（凝聚态物理专业论文）高温超导体的结合能及其超导电性.pdf

山东大学博士学位论文 摘要 从1 9 8 6 年发现第一种铜氧化物高温超导体开始掀起的研究热潮，至今已 持续了近二十年了。这不仅由于高温超导体实现了1 8 年前不可想象的超导转 变温度，使超导技术开始从实验室走向了实际应用，而且它还展示了许多传统 理论所无法解释的性质。高温超导电性的研究不仅扩展了人们的研究视野，而 且极大地丰富了凝聚态物理、材料科学等基础科学的研究内容，推动了实验技 术和理论概念的发展。凝聚态物理中高温超导理论的建立和室温超导材料的发 现必将对科学与技术带来深远的影响。 高温超导体正常态和超导态有许多反常的奇异特性。从发现高温超导现象 至今，人们在继续寻找更高转变温度的新材料的同时，在证实、充实和理解这 些奇特现象上花费了巨大的精力。因为强电子关联效应和强磁耦合效应似乎是 最重要的部分，所以人们一直在试图寻找某种确定的方式来修改b c s 理论甚 至朗道费米液体理论。在此期间，发展了许多新方法、新思想和新概念，它们 促进了物理及许多相关领域科学技术的发展。然而，由于高温超导体结构及内 部相互作用的复杂性，各种观点仍在争论之中。至今，对于全部的物理现象和 超导微观机制，尚未能给出明确统一的说法。但随着实验技术的不断提高，高 温超导的机理研究会更趋深入和完善。在今后相当一段时间内，寻找更高转变 温度的超导材料和探索高温超导机理仍然是超导研究发展的重要方向。 本论文的主要研究内容包括以下几部分： 1 h g b a 2 c u 0 4 埘中的分块模型、相互作用能和超导电性 高温超导体具有很强的准二维特性，其中的关键结构单元是c u 0 2 平面。 在晶体中，沿c 方向相邻面的耦合较弱，但对超导电性却有着重要意义。关于 这一特性，已得到了广泛的研究。在多数研究中，是将高温超导体视为超导和 非超导的多层结构，并考虑超导层之间的耦合。然而，不同层在超导中所起的 作用是不同的。如大家所知，高温超导体沿c 轴由若干层构成，如果考虑每一 层之间的耦合，那将会给研究问腿带来一定困难。然而，如果根据材料的结构 特点和实验事实，把超导体合理地划分为几个结构块，将使问题得以简化。本 文所涉及的研究方法就是基于这种考虑。 山东犬学博士学位论文 在众多关于高温超导理论研究的方法中，研究结合能和超导电性的关系是 其中一种重要的方法。尽管在这方面己作了大量的工作，但据我们所知，在张 酣等提出种计算模型之前，还没有关于结合能与超导电性定量关系的研究。 根据所有铜氧化物高温超导体沿c 方向都是由钙钛矿结构和岩盐结构堆叠而 成的特点，张酣等提出了一种分块模型，将高温超导体的晶胞划分为包含c u 0 2 面的钙钛矿结构块和岩盐结构块，对b i 系、h g 系、t l 系及y i 系的研究表明， 两个块之间的相互作用能与超导转变温度之间有密切的关联。该结果说明两个 结构块之间的相互作用对超导电性有重要的影响。 然而，上述分块模型不能用于研究具有一个c u 0 2 面的超导体，例如 h g b a 2 c u 0 4 + 6 ( 1 2 0 1 ) 相。本文通过改进以上模型，研究了h g b a 2 c u 0 4 协在这 一模型中，依据一定的实验结果，仍将晶胞划分为两个结构块，即由两个b a o 面组成的块和由剩余部分构成的块。我们根据改进过的分块模型，计算了 h g b a 2 c u o 中对应不同氧掺杂量d 值的两个块之间的相互作用能与超导电性 的关系。 根据经典固体理论，结合能是由马德龙势、离子排斥势和电子亲和势构成。 在晶体结合能的计算中，我们采用离子晶体模型对高温超导体进行了简化，合 理地忽略了电子亲和势。然而，铜氧化物高温超导体又表现出一定的共价性， 所以在计算中，我们直接把一些空穴放入c u 0 2 平面内，以弥补离子晶体模型 的不足。放入空穴的数量取决于氧缺陷的含量，整个晶胞保持电中性。这种处 理方法与空穴主要集中在c u o 面上的实验事实是符合的。在马德龙势的计算 中，我们采用了标准e v j e n 方法。利用这种方法，晶胞中的电荷是平衡的，求 和是高度收敛的。对于排斥势的计算。我们利用了b o h r 近似。计算方法的精 度和可靠性都经过了验证。 结果显示，该化合物中两个块之间的相互作用也与超导电性之间有着密切 的联系。超导转变温度值随着两块之间相互作用能的增加而降低，这说明 两个块之间相互作用的增强会引起超导电性的降低。相互作用能的大小反映了 两个块之间的结合强度，相互作用能越小，两块之间的结合越松散，t c 值就 越高。与以往其他用原分块模型计算的结果相比，尽管材料不同，但可以看到 相互作用能与死值之间有相同的交化趋势。 山东大学博士学位论文 2 h g b a 2 c u 0 4 + 6 中载流子分布的研究 利用上述改进模型，我们还就电荷分布对h g b a 2 c u 0 4 埘中的块之间相互作 用能的影响进行了计算。首先，我们分别计算了空穴分布在c u o 面、b a - o 西和h g - o 面时的相互作用能。根据计算结果，只有当空穴分布在c u 0 2 面上 时，相互作用能与珏之间才存在密切的关联。该结果一方面表明，载流子主 要集中在c u o 面上，这与理论和实验事实是相符的；另一方面说明改进的模 型是合理的。进一步，我们又计算了空穴分布在c u 0 2 面的不同位置上时对块 问相互作用能的影响，我们选择5 个典型位置进行了计算。结果表明，氧缺陷 d 值越大，即空穴浓度越高，相互作用能的值对空穴位置就越敏感，随空穴在 c u 0 面上的位置不周丽不周。对于h g b a 2 c u 0 4 惦当空穴载流子位于c u 0 2 面 上的顶角位置时，相互作用能取最低值，系统处于5 个位置中最合理的稳定状 态，而且相应地，两块之间的相互作用能与如值之间才。有密切的对应关系。 这说明其有效电荷中心可能在c u o 面的顶角处，或者可以理解为空穴载流予 出现在c u 格点处的概率较大。相互作用能与空穴位置有关的结果还表明，空 穴载流子在c u o 面上的分布是不均匀的，根据条纹相理论，当空穴从一个位 置移动到另一个位置时，将引起条纹和能量的涨落。因此，对应这些典型位黄 的相互作用能的差别很可能为了解超导电性和电荷条纹之间的联系提供了 个重要的线索。这一问题还有待于作进一步的研究。 3 l n b a 2 c u 3 0 7 坩( l n = n d ，e r , s i n ) 的相互作用能与超导电性 我们利用钙钛矿和岩盐结构的分块模型，对l n b a 2 c u 3 0 z _ j ( l n = n d ，e r , s m ) 的相互作用能与氧含量、空穴的分布以及超导电性的关系进行了计算。结果表 明，在这些化台物中，块之间相互作用能随着值的增加而降低。同时，当 氧缺陷浓度较低，即空穴浓度较高时，相互作用能随空穴在c u ( 2 ) 一o 面上的位 置不同而明显不同。然而，当氧缺陷浓度增加，即空穴浓度降低时，这种差别 减小。空穴位置对相互作用能的影响对了解载流子在c u 0 2 面上的分布是否均 匀的问题提供了一定的依据。结果表明，在这些化合物中，不仅其两个结构块 之间的相互作用能与结构特性和超导电性之间紧密相关，而且这些体系之间也 存在着一定的差异。 4 b i 2 s r 2 c a c u 2 0 s + j 单晶体中m o 替代对正常态输运性质的影响 山东大学博士学位论文 众所周知，高温超导体正常n t na b 平面的电阻率p 曲( 7 ) 表现出偏离温 度线性行为的下降，这种现象可作为赝隙打开的直接证据。描述偏离温度线性 行为的特征温度用丁+ p a b 表示。而垂直a b 平面的电阻率p 。( 乃随温度的降低显 示出一明显的上翻行为。描述p c ( t ) 这样一个激活型增加的特征温度用，乙。表 示。对于y 1 2 3 体系，7 _ 。b 值与丁0 。值相等，所以这两个特征温度都标志着 赝隙的打开。然而，在b i 2 2 1 2 体系中，观测到的7 1 础值和丁+ 。值是不相等 的，关于赝隙打开的温度问题还存在争论。因此，关于，0 a b 值和r + 。值不相 符的机理，仍然是目前需要研究的一个问题。 我们利用自助溶剂法生长出了高质量的b i 2 s r 2 c a c u 2 。m o x 0 8 ( x = 0 ， o 0 1 ，o 0 2 ) 单晶体，就m o 替代对正常态输运性质的影响进行了探讨。在m o 掺杂和未掺杂的晶体中，测得了标志输运特性发生改变的两个特征温度r 础 和，。测量发现，两个特征温度的差别随m o 掺杂量的增加而减少，同时。 b i 2 2 1 2 体系的各向异性随m o 掺杂量的增加而降低。测量结果表明， b i ! s r 2 c a c u 2 。m 仉0 晰中两个特征温度的差异是由体系的高度各向异性引起 的。 5 y b c o 薄膜中的不同位错的研究 我们知道，氧含量对y b a 2 c u 3 0 ，的性质起蓿关键的作用，针对y b a 2 c u 3 q 中空穴浓度对超导电性的影响也已做了大量的研究工作。然而，由于氧含量变 化而引起的一些结构特性改变及由此对超导往质的影响还没有引起足够的重 视例如，据我们所知关于线位错对超导电性的影响还没有报道。在此，我 们借鉴了半导体研究中的一种方法来区分y b a 2 c u 3 0 ，中不同类型的位错，进 而研究这些位错与乃值之间的关系。 我们利用高分辨率x 射线衍射研究了一组具有不同死值的y b c o 薄膜样 品。对两种不同的线位错，即口6 平面内扭转和平面外倾斜，进行了详细的分 析。发现危值对平面外的倾斜比对平面内扭转更为敏感，这说明相应于不同 伯格斯矢量的位错对y b c o 薄膜咒值的影响是不一样的。薄膜中的螺位错对 y b c o 的性质有较强的影响。 关键词：超导电性；结构；结合能；输运性质；位错 一 些堡奎堂堕主堂堡丝苎 a b s t r a c t t h ep a r t i c u l a ra n de n d u r i n ga t t e n t i o nh a sb e e np a i dt ot h es t u d yo f h i g h t c c o p p e ro x i d es u p e r c o n d u c t o r ss i n c et h ed i s c o v e r yo fh i g h t cs u p e r c o n d u c t i v i t y t h e h i g h t cs u p e r c o n d u c t o r s n o t o n l y m a n i f e s t s u p e r c o n d u c t i n gt e m p e r a t u r e i n c o n c e i v a b l e18 y e a r sa g o a n dm a k et h e a p p l i c a t i o n o f s u p e r c o n d u c t i n g t e c h n o l o g yp o s s i b l e ，b u t a l s oe x h i b i t m a n y o t h e r p r o p e r t i e sa p p a r e n t l y i n c o m p a t i b l ew i t hc o n v e n t i o n a lt h e o r y t h es t u d yo n t h eh i g h t cs u p e r c o n d u c t i v i t y e x p a n d so u rr e s e a r c hf i e l d s i tg r e a t l ye n r i c h e st h ec o n t e n to f t h eb a s i cs c i e n c e s i n c l u d i n gt h ec o n d e n s e dm a t t e rp h y s i c sa n dt h em a t e r i a le ta 1 ，a n da l s oa c c e l e r a t e s t h ed e v e l o p m e n to fn e we x p e r i m e n t a l t e c h n i q u e sa n dt h e o r e t i c a lc o n c e p t s t h e u n d e r s t a n d i n go fh i g h ，乃s u p e r c o n d u c t i v i t ya n dt h ef i n d i n g o fm o r ea v a i l a b l e h i g h t cs u p e r c o n d u c t o r s w i l lh a v eap r o f o u n di n f l u e n c eo nt h es c i e n c ea n d t e c h n o l o g y t h e r ea r eal o to fu n u s u a lc h a r a c t e r i s t i c si nn o r m a la n ds u p e r c o n d u c t i n gs t a t e i nh i g h t cs u p e r c o n d u c t o r s s i n c et h ef i r s ts u p e r c o n d u c t o rw a sf o u n d ，ag r e a td e a l e f f o r th a sb e e nd e v o t e dt ov e r i f ya n du n d e r s t a n dt h i sp e c u l i a rp h e n o m e n o n a st h e e f f e c t so fas t r o n ge l e c t r o nc o r r e l a t i o na n da s t r o n gm a g n e t i cc o u p l i n gs e e m t op l a y t h em o s ti m p o r t a n tr o l e s ，p e o p l eh a v ek e p tt r y i n gt oi m p r o v et h eb c st h e o r ya n d e v e nl a n d a u f e r m i l i q u i dt h e o r yi ns o m e w a y s d u r i n g t h i sp e r i o d ，ag r e a tn u m b e r o fn e w a p p r o a c h e sa n dt h e o r e t i c a lc o n c e p t sh a v eb e e nd e v e l o p e d ，w h i c hh a sh i g h l y p r o m o t e dt h ep r o g r e s so fm a n yp h y s i c sr e l a t e da r e a sa n dt e c h n o l o g i e s h o w e v e r , a c o n s e n s u so fm e c h a n i s me x p l a i n i n gt h ea l l s u p e r c o n d u c t i n gp h e n o m e n ah a sn o t b e e np r o v i d e df o rt h ec o m p l i c a t e ds t r u c t u r ea n di n t e r a c t i o ni ns u p e r c o n d u c t o r ss o f a r t h e r ea r ec o n t r o v e r s i e so v e rv a r i o u s o p i n i o n s a s t h e i m p r o v e m e n t o f e x p e r i m e n t a lt e c h n i q u e s ，t h eu n d e r s t a n d i n go fh i g h - t cs u p e r c o n d u c t i v i t yw i l lg e t m o r ea n dm o r ep e r s p e c t i v ea n dp e r f e c t i tw i l lb et h em o s ti m p o r t a n td i r e c t i o n so f s t u d yt o s e a r c hf o rn e wh i g h - t cs u p e r c o n d u c t i n gm a t e r i a l sa n di n q u i r ei n t ot h e n a t u r eo f h i g ht e m p e r a t u r es u p e r c o n d u c t i v i t y 山东大学博士学位论文 一一一_ - _ _ _ - - - - - - _ _ - _ h _ - 一 i nt h et h e s i s w e f o c u so nf i v e p r o b l e m s i no u r i n v e s t i g a t i o n o fh i g h t e m p e r a t u r es u p e r c o n d u c t i v i t y ： 1 t w os t r u c t u r a l b l o c k s ， c o m b i n a t i v e e n e r g y a n d s u p e r c o n d u c t i v i t y i n h g b a 2 c u 0 4 十d t h e h i g h - t cs u p e r c o n d u c t o r s e x h i b i t s t r o n gq u a s i - t w o d i m e n s i o n a l c h a r a c t e r i s t i c s ，t h ek e ys t r u c t u r a lu n i ti st h ec u 0 2p l a n e t h ei n t e r p l a n ec o u p l i n g a l o n g t h ecd i r e c t i o ni nt h em a t e r i a l si s v e r y w e a kb u t i m p o r t a n t t ot h e s u p e r c o n d u c t i v i t y t h e r e f o r e ，s u c hc h a r a c t e r i s t i c sh a v eb e e ns t u d i e de x t e n s i v e l y i n m o s to ft h e s t u d i e s ，t h eh i g h t cs u p e r c o n d u c t o r sa r er e g a r d e d a sam u l t i l a y e r s t r u c t u r ew i t hs u p e r c o n d u c t i n ga n dn o n s u p e r c o n d u c t i n gl a y e r s ，a n dt h ec o u p l i n g b e t w e e nt h es u p e r c o n d u c t i n gl a y e r si sc o n s i d e r e d h o w e v e r , t h ed i f f e r e n t l a y e r s p l a yt h ed i f f e r e n tr o l e si nt h es u p e r c o n d u c t i v i t y a si sw e l lk n o w n ，t h e r ea r em a n y l a y e r sa l o n gt h ecd i r e c t i o ni nt h eh i g l l t cs u p e r c o n d u c t o r s i fw ec o n s i d e rt h e c o u p l i n gb e t w e e ne v e r yt w op l a n e s ，i tw i l lb r i n gs o m ed i f f i c u l t i e st od e a l i n gw i t h t h ep r o b l e m h o w e v e r , i ft h el a y e r si nt h eh i g h t cs u p e r c o n d u c t o r sa r ed i v i d e di n t o af e wb l o c k sr e a s o n a b l yi nt e r m so ft h es t r u c t u r a lc h a r a c t e r sa n de x p e r i m e n t a lf a c t s ， t h e p r o b l e m w i l lb e s i m p l i f i e d t h e a i mo ft h i s s t u d y i sb a s e do ns u c ha c o n s i d e r a t i o n a m o n g t h en u m e r o u sm e t h o d so f s t u d yo nh i g h t cs u p e r c o n d u c t i v i t y ，i ti st h e i m p o r t a n t o n et o i n v e s t i g a t et h er e l a t i o n s h i p b e t w e e nt h ec o h e s i v ee n e r g ya n d s u p e r c o n d u c t i v i t y a l t h o u g h al o tw o r kh a sb e e nd o n eo nt h i s a s p e c t ，t h e i n v e s t i g a t i o n o f q u a n t i t a t i v er e l a t i o n s h i p b e t w e e nt h ec o h e s i v e e n e r g y a n d s u p e r c o n d u c t i v i t yh a dn o tb e e ne s t a b l i s h e du n t i lap r o g r a mt o c a l c u l a t ec o h e s i v e e n e r g ya n ds u p e r c o n d u c t i v i t yw a sd e v e l o p e db yp r o f e s s o rz h a n ge ta 1 t h e yp u t f o r w a r dab l o c km o d e lb a s e do nt h ef a c t st h a ta l lt h eh i g ht e m p e r a t u r ec o p p e ro x i d e s u p e r c o n d u c t o r s a r e s t r u c t u r a l l yc o m p o s e d o f p e r o v s k i t e - t y p e b l o c ka n d r o c k s a l t - t y p eb l o c ka l o n g fd i r e c t i o n t h ec e l li nm a t e r i a l si st r e a t e da st w ob l o c k s ， p e r o v s k i t e b l o c ka n dr o c ks a l tb l o c k ，i nt h em o d e l t h ec o m b i n a t i v ee n e r g y b e t w e e nt h et w ob l o c k sw a sc a l c u l a t e di nb i ，h g ，t 1 ，a n dys y s t e m s i tw a sf o u n d t h a tt h ec o m b i n a t i v ee n e r g yb e t w e e nt h et w ob l o c k sh a dac l o s ec o r r e l a t i o nw i t h i 山东大学博士学位论文 t h e 咒v a l u e t h er e s u l t ss u g g e s tt h a tt h ei n t e r a c t i o nb e t w e e nt h et w ob l o c k si s i m p o r t a n tt os u p e r c o n d u c t i v i t y ， h o w e v e r , t h em o d e lm e n t i o n e da b o v ec o u l dn o td e a lw i t ht h es u p e r c o n d u c t o r s w i t ho n ec u - 0 p l a n e ，s u c ha sb i 2 s r 2 c u o y ( 2 2 0 1 ) p h a s ea n dh g b a 2 c u 0 4 + a ( 1 2 0 1 ) p h a s e h e r e ，w em o d i f yo u rm o d e lb a s e do nt h ee x p e r i m e n t a lr e s u l t st od e a lw i t h h g b a 2 c u 0 4 + d ，i nt h em o d e l ，t h eu n i t ec e l li ss t i l ld i v i d e di n t ot w ob l o c k s ，ab l o c k c o m p o s e do f t w o b a - 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