全固态紫外激光器由于波 长较短( 一般小于4 0 0 n m ，甚至更低) ，单色性较好以及维护较为方便等众多优点在 科研和工业领域都有重要的应用。 1 1 1 紫外激光器的优势 在器件加工领域，相对于波长较长的红外光，利用紫外激光对器件进行加工 具有一些特殊的优点： 首先，红外光或可见光通常依靠产生局部热量使器件熔化或汽化的方式加工， 该加工方式会导致被加工区域周围结构的严重破坏，因而限制了器件边缘强度和 产生精细特征的能力；而紫外激光加工则是通过直接破坏连接物质原子的化学键， 这种直接将物质分离成原子的“冷”过程，并不会对加工区域加热。 其次，由于众多玻璃和晶体材料对紫外光( 3 0 0 n m 以下) 都有强烈的吸收效用， 而对近红外和可见光的吸收效果较弱。因此在实际生产中无法采用近红外光或可 见光对这类材料加工，相反采用紫外激光则可以对此类材料加工。 此外紫外激光器由于波长较短产生的精细加工的能力更使其具有更高的空间 分辨率；也使对金属、半导体等许多物质进行打孔、切割等精细加工成为可能。 基于以上的优点，紫外激光器成为加工薄橡胶、塑料制品、金属、半导体、 1 浙江大学博士学位论文 玻璃和晶体等物质和材料的理想工具。 在生物医学研究领域内，全固态紫外激光由于方向性好、亮度高、单色性好 以及单光子能量大的优点，大大的提高了紫外激光器的时间分辨率、波长分辨率 和紫外光束对分子间连接的破坏能力，因此在工作过程中可以避免因吸收激光能 量造成组织的热损伤。高功率密度的紫外光束还能有效地打断有机材料的化学键， 准确切割各种生物组织，在激光矫正近视、老花，治疗白内障，血管整形以及神 经外科手术等方面都有广泛应用。 在高密度光盘数据存储领域，与目前最新采用的蓝光存储技术相比，紫外激 光数据存储技术具有光点面积更小的优点，因此采用紫外激光技术进行光存储可 以极大地增加光存储的容量，并有望获得在一张光碟上实现太比特存储容量。 1 1 2 气体紫外激光器概述 目前在工业和科研领域，获得紫外激光的方法中主要分为气体紫外激光器和 固体激光器两类。气体紫外激光器包括准分子激光器、氩离子激光器、氮分子激 光器、氟分子激光器、氦镉激光器等。固体激光器包括各种近红外激光器( n d ：y v 0 4 ， n d ：y a g ，n d ：y l f ) 的三倍频、四倍频激光器等。 目前应用于激光加工领域的气体紫外激光器主要包括准分子激光器和氩离子 激光器两种。 准分子激光器是脉冲激光器，其工作介质是按一定比例混合的惰性气体和强 受电子卤族元素气体。当基态的气体原子被激发时，核外电子跃迁到更高的能带 从而改变电子壳层中全部充满的状态，并与其它原子形成准分子；当激发态的电 子跃迁回基态时，立即分解并还原成本来的特性，同时释放出光子而产生高能的 紫外激光。准分子激光器最早出现于1 9 7 1 年，自1 9 7 2 年以来得到了迅速的发展： 当前对准分子激光器的研究主要集中在提高其脉冲重复频率和输出平均功率上。 1 9 9 7 年，俄罗斯联邦卓茨克创新与核聚变研究所v b o r i s o v 等研制的x e c l 准分子激 光器的平均输出功率达到的l k w ( 2 0 j ，1 0 0 h z ) t 1 1 ；在法国，目前研制的高功率x e c l 激光器，在4 0 0 h z 重复运转频率下平均功率已经超过了lk w t e l 。 浙江大学博士学位论文 氩离子激光器是惰性气体离子紫外激光器的典型代表，其原理是利用气体放 电使管内氩原子电离并激发，在离子的激发态能级间实现粒子数反转而产生激光 的。一般氩离子激光器的转换效率较低，最高仅o 6 ( i x ：f i 1 0 4 的量级) ；使用寿命 也在1 0 0 0 h 左右。氩离子激光器拥有水冷和风冷两大类，新一代氩离子激光器正朝 着自诊断、光控、遥控、面板程序存储等智能化的方向发展 3 1 。 上述气体紫外激光虽然目前输出能量度较大但也都存在缺陷：如体积庞大， 效率低下，寿命短和稳定差等等，因此也限制了气体紫外激光器的进一步发展。 全固体的紫外激光器正是在这种情况下应运而生，但一直以来全固体的紫外 激光器由于其输出能量较低的缺点，不能够满足工业需求；然而近十年来，随着 l d 抽运技术的进一步发展以及新型高效紫外非线性晶体的发明，情况已经有所改 善，逐步出现一些大功率输出的全固态紫外激光器。以下对全固体的紫外激光器 的发展概况介绍。 1 2 全固态紫外激光器的发展概况 非线性频率变换技术是实现全固态紫外激光输出最常用的方法。目前获得全 固态紫外激光最方便的，最成熟的方法是对掺n d 3 + 固体激光器的近红外激光进行 腔内或腔外非线性频率转换，产生三次谐波、四次谐波或五次谐波。 1 2 1国外以及台湾地区紫外激光器的发展概况 2 0 世纪9 0 年代以来，最常用的紫外四倍频晶体主要是b b o 晶体和c l b o 晶 体。1 9 9 2 年kf u j i m o r i 等人使用b b o 晶体获得了重复频率为5 k h z ，平均功率为 2 w 的2 6 6 n m 紫外激光输t 4 。 1 9 9 5 年o k am 等人使用b b o 晶体对l d 抽运的固体激光器非线性频率变换， 在重复频率为1 k h z 时输出了2 7 w 的2 6 6 n m 紫外激光【5 1 。 考虑单次通过转换效率较低的缘故，j o a c h i mk 和台湾中山大学的a h k u n g 等人采用环形腔装置，提高低功率红外入射时n d ：y a g 脉冲激光器的紫外转换效 率；并最终从输出功率为2 1 3 m w 的1 0 6 4 r i m 的单模近红外激光器中获得了8 4 m w 浙江大学博士学位论文 的2 6 6 n m 紫外输出，i r - u v 的转换效率为3 9 5 1 6 。图1 1 是实验装置的示意图， 装置采用m 1 ，m 2 ，m 3 ，m 4 四面反射镜组成环形腔；将二倍频k t p 晶体和四倍 频b b o 晶体置于其中，采用压电陶瓷通过输出紫外激光的信号对反射镜m 2 伺服 控制。图1 2 是环形腔得到的实验结果曲线。 图1 1 环形腔示意图，m 1 m 4 为5 3 2 n m 的高反镜，p z t 是压电陶瓷片，b s 是4 分束镜 撒捌燃辫静蝎 ( a ) 图1 2 环形腔输出的：( a ) 紫外单脉冲能量曲线；( b ) 红外到紫外转换效率曲线 随着1 9 9 5 年日本o s a k a 大学研制的c l b o 晶体的问世，四倍频紫外激光的发 展又有了新突破。1 9 9 6 年，y k y a p 等人利用c l b o 晶体，在重复频率为1 0 h z 时，获得5 w 的2 6 6 n m 紫外脉冲输出【7 】；在此基础上1 9 9 7 年，该小组又报道了重 复频率为1 0 0 h z 平均功率为9 7 w 的紫外脉冲输出【8 】；1 9 9 8 年，更进一步获得了 1 0 6 w 的紫外脉冲输出 9 1 。 然而，由于当时c l b o 紫外晶体在脉冲重复频率较高的情况下会因吸收紫外 浙江大学博士学位论文 激光导致热沉积甚至损坏，因此以上结果都是在低重复频率的情况下获得的。 但随着c l b o 生长技术的不断更新，情况有所改善。1 9 9 7 年，u s t a m m 等人 采用新的c l b o 晶体在脉冲重复频率为1 k h z 时，获得了平均功率2 5 w 的2 6 6 n m 紫外脉冲输出【1 0 l ；在此基础上1 9 9 8 年，该小组又报道了重复频率5 k h z ，平均功 率为6 6 w 的紫外脉冲输出【1 1 1 。 在2 0 0 0 年，日本三菱电子公司的先进技术研发中心的t e t s u ok o j i m a 等人 采用c l b o 晶体对声光调q 的n d ：y a g 激光器输出的激光脉冲四倍频，如图1 3 、 1 - 4 所示，并获得了2 0 5 w 的2 6 6 n m 紫外脉冲输出，这是迄今为止所报道的最大 功率的紫外激光输出【坦1 。 i n t e g r a t i n g m i r r o rr e f l e c t i n g4 t h h 州p n 0 的氆眦【= l j 姗舢盯m 0 瑚c 矽 c o n d e n s e rl e n s c o l l i m a t o r ia o qs w i t c hl 1 一 一 h lg r e e ni a s e riuvr i 矗n 。：。1y 彩 图1 3 采用c l b o 晶体紫外四倍频示意图 棚尹嘲埘p a 獭盼曩t5 n m 蝴 图1 4 采用c l b o 晶体紫外四倍频的输出功率 g 襄囊袋强糍麓薹复墨雪叟万耄 浙江大学博士学位论文 图1 5 统计了1 9 9 4 年到2 0 0 0 年紫外激光器输出功率的发展趋势【1 2 1 ： 善 霎 & 与 号 。 至 图1 - 5 紫外激光器输出功率的发展趋势 与此同时，另一部分激光工作者也在采用四倍频技术探索新的紫外激光波长。 2 0 0 6 年瑞典皇家工学院的s j o h a n s s o n 等人利用p p k t p 晶体和b b o 晶体对被动调q 的准三能级9 4 6 n m 的全固态激光器四倍频，并获得t2 0 m w 的2 3 6 n m 紫外激光【1 3 】。 图1 - 6 是被动调q 的准三能级9 4 6 n m 固体激光器的装置图；图1 7 和1 8 分别是 蓝光二倍频、紫外四倍频的转换效率曲线和紫外远场椭圆形的光斑图。 4m m一7m m 孵酬睁二n 勘d ：y a g “卜一 之。 同蚰m 洲叫鲥m 嘲r 8 嚣e m o u m t p u ，t d i o d e 。h v 。 m l 盯o o 图1 - 6 被动调q 的准三能级9 4 6 n m 固体激光器示意图 雾 置 馨 ( a )( b ) 图1 - 7 四倍频的转换效率曲线：( a ) - - 次谐波的转换效率；( b ) 四次谐波的转换效率 g ， 螽 蠹 宝 q ， 璺 叠 翟 銎量lj罄删霉c啦竹n 图l - 8 繁夕l 激光的远场光斑 l 盘2 中国大陆紫外激光器的发展概况 在中国大陆，早在8 0 年代末就开始利用b b o 晶体采用非线性频率变化的方 法产生紫外激光。1 9 8 8 年浙江大学光仪系的尤晨华、范琦康、陆祖康等人利用b b o 晶体倍频获得2 0 0 r i m , - , 2 1 8 r i m 的紫外可调谐辐射n 4 1 ；在此基础上1 9 9 2 年该小组利 用b b o 晶体产生1 9 6 n m - 2 2 8 n m 的紫外可调谐辐射1 1 5 l 。 与此同时，1 9 9 0 年中国科学院安徽光机所的鲁士平等人也利用b b o 晶体获得 了2 2 3 2 n m , - , 2 3 0 8 r i m 的和频紫外脉冲输出，单脉冲能量为1 2 0 ，峰值功率为 1 2 k w t l 6 1 ；同年又获得了2 8 0 5 n m 2 8 9 5 n m 的可调谐紫外脉冲输出，最大输出能量 为8 5 m j ，倍频转换效率为3 1 6 1 1 q 。 上述早期的工作中，输出紫外激光存在的主要缺陷是输出功率不高，运转不 稳定等。随着粥年代末l d 技术的飞速发展，紫外非线性技术也有新突破。 l 鲫9 年陈国夫等人利用b b o 晶体，首次获得2 6 6 n m 紫外激光脉冲输出陋嘲。 何京良等人在2 0 0 0 年利用b b o 晶体对声光调q 的n d ：y v 0 4 激光脉冲四倍频， 获得平均功率为6 3 m w 准连续紫外激光，5 3 2 n m - 2 6 6 n m 转换效率达11 ， 1 0 6 4 n m 。5 3 2 n m 的转换效率为5 0 4 t 2 0 j ，如图1 - 9 所示。在此基础上2 0 0 5 年又利 用声光调q 的n d ：g d v 0 4 激光器，当l d 抽运功率为1 2 5 w 时，获得平均功率为 1 9 6 m w 准连续紫外激光脉冲，5 3 2 n m , - , 2 6 6 n m 转换效率为3 0 1 ，1 0 6 4 n m 到2 6 6 n m 的转换效率为1 0 1 1 2 1 j 。 浙江大学博士学位论文 5 髭n m 2 舔衄 图1 9 声光调q 的n d ：y v 0 4 四倍频紫外激光器示意图 同年谭成桥等人采用简易的四倍频装置如图1 1 0 所示，利用b b o 晶体对l d 抽运的c r 4 + ：y a g n d ：y a g 被动调q 激光器进行四倍频，得到平均功率为2 1 5 m w 的准连续紫外脉冲，5 3 2 n m - 2 6 6 n m 转换效率2 5 2 ，1 0 6 4 n m - 2 6 6 n m 转换效率 9 8 t 2 2 1 。图中1 是c p 4 + ：y a g n d ：y a g 被动调q 激光器；2 是会聚透镜；3 、4 分 别是k t p 晶体和b b o 晶体。 2 图1 1 0 简易的紫外四倍频示意图 在探索新的紫外波长方面，中国科学家也做出了贡献，2 0 0 3 年中国科学院西 安光机所的程光华等人用l d 抽运的调q y l f 倍频激光器抽运的掺钛蓝宝石激光 器，用l b o 晶体在腔内产生二次谐波，再聚焦到b b o 晶体中产生四次谐波产生 深紫外激光，最终得到3 4 m w 的2 0 8 n m 紫外激光输出f 2 3 1 。如图1 11 所示。 图1 1 l 紫外四倍频产生2 0 8 n m 激光示意图 浙江大学博士学位论文 1 3 微片激光器的发展概况及紫外四倍频现状 微片激光器最初由美国林肯国家实验室的j j z a y h o w s k i 和m o o r a d i a n 在1 9 8 9 年提出【2 4 】。其主要原理是利用在增益介质两端面直接镀膜形成的一体化振荡腔。 该技术可以将腔长缩短到毫米量级以下，具有体积小，结构简单，运行稳定以及 单纵模输出的特点【2 5 。2 6 1 。近年来l d 抽运的微片激光器引起了学术、产业和军事领 域的高度重视。 1 9 8 9 年林肯实验室的研究人员首先采用腔长为7 3 0 t m 的n d ：y a g 微片激光器 实现了1 0 6 4 n m 和1 3 1 0 n m 双波长的单模激光输出【2 7 】；1 9 9 2 年，美国宝丽来公司的 a t & t 贝尔实验室也报道了l d 抽运的单频n d ：y c e a g 微片激光器，输出波长为 1 0 6 4 n m 2 8 】；1 9 9 4 年德国科学家究报道一种新型的波长l d 抽运n d ：y a g 微片激光 器，并将其用于外差激光干涉仪测速【2 9 。0 1 。 此类激光器同样也可以运行在连续或脉冲模式下，其脉冲输出模式主要可采 用被动调q 机制和增益开关机制。 在被动调o 的微片激光器方面：1 9 9 7 年a a g n e s i 等人采用c r 4 + ：y a g 晶体对 n d ：y a g 微片激光器被动调q 【3 1 1 ，获得了单脉冲能量2 0 0 m j ，脉冲宽度1 7 n s ，重 复频率为6 k h z 的t e m o o 模红外脉冲序列输出。同年，c h e n 等人采用光纤耦合l d 抽运的n d 3 + ：y v 0 4 c r 4 + ：y a g 微片激光器，获得了峰值功率4 3 0w ，脉冲宽度5 6 r s ，重复频率8 3k h z 的红外脉冲序列输出【3 2 】。1 9 9 8 年，a n t o n i o 等人采用c r 4 + ：y a g 晶体分别对n d 3 + ：y a g 和n d 3 + ：y v 0 4 微片激光器被动调o 3 3 1 ，获得脉冲宽度 1 0 n s 3 2 n s 之间，峰值功率1 7 k w 2 1 k w 之间的红外脉冲序列输出。2 0 0 0 年，林 肯实验室又报道了脉冲宽度达到2 1 8p s 的n d 3 + ：y a g 被动调o 微片激光器1 3 4 1 。j m m a i l l a r d 等人在c l e o2 0 0 0 上报道重复频率为4 0 0h z ，脉冲宽度小于4 0 0p s ，单 脉冲能量达到3 5 0m j 的被动调o 微片激光器。这是微片激光器获得的最高单脉冲 能量【3 5 1 。 对于增益开关运行机制的微片激光器的报道相应较少，2 0 0 4 年浙江大学陈军 小组在利用l d 抽运的n d ：y v 0 4 增益开关激光器时获得脉宽6 0 - - 一1 4 0 n s 、最高重复频 率l k h z 的1 0 6 4 n m 脉冲序列输 3 6 1 ；在此基础上，2 0 0 6 年又通过调节l d 电流控制抽 浙江大学博士学位论文 运参量，获得了脉宽2 0 n s 、重复频率1 h z 4 k h z 可控的稳定红外脉冲序列输出【3 7 1 。 在微片激光器的紫外四倍频领域，1 9 9 5 年林肯实验室采用b b o 晶体对单脉冲 能量为8 0 ，峰值功率为2 5 k w ，脉冲重复频率为1 0 k h z ，脉宽为2 1 8 p s 的被动调q 微片激光脉冲四倍频，分别获得的3 5 ，0 3 ，o 7 一，o 0 1 的二次，三次，四 次及五次谐波脉冲，脉冲频率超过1 0 k h z t 3 8 1 。 1 4 论文主要内容以研究成果 1 4 1 论文的主要内容 第一章介绍了本论文的选题背景和研究目的，简单说明了目前全固态四倍频 紫外激光器的发展现状，以及存在和需要解决的问题，并概述了本论文的主要内 容和研究成果。 第二章简单介绍紫外非线性晶体选取的八大原则，并对b b o 晶体的物理特性 作简要分析。其中对b b o 非线性光学特性展开详细讨论：利用几何方法求解b b o 晶体在e 光振动面的倍频接受角彳以，并首次提出采用解球面三角形的方法解得。 光振动面的倍频接受角彳巩；最后讨论了b b o 晶体中紫外光的走离效应分别对弱 会聚和强会聚绿光光束四倍频转换效率的影响。 第三章首先对单脉冲能量较大的电光调q 激光脉冲序列进行紫外四倍频实 验；获得了光束质量好，峰值功率高的紫外脉冲激光输出。其次对声光调q 准连 续激光器进行紫外四倍频实验；在倍频过程中采用对绿光会聚的方法提高入射到 b b o 晶体功率密度，为此获得2 1 5 m w 的准连续紫外激光脉冲输出。 在上述实验的基础上，对于声光调q 的准连续绿光光束，采用柱透镜会聚并 入射到b b o 晶体。实验结果表明：在0 9 w 绿光功率入射的情况下，相对于普通 正透镜会聚绿光光束1 4 1 的四倍频转换效率；采用柱透镜会聚获得了1 8 1 的四 倍频转换效率以及更好的紫外远场光斑。 第四章对闪光灯泵的n d ：y a g 腔外倍频绿光脉冲序列的紫外四倍频过程建立 数学模型，模型考虑绿光高斯光束在b b o 晶体中的相位失配，紫外四倍频过程中 浙江大学博士学位论文 倍频增益饱和与紫外光束的走离效应。最后结合模型对第三章中的实验结果进行 分析和讨论。 第五章对l d 泵声光调q 准连续红外激光脉冲序列的紫外四倍频过程建立理论 数学模型，模型考虑正透镜会聚的绿光高斯光束在b b o 晶体相位失配，紫外光束 严重的走离效应以及会聚绿光高斯光束在b b o 晶体中光斑半径的变化。最后借助 该理论模型对第三章中紫外四倍频转换效率和紫外远场光斑进行分析。 第六章对被动调q 的c r 4 + , n d 3 + ：y a g 微片激光器和增益开关型n d 3 + ：y v 0 4 微 片激光器进行了理论研究和实验研究，分析了微片激光器脉冲序列的时间特性和 微片激光器输出脉冲的谱线特性。最后在将c r 4 + , n d 3 + ：y a g 微片激光器输出的脉冲 参数通过第五章中准连续四倍频的理论模型进行紫外四倍频的可行性分析。 第七章是本文在各方面研究的总结以及今后的工作展望。 1 4 2 研究成果和创新点 ( 1 ) 为了对正透镜会聚、发散角较大的绿光高斯光束，在b b o 晶体内紫外四 倍频过程进行分析，需要讨论b b o 晶体四倍频接受角。文章采用解球面三角形的 方法求得b b o 晶体内o 光振动面内的紫外四倍频接受角彳口一6 2 5 m r a d * c m ，并结 合e 光振动面内的紫外四倍频接受角d o x = 0 2 7 6 m r a d * c m ，首次计算得到会聚的绿 光高斯光束在b b o 晶体内任意三维空间位置的相位失配量后 ，y ，z ) 。 ( 2 ) 通过比较b b o 晶体长度l 和不同束腰半径绿光光束在b b o 晶体内的有效 倍频孔径长度l a ，将紫外光束的走离效应对四倍频转换效率的影响分为三个区域 讨论。其中在强会聚绿光高斯光束区域内，对b o v d 等提出的分析大走离角非线性 晶体倍频过程中走离现象的“h e u r i s t i ct h e o r y ”理论加以修改；并使修改后的理论 更适用于分析强会聚绿光高斯光束的紫外四倍频过程。 ( 3 ) 由于b b o 晶体在o 光振动面内的倍频接受角4 砂和e 光振动面内的倍频 接受角a 0 x 并不相同，因此实验中对准连续的绿光高斯光束，采用柱透镜会聚入射 到b b o 晶体，并成功获得了高效紫外四倍频激光输出。实验结果表明：在0 9 w 绿光功率入射的情况下，相对于普通正透镜会聚绿光光束时1 4 1 四倍频转换效 浙江大学博士学位论文 率；采用柱透镜会聚获得了1 8 1 的四倍频转换效率，并获得了更好的紫外光束质 量和远场光斑。 ( 4 ) 考虑b b o 晶体在o 光振动面内的倍频接受角a o y 和e 光振动面内的倍频 接受角d o x 并不相同，文章对正透镜会聚的绿光高斯光束紫外四倍频过程建立三维 空间的理论模型。模型不仅考虑了会聚绿光高斯光束在b b o 晶体中各个位置对应 的相位失配量从 。，y ，z i ) 和紫外倍频光较大的走离角p ，还考虑了绿光光束在晶 体中因光斑半径的变化而导致的光强分布变化。通过分析理论模型，优化绿光束 腰半径达到最高的四倍频转换效率；并着重讨论强会聚绿光高斯光束在b b o 晶体 中的相位失配对远场紫外光斑图样的影响。 ( 5 ) 对预抽运机制下的被动调q 微片激光器和增益开关型微片激光建立速率 方程，分析抽运参数变化对输出激光脉冲时间特性的影响。发现采用连续抽运上 叠加脉冲抽运的预抽运技术，可以实现了c r 4 + , n d 3 + ：y a g 微片激光器和增益开关型 微片激光器脉冲序列的稳定和可控输出。最终在实验中对c r 4 + , n d 3 + ：y a g 微片激光 器获得了脉冲宽度在1 1 2 n s 1 2 1 n s 之间，峰值功率在9 0 w - 1 0 0 w 之间，重复频率 在1 h z - 2 5 k h z 之间的脉冲序列；对增益开关型n d 3 + ：y v 0 4 微片激光器获得了脉冲 宽度在4 0 n s 4 2 n s 之间，重复频率在1 h z 2 0 k h z 之间的脉冲序列，其峰值功率远低 于被动调q 脉冲。 浙江大学博士学位论文 第二章b b o 晶体紫外四倍频特性 2 1引言 紫外波段的相干光源无论在微小精细材料加工、超高密度存储、光刻、光印 刷等工业领域还是在紫外固化、生物医疗、光谱分析等科学研究领域都有非常广 泛的应用前景。特别是近年来随着对微电子元器件需求的日益增长，生物分子和 医学领域的迅速发展，对光予能量较大、相干性较好的紫外( 波长在3 0 0 n m 以下) 激光的需求更是迫在眉睫。就目前而言，常用紫外激光器主要包括准分子激光器、 n 2 激光器和四倍频全固态激光器等；然而在实际应用中，由于准分子激光器和n 2 激光器都是气体激光器，而且有体积庞大、效率较低和稳定性较差的缺点，严重 限制了此类气体激光器在科学研究领域的推广和应用。 近年来，随着固体激光技术的发展和许多优秀的非线性晶体诸如k t p 晶体、 l b o 晶体和b b o 晶体性能的进一步完善。通过对红外1 0 6 4 n m 激光的非线性倍频 或者合频，可以将固体激光波段扩展到紫外或者深紫外范围如：3 5 5 n m ，2 6 6 n m ， 2 1 3 n m ：这是目前获得紫外波段激光输出最有效的方式之一。在这种情况下，在保 证谐波的光束质量的同时，提高紫外非线性转换效率成为非常重要且有意义的课 题。一般来说，影响非线性转换效率的因素主要可分为以下几方面：非线性晶体 的优化选取，基频光功率密度的提高以及基频光束在非线性晶体中最佳聚焦程度 等。因此，为获得高转换效率紫外激光输出，第一重要因素就是非线性倍频晶体 的优化选取，其中涉及非线性晶体的有效非线性系数、e 光走离角、倍频接收角、 接收带宽、接收温度等一系列对转换效率和紫外光束质量至关重要的晶体参数。 在本章的首先介绍紫外非线性晶体选取的八大原则；并对b b o 晶体的物理特 性作简要分析。其中对于b b o 晶体的光学特性展开详细讨论：利用几何方法求得 b b o 晶体在e 光振动面的倍频接受角彳巩；并提出采用解球面三角形的方法解得o 光振动面的倍频接受角彳巩。最后分别讨论b b o 晶体中紫外光的走离效应对弱会 聚绿光高斯光束和强会聚绿光高斯光束的紫外转换效率的影响。 浙江大学博士学位论文 2 2 紫外四倍频非线性晶体的选取原则 在10 6 4 n m - 2 6 6 n m 的非线性频率变换过程中，对于二倍频绿光倍频晶体采用 目前技术比较成熟的k t p 晶体；而对于四倍频紫外晶体的选取，则需要根据情况 而定。般来说，主要遵循以下八条要求： 1 大的非线性系数 2 适中的双折射值( 对于角度相位匹配，应存在相位匹配角) 3 尽量小的走离效应 4 相对较大的角度、温度、光谱接收带宽 5 宽的透明范围，不影响非线性转换效率( 尤其对于紫外倍频) 6 高的激光损伤阈值 7 容易生长、制造成本低 8 优良的物理、化学性能以及机械稳定性 在具体研制的紫外四倍频激光器过程中，可以将以上非线性晶体选取的八大 要求可以分为必要条件和优化条件。 其中必要条件包括：适中的双折射值( 对于角度相位匹配，应存在相位匹配角) ； 相对宽的透明范围( 晶体不能对紫外光波有强烈的的吸收效应) 。在目前常用的非线 性倍频材料如b b o ，c l b o ，l b o ，b i b o 和k t p 中，l b o ，b i b o ，k t p 在2 6 6 n m 的 紫外四倍频中没有合适的相位匹配角。因此在考虑上述必要条件之后仅剩下b b o 和c l b o 适用于四倍频的倍频过程。 对于紫外四倍频晶体选择的优化条件需要从价格、紫外光束质量以及转换效 率等方面综合考虑。虽然在紫外波段的四倍频过程，c l b o 的非线性系数高于b b o 晶体，且已被证实无论在脉冲激光器或者准连续激光器的四倍频过程中均可产生 数瓦的紫外激光输出【7 1 0 】；但是由于c l b o 严重的潮解性，使得对实验环境的要 求极为苛刻；而且c l b o 的物理特性和热性能使得在晶体表面镀膜颇为不易【3 引。 由于这些原因使得在紫外四倍频过程中最终选择b b o 晶体。b b o 晶体( d 相 偏硼酸钡晶体，p - b a b 2 0 4 ) 是由中国科学院物质结构研究所于1 9 8 4 年首次发现和研 制的新型紫外倍频晶体，具有综合优良性能的非线性光学性能。其宽透明范围和 浙江大学博士学位论文 相位匹配范围，大的非线性系数，高的光损伤阈值、宽温度带宽以及优越的光学 均匀性为各种紫外非线性光学应用提供了实际可能性。 2 3b b o 晶体的物理化学特性 如表2 1 所示，b b o 晶体的熔点约在1 0 9 5 士5 ；结晶发生在q 相和b 相之 间，相变温度约为9 2 5 士5 。高温a 相是一种3 m 的对称点群，其平方非线性张量 分量为0 ；相对于q 相，b b o 晶体的低温d 相是非中心对称的，并且晶体在d 相 的生长过程中呈现非线性光学的特性。在以前的工作中，对于b b o 晶体的b 相的 对称性并不确定，b b o 晶体被认为是既是3 点群又是3 m 点群；这又进一步导致 了b b o 的有效非线性系数一直被估计偏小，但最终证明了b b o 晶体的b 相是具 有3 m 点群对称性的特质【3 9 。 b b o 晶体的莫氏硬度为4 ，具有低潮解性和较好的化学稳定性，这使得可以在 晶体端面相对容易地抛光，并镀上5 3 2 n m 和2 6 6 n m 的高透膜。此外晶体的低潮解性 也使得b b o 晶体可以在一个相对宽松的环境中实验和贮藏( 尤其相对于c l b o ) ，这 一点在实际应用中至关重要。表2 1 是b b o 晶体各种结构和物理特性。 表2 1b b